JP2007211143A - 樹脂組成物、カバーレイフィルム、および金属張積層板。 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】フレキシブルプリント回路板に用いる樹脂組成物であって、1分子中に2個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂と、アミン系硬化剤と、活性エステル基を有する硬化剤と、を併用することを特長とし、また、前記エポキシ樹脂は、実質的にハロゲンを含有していないこと、また、前記エポキシ樹脂と、前記硬化剤の含有比率が、前記エポキシ樹脂のエポキシ当量1に対する前記硬化剤の当量比が0.7以上、1.2以下である樹脂組成物である。
【選択図】 なし
Description
一方、ヒンジ部以外の筐体部分に対しては、フレキシブルプリント回路板を細かく折りたたんで筐体へ組み込む要求があり、折りたたみ性(耐折性)が求められている。
さらに、本発明によれば、上記樹脂組成物を樹脂フィルムに塗工し、金属箔と積層接着することにより得られるフレキシブルプリント回路板用の金属張積層板が提供される。
特に、ビスフェノールA型エポキシ樹脂は分子構造の水酸基による分子間結合で密着性に優れている。ビスフェノールA型エポキシ樹脂の含有量は、特に限定されないが、樹脂組成物全体の15重量%以上、55 重量%以下が好ましく、25重量%以上、45重量%以下がより好ましい。含有量がこの範囲内にあると耐熱性を損なうことなく、ハンドリング性を得ることができる。
ビスフェノールA型エポキシ樹脂としては、特に限定はされないが、低粘度であるものが好ましく、さらに耐熱性を有していればより好ましい。
活性エステル基を有する硬化剤を使用する場合は活性エステル当量が100以上、500以下のものが好ましい。当量がこの範囲内にあると耐熱性、屈曲性にくわえ、密着性も良好となる。特に限定されないが、樹脂組成物全体の1重量%以上、35 重量%以下が好ましく、4重量%以上、30重量%以下がより好ましい。含有量がこの範囲内にあると密着性を落とさずに柔軟性を得ることができる。
エステル基はカルボン酸化合物とフェノールとの縮合反応により得られるが特に本発明で用いられる反応性エステル基は硬化時に架橋できるように多価芳香族カルボン酸と多価フェノールの縮合反応からなる芳香族系エステル化合物が好ましい。例えばコハク酸、マレイン酸、イタコン酸、フタル酸、イソフタル酸、ピロメリット酸などの多価芳香族カルボン酸とハイドロキノン、レゾルシン、ビスフェノールA、ビスフェノールF、フェノールフタリンなどの多価フェノール類からなる芳香族系エステル化合物などを挙げることができる。
リン酸エステルアミドのリン含有量は、2%以上、15%以下が好ましい。リン含有量がこの範囲内であれば、主剤の特性を大きく損なわずに難燃性を付与できる。
リン酸エステルアミドの含有量は、樹脂組成物全体の10重量%以上、40重量%以下が好ましい。20重量%以上、30重量%以下がより好ましい。含有量がこの範囲内にあると耐熱性を損なわずに難燃性を付与できる。
また、カルボキシル基含有ゴムのムーニー粘度は20以下であることが好ましく、10以上、20以下がより好ましい。含有量がこの範囲内にあるとプレス成型時に不必要な部分への染み出しが抑えられ、一方で回路間の埋込み成型性を両立できる。
また、 カルボキシル基含有ゴムのイオン性不純物は100ppm以下であることが望ましい。不純物量がこの範囲内にあると絶縁信頼性が良好である。イオン性不純物としては、例えば塩素イオン、硫酸イオン、ナトリウムイオン、カリウムイオンなどが挙げられる。
無機フィラーの、平均粒子径は特に限定されないが、0.1μm以上、10μm以下であることが好ましい。平均粒子径がこの範囲内にあると良好なワニス粘度が得られる。
