JP2007314711A

JP2007314711A - 高周波電磁誘導加熱型接着剤、この高周波電磁誘導加熱型接着剤を用いた積層体、積層体の積層方法および被着体の分離方法

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Publication number: JP2007314711A
Application number: JP2006147855A
Authority: JP
Inventors: Takeshi Miyake; 武司三宅
Original assignee: SEKISUI FULLER KK
Current assignee: SEKISUI FULLER KK
Priority date: 2006-05-29
Filing date: 2006-05-29
Publication date: 2007-12-06
Anticipated expiration: 2026-05-29
Also published as: JP5250185B2

Abstract

【課題】一旦接着した被着体を傷めることなく、簡単かつ安全に分離することができる高周波電磁誘導加熱型接着剤、この高周波電磁誘導加熱型接着剤を用いた積層体、積層体の積層方法および被着体の分離方法を提供することを目的としている。
【解決手段】架橋可能な加水分解性シリル基を有するオキシアルキレン系重合体を主成分として含む湿気硬化型変成シリコーン樹脂組成物中に、高周波電磁誘導によって発熱する粒状および／または線状をした高周波発熱材料が分散されている接着剤に水を加えて混合した後、高周波電磁誘導加熱して被着体と被着体とを接着するようにし、更に高周波電磁誘導加熱して硬化物を熱分解して２つの被着体を分離させた。
【選択図】なし

Description

本発明は、高周波電磁誘導加熱型接着剤、この高周波電磁誘導加熱型接着剤を用いた積層体、積層体の積層方法および被着体の分離方法に関する。

熱可塑性または熱硬化性樹脂からなる接着組成物中に磁性体または導電体の細片からなる発熱体が均一に分散されている高周波電磁誘導加熱型接着剤がすでに提案されている（特許文献１参照）。
この高周波電磁誘導加熱型接着剤は、積層接着しようとする一方の被着体の接着面の所望位置に塗布して他方の被着体を、接着剤を挟むように重ねた状態でいずれか一方の被着体側から高周波電磁誘導加熱装置を用いて接着剤を通る高周波磁界を発生させ上記発熱体に生じた渦電流によって発熱体を発熱させることによって接着組成物を加熱硬化させ、この硬化物からなる接着層を介して２つの被着体を接着するようになっている。すなわち、発熱体の発熱により、硬化反応が促進されて接着速度が速くなるとともに、発熱体が均一に分散されているので、接着剤が均一に加熱され接着均一性と安定した接着強度が得られるようになっている。

特公平６−３５５７０号公報

しかし、先に提案された上記高周波電磁誘導加熱型接着剤の場合、一旦接着してしまうと、被着体と被着体とを剥がして被着体をリサイクルしたり、貼り直したりすることが難しい。
すなわち、熱可塑性樹脂タイプの高周波電磁誘導加熱型接着剤では、小型の高周波電磁誘導加熱装置で積層体の接着層全体に高周波磁界をかけて発熱体を発熱させて接着剤層を可塑化させれば、一方の被着体を他方の被着体から分離させることが可能であるが、被着体が大きい場合、小型の高周波電磁誘導加熱装置では、接着層の一部しか加熱して可塑化できないため、他の部分を加熱している間に、先に可塑化した部分が冷却されて再び硬化してしまう。したがって、建築現場等での現場施工での被着体の貼り直し作業が困難である。

一方、熱硬化樹脂タイプの高周波電磁誘導加熱型接着剤では、エポキシ系樹脂組成物やウレタン系樹脂組成物が用いられているが、接着層を加熱しても可塑化することがないが、かなり高温まで加熱すると、接着層が炭化や熱分解するが、被着体が変質してしまったり、発火して火事を引き起こしたりする虞がある。

本発明は、上記事情に鑑みて、一旦接着した被着体を傷めることなく、簡単かつ安全に分離することができる高周波電磁誘導加熱型接着剤、この高周波電磁誘導加熱型接着剤を用いた積層体、積層体の積層方法および被着体の分離方法を提供することを目的としている。

上記目的を達成するために、本発明の請求項１に記載の高周波電磁誘導加熱型接着剤（以下、「請求項１の接着剤」と記す）は、架橋可能な加水分解性シリル基を有するオキシアルキレン系重合体を主成分として含む湿気硬化型変成シリコーン樹脂組成物中に、高周波電磁誘導によって発熱する粒状および／または線状をした高周波発熱材料が分散されていることを特徴としている。

本発明の請求項２に記載の高周波電磁誘導加熱型接着剤（以下、「請求項２の接着剤」と記す）は、請求項１の接着剤において、高周波発熱材料の少なくとも一部が磁性体であることを特徴としている。

