JP6277169B2 - 燃料電池用流路部材の製造方法 - Google Patents

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Description

本発明は燃料電池用流路部材の製造方法に関し、特に、樹脂の加工の良さと良好な導電性を備えた流路部材を形成するための製造方法に関する。
燃料電池は、貯蔵された水素、またはアルコールもしくはエーテル等を改質して得た水素と、空気中の酸素との化学反応により電気を得る発電装置である。代表的な燃料電池として、リン酸形燃料電池（ＰＡＦＣ）、溶融炭酸塩形燃料電池（ＭＣＦＣ）、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）、そして固体高分子形燃料電池（ＰＥＦＣ）がある。これらの燃料電池のうち、固体高分子形燃料電池は他の種類と比較して小型化に向く。そのため、固体高分子形燃料電池は設置場所の制約を多く受ける乗用車等の輸送機械への搭載に好適である。
前出の一般的な固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ：Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ）では、水素を供給する燃料極（負極／アノード）と酸素を供給する空気極（正極／カソード）の双方側にセパレータが配され、両セパレータ間に膜電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）が挟持される。この膜電極接合体は、プロトン導電膜の両側に触媒層、撥水層、さらにその外側にガス拡散層を重ねて構成される。そして、これらの組み合わせが必要数連結されて燃料電池は構成される（例えば、特許文献１，２参照）。
前述の構造のとおり、膜電極接合体に対して水素及び酸素が供給される。この場合、水素及び酸素から水と電気が生じるとともに熱も発生する。電池内部で過剰に発熱すると、反応効率に影響が生じ発電量低下の原因となる。また、燃料反応性生物である水の燃料電池からの排出にも支障を来たすおそれもある。そのため、固体高分子型燃料電池においては、水素及び酸素の供給とともに、水等の冷却用媒体も電池内の所定部位に供給され反応温度は安定化される（同じく特許文献１，２参照）。
冷却用媒体の循環による冷却効果をより高めるため、細かな流路とすることにより流路の表面積は拡張される。また、細かな流路を形成することにより、前出の膜電極接合体等の電池内部に組み込むことも可能となる。そうすると、電池内部の発熱箇所をより効率よく冷却することができる。
そこで、導電性を確保して固体高分子型燃料電池のセパレータや膜電極接合体との組み合わせの利便性が高く、より細かな流路の形成が可能であり水素、酸素、冷却用冷媒等の各種流体の流通に好適であり、しかも、作製が安価かつ簡便な燃料電池用流路部材の作製方法が望まれていた。
特許第５５４１２９１号公報 特開２０１１−４８９５７号公報
本発明は、上記状況に鑑み提案されたものであり、導電性を確保して固体高分子型燃料電池のセパレータや膜電極接合体との組み合わせの利便性が高く、より細かな流路の形成が可能であり水素、酸素、冷却用冷媒等の各種流体の流通に好適であり、しかも、作製が安価かつ簡便な燃料電池用流路部材の製造方法を提供する。
すなわち、請求項１の発明は、第１樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第１導電部を得る工程と、前記第１樹脂よりも低融点の第２樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第２導電部を、前記第１導電部の少なくとも一面側に積層して、シート状のベース部を形成する工程と、 前記ベース部の前記第２導電部を積層した面の少なくとも一表面に溝型面を転写して、溝部を設けた溝付ベース部を形成する工程と、 前記第１樹脂よりも低融点の第３樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第３導電部を、前記第３導電部が前記溝付ベース部の前記溝部を形成した面側に積層する工程と、前記第１樹脂の融点より低い温度であって前記第２樹脂及び第３樹脂の融点よりは高い温度でかつ４．１ＭＰａ未満の圧力によって、前記溝付ベース部及び前記第３導電部材を熱融着し一体化して前記溝部を被覆して流路を形成する工程とを備えることを特徴とする燃料電池用流路部材の製造方法に係る。
請求項２の発明は、第１樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第１導電部を得る工程と、前記第１樹脂よりも低融点の第２樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第２導電部を、前記第１導電部の少なくとも一面側に積層して、シート状のベース部を形成する工程と、前記ベース部の前記第２導電部を積層した面の少なくとも一表面に溝型面を転写して、溝部を設けた一の溝付ベース部を形成する工程と、前記一の溝付ベース部と異なる他の溝付ベース部の少なくとも溝部を有しない側に第２導電部を形成し、該第２導電部が前記一の溝付ベース部の溝部を形成した面側となるように積層する工程と、前記第１樹脂の融点より低い温度であって前記第２樹脂の融点よりは高い温度でかつ４．１ＭＰａ未満の圧力によって、前記一の溝付ベース部及び前記他の溝付ベース部を熱融着し一体化して前記一の溝付ベース部の溝部を被覆して流路を形成する工程とを備えることを特徴とする燃料電池用流路部材の製造方法に係る。
請求項３の発明は、第１樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第１導電部を得る工程と、前記第１樹脂よりも低融点の第２樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第２導電部を、前記第１導電部の少なくとも一面側に積層して、シート状のベース部を形成する工程と、前記ベース部の前記第２導電部を積層した面の少なくとも一表面に溝型面を転写して、溝部を設けた一の溝付ベース部を形成する工程と、前記一の溝付ベース部と異なる他の溝付ベース部の少なくとも溝部を有する側に第２導電部を積層し、該第２導電部が前記一の溝付ベース部の溝部を形成した面側となるように前記両溝付ベースを組み合わせて積層する工程と、
前記第１樹脂の融点より低い温度であって前記第２樹脂の融点よりは高い温度でかつ４．１ＭＰａ未満の圧力によって、前記一の溝付ベース部及び前記他の溝付ベース部を熱融着し一体化して前記一の溝付ベース部の溝部を被覆して流路を形成する工程とを備えることを特徴とする燃料電池用流路部材の製造方法に係る。
請求項４の発明は、第１樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第１導電部を得る工程と、前記第１樹脂よりも低融点の第２樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第２導電部を、前記第１導電部の少なくとも一面側に積層して、シート状のベース部を形成する工程と、
