JP2008091110A - 燃料電池用セパレータ、燃料電池用セルおよび燃料電池用セルユニット、ならびに燃料電池用セパレータおよび燃料電池用セルユニットの製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】炭素質材料が高充填された熱可塑性樹脂組成物を薄いシート状に成形し、そのシートを溶融状態に加熱して高速で冷却賦形する加工方法によって、流路が波板(コルゲート)形状の軽量且つコンパクトで高性能な薄肉の燃料電池用セパレータを提供する。また、射出成形や熱溶着によって、セパレータとMEAとの積層体を一体化できる外周部が絶縁性熱可塑性樹脂組成物で覆われた燃料電池用セパレータと燃料電池用セルユニットを提供する。
【選択図】図2
Description
本発明者らは更に研究を進めた結果、特に、流路を偏肉の少ない波板形状にした場合、材料をほとんど流動させずに、形を変えるだけの加工になるため、特にフィラーが高充填された粘度が高い材料の適用が最適であること;更には、上記構成を有する本発明の薄肉セパレータには、炭素質材料が高充填されており、熱伝導性が非常に高く、急速に固化することが可能なため、スタンピング成形による高速冷却賦形することが有効であることをも見出した。
本発明の燃料電池用セパレータは、炭素質材料(A)と熱可塑性樹脂組成物(B)を含む導電性樹脂組成物からなり、波板(コルゲート)形状の導電性流路部を有する。
波板(コルゲート)形状とは、図1に示すようなガスの流路となる表裏の溝が面内で横一列に互い違いに並ぶように凹部と凸部を有する構造である。波板(コルゲート)形状のセパレータとしては金属製のものが既に知られている。
断面形状において、第一の主面の凹部の真裏が、第二の主面の凸部になり、第一の主面の凸部上面と凹部底面の間の高さに、第二の主面の凹部底面が位置する形状が、セパレータを薄くできるので好ましい。すなわち。後述する図29(a)に示すような形状が、図29(b)に示す形状より好ましい。
凹部幅/凹部深さ比は、0.3〜2.5が好ましい。0.3未満では加工性が悪くなる傾向がある。2.5を超えると、MEAとの積層によりMEAが溝内へ食い込みやすくなる傾向がある。
第一の主面の溝と第二の主面の溝の寸法は同一でもよいし相違してもよい。同一主面における凹部/凸部の幅の相対比は0.1〜4が好ましい。0.1未満では接触抵抗が大きくなる傾向がある。4を超えるとガスの拡散性が悪くなる傾向がある。
本発明のセパレータの代表的な態様を、図2に示す。更に、燃料電池のセル管理やメンテナンスモニターを行うために、セル電圧計測用の端子が導電性流路部から絶縁性外周部の外へ突出している図3のようなセパレータが好ましい。
ここで用いられるMEAは、例えば図5にMEAの部分的な拡大図を示したが、固体高分子電解質膜の両面に触媒層を接合させ、さらにその触媒層の両面をガス拡散層となるカボーンペーパー等で挟んだ5層構造とし、その外周を絶縁性の熱可塑性樹脂組成物で覆うことが好ましいが、これに限定されるものではない。MEAの外周部を絶縁性の熱可塑性樹脂組成物にすることによって、熱溶着による一体化、ガスシールが可能となり、組付け時間をより短縮できるセルモジュールとなる。
本発明の導電性流路部の密度は1.2〜2.5g/cm3が好ましく、より好ましくは、1.4〜2.4g/cm3であり、更に好ましくは1.6〜2.3g/cm3である。2.5よりも大きいと、重くなる傾向がある。1.2未満では導電性を付与するための炭素質材料の配合量が実質的に少なく、低い導電性のセパレータしか得られなくなる傾向がある。
また、導電性流路部の最大肉厚は、最小肉厚の1〜3倍であり、より好ましくは1〜2倍、更に好ましくは1〜1.5倍である。3倍を超える偏肉がある流路では、流路を高速で賦形する際、流動を伴う成形になるため肉薄のセパレータの成形では、密度ムラの発生や、残留応力が残るなどの問題が生じる場合がある。
流路部の断面形状としては、凹部の底面を平坦とすることもできるが、図6に示すように凹部の底面が半径0.05mm以上の曲面を有する形状とすることによって、生成水の排出しやすくなり好ましい。半径0.05mm未満の曲面では、水の排出をしやすくする効果が小さくなる。