本発明の請求項３に記載の積層体の積層方法（以下、「請求項３の積層方法」と記す）は、請求項１または請求項２の接着剤を積層する２つの被着体の間の所望位置に挟んだ状態で前記高周波電磁誘導加熱型接着剤を通る高周波磁界をかけて高周波発熱材料を発熱させて、湿気硬化型変成シリコーン樹脂組成物を加熱硬化させ、２つの被着体を接着することを特徴としている。
本発明の請求項４に記載の積層体の積層方法（以下、「請求項４の積層方法」と記す）は、請求項３の積層方法において、高周波電磁誘導加熱型接着剤中の湿気硬化型変成シリコーン樹脂組成物の湿気硬化に必要な量の水を高周波電磁誘導加熱型接着剤に加えたのち、高周波電磁誘導加熱型接着剤を２つの被着体の間に挟むことを特徴としている。

本発明の請求項５に記載の積層体は、請求項３または請求項４の積層方法で得られてなることを特徴としている。

本発明の請求項６に記載の被着体の分離方法（以下、「請求項６の分離方法」と記す）は、請求項５に記載の積層体の湿気硬化型変成シリコーン樹脂組成物の硬化物を通る高周波磁界をかけて硬化物中の高周波発熱材料を発熱させて、硬化物を熱分解して２つの被着体を分離させることを特徴としている。

本発明の請求項７に記載の被着体の分離方法は、請求項６の分離方法において、高周波発熱材料の少なくとも一部が磁性体であって、積層体の硬化物の位置を一方の被着体表面から磁石で検出して、検出された位置に高周波磁界をかけて高周波発熱材料を発熱させることを特徴としている。

本発明において、湿気硬化型変成シリコーン樹脂組成物中には、架橋可能な加水分解性シリル基を有するオキシアルキレン系重合体を主成分として含むが、架橋可能な加水分解性シリル基を有するオキシアルキレン系重合体および高周波発熱材料以外に、架橋可能な加水分解性シリル基を有するアクリル系重合体、必要に応じて、アミノ基含有シラン化合物、シラノール縮合触媒、脱水剤、各種の充填材、タレ防止剤、老化防止剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、可塑剤、顔料、溶剤、香料等を配合することができる。

上記架橋可能な加水分解性シリル基を有するオキシアルキレン系重合体（以下、「オキシアルキレン系重合体（Ａ）と記す」としては、特に限定されないが、例えば、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイド、ポリブチレンオキサイド等を主鎖に含むものが挙げられ、硬化後の伸びがよく、粘性的に取り扱いしやすいという点で、ポリプロピレンオキサイドを主鎖として含むものが好適である。
また、架橋可能な加水分解性シリル基は、加水分解性基が珪素原子に結合した基である。

珪素原子に結合した加水分解性基としては、例えば、水素、ハロゲン原子、アルコキシ基、アシルオキシド基、ケトキシメート基、アミノ基、アミド基、酸アミド基、アミノオキシ基、メルカプト基、アルケニルオキシド基などが挙げられ、反応後に有害な副生成物を生成しないので、アルコキシ基が好適である。

上記アルコキシ基としては、例えば、メトキシ基、エトキシ基、プロピルオキシ基、イソプロピルオキシ基、ブトキシ基、ｔｅｒｔ−ブトキシ基、フェノキシ基、ベンジルオキシ基等を挙げることができる。これらの内、メトキシ基、エトキシ基等が好適である。

アルコキシ基が珪素原子に結合した上記アルコキシシリル基としては、例えば、トリメトキシシリル基、トリエトキシシリル基、トリイソプロポキシシリル基、トリフェノキシシリル基等のトリアルコキシシリル基；ジメトキシメチルシリル基、ジエトキシメチルシリル基等のジアルコキシシリル基；メトキシジメチルシリル基、エトキシジメチルシリル基等のモノアルコキシシリル基を挙げることができる。上記オキシアルキレン系重合体（Ａ）は、これらのアルコキシシリル基を単独または２種以上有していてもよい。

さらに、上記オキシアルキレン系重合体（Ａ）は、上記シリル基を１分子あたり少なくとも平均１個有することが好ましい。
上記オキシアルキレン系重合体（Ａ）は、重量平均分子量が、４０００〜５００００のものが好ましく、１００００〜４００００のものがより好ましい。すなわち、重量平均分子量が、４０００未満の場合、硬化後の硬化体の伸び率が充分でなくなり、弾性機能が低下し、５００００を超えると、粘度が高すぎて、配合工程での作業性が低下することがある。また、オキシアルキレン系重合体（Ａ）の分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）としては、１．６以下のものが作業性と伸びとのバランスに優れているため好ましい。