前記ベース部の前記第２導電部を積層した面の少なくとも一表面に溝型面を転写して、溝部を設けた溝付ベース部を形成する工程と、前記第１樹脂よりも低融点の酸変性ポリオレフィン樹脂から選択される接着性樹脂中に炭素材料を含有する接着性樹脂層を介して接着された金属板を有し、前記接着剤樹脂層が前記溝付ベース部の前記溝部を形成した面側となるように積層する工程と、前記第１樹脂の融点より低い温度であって前記第２樹脂及び接着剤樹脂の融点よりは高い温度でかつ４．１ＭＰａ未満の圧力によって、前記溝付ベース部及び前記接着性樹脂層を介して接着された金属板を熱融着し一体化して前記溝付ベース部の溝部を被覆して流路を形成する工程とを備えることを特徴とする燃料電池用流路部材の製造方法に係る。
請求項５の発明は、前記溝付ベース部の複数が、前記第１樹脂よりも低融点の酸変性ポリオレフィン樹脂から選択される接着性樹脂中に炭素材料を含有する接着性樹脂層を介して接着された金属板と積層されている請求項１ないし４のいずれかに記載の燃料電池用流路部材の製造方法に係る。
請求項１の発明に係る燃料電池用流路部材の製造方法によると、第１樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第１導電部を得る工程と、前記第１樹脂よりも低融点の第２樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第２導電部を、前記第１導電部の少なくとも一面側に積層して、シート状のベース部を形成する工程と、 前記ベース部の前記第２導電部を積層した面の少なくとも一表面に溝型面を転写して、溝部を設けた溝付ベース部を形成する工程と、 前記第１樹脂よりも低融点の第３樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第３導電部を、前記第３導電部が前記溝付ベース部の前記溝部を形成した面側に積層する工程と、前記第１樹脂の融点より低い温度であって前記第２樹脂及び第３樹脂の融点よりは高い温度でかつ４．１ＭＰａ未満の圧力によって、前記溝付ベース部及び前記第３導電部材を熱融着し一体化して前記溝部を被覆して流路を形成する工程とを備えるため、導電性を確保して燃料電池のセパレータや膜電極接合体との組み合わせの利便性が高く、より細かな流路の形成が可能であり水素、酸素、冷却用冷媒等の各種流体の流通に好適であり、しかも、作製が安価かつ簡便な燃料電池用流路部材を作製することができる。
請求項２の発明に係る燃料電池用流路部材の製造方法によると、第１樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第１導電部を得る工程と、前記第１樹脂よりも低融点の第２樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第２導電部を、前記第１導電部の少なくとも一面側に積層して、シート状のベース部を形成する工程と、前記ベース部の前記第２導電部を積層した面の少なくとも一表面に溝型面を転写して、溝部を設けた一の溝付ベース部を形成する工程と、前記一の溝付ベース部と異なる他の溝付ベース部の少なくとも溝部を有しない側に第２導電部を形成し、該第２導電部が前記一の溝付ベース部の溝部を形成した面側となるように積層する工程と、前記第１樹脂の融点より低い温度であって前記第２樹脂の融点よりは高い温度でかつ４．１ＭＰａ未満の圧力によって、前記一の溝付ベース部及び前記他の溝付ベース部を熱融着し一体化して前記一の溝付ベース部の溝部を被覆して流路を形成する工程とを備えるため、請求項１の発明と同様に、導電性を確保して燃料電池のセパレータや膜電極接合体との組み合わせの利便性が高く、より細かな流路の形成が可能であり水素、酸素、冷却用冷媒等の各種流体の流通に好適であり、しかも、作製が安価かつ簡便な燃料電池用流路部材を作製することができるほか、前記第３導電部に代えて前記溝付ベース部が積層されているので、他の溝付ベース部に加えて流路の階層化が可能となることに加え、燃料電池内の別の部材との組み合わせに都合が良い。
また、請求項３の発明に係る燃料電池用流路部材の製造方法によると、第１樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第１導電部を得る工程と、前記第１樹脂よりも低融点の第２樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第２導電部を、前記第１導電部の少なくとも一面側に積層して、シート状のベース部を形成する工程と、前記ベース部の前記第２導電部を積層した面の少なくとも一表面に溝型面を転写して、溝部を設けた一の溝付ベース部を形成する工程と、前記一の溝付ベース部と異なる他の溝付ベース部の少なくとも溝部を有する側に第２導電部を積層し、該第２導電部が前記一の溝付ベース部の溝部を形成した面側となるように前記両溝付ベースを組み合わせて積層する工程と、前記第１樹脂の融点より低い温度であって前記第２樹脂の融点よりは高い温度でかつ４．１ＭＰａ未満の圧力によって、前記一の溝付ベース部及び前記他の溝付ベース部を熱融着し一体化して前記一の溝付ベース部の溝部を被覆して流路を形成する工程とを備えており、前記溝付ベース部の両溝付ベースを組み合わせて積層されているので、他の溝付ベース部に加えて流路の階層化がより効果的かつ効率的に可能となる。
請求項４の発明に係る燃料電池用流路部材の製造方法によると、第１樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第１導電部を得る工程と、前記第１樹脂よりも低融点の第２樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第２導電部を、前記第１導電部の少なくとも一面側に積層して、シート状のベース部を形成する工程と、前記ベース部の前記第２導電部を積層した面の少なくとも一表面に溝型面を転写して、溝部を設けた溝付ベース部を形成する工程と、前記第１樹脂よりも低融点の酸変性ポリオレフィン樹脂から選択される接着性樹脂中に炭素材料を含有する接着性樹脂層を介して接着された金属板を有し、前記接着剤樹脂層が前記溝付ベース部の前記溝部を形成した面側となるように積層する工程と、前記第１樹脂の融点より低い温度であって前記第２樹脂及び接着剤樹脂の融点よりは高い温度でかつ４．１ＭＰａ未満の圧力によって、前記溝付ベース部及び前記接着性樹脂層を介して接着された金属板を熱融着し一体化して前記溝付ベース部の溝部を被覆して流路を形成する工程とを備えるため、燃料電池用流路部材を固定する際の保持部として利用できるほか、外部の配線との接続に都合がよく、金属板による強度も向上する。
請求項５の発明に係る燃料電池用流路部材の製造方法によると、請求項１ないし４の発明において、前記溝付ベース部の複数が、前記第１樹脂よりも低融点の酸変性ポリオレフィン樹脂から選択される接着性樹脂中に炭素材料を含有する接着性樹脂層を介して接着された金属板と積層されているため、高い接着力をもって金属板とベース部を積層することが可能となり、流路の階層化が可能となることに加え、燃料電池内の別の部材との組み合わせに都合が良く、部材全体の強度も向上する。