流路部の割れ、潰れ、及びクリープを防止する目的で、流路部断面形状の凸部の平坦面が0.05〜0.5mm表裏で重なるように、図6で示したようなオフセット(すなわち、表裏凸部の重複部分)を設けることが好ましい。より好ましくは、0.08〜0.4mmであり、更に好ましくは、0.1〜0.3mmである。0.05mm未満では、MEAの膨張収縮によって流路が変形しやすい。0.5mmを超えると、流路の間隔が広くなりガスの拡散が悪くなる。
本発明のセパレータを構成する導電性樹脂組成物は、−20℃以下のガラス転移温度を有する成分を含むことが好ましい。より好ましくは、−30℃以下であり、更にこのましくは−40℃以下である。−20℃よりも高いガラス転移温度の場合、セパレータの低温特性が悪くなるので、寒冷地や激しい振動がある環境下では割れる可能性がある。
本発明の導電性樹脂組成物からなるセパレータのガス流路部は、ガス拡散層との接触抵抗が2MPaの加圧条件で30mΩcm2以下であることが好ましい。より好ましくは25mΩcm2以下であり、更に好ましくは20mΩcm2以下である。30mΩcm2より大きい接触抵抗では、電圧降下が大きくなり、出力の低下を招く。
RC: 接触抵抗(mΩcm2)、V:電圧(mV)、I:電流(A)、
S:セパレータとカーボンペーパー(ガス拡散層)
との片面の接触有効面積(cm2)
本発明においては、導電性流路部と絶縁性外周部は両者を一体化させるために、それぞれに少なくとも1種の同じポリマーを含ませる、または、相容化剤(compatibilizer)を少なくとも一方に含有させる、または、それぞれが相溶性(miscibility)、あるいは相容性(compatibility)があるポリマー対となる組合せにすることによって、溶着を向上させることが好ましい。さらに、本発明で用いる図5に示した構造のMEAの絶縁性外周部と、セパレータの絶縁性外周部についても、それぞれに少なくとも1種の同じポリマーを含ませる、または、相容化剤(compatibilizer)を少なくとも一方に含有させる、または、それぞれが相溶性(miscibility)、あるいは相容性(compatibility)があるポリマー対となる成分を含有する組合せにすることによって、溶着を向上させることが好ましい。
界面の溶着性を更に向上させる目的で、必要に応じて、それぞれに化学的反応によって接着しうる官能基を有する成分を含有させることもできる。このような接着性官能基としては、例えば、水酸基、カルボキシル基、アミノ基、エポキシ基、イソシアネート基、グリシジルメタクリレート基、カルボニル基、アクリル基、無水マレイン酸基、シリル基、アミン系官能基等を有するポリマーやモノマーが挙げられるが、これらに限定されるものではない。これらの成分を含有させることによって、界面強化の手法がなされ、熱履歴による界面剥離を、より有効に抑制することができる。
また、ガス拡散層とセパレータとの接触抵抗を更に低減させる目的で、導電性流路部および絶縁性外周部の少なくともいずれか一方において、その表裏の少なくとも一方の外層の融点を中心層の融点よりも低くすることが好ましい。より好ましくは、外層の融点が、中心層の融点よりも10℃以上低く、更に好ましくは20℃以上低い構成とする。外層の融点が、中心層の融点よりも高いと、溶着強度が低くなる。ガス拡散層と溶着する場合は、外層の融点と中心層の融点の間の温度で加熱する。更に、外層の融点は100℃以上が好ましく、更に好ましくは120℃以上である。100℃未満では、燃料電池の性能が低下する。外層の厚みは0.1〜0.001mmが好ましく、更に好ましくは0.05〜0.001mmである。0.1mmより大きくなると流路が変形しやすく、0.001mmより小さくなると溶着強度がほとんど向上しない。このような構成としては、中心層の両側に外層を配する3層構造を例示できるが、ガス拡散層と溶着する外層の融点が中心層の融点より低ければ3層構造に限定されるものではなく、4層以上とすることもできる。なお、片面のみガス拡散層と接する場合は片面外層のみ中心層の融点より低くした2層構成でもよい。
本発明における絶縁性外周部は体積固有抵抗が1010Ωcm以上であることが好ましい。より好ましくは、1011Ωcmであり、更に好ましくは1012Ωcm以上である。1010Ωcm以下では、セル間で短絡を起こす可能性がある。体積固有抵抗測定法はJIS K6911に準拠し、ダイアインスツルメンツ製ハイレスタUP MCP−HT450型を用いて測定した。