上記のようなオキシアルキレン系重合体（Ａ）としては、例えばカネカ社製の商品名ＭＳポリマーＳ−２０３、Ｓ−３０３、サイリルポリマーＳＡＴ−２００、ＳＡＴ−３５０、ＳＡＴ−４００等の市販のものを使用することができる。

上記架橋可能な加水分解性シリル基を有するアクリル系重合体（以下、「アクリル系重合体（Ｂ）と記す」は、主鎖が本質的に（メタ）アクリル酸エステル重合体で形成されていれば、特に限定されないが、1分子あたり０．７〜４個のシリル基を含み、重量平均分子量が２０００〜５００００であるものが好ましい。すなわち、重量平均分子量が２０００より少ないと、硬化体が脆くなり、５００００より大きいと、接着付与効果が少なくなることがあり、シリル基の数が、０．７個より少ないと接着付与効果が少なくなり、４個より多いと硬化物が脆くなることがある。

上記アクリル系重合体（Ｂ）は、主鎖が、（メタ）アクリル酸エステル構造が鎖状に並ぶ構成、あるいは、主に（メタ）アクリル酸エステル構造が並び、一部に（メタ）アクリル酸エステルと共重合可能なモノマー構造部分からなる構成をしている。

アクリル系重合体（Ｂ）の主鎖を形成する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、メチルアクリレート、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、ｎ−ブチルアクリレート、ｔｅｒｔ−ブチルアクリレート、シクロヘキシルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、ｎ−オクチルアクリレート、イソオクチルアクリレート、イソノニルアクリレート、イソミリスチルアクリレート、ステアリルアクリレート、イソボルニルアクリレート、ベンジルアクリレート、２−ブトキシエチルアクリレート、２−フェノキシエチルアクリレート、グリシジルアクリレート、テトラヒドロフルフリルアクリレート、ヘキサンジオールジアクリレート、エチレングリコールジアクリレート、プロピレングリコールジアクリレート、ネオペンチルグリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、ペンタエリスリトールジアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、エポキシアクリレート、ポリエステルアクリレート、ウレタンアクリレート、２−ヒドロキシエチルアクリレート、３−ヒドロキシプロピルアクリレート、２−ヒドロキシプロピルアクリレート、４−ヒドロキシブチルアクリレート、２−ヒドロキシブチルアクリレート、５−ヒドロキシペンチルアクリレート、６−ヒドロキシヘキシルアクリレート、３−ヒドロキシ−３−メチルブチルアクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピルアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、２−［アクリロイルオキシ］エチル２−ヒドロキシエチルフタル酸、２−［アクリロイルオキシ］エチル２−ヒドロキシプロピルフタル酸、メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、プロピルメタクリレート、ｎ−ブチルメタクリレート、ｔｅｒｔ−ブチルメタクリレート、シクロヘキシルメタクリレート、２−エチルヘキシルメタクリレート、ｎ−オクチルメタクリレート、イソオクチルメタクリレート、イソノニルメタクリレート、イソミリスチルメタクリレート、ステアリルメタクリレート、イソボルニルメタクリレート、ベンジルメタクリレート、２−ブトキシエチルメタクリレート、２−フェノキシエチルメタクリレート、グリシジルメタクリレート、テトラヒドロフルフリルメタクリレート、ヘキサンジオールジメタクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、プロピレングリコールジメタクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレート、ポリプロピレングリコールジメタクリレート、ネオペンチルグリコールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、ペンタエリスリトールジメタクリレート、ペンタエリスリトールトリメタクリレート、ペンタエリスリトールテトラメタクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサメタクリレート、２−ヒドロキシエチルメタクリレート、３−ヒドロキシプロピルメタクリレート、２−ヒドロキシプロピルメタクリレート、４−ヒドロキシブチルメタクリレート、２−ヒドロキシブチルメタクリレート、５−ヒドロキシペンチルメタクリレート、６−ヒドロキシヘキシルメタクリレート、３−ヒドロキシ−３−メチルブチルメタクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピルメタクリレート、ペンタエリスリトールトリメタクリレート、２−［メタアクリロイルオキシ］エチル２−ヒドロキシエチルフタル酸、２−［メタアクリロイルオキシ］エチル２−ヒドロキシプロピルフタル酸等や、以下に示す化合物１〜２０の（メタ）アクリル酸エステルモノマー等を挙げることができる。