第１導電部等の内部状態を示す部分拡大断面模式図である。 燃料電池用流路部材の製造方法を示す概略工程図である。 溝付ベース部の第２実施形態の断面模式図である。 溝付ベース部の第３実施形態の断面模式図である。 第２実施形態の燃料電池用流路部材の断面模式図である。 第３実施形態の燃料電池用流路部材の断面模式図である。 第４実施形態の燃料電池用流路部材の断面模式図である。 第５実施形態の燃料電池用流路部材の断面模式図である。 第６実施形態の燃料電池用流路部材の断面模式図である。 作製検証における実施例の燃料電池用流路部材の断面模式図である。 作製検証における比較例の燃料電池用流路部材の断面模式図である。
本発明により製造される燃料電池用流路部材は、主に固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）に組み込まれる部材である。そこで、電気化学反応による発電のための水素及び酸素の供給、さらには、燃料電池の温度制御のための水等の冷却用媒体を供給するための流路である。当該流路部材の特性は、比較的単純な構造を採用しながら、安価であり、しかも電気の導電性を備えていることである。はじめに各導電部の構造、続いて製造工程を説明する。
図１は、以降に説明する第１導電部等の燃料電池用流路部材の各導電部の概要を示す部分拡大断面模式図である。図１（ａ）では、樹脂１（後述の第１樹脂等）の内部に、炭素材料としてカーボンナノチューブ２（Ｃａｒｂｏｎ ｎａｎｏｔｕｂｅ）が分散されている。同時に、樹脂の内部に、もうひとつの炭素材料として粒状黒鉛３（球状黒鉛）（Ｓｐｈｅｒｉｃａｌ ｇｒａｐｈｉｔｅ）も添加されている。図１（ｂ）では、樹脂１の内部に炭素材料としてカーボンナノチューブ２が分散されている。同時に、樹脂の内部に、もうひとつの炭素材料として炭素繊維４（Ｃａｒｂｏｎ ｆｉｂｅｒ）も添加されている。図１では、（ｃ）は樹脂１の内部に、これら３種類の炭素材料であるカーボンナノチューブ２、粒状黒鉛３、及び炭素繊維４の全てが添加されている。導電部は樹脂材料から形成されているにもかかわらず、炭素材料に起因して導電性を獲得することができる。
カーボンナノチューブ２は、直径１０ｎｍ以上ないし１５０ｎｍ前後以下の炭素原子のみからなる炭素化合物である。各導電部の全体重量に占めるカーボンナノチューブは、重量割合は１５ないし３０重量％である。カーボンナノチューブの配合量を極端に多くすると樹脂の粘性が上昇して成形不良の原因となりやすい。そこで、前述の範囲が望ましい。カーボンナノチューブ自体は導電性を有する。ただし、他の炭素材料と比較して１０００分の１程度の大きさであり非常に細かい。カーボンナノチューブのみによる樹脂自体の導電性向上よりも、次述の粒状黒鉛３または炭素繊維４の導電性を補助する目的で各導電部に配合される。
粒状黒鉛３はほぼ球状の黒鉛であり、その直径（粒径）は５μｍ以上、好ましくは１０ないし３０μｍである。各導電部の全体重量に占める粒状黒鉛は、重量割合は３０ないし６０重量％である。粒状黒鉛同士は各導電部内において近接ないし接触する配置となり、直接導電性の向上が図られる。
炭素繊維４は、樹脂繊維を炭化して得た繊維状物であり繊維径（断面径）は約５ないし３０μｍである。繊維長は概ね５０ないし２００μｍである。炭素繊維４を配合する場合、各導電部の全体重量に占める炭素繊維の重量割合は５ないし３０重量％である。炭素繊維同士も各導電部内において近接ないし接触する配置となり、導電性は向上する。また、繊維状であることから、導電部内に網状構造が形成され、強度向上に貢献する。
図２以降に述べる第１導電部、第２導電部、または第３導電部に、図１（ａ）、（ｂ）、または（ｃ）のいずれの構造を採用するのかは、層自体の厚さ、樹脂の性質等により適宜勘案される。むろん、図示しないが炭素材料のいずれか１種類のみの配合としても良い。より導電性を高めるとともに導電部の強度を確保する場合には、図示のとおり２種類以上の炭素材料の配合とすることが望まれる。
自明ながら各導電部を形成する樹脂は不導体である。例えば、導電部の厚みが多くなる場合、絶縁領域も多くなる。導電性のため粒状黒鉛または炭素繊維の配合を増やすとしても、導電部の強度維持の観点から上限が規定される。その結果、粒状黒鉛同士または炭素繊維同士の間は広がる。このとき、カーボンナノチューブが加わることによって、離れて存在する粒状黒鉛同士または炭素繊維同士の間に存在する樹脂中に、その間をつなぐ電子の通り道が新たに生じると考えられる。従って、より好ましくは、カーボンナノチューブと球状黒鉛、またはカーボンナノチューブと炭素繊維の配合、さらにより好ましくは、カーボンナノチューブ、粒状黒鉛、及び炭素繊維の全種類配合である。
続いて図２の概略工程図を用い、本発明の燃料電池用流路部材の製造方法、並びに使用する樹脂について順を追って説明する。はじめに、図２（ａ）のとおり、前述の炭素材料と第１樹脂（Ｒ１）を含有するシート状の第１導電部１１が形成される。
第１樹脂（Ｒ１）は、燃料電池用流路部材の本体となる部分を構成する樹脂となる。そこで、比較的耐久性に優れるとともに加工容易な樹脂から選択される。例えば、エチレン単独重合体、プロピレン単独重合体（ホモポリプロピレン）、エチレンとプロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン等の１種または２種以上のα−オレフィンとのランダム共重合体、あるいは前記組成のブロック共重合体等が挙げられる。さらに前記したこれら重合体の混合物等のポリオレフィン系樹脂、石油樹脂及びテルペン樹脂等の炭化水素系樹脂である。
第１樹脂（Ｒ１）に前述の炭素材料として、カーボンナノチューブ、粒状黒鉛、または炭素繊維の少なくとも１種以上が添加される。そして第１樹脂に炭素材料は含有されてシート状の第１導電部１１が形成される（図２（ａ）の工程）。
次に、前出の第１樹脂（Ｒ１）よりも低融点の第２樹脂（Ｒ２）が用意される。この第２樹脂は熱融着の便宜に用いられる樹脂である。第２樹脂はいわば第１導電部１１の接着剤に相当する。第２樹脂（Ｒ２）と第１樹脂（Ｒ１）との相溶性、剥離の生じにくさ等を考慮すると、低融点かつ第１樹脂と同種の樹脂とすることが望ましい。
また、第２樹脂（Ｒ２）は酸変性ポリオレフィン樹脂からも選択することができる。酸変性ポリオレフィン樹脂は、不飽和カルボン酸またはその誘導体で変性されたポリオレフィン系樹脂が好適に用いられる。このような不飽和カルボン酸としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、クロトン酸、イタコン酸、シトラコン酸等が挙げられ、これらのエステルや無水物も用いることができる。さらに該誘導体としては、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸ブチル、酢酸ビニル、グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、アクリルアミド、メタクリルアミド、アクリル酸ナトリウム等が挙げられる。