本発明に用いられる導電性樹脂組成物における(A)成分と(B)成分の割合は、(A)成分と(B)成分の質量比A/B=1〜20である。より好ましくは、A/B=1.5〜20である。更に好ましくは、A/B=2〜20である。質量比A/Bが1未満では、導電性が不十分となる傾向がある。一方、質量比A/Bが20を超えると、加工性が低下する傾向にある。
本発明の炭素質材料である(A)成分としては、カーボンブラック、炭素繊維、アモルファスカーボン、膨張黒鉛、人造黒鉛、天然黒鉛、キッシュ黒鉛、気相法炭素繊維、カーボンナノチューブ、フラーレンの中から選ばれた1ないし2種類以上の組み合わせが挙げられる。
更に、炭素質材料中にホウ素が0.05〜5質量%含まれることが好ましい。ホウ素量が0.05質量%未満では、目的とする高導電性の黒鉛粉末が得られ難い傾向がある。ホウ素量が5質量%を超えて含まれていても、炭素材料の導電性向上に寄与し難くなる傾向がある。炭素質材料に含まれるホウ素の量の測定方法としては特に制限はない。本発明では誘導型プラズマ発光分光分析法(以下、「ICP」と略す。)又は誘導型プラズマ発光分光質量分析法(以下、「ICP−MS」と略す。)により測定した値を用いる。具体的には試料に硫酸および硝酸を加え、マイクロ波加熱(230℃)して分解(ダイジェスター法)し、更に過塩素酸(HClO4)を加えて分解したものを水で希釈し、これをICP発光分析装置にかけて、ホウ素量を測定する。
コークス、人造黒鉛および天然黒鉛等の粉砕には、高速回転粉砕機(ハンマーミル、ピンミル、ケージミル)や各種ボールミル(転動ミル、振動ミル、遊星ミル)、撹拌ミル(ビーズミル、アトライター、流通管型ミル、アニュラーミル)等が使用できる。また、微粉砕機であるスクリーンミル、ターボミル、スーパーミクロンミル、ジェットミルでも条件を選定することによって使用可能である。これらの粉砕機を用いてコークスおよび天然黒鉛等を粉砕し、その際の粉砕条件の選定、および必要により粉末を分級し、平均粒径や粒度分布をコントロールする。
コークス粉末、人造黒鉛粉末および天然黒鉛粉末等を分級する方法としては、分離が可能であれば何れでも良いが、例えば、篩分法や強制渦流型遠心分級機(ミクロンセパレーター、ターボプレックス、ターボクラシファイアー、スーパーセパレーター)、慣性分級機(改良型バーチュウアルインパクター、エルボジェット)等の気流分級機が使用できる。また湿式の沈降分離法や遠心分級法等も使用できる。
本発明の(A)成分中には、気相法炭素繊維、および/またはカーボンナノチューブを0.1〜50質量%含むことが好ましい。より好ましくは、0.1〜45質量%であり、更に好ましくは、0.2〜40質量%である。0.1質量%未満では、導電性の向上に効果が得られ難い。また、50質量%を超えると成形性が悪くなる傾向がある。
本発明において、(A)成分の平均粒子径は、レーザー回折散乱法、(日機装(株)製のマイクロトラックHRA装置)で測定した。その測定条件は、サンプル50mgを秤量し、50mlの蒸留水に添加する。更に2%Triton(界面活性剤;和光純薬工業製社製)水溶液0.2mlを加えて3分間超音波分散させた後、数平均粒子径を測定した。
本発明の(B)成分(熱可塑性樹脂組成物)、及び絶縁性外周部の絶縁性熱可塑性樹脂組成物に含まれる主成分(50質量%以上含む成分)としては、アクリロニトリルブタジエンスチレン共重合体、ポリスチレン、アクリル樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリイミド、液晶ポリマー、ポリエーテルエーテルケトン、フッ素樹脂、ポリオレフィン、ポリアセタール、ポリアミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリシクロオレフィン、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンスルホンから選ばれる1種類、または複数の組み合わせからなる熱可塑性樹脂が挙げられる。