［化合物１］
ＣＨ₂＝ＣＨ−Ｃ(Ｏ)Ｏ−ＣＨ₂ＣＨ₂Ｏ−[Ｃ(Ｏ)ＣＨ₂ＣＨ₂ＣＨ₂ＣＨ₂ＣＨ₂Ｏ]_n−Ｈ
（ｎ＝１〜１０）
［化合物２］
ＣＨ₂＝Ｃ(ＣＨ₃)−Ｃ(Ｏ)Ｏ−ＣＨ₂ＣＨ₂Ｏ−[Ｃ(Ｏ)ＣＨ₂ＣＨ₂ＣＨ₂ＣＨ₂ＣＨ₂Ｏ]_n−Ｈ
（ｎ＝１〜１０）
［化合物３］
ＣＨ₂＝ＣＨ−Ｃ(Ｏ)Ｏ−(ＣＨ₂ＣＨ₂Ｏ)_n−Ｈ
（ｎ＝１〜１２）
［化合物４］
ＣＨ₂＝Ｃ(ＣＨ₃)−Ｃ(Ｏ)Ｏ−(ＣＨ₂ＣＨ₂Ｏ)_n−Ｈ
（ｎ＝１〜１２）
［化合物５］
ＣＨ₂＝ＣＨ−Ｃ(Ｏ)Ｏ−[ＣＨ₂ＣＨ(ＣＨ₃)Ｏ]_n−Ｈ
（ｎ＝１〜１２）
［化合物６］
ＣＨ₂＝Ｃ(ＣＨ₃)−Ｃ(Ｏ)Ｏ−[ＣＨ₂ＣＨ(ＣＨ₃)Ｏ]_n−Ｈ
（ｎ＝１〜１２）
［化合物７］
ＣＨ₂＝Ｃ(ＣＨ₃)−Ｃ(Ｏ)Ｏ−(ＣＨ₂ＣＨ₂Ｏ)_n−[ＣＨ₂ＣＨ(ＣＨ₃)Ｏ]_m−Ｈ
（ｍ，ｎ＝１〜１２）
［化合物８］
ＣＨ₂＝ＣＨ−Ｃ(Ｏ)Ｏ−(ＣＨ₂ＣＨ₂Ｏ)_n−[ＣＨ₂ＣＨ(ＣＨ₃)Ｏ]_m−Ｈ
（ｍ，ｎ＝１〜１２）
［化合物９］
ＣＨ₂＝Ｃ(ＣＨ₃)−Ｃ(Ｏ)Ｏ−(ＣＨ₂ＣＨ₂Ｏ)_n−(ＣＨ₂ＣＨ₂ＣＨ₂ＣＨ₂Ｏ)_mＨ
（ｍ，ｎ＝１〜１２）
［化合物１０］
ＣＨ₂＝ＣＨ−Ｃ(Ｏ)Ｏ−(ＣＨ₂ＣＨ₂Ｏ)_n−(ＣＨ₂ＣＨ₂ＣＨ₂ＣＨ₂Ｏ)_mＨ
（ｍ，ｎ＝１〜１２）
［化合物１１］
ＣＨ₂＝ＣＨ−Ｃ(Ｏ)Ｏ−(ＣＨ₂ＣＨ₂Ｏ)_n−ＣＨ₃
（ｎ＝１〜１０）
［化合物１２］
ＣＨ₂＝Ｃ(ＣＨ₃)−Ｃ(Ｏ)Ｏ−(ＣＨ₂ＣＨ₂Ｏ)_n−ＣＨ₃
（ｎ＝１〜３０）
［化合物１３］
ＣＨ₂＝ＣＨ−Ｃ(Ｏ)Ｏ−[ＣＨ₂ＣＨ(ＣＨ₃)Ｏ]_n−ＣＨ₃
（ｎ＝１〜１０）
［化合物１４］
ＣＨ₂＝Ｃ(ＣＨ₃)−Ｃ(Ｏ)Ｏ−[ＣＨ₂ＣＨ(ＣＨ₃)Ｏ]_n−ＣＨ₃
（ｎ＝１〜１０）
［化合物１５］
ＣＨ₂＝Ｃ(ＣＨ₃)−Ｃ(Ｏ)Ｏ−(ＣＨ₂ＣＨ₂Ｏ)_n−[ＣＨ₂ＣＨ(ＣＨ₃)Ｏ]_m−Ｈ
（ｍ，ｎ＝１〜１０）
［化合物１６］
ＣＨ₂＝ＣＨ−Ｃ(Ｏ)Ｏ−(ＣＨ₂ＣＨ₂Ｏ)_n−[ＣＨ₂ＣＨ(ＣＨ₃)Ｏ]_m−Ｈ
（ｍ，ｎ＝１〜１０）
［化合物１７］
ＣＨ₂＝ＣＨ−Ｃ(Ｏ)Ｏ−[ＣＨ₂ＣＨ(ＣＨ₃)Ｏ]_n−Ｃ(Ｏ)−ＣＨ＝ＣＨ₂
（ｎ＝１〜２０）
［化合物１８］
ＣＨ₂＝Ｃ(ＣＨ₃)−Ｃ(Ｏ)Ｏ−[ＣＨ₂ＣＨ(ＣＨ₃)Ｏ]_n−Ｃ(Ｏ)−Ｃ(ＣＨ₃)＝ＣＨ₂
（ｎ＝１〜２０）
［化合物１９］
ＣＨ₂＝ＣＨ−Ｃ(Ｏ)Ｏ−(ＣＨ₂ＣＨ₂Ｏ)_n−Ｃ(Ｏ)−ＣＨ＝ＣＨ₂
（ｎ＝１〜２０）
［化合物２０］
ＣＨ₂＝Ｃ(ＣＨ₃)−Ｃ(Ｏ)Ｏ−(ＣＨ₂ＣＨ₂Ｏ)_n−Ｃ(Ｏ)−Ｃ(ＣＨ₃)＝ＣＨ₂
（ｎ＝１〜２０）