酸変性ポリオレフィン樹脂に使用可能なポリオレフィン系樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、及びこれらの共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−アクリル酸エステル共重合体等を挙げることができる。このとき、ポリオレフィン系樹脂に含有される不飽和カルボン酸またはその誘導体の量は、０．００１〜３重量％が好ましく、さらに好ましくは０．０１〜１重量％、特に好ましくは０．０３〜０．５重量％である。該変性物中の変性量が少ないと、層間接着性の向上効果に乏しく、逆に多いと架橋反応を起こし、成形性が悪くなることがあり好ましくない。また、これらの接着性樹脂にはポリイソブチレン、エチレン−プロピレンゴム等のゴム・エラストマー成分や、接着性樹脂の母体のポリオレフィン系樹脂と異なるポリオレフィン系樹脂をブレンドすることにより、接着性が向上することがあり有用である。
第２樹脂（Ｒ２）にも、前述の炭素材料として、カーボンナノチューブ、粒状黒鉛、または炭素繊維の少なくとも１種以上が添加される。そして第２樹脂に炭素材料は含有されてシート状の第２導電部２１が形成される。第２導電部２１は第１導電部１１の少なくとも一面側に積層される。こうして、シート状のベース部１３が形成される（図２（ｂ）の工程）。
流路部材における流路形成のため、金型５０が用意される。この金型５０には櫛歯状に凹凸の溝型面５１が形成されている。金型５０は平坦なシート状のベース部１３の表面に対して押圧される。すると、金型５０の溝型面５１はベース部１３に転写され、溝部１５が形成される。なお、図示ではベース部１３の他の面を平滑に仕上げているため、溝型面を転写しない面については、別の平滑板状の金型５５が用意され押圧される。金型を用いた押圧は、ベース部１３の構成樹脂の流動性を備えている段階で行われる。こうして、溝部１５を備えた溝付ベース部１６が形成される（図２（ｃ）の工程）。当該溝付ベース部１６では、第２導電部２１が積層された面側に溝部１５が設けられる。溝部が当該面側に形成されるため、後出のシート状の第３導電部との熱融着と溝部の被覆は容易となる。
図示の金型５０の溝型面５１は連続した凹凸状であり、その各条は平行である。金型５０の溝型面５１はベース部１３に転写されて、ベース部１３に溝部１５（溝底）と条部１９が平行に連続する凹凸状溝部Ｓｕが形成される。この形状は比較的容易に形成可能であり、しかも無駄が生じにくい。しかも、金型自体の製造負担も軽減される。凹凸状溝部の大きさは適宜ではあるものの、その溝深さは５０ないし２００μｍ、溝幅は１００ないし４００μｍである。これらの大きさは、燃料電池内の冷却用冷媒の供給による冷却効率、セパレータ及び膜電極接合体への水素、酸素の供給及び拡散の効率から適切となる。明細書及び図面の図３以降の説明において、凹凸状溝部は、溝部と条部が平行に連続する構造である。なお、金型の溝型面の形状は図示に限らず必要な形状とすることができる。例えば、溝型面は連続したジグザグ状等としてもよい。
さらに、前出の第１樹脂（Ｒ１）よりも低融点の第３樹脂（Ｒ３）が用意される。この第３樹脂は前出の第２導電部と熱融着する樹脂である。第３樹脂（Ｒ３）と第２樹脂（Ｒ２）との相溶性、剥離の生じにくさ等を考慮すると、低融点かつ第１樹脂と同種の樹脂、もしくは低融点かつ第２樹脂と同種の樹脂とすることが望ましい。さらには、第２樹脂と同様の酸変性ポリオレフィン樹脂からも選択することができる。
第３樹脂（Ｒ３）にも、前述の炭素材料として、カーボンナノチューブ、粒状黒鉛、または炭素繊維の少なくとも１種以上が添加される。第３樹脂にも炭素材料は含有されてシート状の第３導電部３１が形成される。そして、第３導電部３１は溝付ベース部１６の溝部１５の形成された面側に積層される。当該積層後、溝付ベース部１６と第３導電部３１は、第３導電部３１の第３樹脂の溶融温度に加熱される。こうすることで、第３導電部３１と溝付ベース部１６側の第２導電部との間で熱融着が生じ、双方は一体化する（図２（ｄ）の工程）。
この結果、溝付ベース部１６の溝部１５は第３導電部３１により被覆される。つまり、第３導電部３１が溝部１５の蓋となる。こうして、溝部１５の部分は管路状の流体流路１８となり、燃料電池用流路部材１０Ａは出来上がる。この燃料電池用流路部材１０Ａは請求項１の発明に係るものである。これまでの説明から理解されるように、第１導電部１１、溝付ベース部１６、及び第３導電部３１の全体が圧着とともに加熱された場合、第２導電部２１の第２樹脂（Ｒ２）及び第３導電部３１の第３樹脂（Ｒ３）は、第１導電部１１の第１樹脂（Ｒ１）よりも低融点であることから、第１樹脂（Ｒ１）より相対的に早く溶融する。そのため、溝付ベース部１６の第２導電部２１と第３導電部３１の融着は進む。その一方、溝付ベース部１６の第１導電部１１は溶融することなく、当初の形状は維持されたままとなる。このように融点差を利用して簡単に溝部を被覆して塞ぐことができる。
一連の説明における樹脂の融点は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）により求めた値である。測定により値のピークが２以上となる場合、相対的に大となるピーク側の数値が当該樹脂の融点に採用される。
第１樹脂（Ｒ１）、第２樹脂（Ｒ２）、及び第３樹脂（Ｒ３）に、炭素材料としてカーボンナノチューブ、粒状黒鉛、または炭素繊維の少なくとも１種以上を添加するに際し、所望の炭素材料は所定量ずつ計量され、加熱溶融可能なブレンダーやニーダー等により混練されて樹脂内で均質化される。その後、各樹脂の混練物はＴダイ等からの共押出しを通じて積層化される。もしくは、各樹脂の混練物は単体として積層され圧延ローラ等に通されて所定の厚さになるまで圧延される。これらの加工には樹脂加工上の適宜の手法、装置が使用される。
図３は第２実施形態の溝付ベース部１６ｂの断面模式図である。この溝付ベース部１６ｂでは、その両面に溝部１５（第１溝部）及び溝部１７（第２溝部）が設けられる。図４は第３実施形態の溝付ベース部１６ｃの断面模式図である。この溝付ベース部１６ｃでは、第２導電部２１を積層した面と逆側の面に溝部１７（第２溝部）が設けられる。なお、溝付ベース部１６ｂのように両面に溝部を設ける形態では、各溝部の溝の向きを同一（図３（ａ））としても、互いに直交（すなわち所定角度ずらす）させて形成することができる（図３（ｂ））。
第２実施形態の溝付ベース部１６ｂを採用すると、一括の加工により複数の流路を上下方向に簡単に形成することができる。また、第３実施形態の溝付ベース部１６ｃは、他の溝付ベース部に加えて燃料電池内の別の部材との組み合わせに都合が良い。これらの溝付きベース部を使用すると、例えば、冷却用媒体の流路に加え、酸素の流路、水素の流路等の流路毎の集約が可能となり、いっそうの部材容積の軽減に役立つ。なお、溝付ベース部１６ｂ，１６ｃにおいて、第２導電部２１の積層を両面とすることもできる（図示せず）。この場合、熱融着による積層はより容易となる。
図５は第２実施形態の燃料電池用流路部材１０Ｂの断面模式図である。この燃料電池用流路部材１０Ｂは請求項２の発明に係る。すなわち、燃料電池用流路部材１０Ｂでは、溝付ベース部１６ｂに溝付ベース部１６ｃ（図３，４参照）が積層により組み合わされる。そして熱融着により燃料電池用流路部材１０Ｂは形成される。図示から把握されるように、中央部分に溝部１５が閉塞されて管路状の流体流路１８が形成される。さらに、燃料電池用流路部材１０Ｂの上下方向の両面にも溝部１７，１５が露出している。この形態の特徴として、他の溝付ベース部に加えて流路の階層化が可能となる。また、燃料電池内の別の部材との組み合わせに都合が良い。加えて、空冷用の溝部として利用することもできる。図５においても、第２導電部２１の積層を両面とすることもできる（図示せず）。