本発明はB成分中にエラストマーを0.05質量%〜30質量%含有させることで割れにくいセパレータとすることができる。より好ましくは1質量%〜30質量%であり、更に好ましくは5質量%〜25質量%である。0.05質量%未満では、耐衝撃性が向上しない。30質量%以上では、剛性が不足し流路の変形や、ガス不透過性の悪化を招く。
本発明のB成分である熱可塑性樹脂組成物中には、酸化防止剤、ハロゲン補足剤、紫外線吸収剤などを予めB成分100重量部に対して、合計量が0.01〜5重量部となる範囲で必要に応じて1種以上添加させることができる。さらに、本発明の導電性樹脂組成物には、硬度、強度、導電性、成形性、耐久性、耐候性、耐水性、表面性状などを改良する目的で、酸化防止剤、紫外線吸収剤、滑剤、補強材(ガラスファイバー、ウィスカー、有機繊維、炭素繊維など)、難燃剤、界面活性剤、表面改質剤(親水性付与剤、撥水性付与剤、摺動性付与剤など)などから選ばれる1種、または2種以上の組合せからなる添加剤を合計量として0.01〜20質量%含有させることができる。また、絶縁性外周部の成分である熱可塑性樹脂組成物中には、柔軟性、密着性、熱収縮性、線膨張係数、絶縁性、耐久性、成形性、強度、弾性率、表面性状などを改良する目的で、エラストマー、ゴム、酸化防止剤、紫外線吸収剤、ハロゲン補足剤、滑剤、補強材(ガラスファイバー、ウィスカー、有機繊維、炭素繊維など)、充填剤、難燃剤、界面活性剤、可塑剤、表面改質剤(親水性付与剤、撥水性付与剤、摺動性付与剤など)などから選ばれる1種、または2種以上の組合せからなる添加剤を合計量として0.01〜80質量%含有させることができる。
本発明における導電性樹脂組成物及び絶縁性樹脂組成物の製造方法は、特に制限されないが、例えば、該導電性樹脂組成物及び該絶縁性樹脂組成物の製造方法において、上記した各成分をロールミル、押出機、ニーダー、バンバリーミキサー等の樹脂分野で一般的に用いられている混練機を使用し、なるべく均一に混合させるのが好ましい。
本発明のセパレータを製造するには、まず炭素質材料及び熱可塑性樹脂組成物からなる導電性樹脂組成物をシート状に成形し、それを溶融温度まで加熱して、シートの固化温度以下に設定した金型へシートを挿入し、スタンピング成形することによって導電性流路部を得る。
高速成形するための適切なシートの厚みは0.05mm〜2mmが好ましい。より好ましくは0.1mm〜1.5mmであり、更に好ましくは0.1mm〜1.0mmである。0.05mm未満では、割れやすい導電性流路部になる。2mmを超えると歩留まりが悪くなる。
スタンピングの工程では、溶融温度まで加熱したシートを金型へ挿入してから、金型を閉じて増圧完了まで10秒以下で行うことが好ましい。より好ましくは5秒以下であり、更に好ましくは3秒以下である。10秒を超えると加熱したシートが固化してしまう。圧力の保持時間は5秒以下で行い、金型より成形品を取出して図1で示した波板形状(corrugate)の導電性流路部を得る。
図8の絶縁性外周部1と導電性流路部2の溶着方法としては、特に超音波、レーザー、及び高周波を用いると局部的に溶着でき、セパレータの変形を避けられるので好ましい。超音波を用いる場合は、エネルギーダイレクターとなる三角形の突起を溶着する部位にし、圧力をかけた状態で超音波ホーンをあてて溶着することができる。レーザーを用いる場合は、高出力半導体レーザー、またはYAGレーザーが好ましく、絶縁部はレーザー透過する組成とし、溶着する部位に圧力をかけてレーザーを照射することによって溶着することができる。その他、波板形状の導電性流路部、および絶縁性外周部にあたる枠体を、接着剤によって接合することもできる。
本発明の燃料電池用セルは、その好適な一態様において、前述したコルゲート形状の導電性流路部と絶縁性外周部からなる燃料電池用セパレータと外周に絶縁性の熱可塑性樹脂組成物からなる枠体を有するMEAとが積層されてなる。より具体的には1つのMEAの両面に各々燃料電池用セパレータを配した積層構造からなる単セル構造を有する。
本発明のセルユニットは、この単セル構造を少なくとも1つ、通常複数有し、前述したコルゲート形状の導電性流路部と絶縁性外周部からなるセパレータと、外周部に絶縁性の熱可塑性樹脂組成物からなる枠体を有するMEAを重ねて、超音波、レーザー、高周波、赤外線、および電気より選ばれるエネルギー源によって、ガスシール部の溶着と、外周部の溶着により一体化して得られる。特にレーザー溶着、超音波溶着、通電溶着より選ばれる方法が、部分的に溶着できるので好ましい。