また、アクリル系重合体（Ｂ）は、上記（メタ）アクリル酸エステルモノマーを単独重合、あるいは２種以上の（メタ）アクリル酸エステルモノマーあるいはその他の重合性モノマーと共重合させることによって得られるが、共重合体とする場合、上記（メタ）アクリル酸エステルモノマーの内、メチルメタアクリレートを含むことが好ましく、メチルメタアクリレートとブチルアクリレートとを含むことがより好ましい。
すなわち、共重合体成分として、メチルメタアクリレートを含むと、例えば、ポリエステル被覆鋼板のようなプラスチック材料に対しても密着性が良好になる。

また、上記アクリル系重合体（Ｂ）を形成する他の重合性モノマーとしては、例えば、スチレン、インデン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−クロロスチレン、ｐ−クロロメチルスチレン、ｐ−メトキシスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブトキシスチレン、ジビニルベンゼン等のスチレン誘導体；酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、酪酸ビニル、カプロン酸ビニル、安息香酸ビニル、珪皮酸ビニル等のビニルエステル基を持つ化合物；無水マレイン酸、Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルモルフォリン、（メタ）アクリロニトリル、（メタ）アクリルアミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−ラウリルマレイミド、Ｎ−ベンジルマレイミド、ｎ−プロピルビニルエーテル、ｎ−ブチルビニルエーテル、イソブチルビニルエーテル、ｔｅｒｔ−ブチルビニルエーテル、ｔｅｒｔ−アミルビニルエーテル、シクロヘキシルビニルエーテル、２−エチルヘキシルビニルエーテル、ドデシルビニルエーテル、オクタデシルビニルエーテル、２−クロロエチルビニルエーテル、エチレングリコールブチルビニルエーテル、トリチレングリコールメチルビニルエーテル、安息香酸（４−ビニロキシ）ブチル、エチレングリコールジビニルエーテル、ジエチレングリコールジビニルエーテル、トリエチレングリコールジビニルエーテル、テトラエチレングリコールジビニルエーテル、ブタン−１，４−ジオール−ジビニルエーテル、ヘキサン−１，６−ジオール−ジビニルエーテル、シクロヘキサン−１，４−ジメタノール−ジビニルエーテル、イソフタル酸ジ（４−ビニロキシ）ブチル、グルタル酸ジ（４−ビニロキシ）ブチル、コハク酸ジ（４−ビニロキシ）ブチルトリメチロールプロパントリビニルエーテル、２−ヒドロキシエチルビニルエーテル、４−ヒドロキシブチルビニルエーテル、６−ヒドロキシヘキシルビニルエーテル、シクロヘキサン−１，４−ジメタノール−モノビニルエーテル、ジエチレングリコールモノビニルエーテル３−アミノプロピルビニルエーテル、２−（Ｎ，Ｎ−ジエチルアミノ）エチルビニルエーテル、ウレタンビニルエーテル、ポリエステルビニルエーテル等のビニロキシ基を持つ化合物を挙げることができる。

上記アクリル系重合体（Ｂ）の製法としては、公知の方法を用いることができる。例えば、フリーラジカル重合法、アニオン重合法、カチオン重合法、ＵＶラジカル重合法、リビングアニオン重合法、リビングカチオン重合法、リビングラジカル重合法等の各種重合法を用いることができる。モノマーの重合性に応じて適宜の上記重合法を選択すればよい。