図６は第３実施形態の燃料電池用流路部材１０Ｃの断面模式図である。この燃料電池用流路部材１０ｃは請求項３の発明に係る。燃料電池用流路部材１０Ｃでは、溝部の形状自体は連続した凹凸状としながらも、溝幅を大きくしている。両面に溝部１５ｄ，１７ｄと条部１９ｄを形成した溝付ベース部１６ｄの溝部の中央部分に、片面のみ溝部１５ｅを形成した溝付ベース部１６ｅの条部１９（溝部同士の間）が組み合わせられる。このように、いずれの部材も樹脂加工品であることから形状設計は容易である。また、片方の溝付ベース部を交換することにより、流路の縦断面の面積を適宜調整することもできる。そのため、燃料電池に組み込む部材としての利便性が高まる。溝付ベース部１６ｄでは第２導電部２１は両面に積層されている。
図７は第４実施形態の燃料電池用流路部材１０Ｄ、図８は第５実施形態の燃料電池用流路部材１０Ｅの断面模式図である。燃料電池用流路部材１０Ｄ及び１０Ｅは請求項５の発明に係り、溝付きベース部１６ｆ，１６ｇの内部に金属板４０が備えられる。金属版は燃料電池用流路部材を燃料電池に接続し固定する際の保持部として利用される。また、金属版内を電子は移動可能であるため、外部の配線と接続される。例えば直列の接続に有効である。金属板の材質には耐食性等が考慮される。そこで、ステンレス鋼板、チタン板、アルミニウム板等の金属板が用いられる。さらには、前記の金属板に金めっき、ニッケルめっき、炭素めっき等の表面処理を施した金属板（例えば、金めっきステンレス鋼板等）も好ましく用いられる。金属板の厚さは約８ないし２００μｍの範囲である。金属板の厚さが薄くなると燃料電池自体の体積を小型化することができ、電池体積あたりの発電性能を引き上げことができる。溝付きベース部１６ｆ（１６ｇ）における第１樹脂（Ｒ１）と金属板４０との間に、好ましくは接着性樹脂層４５が介在される。接着性樹脂層は溝付きベース部と金属板の双方の接着性を高める。
接着性樹脂層４５の構成樹脂は、前出の第２樹脂（Ｒ２）または第３樹脂（Ｒ３）の成分である酸変性ポリオレフィン樹脂から選択される。前述のとおり酸変性ポリオレフィン樹脂は不飽和カルボン酸またはその誘導体で変性されたポリオレフィン系樹脂である。該当する樹脂種の例示については説明が重複する都合上省略する。接着性樹脂層４５の樹脂中には、炭素材料としてカーボンナノチューブ、粒状黒鉛、または炭素繊維の少なくとも１種以上が添加される。これは、接着性樹脂層４５自体の導電性を高めるためである。
接着性樹脂層４５の厚さは押出成形、圧延段階で調整される。なお、厚くし過ぎると、炭素材料を含んでいるとしても導電性は悪化する。そこで、接着性樹脂層４５の厚さは概ね１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下とされる。
接着性樹脂層４５と金属板４０との接着は熱融着であるため強固に金属と貼り付く。酸変性ポリオレフィン樹脂は極性基を有する。このことから、当該樹脂の極性基と金属原子とのイオン結合による影響により接着は強固となる。例えば、金属板４０の両面もしくは片面に事後的に接着性樹脂層４５となる樹脂シートが配置される。これらは、加熱盤や加熱ローラの間に搬入され熱融着が行われる。こうして、金属板４０と接着性樹脂層４５の一体化物が出来上がる。
続いて、金属板４０と一体化した接着性樹脂層４５の両面もしくは片面に、シート状の第１導電部１１が積層される。また、第１導電部１１にはシート状の第２導電部２１も積層される。第１導電部１１と第２導電部２１の積層は別々のシート状物を重ね合わせても良く、Ｔダイ等から同時に押出しをしても良い。こうして、金属板４０を備えたシート状のベース部１３ｆ，１３ｇが形成される。ベース部１３ｆ，１３ｇに対しては溝型面が転写されて溝付ベース部１６ｆ，１６ｇが形成される。
図７の流路部材１０Ｄでは、両面に溝部１５，１７を備えた溝付ベース部１６ｆが用意される。溝付ベース部１６ｆの第２導電部２１が積層された面側に第３導電部３１が積層される。その後は同様に、熱融着に伴う一体化によって溝付ベース部１６ｆの溝部１５は第３導電部３１により被覆される。図８の流路部材１０Ｅは前掲の図５に対応する例であり、両面に溝部１５，１７を備えた溝付ベース部１６ｆと、片面に溝部１５を備えた溝付ベース部１６ｇの２部材が形成される。そして、溝付ベース部１６ｆを基準にして、溝付ベース部１６ｆの第２導電部２１が積層された面側と、溝付ベース部１６ｇの第２導電部２１が積層された面側とが貼り合わせられる。その後は同様に、熱融着に伴う一体化によって溝付ベース部１６ｆの溝部１５は溝付ベース部１６ｇにより被覆される。溝付ベース部１６ｆ，１６ｇにおいても、第２導電部２１を両面に積層することができる（図示せず）。
図９は第５実施形態の燃料電池用流路部材１０Ｆの断面模式図である。燃料電池用流路部材１０Ｆは請求項５の発明に係るもので、金属板４０が外部に露出した例である。溝付ベース部１６ｈでは、金属板４０に接着性樹脂層４５、第１導電部１１（第１樹脂）、第２導電部２１（第２樹脂）の順に積層される。そして、溝型面が転写され溝部１５が形成される。次に、第３導電部３１が溝付ベース部１６ｈの溝部１５の形成された面側に積層される。図７ないし図９に開示の燃料電池用流路部材１０Ｄ，１０Ｅ，１０Ｆにおける加工の手法は燃料電池用流路部材１０Ａ（図２参照）と同様である。
このように、燃料電池用流路部材は樹脂を用いながらも導電性を確保し、しかも自由な形状設計を可能とする。従って、燃料電池において必要とされる部分に最適な形態に適合させることができる。そのため、水等の冷却用媒体の流路に留まらず、酸素、水素の供給、さらには、発生した水蒸気の排気等にも有効に活用し得る。
発明者らは、下記の原料を用い後出の表１ないし３に開示の配合に基づき図１０及び図１１の断面模式図の各構造（〔Ｉ〕ないし〔Ｖ〕）に準じて実施例１ないし６及び比較例１ないし８の燃料電池用流路部材を作製した。そして、各実施例及び比較例の燃料電池用流路部材について、図１０及び図１１の構造（〔Ｉ〕ないし〔Ｖ〕のいずれか）であるか、熱融着の温度（℃）及び圧力（ＭＰａ）の条件、熱融着の前後の厚さ（μｍ）、熱融着前後の貫通抵抗（ｍΩ・ｃｍ2）、及び接着・形状維持評価の良否について測定し記載した。
［使用原料］
第１樹脂として、ホモポリプロピレン（日本ポリプロ株式会社製，ノバテックＦＬ１００Ａ，融点１６１℃、以下「ＰＰ」とする。）を使用した。
第１樹脂よりも低融点の第２樹脂または第３樹脂として、以下の樹脂を使用した。
無水マレイン酸変性低密度ポリエチレン（三菱化学株式会社製，モディックＭ５０４，融点１２１℃、以下「変性ＬＬ」とする。）を使用した。
低密度ポリエチレン（宇部丸善ポリエチレン株式会社製，ユメリット４５４０Ｆ，融点１３４℃、以下「ＬＬ」とする。）
各基材樹脂とも、樹脂のペレットを凍結粉砕して粉末にして用いた。
導電性炭素材料に下記を用いた。
カーボンナノチューブ：昭和電工株式会社製，ＶＧＣＦ−Ｘ（繊維径：１０〜１５ｎｍ、以下「ＣＮＴ」とする。）