炭素質材料として、非針状コークスであるエム・シー・カーボン(株)製MCコークスをパルベライザー(ホソカワミクロン(株)製)で2mm〜3mm以下の大きさに粗粉砕した。この粗粉砕品をジェットミル(IDS2UR、日本ニューマチック(株)製)で微粉砕した。その後、分級により所望の粒径に調整した。5μm以下の粒子除去は、ターボクラシファイアー(TC15N、日清エンジニアリング(株)製)を用い、気流分級を行った。この調整した微粉砕品の一部14.85kgに炭化ホウ素(B4C)0.15kgを加え、ヘンシェルミキサーにて800rpmで5分間混合した。この1kgを、容積1.5リットルの蓋付き黒鉛ルツボに封入し、黒鉛ヒーターを用いた黒鉛化炉に入れて、炉内を一旦真空にしてアルゴンガス置換し、内圧1.2atm、アルゴンガス雰囲気の気流下で2800℃の温度で黒鉛化した。これをアルゴンガス雰囲気で放冷後、粉末を取り出し、0.94kgの黒鉛微粉(A1)を得た。得られた黒鉛微粉の平均粒径は20μmであった。
実施例1と同様の黒鉛樹脂組成物(C1)を用いて、同様に幅60mm、厚さ3mmのシートを成形温度240℃で押出成形した。更に、その210℃に加熱されたシートを100℃の圧延ロールへ送り、幅100mm、厚さ1.5mmに圧延してシートを得た。
炭素質材料として、非針状コークスであるエム・シー・カーボン(株)製MCコークスをパルベライザー(ホソカワミクロン(株)製)で2mm〜3mm以下の大きさに粗粉砕した。この粗粉砕品をジェットミル(IDS2UR、日本ニューマチック(株)製)で微粉砕した。その後、分級により所望の粒径に調整した。5μm以下の粒子除去は、ターボクラシファイアー(TC15N、日清エンジニアリング(株)製)を用い、気流分級を行った。この調整した微粉砕品の一部14.1kgに気相法炭素繊維(以下、「VGCF」と略す。昭和電工登録商標)0.75kgと炭化ホウ素(B4C)0.15kgを加え、ヘンシェルミキサーにて800rpmで5分間混合した。この1kgを、容積1.5リットルの蓋付き黒鉛ルツボに封入し、黒鉛ヒーターを用いた黒鉛化炉に入れて、炉内を一旦真空にしてアルゴンガス置換し、内圧1.2atm、アルゴンガス雰囲気の気流下で2800℃の温度で黒鉛化した。これをアルゴンガス雰囲気で放冷後、粉末を取り出し、0.94kgの黒鉛微粉(A2)を得た。
実施例2と同様の黒鉛樹脂組成物を用いて、比較例1と同様にシート化、スタンピング成形し、比較例1と同じ形状の導電性流路部を得た。得られ導電性流路部は、密度1.81g/cm3、流路最薄部の肉厚が0.3mm、最大肉厚/最小肉厚比4.3、カーボンペーパー(東レ製TGP−H−060)との接触抵抗が6.8mΩcm2であった。このセパレータの外寸は65×65×2mmであった。
炭素質材料として、天然黒鉛(日本黒鉛工業製、高純度天然黒鉛ACP、平均粒子径24μm)14.85kgと炭化ホウ素(B4C)0.15kgを加え、ヘンシェルミキサーにて800rpmで5分間混合した。この1kgを、容積1.5リットルの蓋付き黒鉛ルツボに封入し、黒鉛ヒーターを用いた黒鉛化炉に入れて、炉内を一旦真空にしてアルゴンガス置換し、内圧1.2atm、アルゴンガス雰囲気の気流下で2800℃の温度で黒鉛化した。これをアルゴンガス雰囲気で放冷後、粉末を取り出し、0.93kgの黒鉛微粉(A3)を得た。
更に、ショートスタック試験を行うために、50×50mmのMEAを金型へインサートし、表1の絶縁性熱可塑性樹脂組成物(D1)を射出し、絶縁性外周部に囲まれた一体型MEAを得た。用いたMEAは、イオン交換膜にナフィオン(登録商標)112(デュポン社製)を用い、白金触媒(田中貴金属工業社製、TEC10V50E)をアノード、カソードそれぞれに約0.5mg/cm2Pt接合させた発電部面積25cm2(50×50mm)とした。ガス拡散電極にはテフロン(登録商標)処理したカーボンペーパー(東レ製TGP−H−060)を用いて5層構造とした。そして、MEAの絶縁性外周部表面上に、スクリーン印刷によって、ガスシールを要する部分に導電性ペースト(東洋紡績製 DY−200L−2)を印刷した。印刷後、80℃で30分間、130℃で20分間順次乾燥した。