上記アクリル系重合体（Ｂ）のシリル基としては、上記オキシアルキレン系重合体（Ａ）と同様のシリル基が挙げられる。

また、シリル基の導入法としては、特に限定されないが、例えば、シリル基を持つ開始剤による重合を開始する方法、シリル基を持つ連鎖移動剤を用いる方法、シリル基を持つ共重合性モノマーを用いる方法等の重合と同時にシリル基を導入する方法（例えば、特開昭５４−１２３１９２号公報、特開昭５７−１７９２１０号公報、特開昭５９−７８２２０号公報、特開昭６０−２３４０５号公報）や、アルケニル基を持った（メタ）アクリル酸エステル重合体を合成し、その後、ヒドロシリル化によってアルコキシシリル基を導入する方法（例えば、特開昭５４−４０８９３号公報、特開平１１−８０５７１号公報）等の公知の方法が挙げられる。

上記高周波発熱材料としては、高周波磁界中で渦電流が発生して発熱する粒状あるいは線状のものであれば、特に限定されないが、例えば、鉄、アルミニウム、銅、ステンレス鋼、フェライト等あるいはこれらの混合材料からなる導電性を有するものが好ましく、磁性を備えているものがより好ましい。

具体的には、粒状のものとして、その粒径が５０メッシュ以下程度のものが好ましく、鉄粉、アルミニウム粉、ステンレス粉、フェライト粉等のアトマイズ粉が好適に使用され、フェライト粉などのように磁性体が特に好ましい。
線状のものとしては、例えば、ステンレス繊維等が挙げられ、線径４０〜１２０μｍ、長さ１〜１０ｍｍ程度のものが好ましく、モノフィラメトでも撚り線状のものでも構わない。

高周波発熱材料の配合割合は、接着剤としての機能を阻害しない範囲においては、特に限定されないが、接着剤中の高周波発熱材料以外の部分１００重量部に対し、粒状のものは１０〜２００重量部、線状のものは、線状のものと粒状のものの重量比を５：１〜１：１の範囲とすることが好ましい。すなわち、高周波発熱材料の配合割合が少なすぎると、高周波電磁誘導加熱の効率が悪いといった問題が生じ、高周波発熱材料の配合割合が多すぎると、接着剤が製造しにくい、接着力が出ないといった問題が生じることがある。

上記アミノ基含有シラン化合物としては、１分子中にアミノ基及びアルコキシシリル基を有する化合物が好ましく、具体的には、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ，Ｎ’−ビス−〔３−（トリメトキシシリル）プロピル〕エチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス−〔３−（トリエトキシシリル）プロピル〕エチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス−〔３−（メチルジメトキシシリル）プロピル〕エチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス−〔３−（トリメトキシシリル）プロピル〕ヘキサメチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス−〔３−（トリエトキシシリル）プロピル〕ヘキサメチレンジアミン等が挙げられる。これらは、単独または２種以上を併用して使用できる。

上記シラノール縮合触媒としては、例えば、ジブチル錫ジラウレート、ジブチル錫オキサイド、ジブチル錫ジアセテート、ジブチル錫フタレートビス（ジブチル錫ラウリン酸）オキサイド、ジブチル錫ビスアセチルアセトナート、ジブチル錫ビス（モノエステルマレート）、オクチル酸錫、ジブチル錫オクトエート、ジオクチル酸オキサイド等の錫化合物、アルコキシシリル基を有する錫化合物（例えば、日東化成社製Ｕ−３０３、Ｕ−７００）、テトラ−ｎ−ブトキシチタネート、テトライソプロポキシチタネート等のチタネート系化合物、ジブチルアミン−２−エチルヘキソエート等のアミン類、ポリ（ジアルキルスタノキサン）ジシリケートや、他の酸性触媒及び塩基性触媒が挙げられる。これらは、単独でまたは２種以上を併用することができる。

上記脱水剤としては、例えば、ビニルトリメトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、テトラエトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン等のシラン化合物類、オルトギ酸メチル、オルトギ酸エチル、オルト酢酸メチル、オルト酢酸エチル等の加水分解性エステル化合物類が挙げられ、これらは単独または２種以上を併用して使用することができる。

上記充填材としては、例えば、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、含水ケイ酸、無水ケイ酸、ケイ酸カルシウム、シリカ、二酸化チタン、クレー、タルク、カーボンブラック、ガラスバルーン等が挙げられる。これらは、単独でまたは２種以上を併用することができる。