粒状黒鉛：日本カーボン株式会社製，ニカビーズＰ２５Ｂ−ＺＧ（平均粒子径：２５μｍ，真密度：２．１７ｇ／ｃｍ3、以下「ＳＧ」とする。）
炭素繊維：三菱樹脂株式会社製，ダイアリードＫ２２３ＨＥ（繊維径：１１μｍ，真密度：２．０ｇ／ｃｍ3、以下「ＣＦ」とする。）
金属板として次の部材を使用した。
両表面に金めっきしたステンレス鋼板（ＳＵＳ３１６Ｌ，厚さ１００μｍ）を使用した。以降「金めっきステンレス鋼板」とする。
アルミニウム箔（株式会社ＵＡＣＪ製箔製，「ニッパクホイル」，厚さ１２μｍ）を使用した。以降、「アルミニウム箔」とする。
溝部形成の金型は、溝同士の間隔を３５０μｍ、溝幅２００μｍ、溝深さ１００μｍの断面視長方形状（矩形状）の連続する溝型面形状とした。平滑面用の金型は平板面状のままとした。金型は全ての実施例及び比較例に共通とした。
図１０（ａ）は、金属板４０、接着性樹脂層４５、第１導電部１１、及び第２導電部２１の順に積層して溝部１５を備えた溝付ベース部１６ｘを作製した。ここに、第３導電部３１として接着性樹脂層４５を備えた金属板４０を積層し、熱融着により一体化した（構造〔Ｉ〕）。この構造［Ｉ］及び次述する構造［ＩＩ］の燃料電池用流路部材は請求項４及び５の発明に係る。
図１０（ｂ）は、金属板４０、接着性樹脂層４５、第１導電部１１、及び第２導電部２１の順に積層して溝部１５を備えた溝付ベース部１６ｘを作製した。ここに、炭素材料を含有する第１樹脂のシート状物３２に第３導電部３１を備えた複合体３３を積層し、熱融着により一体化した（構造〔ＩＩ〕）。
図１１各図は対比用の構造に係り、図１１（ａ）は、金属板４０、接着性樹脂層４５、第１導電部１１、及び第２導電部２１の順に積層して溝部１５を備えた溝付ベース部１６ｘを作製した。ここに、金属版４０にのみを積層し、熱融着により一体化した（構造〔ＩＩＩ〕）。
図１１（ｂ）は、金属板４０、接着性樹脂層４５、第１導電部１１、及び第２導電部２１の順に積層して溝部１５を備えた溝付ベース部１６ｘを作製した。ここに、炭素材料を含有する第１樹脂のシート状物３２のみを積層し、熱融着により一体化した（構造〔ＩＶ〕）。
図１１（ｃ）は、金属板４０、接着性樹脂層４５、及び第１導電部１１の順に積層して溝部１５を備えた溝付ベース部１６ｙを作製した。ここに、接着性樹脂層４５を備えた金属板４０を積層し、熱融着により一体化した（構造〔Ｖ〕）。
［実施例及び比較例の燃料電池用流路部材の作製］
〈実施例１〉
第１樹脂（ＰＰ）１００重量部に、カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）１１４重量部、粒状黒鉛（ＳＧ）２４１重量部を配合して１７０℃に加熱しながら均一に混練した。樹脂の融点より１℃ないし５℃低い温度に加熱したカレンダーロール機に通して厚さ６０μｍのシート状の第１導電部を得た。第２導電部及び接着性樹脂層については共通とし、無水マレイン酸変性低密度ポリエチレン（変性ＬＬ）１００重量部に、カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）７３重量部、粒状黒鉛（ＳＧ）１５９重量部、及び炭素繊維（ＣＦ）１２３重量部を配合して１４０℃に加熱しながら均一に混練した。混練物を樹脂の融点より１℃ないし５℃低い温度に加熱したカレンダーロール機に通して厚さ２０μｍのシート状の第２導電部及び接着性樹脂層を得た。
そして、金属板（金めっきステンレス鋼板）、接着性樹脂層、第１導電部、及び第２導電部の順に積層して、第２導電部と金型間に離型ＰＥＴフィルム（厚さ２５μｍ）を挟み、上下から平板状及び溝型面を備えた金型を用いて加熱プレスして全積層物を接着した。このときのプレス温度は、第１樹脂（ＰＰ）の融点より２０℃高温に設定した。プレスの圧力は３０ＭＰａとした。こうして溝付ベース部を作製した。作製した溝部について、溝同士の間隔は３５０μｍ、溝幅は２００μｍ、溝深さは１００μｍの寸法であった。同時に、金属板（金めっきステンレス鋼板）及び接着性樹脂層を積層して、上下からともに平板状の金型を用いて加熱プレスして接着した。このときのプレス温度は、無水マレイン酸変性低密度ポリエチレン（変性ＬＬ）の融点より２０℃高温に設定した。プレスの圧力は３０ＭＰａとした。こうして金属板を備えた第３導電部を作製した。
当該溝付ベース部と第３導電部とを上下からともに平板状の金型を用いて加熱プレスして一体化した。加熱プレス（熱融着）に際し、温度を１３０℃、プレス圧力を２．４ＭＰａとした。結果、図１０（ａ）の構造〔Ｉ〕の燃料電池用流路部材を作製した（実施例１）。
〈実施例２〉
実施例２は、溝付ベース部及び第３導電部を前述の実施例１と共通とした。溝付ベース部及び第３導電部の加熱プレスに際し、温度を１４０℃、プレス圧力を２．４ＭＰａとした。結果、図１０（ａ）の構造〔Ｉ〕の燃料電池用流路部材を作製した（実施例２）。
〈実施例３〉
実施例３は、溝付ベース部及び第３導電部を前述の実施例１と共通とした。溝付ベース部及び第３導電部の加熱プレスに際し、温度を１５０℃、プレス圧力を２．４ＭＰａとした。結果、図１０（ａ）の構造〔Ｉ〕の燃料電池用流路部材を作製した（実施例３）。
〈実施例４〉
実施例４は、溝付ベース部及び第３導電部を前述の実施例１と共通とした。溝付ベース部及び第３導電部の加熱プレスに際し、温度を１４０℃、プレス圧力を３．１ＭＰａとした。結果、図１０（ａ）の構造〔Ｉ〕の燃料電池用流路部材を作製した（実施例４）。
〈実施例５〉
実施例５では、第１導電部及び第３導電部を前述の実施例１と共通とし、第２導電部の樹脂を低密度ポリエチレン（ＬＬ）とした。低密度ポリエチレン（ＬＬ）１００重量部に、カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）１１４重量部、粒状黒鉛（ＳＧ）２４１重量部を配合して１４０℃に加熱しながら均一に混練した。混練物を樹脂の融点より１℃ないし５℃低い温度に加熱したカレンダーロール機に通して厚さ２０μｍのシート状の第２導電部を得た。
金属板（金めっきステンレス鋼板）、接着性樹脂層、第１導電部、及び第２導電部の順に積層して、上下から平板状及び溝型面を備えた金型を用いて加熱プレスして全積層物を接着した。このときのプレス温度は、第１樹脂（ＰＰ）の融点より２０℃高温に設定した。プレスの圧力は３０ＭＰａとした。こうして溝付ベース部を作製した。同時に、金属板（金めっきステンレス鋼板）及び接着性樹脂層を積層して、上下からともに平板状の金型を用いて加熱プレスして接着した。このときのプレス温度は、無水マレイン酸変性低密度ポリエチレン（変性ＬＬ）の融点より２０℃高温に設定した。プレスの圧力は３０ＭＰａとした。こうして金属板を備えた第３導電部を作製した。
溝付ベース部と第３導電部とを上下からともに平板状の金型を用いて加熱プレスして一体化した。加熱プレスに際し、温度を１４５℃、プレス圧力を２．４ＭＰａとした。結果、図１０（ａ）の構造〔Ｉ〕の燃料電池用流路部材を作製した（実施例５）。
〈実施例６〉