実施例1と同様の黒鉛樹脂組成物(C1)を用いて、同様に幅60mm、厚さ3mmのシートを成形温度210℃で押出成形した。更に、その210℃に加熱されたシートを100℃の圧延ロールへ送り、幅100mm、厚さ1.5mmに圧延してシートを得た。
実施例1で用いたに黒鉛樹脂組成物(C1)をシートスタンピング成形によって、面積52×52mm、溝幅1mm、溝深さ0.5mmの片面がサーペンタイン流路であるコルゲート形状の導電性流路部を成形した。導電性流路部の密度は1.83g/cm3、流路最薄部の肉厚が0.3mm、最大肉厚/最小肉厚比が1.4、カーボンペーパー(東レ製TGP−H−060)との接触抵抗が6mΩcm2であった。
比較例1で製作した導電性流路部を金型内へインサートし、絶縁性外周部の材料としてホモPP(サンアロマー製ポリプロピレン、PM801A)を射出成形することによって、導電性流路部と絶縁性外周部が一体化された2色セパレータを得た。射出成形条件はシリンダー温度230℃、射出圧力80MPa、射出速度40mm/sec、金型温度40℃の条件で行った。また、黒鉛樹脂組成物(C1)の20℃〜100℃の平均線膨張係数は1.5×10−5℃-1、絶縁性熱可塑性樹脂組成物(D3)は14×10−5℃-1であった。
実施例3で製作した導電性樹脂組成物C1とC3より構成される、層がC3/C1/C3の構造をもつ、3層構造シートをハロゲンランプによって、240℃まで均一に加熱し、50tプレス成形機に設置された95℃の金型の間へシートを2秒で供給して、出力80%の圧力で3秒間スタンピングする成形法によって、図22に示したコルゲート形状の導電性流路部を成形した。導電性流路部は面積33.2cm2、全体の厚みが0.8mmであった。流路用溝は、幅1mm、深さ0.5mmであった。この導電性流路部の溝の凹部は曲面形状を有し、溝の凸部は平坦部が確保され、平坦部のオフセットが0.2mmであった。導電性流路部の密度は1.83g/cm3、コルゲート流路最薄部の肉厚が0.3mm、最大肉厚/最小肉厚比が1.4、カーボンペーパー(東レ製TGP−H−060)との接触抵抗が5mΩcm2であった。
厚さ0.3mmの銅板を用いて、鍛造プレス機によって、実施例5と同様なコルゲート形状の導電性流路部を成形した。そして、導電性流路部の腐食防止のため、膜厚約2μmになるように、電解金メッキを施した。導電性流路部は面積33.2cm2、全体の厚みが0.6mmであった。流路用溝は、幅1mm、深さ0.5mmであった。この導電性流路部の溝の凹部は曲面形状を有し、溝の凸部は平坦部が確保され、平坦部のオフセットが0.1mmであった。また、導電性流路部の密度は8.92g/cm3、コルゲート流路最薄部の肉厚が0.2mm、最大肉厚/最小肉厚比が1.4、カーボンペーパー(東レ製TGP−H−060)との接触抵抗が0.3mΩcm2であった。
1’ MEAの絶縁外周部
2 導電性流路部
3 セル端子
4 MEA
5 固体高分子電解質膜(イオン交換膜)
6a カーボンペーパー
7 (反応ガス用)流路
8 凸部
9 凹部
10 表裏流路凸部のオフセット
11a セパレータ
12 支持板(金メッキ真鍮板)
13 溶着セパレータ表面部分
14 セパレータ表面
15 セパレータ裏面
17 通電端子
17a 溶着したい部分に電気を流すための端子
18 熱板
19 石英ガラス
20 押え治具
22 積層体(導電性流路部+MEA)
22a 導電性流路部とMEAの積層体(インサート部品)
23 射出成形体(絶縁性外周部)
24 MEA本体
25 絶縁性枠体
27 マニホールド(水素出口側)
28 マニホールド(冷媒入口側)
29 マニホールド(冷媒出口側)
30 マニホールド(空気入口側)
32 ビス
33 マニホールド
34 導入孔
43 導電性流路部の断面形状略図
45 絶縁性外周部および導電性流路部を一体化したセパレータ
51 導電性流路部
52 MEA
53 絶縁性外周部
62 導電部
71 黒色絶縁性枠体
72 5層構図MEA
82 導電性流路部
83 MEA
91 セパレータ
101 セル端子
102 流路断面
111 MEA
112 導電性流路部
Claims (27)