上記タレ防止剤としては、例えば、水添ひまし油、脂肪酸ビスアマイド、ヒュームドシリカ等が挙げられる。

上記紫外線吸収剤としては、例えば、ビス(2,2,6,6-テトラメチル-4-ピペリジル)セバケート等のヒンダートアミン系光安定剤、ベンゾトリアゾール等が挙げられる。

本発明の高周波電磁誘導加熱型接着剤が使用できる被着体としては、接着できるものであれば、特に限定されないが、例えば、サイジングボード、石膏ボード、木製壁パネル、床パネル、金属製化粧パネル、木製化粧パネル、合成樹脂製化粧パネル等が挙げられる。

また、本発明の積層体の積層方法を実施するには、本発明の高周波電磁誘導加熱型接着剤の反応硬化をより速めるために、接着直前に高周波電磁誘導加熱型接着剤１００重量部に対し水を５重量部以下（好ましくは０．５重量部〜１重量部）の割合で配合することが好ましい。なお、水の配合量が５重量部を超えると、水と高周波電磁誘導加熱型接着剤に含まれるシランカップリング剤とが反応し、接着強度に問題が生じる虞がある。

本発明の積層体の積層方法および被着体の分離方法に用いる高周波電磁誘導加熱装置としては、特に限定されないが、たとえば、サイトヒット社製の商品名ＥＡＳＹＷＥＬＤＥＲＫＩＴ１０００や商品名ＥＡＳＹＷＥＬＤＥＲＫＩＴ２０００が挙げられる。

本発明にかかる高周波電磁誘導加熱型接着剤は、以上のように、架橋可能な加水分解性シリル基を有するオキシアルキレン系重合体を主成分として含む湿気硬化型変成シリコーン樹脂組成物中に、高周波電磁誘導によって発熱する粒状および／または線状をした高周波発熱材料が分散されているので、塗布するなどして接着しようとする被着体と被着体との間の接着位置に接着剤を挟み込んだ状態で配置し、この状態でいずれか一方の被着体側から高周波電磁誘導加熱装置によって接着剤を通る高周波磁界を発生させて高周波発熱材料に渦電流を発生させて発熱させれば、接着剤が素早く反応硬化し、被着体と被着体とが接着剤の硬化物からなる接着層を介して接着された積層体を短時間で得ることができる。

また、接着層を構成する樹脂硬化物は、高分子鎖がオキシアルキレン成分で形成されているとともに、高周波発熱材料を含んでいるので、接着層を通る高周波磁界を発生させて高周波発熱材料をオキシアルキレン成分の分解温度まで加熱するようにすれば、接着層を構成する樹脂硬化物が分解される。すなわち、オキシアルキレン成分の分解温度は、硬化反応時より少し高い温度であるので、被着体を傷めたりすることなく、樹脂硬化物を分解できる。しかも、樹脂硬化物は、一旦分解すると、熱可塑性樹脂のように再硬化して再び接着性を示さない。したがって、小型の高周波電磁誘導加熱装置を用いても、大型の積層体の被着体を確実に分離することができる。

さらに、請求項２の高周波電磁誘導加熱型接着剤のように、高周波発熱材料として磁性体を含んでいるようにすれば、壁パネルのように平行に並ぶ桟材に間欠的に接着されている場合でも施工完了後、接着層の所在が容易にわかる。すなわち、例えば、施工完了後、壁パネルの接着位置に誤りがあり、壁パネルを貼り直す必要が生じた場合、外部から接着層の所在が視認できないが、磁石を用いれば容易に接着層剤の所在がわかる。したがって、短時間で効率よく被着体の分離を行なうことができる。

以下に、本発明の具体的な実施例をその比較例と対比させて詳しく説明する。なお、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。

（実施例１）
アルコキシシリル基を有する加水分解性変成シリコーン樹脂（カネカ社製商品名ＳＡＴ２００）１００重量部に対し、ステンレス繊維（びびり振動切削法によるＳＵＳ４３０、相当直径60μｍ、長さ２mm）８０重量部、アルミニウム粉（福田金属箔粉工業社製アルミニウムアトマイズ粉 350メッシュ）７０重量部、シラノール縮合触媒であるポリ（ジアルキルスタノキサン）ジシリケート４重量部、アミノ基含有シラン化合物であるＮ−（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン４重量部を脱水混合させ、架橋可能な加水分解性シリル基を有するオキシアルキレン系重合体を主成分として含む湿気硬化型変成シリコーン樹脂組成物中に高周波発熱材料としてのアルミニウム粉およびステンレス繊維が分散混合された高周波電磁誘導加熱型接着剤を得た。
得られた湿気硬化型の高周波電磁誘導加熱型接着剤３ｇを入れた容器に、水０．０３ｇを加え、攪拌棒で混合した後、得られた混合物約１ｇを１０ｃｍ角の帆布の上に塗り広げ、同じ大きさの帆布を被せてから指で軽く押さえた。その後、高周波電磁誘導加熱機で接着剤を通る所定エネルギー（350ｋHz、2ｋｗ、5秒）の高周波磁界をかけて高周波電磁誘導加熱型接着剤の硬化物を接着層として備える積層体を得た。