実施例６では、第１導電部及び第２導電部を前述の実施例１と共通として溝付ベース部を作製した。第３導電部は炭素材料を含有する第１樹脂のシート状物に第３導電部を備えた複合体とした。炭素材料を含有する第１樹脂のシート状物については、実施例１の第１導電部と共通とした。第３導電部については、実施例５の第２導電部と共通とした。第３導電部の複合体の作製に際し、樹脂の融点より１℃ないし５℃低い温度に加熱したカレンダーロール機に通して厚さ２０μｍのシート状の複合体とした。
溝付ベース部と第３導電部となる複合体とを上下からともに平板状の金型を用いて加熱プレスして一体化した。加熱プレスに際し、温度を１４５℃、プレス圧力を２．４ＭＰａとした。結果、図１０（ｂ）の構造〔ＩＩ〕の燃料電池用流路部材を作製した（実施例６）。
〈実施例７〉
実施例７における溝付ベース部及び第３導電部の作製は前述の実施例１と同様とした。ただし、使用した２枚の金属板を金めっきステンレス鋼板から両方ともアルミニウム箔に変更した。すなわち、実施例７の第３導電部は接着性樹脂層を塗工したアルミニウム箔である。溝付ベース部及び第３導電部の加熱プレスに際し、温度を１３０℃、プレス圧力を２．４ＭＰａとした。結果、図１０（ａ）の構造〔Ｉ〕の燃料電池用流路部材を作製した（実施例７）。
〈実施例８〉
実施例８における溝付ベース部及び第３導電部の作製は前述の実施例１と同様とした。ただし、溝付ベース部の溝部側に積層する金属板のみを金めっきステンレス鋼板からアルミニウム箔に変更した。すなわち、実施例８の第３導電部も接着性樹脂層を塗工したアルミニウム箔である。溝付ベース部及び第３導電部の加熱プレスに際し、温度を１３０℃、プレス圧力を２．４ＭＰａとした。結果、図１０（ａ）の構造〔Ｉ〕の燃料電池用流路部材を作製した（実施例８）。
〈比較例１〉
比較例１は、溝付ベース部及び第３導電部を前述の実施例１と共通とした。溝付ベース部及び第３導電部の加熱プレスに際し、温度を１００℃、プレス圧力を２．４ＭＰａとした。そこで図１０（ａ）の構造〔Ｉ〕の燃料電池用流路部材の作製を試みたものの、双方は熱融着しなかった（比較例１）。
〈比較例２〉
比較例２は、溝付ベース部及び第３導電部を前述の実施例１と共通とした。溝付ベース部及び第３導電部の加熱プレスに際し、温度を１６５℃、プレス圧力を２．４ＭＰａとした。結果、図１０（ａ）の構造〔Ｉ〕の燃料電池用流路部材を作製した（比較例２）。
〈比較例３〉
比較例３は、溝付ベース部及び第３導電部を前述の実施例１と共通とした。溝付ベース部及び第３導電部の加熱プレスに際し、温度を１４０℃、プレス圧力を４．１ＭＰａとした。結果、図１０（ａ）の構造〔Ｉ〕の燃料電池用流路部材を作製した（比較例３）。
〈比較例４〉
比較例４では、第１導電部及び第２導電部を前述の実施例１と共通として溝付ベース部を作製した。第３導電部の代わりに金属板（金めっきステンレス鋼板）のみを使用した。溝付ベース部と金属板とを上下からともに平板状の金型を用いて加熱プレスして一体化した。加熱プレスに際し、温度を１４０℃、プレス圧力を２．５ＭＰａとした。結果、図１１（ａ）の構造〔ＩＩＩ〕の燃料電池用流路部材を作製した（比較例４）。
〈比較例５〉
比較例５では、使用部材を比較例４と共通とした。加熱プレスに際し、温度を１４０℃、プレス圧力を３．５ＭＰａとした。結果、図１１（ａ）の構造〔ＩＩＩ〕の燃料電池用流路部材を作製した（比較例５）。
〈比較例６〉
比較例６では、第１導電部及び第２導電部を前述の実施例１と共通として溝付ベース部を作製した。第３導電部の代わりに第１樹脂のシート状物のみを使用した。この第１樹脂のシート状物は実施例６と共通とした。溝付ベース部と第１樹脂のシート状物とを上下からともに平板状の金型を用いて加熱プレスして一体化した。加熱プレスに際し、温度を１４０℃、プレス圧力を２．４ＭＰａとした。結果、図１１（ｂ）の構造〔ＩＶ〕の燃料電池用流路部材を作製した（比較例６）。
〈比較例７〉
比較例７では、使用部材を比較例６と共通とした。加熱プレスに際し、温度を１６５℃、プレス圧力を２．４ＭＰａとした。結果、図１１（ｂ）の構造〔ＩＶ〕の燃料電池用流路部材を作製した（比較例７）。
〈比較例８〉
比較例８では、実施例１の溝付ベース部から第２導電部を省略した。金属板（金めっきステンレス鋼板）、接着性樹脂層、及び第１導電部の順に積層して、上下から平板状及び溝型面を備えた金型を用いて加熱プレスして全積層物を接着した。このときのプレス温度は、第１樹脂（ＰＰ）の融点より２０℃高温に設定した。プレスの圧力は３０ＭＰａとした。こうして第２導電部を省略した溝付ベース部を作製した。そして、これに実施例１と共通の金属板を備えた第３導電部を上下からともに平板状の金型を用いて加熱プレスして一体化した。加熱プレスに際し、温度を１４０℃、プレス圧力を２．４ＭＰａとした。そこで図１１（ｃ）の構造〔Ｖ〕の燃料電池用流路部材の作製を試みたものの、双方は熱融着しなかった（比較例８）。
［厚さの測定］
各実施例及び比較例の燃料電池用流路部材について厚さ測定器（株式会社東洋精機製作所製，Ｂ−１）を用いて測定し、それぞれの厚さ（μｍ）を求めた。
［貫通抵抗の測定］
日置株式会社製，抵抗計ＲＭ３５４４型を使用し、測定対象の試作例のフィルムを厚さ方向から、直径３０ｍｍの金めっき板により挟み、１ＭＰａで加圧し、フィルムの厚さ方向の抵抗（ｍΩ・ｃｍ2）を測定した。
［接着及び形状維持の評価］
各実施例及び比較例のとおり作製した燃料電池用流路部材について、極端な形状変形なく接着できた例を「良」の評価とした。接着できなかったもしくは接着力が弱いまたは形状変形が著しい例については「不良」の評価とした。
各実施例及び比較例について、対応する構造（〔Ｉ〕ないし〔Ｖ〕のいずれか）、加熱プレス条件：温度（℃）及び圧力（ＭＰａ）、厚さ（μｍ）：プレスの前及び後、貫通抵抗（ｍΩ・ｃｍ2）：プレスの前及び後、そして接着及び形状の評価（良否）の結果を表１ないし３に記した。
Figure 0006277169
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［結果と考察］
実施例の燃料電池用流路部材はいずれも良好な接着性評価を得ることができた。また、各部材の加熱プレスに伴う熱融着後においても貫通抵抗の値から導電性を確認した。加えて、金属板の種類を変更した実施例においても、良好な接着性評価を得ることができた。貫通抵抗の値の差異は金属板自体の抵抗と考えられる。比較例１は、加熱プレス時の温度が低く、樹脂の熱融着が十分に生じなかったため、接着不良となった。比較例２は、加熱プレス時の温度が高く、本来の流路となるべき溝付ベース部の樹脂も軟化して形状変形が生じてしまった。比較例３は、加熱プレス時の圧力が高く、形状変形が著しく不良となった。
比較例４では溝付ベース部に第２導電部を有し、これに金属板のみを積層する構造である。このことから、第２導電部の樹脂の融着のみでは接着性は十分ではないことがわかった。比較例５は前記の比較例４よりも加熱プレス時の圧力をさらに高めたものの、十分な接着性を得ることはできなかった。
比較例６は溝付ベース部に第２導電部を有し、これに炭素材料を含有する第１樹脂のシート状物である。積層の対象も樹脂であっても第２導電部の樹脂の融着のみでは接着性は十分ではないことがわかった。比較例７は前記の比較例６よりも加熱プレス時の圧力をさらに高めたものの、十分な接着性を得ることはできなかった。比較例８は第２導電部を省略した溝付ベース部であり、これに金属板を積層した例である。金属板側に接着性樹脂層を備えていても十分な接着性を得ることはできなかった。