- 炭素質材料(A)と熱可塑性樹脂組成物(B)とが質量比でA/B=1〜20であり、かつAとBの総質量が組成物中の80〜100質量%である導電性樹脂組成物からなり、表裏に各々流路が該流路を構成する肉厚0.05〜0.5mm、最大肉厚/最小肉厚比1〜3で面内で隣り合うように設けられた断面が凹部と凸部を有する波板(コルゲート)形状である導電性流路部と、前記導電性流路部の周りを取り囲む体積固有抵抗1010Ωcm以上の絶縁性熱可塑性樹脂組成物からなる絶縁性外周部とを有し、前記導電性流路部と前記絶縁性外周部とが一体化されていることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
- 前記導電性流路部より前記絶縁性樹脂外周部の外側にセル電圧計測用の端子が突出していることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用セパレータ。
- 前記導電性流路部の密度が1.2〜2.5g/cm3であることを特徴とする請求項1または2に記載の燃料電池用セパレータ。
- 前記導電性流路部断面の凹部は曲面形状を有し、凸部は平坦面を具備することを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
- 前記導電性流路部断面において、前記凸部の平坦面が0.05〜0.5mm表裏で重なるようなオフセットを設けたことを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
- 前記熱可塑性樹脂組成物(B)及び前記絶縁性熱可塑性樹脂組成物が−20℃以下のガラス転移温度を有する成分を含むことを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
- 前記熱可塑性樹脂組成物(B)及び前記絶縁性熱可塑性樹脂組成物がエラストマー成分(C)を0.05〜30質量%含有することを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
- 前記エラストマー成分(C)の平均粒子径が0.01〜5μmであり、かつ、前記炭素質材料(A)の平均粒子径、または平均繊維長よりも小さいことを特徴とする請求項7に記載の燃料電池用セパレータ。
- 前記熱可塑性樹脂組成物(B)及び絶縁性熱可塑性樹脂組成物中に融点100℃以上の結晶性の炭化水素系ポリマーを含むことを特徴とする請求項1〜8のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
- 前記炭素質材料(A)中に0.05〜5質量%のホウ素を含むことを特徴とする請求項1〜9のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
- 前記炭素質材料(A)中に直径200nm以下の気相法炭素繊維およびカーボンナノチューブの少なくとも一方を0.1〜50質量%含むことを特徴とする請求項1〜10のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
- 前記導電性流路部および絶縁性熱可塑性樹脂組成物中に、それぞれに少なくとも1種の同じポリマーを含有する、または、相容化剤を少なくとも一方に含有する、または、一方に相溶性あるいは相容性を有するポリマー対となる一成分を含有しかつ他方に相溶性あるいは相容性を有するポリマー対となる他成分を含有することを特徴とする請求項1〜11のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
- 前記導電性流路部および絶縁性外周部の少なくともいずれか一方の、表裏の少なくとも片側外層の融点が、中心層の融点よりも低いことを特徴とする請求項1〜12のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
- 前記絶縁性外周部の曲げ弾性率が前記導電性流路部の曲げ弾性率の4/5〜1/200であることを特徴とする請求項1〜13のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