（実施例２）
アルコキシシリル基を有する加水分解性変成シリコーン樹脂をカネカ社製商品名ＳＡＴ２００に代えてカネカ社製商品名ＳＡＴ４００にした以外は、実施例１と同様にして高周波電磁誘導加熱型接着剤を得るとともに、実施例１と同様にして積層体を得た。
（実施例３）
アルミニウム粉に代えて微粉シリカ（白石カルシウム社製商品名シベライトM６００３００ミクロン）を用いた以外は、実施例１と同様にして高周波電磁誘導加熱型接着剤を得るとともに、実施例１と同様にして積層体を得た。

（比較例１）
ステンレス繊維およびアルミニウム粉を配合せず、代わりに炭酸カルシウム（日東粉化工業社製商品名ＮＣＣ２３１００．９７ミクロン）を１５０重量部配合した以外は、実施例１と同様にして接着剤を得るとともに、実施例１と同様にして積層体を得た。

（比較例２）
ステンレス繊維およびアルミニウム粉を配合せず、代わりに微粉シリカを７０重量部、炭酸カルシウムを８０重量部配合した以外は、実施例１と同様にして接着剤を得るとともに、実施例１と同様にして積層体を得た。

上記実施例１，２，３および比較例１，２で得られた積層体の接着直後および積層体を２３℃、５０％ＲＨ条件下で２４時間放置後の接着層の接着強度を調べ、その結果を表１に示した。また、高周波電磁誘導加熱機で実施例１，２，３および比較例１，２で得られた積層体の接着層を通る所定エネルギー（420ｋHz、4ｋｗ、30秒）の高周波磁界をかけた直後と、その後２３℃、５０％ＲＨ条件下で２４時間放置後の接着層の接着強度を調べ、その結果を表１に併せて示した。
なお、接着強度は、それぞれ積層体を１ｃｍ幅で切り出し、Ｔ剥離試験（引っ張りスピ
ード５０ｍｍ／分）により測定した。
また、接着剤層の温度は、積層体断面部分を、高周波磁界をかけた際、放射熱温度計で測定した。

表１中、条件１は高周波電磁誘導が350kHz、2kw、5秒のものであり、条件２は高周波電磁誘導が420kHz、4kw、30秒のものである。

上記表１から、本発明の高周波電磁誘導加熱型接着剤によれば、高周波磁界をかけることによって短時間で所定の接着強度が得られるとともに、接着時より強い高周波磁界をかけることによって、接着層が分解して被着体を容易に分離できることが良く分かる。

Claims

架橋可能な加水分解性シリル基を有するオキシアルキレン系重合体を主成分として含む湿気硬化型変成シリコーン樹脂組成物中に、高周波電磁誘導によって発熱する粒状および／または線状をした高周波発熱材料が分散されていることを特徴とする高周波電磁誘導加熱型接着剤。
高周波発熱材料の少なくとも一部が磁性体である請求項１に記載の高周波電磁誘導加熱型接着剤。
請求項１または請求項２に記載の高周波電磁誘導加熱型接着剤を積層する２つの被着体の間の所望位置に挟んだ状態で前記高周波電磁誘導加熱型接着剤を通る高周波磁界をかけて高周波発熱材料を発熱させて、湿気硬化型変成シリコーン樹脂組成物を加熱硬化させ、２つの被着体を接着する積層体の積層方法。
高周波電磁誘導加熱型接着剤中の湿気硬化型変成シリコーン樹脂組成物の湿気硬化に必要な量の水を高周波電磁誘導加熱型接着剤に加えたのち、高周波電磁誘導加熱型接着剤を
２つの被着体の間に挟む請求項３に記載の積層体の積層方法。
請求項３または請求項４に記載の積層方法で得られてなる積層体。
請求項５に記載の積層体の湿気硬化型変成シリコーン樹脂組成物の硬化物を通る高周波磁界をかけて硬化物中の高周波発熱材料を発熱させて、硬化物を熱分解して２つの被着体を分離させる被着体の分離方法。
高周波発熱材料の少なくとも一部が磁性体であって、積層体の硬化物の位置を一方の被着体表面から磁石で検出して、検出された位置に高周波磁界をかけて高周波発熱材料を発熱させる請求項６に記載の被着体の分離方法。