接着及び形状の評価において良好であった各実施例と、不良の結果となった各比較例の対比から、燃料電池用流路部材の作製に際して主に以下の点が必要といえる。第一、流路の本体部分を形成する溝付ベース部に他の樹脂部材を積層して蓋をする場合、溝付ベース部の側にも、蓋となる第３導電部にも、双方に熱融着する樹脂が必要である。第二、熱融着に際して溝付ベース部（溝部）の樹脂が加熱に伴って溶融変形しないようにするため、熱溶融温度よりも融点の高い樹脂を溝付ベース部の本体部分の樹脂に採用する必要がある。第三、最終的な加熱プレス時の温度は、溝付ベース部の本体部分の樹脂の融点よりは低く、かつ、部材間の接着に寄与する樹脂の融点よりは高い温度とする必要がある。これらの点を考慮すると、不用意な部材の形状変形を抑制することができ、しかも内部に良好な流路を形成することができる。さらには、金属板を部材内に介在させても熱融着により良好な接着性を発揮した。従って、当該燃料電池用流路部材は燃料電池に組み込む部材として極めて利便性が高いといえる。
本発明の燃料電池用流路部材の製造方法を用いると、各部材の選択及び融点差から極めて簡便かつ安価に微細な流路を形成した部材を作製することができる。従って、燃料電池内に供給する水素、酸素等の燃料、冷却用冷媒等の各種流体の流通に好適な部材として有望である。むろん、これ以外にも、本発明の特性を必要とする種々の用途にも使用することができる。
１ 樹脂
２ カーボンナノチューブ
３ 粒状黒鉛
４ 炭素繊維
１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃ，１０Ｄ，１０Ｅ，１０Ｆ 燃料電池用流路部材
１１ 第１導電部
１３ ベース部
１５，１５ｄ，１５ｅ，１７，１７ｄ 溝部
１６，１６ｂ，１６ｃ，１６ｄ，１６ｅ，１６ｆ，１６ｇ，１６ｈ，１６ｘ，１６ｙ 溝付ベース部
１８ 流体流路
１９ 条部
２１ 第２導電部
３１ 第３導電部
４０ 金属板
４５ 接着性樹脂層
５０ 金型
５１ 溝型面
Ｓｕ 凹凸状溝部

Claims (5)

  1. 第１樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第１導電部を得る工程と、
    前記第１樹脂よりも低融点の第２樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第２導電部を、前記第１導電部の少なくとも一面側に積層して、シート状のベース部を形成する工程と、
    前記ベース部の前記第２導電部を積層した面の少なくとも一表面に溝型面を転写して、溝部を設けた溝付ベース部を形成する工程と、
    前記第１樹脂よりも低融点の第３樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第３導電部を、前記第３導電部が前記溝付ベース部の前記溝部を形成した面側に積層する工程と、
    前記第１樹脂の融点より低い温度であって前記第２樹脂及び第３樹脂の融点よりは高い温度でかつ４．１ＭＰａ未満の圧力によって、前記溝付ベース部及び前記第３導電部材を熱融着し一体化して前記溝部を被覆して流路を形成する工程
    とを備えることを特徴とする燃料電池用流路部材の製造方法。
  2. 第１樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第１導電部を得る工程と、
    前記第１樹脂よりも低融点の第２樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第２導電部を、前記第１導電部の少なくとも一面側に積層して、シート状のベース部を形成する工程と、
    前記ベース部の前記第２導電部を積層した面の少なくとも一表面に溝型面を転写して、溝部を設けた一の溝付ベース部を形成する工程と、
    前記一の溝付ベース部と異なる他の溝付ベース部の少なくとも溝部を有しない側に第２導電部を形成し、該第２導電部が前記一の溝付ベース部の溝部を形成した面側となるように積層する工程と、
    前記第１樹脂の融点より低い温度であって前記第２樹脂の融点よりは高い温度でかつ４．１ＭＰａ未満の圧力によって、前記一の溝付ベース部及び前記他の溝付ベース部を熱融着し一体化して前記一の溝付ベース部の溝部を被覆して流路を形成する工程
    とを備えることを特徴とする燃料電池用流路部材の製造方法。
  3. 第１樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第１導電部を得る工程と、
    前記第１樹脂よりも低融点の第２樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第２導電部を、前記第１導電部の少なくとも一面側に積層して、シート状のベース部を形成する工程と、
    前記ベース部の前記第２導電部を積層した面の少なくとも一表面に溝型面を転写して、溝部を設けた一の溝付ベース部を形成する工程と、
    前記一の溝付ベース部と異なる他の溝付ベース部の少なくとも溝部を有する側に第２導電部を積層し、該第２導電部が前記一の溝付ベース部の溝部を形成した面側となるように前記両溝付ベースを組み合わせて積層する工程と、
    前記第１樹脂の融点より低い温度であって前記第２樹脂の融点よりは高い温度でかつ４．１ＭＰａ未満の圧力によって、前記一の溝付ベース部及び前記他の溝付ベース部を熱融着し一体化して前記一の溝付ベース部の溝部を被覆して流路を形成する工程
    とを備えることを特徴とする燃料電池用流路部材の製造方法。
  4. 第１樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第１導電部を得る工程と、
    前記第１樹脂よりも低融点の第２樹脂と炭素材料とを含有するシート状の第２導電部を、前記第１導電部の少なくとも一面側に積層して、シート状のベース部を形成する工程と、
    前記ベース部の前記第２導電部を積層した面の少なくとも一表面に溝型面を転写して、溝部を設けた溝付ベース部を形成する工程と、
    前記第１樹脂よりも低融点の酸変性ポリオレフィン樹脂から選択される接着性樹脂中に炭素材料を含有する接着性樹脂層を介して接着された金属板を有し、前記接着剤樹脂層が前記溝付ベース部の前記溝部を形成した面側となるように積層する工程と、
    前記第１樹脂の融点より低い温度であって前記第２樹脂及び接着剤樹脂の融点よりは高い温度でかつ４．１ＭＰａ未満の圧力によって、前記溝付ベース部及び前記接着性樹脂層を介して接着された金属板を熱融着し一体化して前記溝付ベース部の溝部を被覆して流路を形成する工程
    とを備えることを特徴とする燃料電池用流路部材の製造方法。
  5. 前記溝付ベース部の複数が、前記第１樹脂よりも低融点の酸変性ポリオレフィン樹脂から選択される接着性樹脂中に炭素材料を含有する接着性樹脂層を介して接着された金属板と積層されている請求項１ないし４のいずれかに記載の燃料電池用流路部材の製造方法。
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