- 前記絶縁性外周部の平均線膨張係数が前記導電性流路部の平均線膨張係数の1/7〜7であることを特徴とする請求項1〜14のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
- 炭素質材料(A)と熱可塑性樹脂組成物(B)とが質量比でA/B=1〜20であり、かつAとBの総質量が組成物中の80〜100質量%である導電性樹脂組成物からなるシートを準備する工程と、
前記シートをその溶融温度まで加熱する工程と、
前記加熱されたシートを前記シートの固化温度以下に設定された金型へ挿入後スタンピング成形して断面が凹部と凸部を有する波板(コルゲート)形状の導電性流路部を作成する工程と、
前記導電性流路部を取り囲むように絶縁性外周部を一体化形成する工程と、
を有する燃料電池用セパレータの製造方法。 - 前記絶縁性外周部を一体化形成する工程が、金型内に前記導電性流路部を挿入した状態で前記導電性流路部を取り囲むように絶縁性外周部を射出成形する工程であることを特徴する請求項16に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
- 前記絶縁性外周部を一体化形成する工程が、前記導電性流路部とは別々に絶縁性外周部を成形する工程と、前記別々に成形した導電性流路部と絶縁性外周部を積層し、その積層部を超音波、レーザー、高周波、赤外線、および電気より選ばれるいずれかのエネルギー源によって、その境界面を熱溶着して一体化する工程、を有する請求項16に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
- 炭素質材料(A)と熱可塑性樹脂組成物(B)とが質量比でA/B=1〜20であり、かつAとBの総質量が組成物中の80〜100質量%である導電性樹脂組成物からなる導電性シートを準備する工程と、
絶縁性樹脂組成物からなる絶縁性シートを準備する工程と、
前記導電性シートと絶縁性シートを各々溶融状態で金型へ投入、または前記導電性シートと絶縁性シートを各々金型へ投入した後溶融状態まで加熱する工程と、
冷却プレス機によって同時に賦形と溶着を行う工程と、
を有する燃料電池用セパレータの製造方法。 - 請求項1〜15のいずれかに記載の燃料電池用セパレータと外周に樹脂製の枠体を有するMEAとが積層されてなる燃料電池用セル。
- 請求項20に記載の燃料電池用セルを有する燃料電池用セルユニット。
- 前記燃料電池用セパレータの絶縁性外周部と前記MEAの枠体とが一体化されていることを特徴とする請求項21に記載の燃料電池用セルユニット。
- 前記燃料電池用セパレータとMEAを積層する工程と、
前記燃料電池用セパレータの絶縁性外周部と前記MEAの枠体とを一体化する工程と、
を有する請求項22に記載の燃料電池用セルユニットの製造方法。 - 前記燃料電池用セパレータの絶縁性外周部と前記MEAの枠体との一体化を熱溶着により行うことを特徴とする請求項23に記載の燃料電池用セルユニットの製造方法。
- 前記燃料電池用セパレータの絶縁性外周部と前記MEAの枠体との一体化を前記燃料電池用セパレータとMEAを積層した状態で金型内へインサートして前記燃料電池用セパレータの絶縁性外周部と前記MEAの枠体とを一体化する射出成形により行うことを特徴とする請求項23に記載の燃料電池用セルユニットの製造方法。
- 炭素質材料(A)と熱可塑性樹脂組成物(B)とが質量比でA/B=1〜20であり、かつAとBの総質量が組成物中の80〜100質量%である導電性樹脂組成物からなるシートを準備する工程と、
前記シートをその溶融温度まで加熱する工程と、
前記加熱されたシートを前記シートの固化温度以下に設定された金型へ挿入後スタンピング成形して導電性流路部を作成する工程と、
前記導電性流路部とMEAを積層する工程と、
前記導電性流路部とMEAとの積層体を金型へ投入した後前記積層体側面を取り囲むように絶縁性外周部を一体化形成する工程と、
を有する燃料電池用セルユニットの製造方法。 - 前記絶縁性外周部を積層方向に貫通する内部マニホールドから前記導電性流路部に設けられた流路へガス・冷媒を導入するための導入孔を後加工する工程を更に有する請求項23〜26のいずれかに記載の燃料電池用セルユニットの製造方法。
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