樹脂組成物中の無機フィラーの含有量は、特に限定されないが、樹脂組成物全体に対して、10重量%以上、40重量%以下が好ましく、20重量%以上、30重量%以下がより好ましい。含有量がこの範囲内にあると耐折性を落とさずに耐ヒンジ性と耐熱性の効果を得ることができ、更に限定した範囲内にあると、耐屈曲性の効果に必要な弾性率を得られる。
前記金属箔を構成する金属としては、例えば銅および銅系合金、アルミおよびアルミ系合金、鉄および鉄系合金等が挙げられ、銅がより好ましい。
また、基材としては、絶縁性フィルムなどが挙げられ、樹脂フィルムとしては、例えばポリイミド樹脂フィルム、ポリエーテルイミド樹脂フィルム、ポリアミドイミド樹脂フィルム等のポリイミド系樹脂フィルム、ポリアミド樹脂フィルム等のポリアミド系樹脂フィルム、ポリエステル樹脂フィルム等のポリエステル系樹脂フィルムが挙げられる。このうち、弾性率と耐熱性を向上させる観点から、特にポリイミド系樹脂フィルムが好ましく用いられる。
樹脂組成分としてビスフェノールA型エポキシ樹脂43重量部(エポキシ当量185、大日本インキ工業製)、硬化剤としてジアミノジフェニルスルホン(三井化学製 3,3−DAS)を4重量部と活性エステル当量が220の反応性エステル基をもつ樹脂(エピクロンEXB-9451大日本インキ工業製)を29重量部、1分子中に10%のリンを含有するリン酸エステルアミドが20重量部、ムーニ粘度48、イオン性不純物400ppmのカルボキシル基含有ゴム(日本ゼオン製、ニポール1072J )が15重量部、およびシランカップリング剤0.5重量部をMEK及びブチルセロソルブとの混合溶剤に樹脂固形分が50%となるように溶解した。
この配合物ワニスを厚み25μmのポリイミドフィルムの片面に樹脂組成物の厚みが乾燥後、10μmとなるようにコンマロールコーターで塗工、120℃5分+150℃5分で乾燥し、次いで圧延銅箔(福田金属箔工業製 18μm厚)を150℃で熱ロールによってラミネート後、反対面にも同様にワニスを塗工、乾燥、圧延銅箔をラミネートした。このものを180℃1時間硬化してフレキシブルプリント回路板用の銅張積層板を得た。
これを通常の回路作成工程(穴あけ、メッキ、DFRラミネート、露光・現像、エッチング、DFR剥離)にて所定の回路作成を行った。
さらには同配合物ワニスを厚み12.5μmのポリイミドフィルムの片面に樹脂組成物の厚みが乾燥後、25μmとなるようにコンマロールコーターで塗工、120℃5分+150℃5分で乾燥しカバーレイフィルムを得た。このカバーレイフィルムの所定位置に開孔部を設け、先に作成した評価用基板の両面の所定位置に160℃1時間の真空プレスにて貼り付けて評価用のフレキシブルプリント回路板を作成した。
実施例1の、ジアミノジフェニルスルホンを18重量部と反応性エステル基をもつ樹脂を4重量部になるように配合した以外は実施例1と同様にして、フレキシブルプリント回路板用の銅張積層板とカバーレイフィルムを得て、評価用のフレキシブルプリント回路板を作製した。
実施例1の、ビスフェノールA型エポキシ樹脂を25重量部になるように配合した以外は実施例1と同様にして、フレキシブルプリント回路板用の銅張積層板とカバーレイフィルムを得て、評価用のフレキシブルプリント回路板を作製した。
実施例2の、ビスフェノールA型エポキシ樹脂を25重量部になるように配合した以外は実施例1と同様にして、フレキシブルプリント回路板用の銅張積層板とカバーレイフィルムを得て、評価用のフレキシブルプリント回路板を作製した。
樹脂成分としてビスフェノールA型エポキシ樹脂を34重量部、硬化剤としてジアミノジフェニルスルホンを12重量部、反応性エステル基をもつ樹脂を15重量部、無機フィラーとして水酸化アルミ(平均粒子径1μm 日本軽金属社製B1403)を25重量部添加して混錬機で分散させ、1分子中に10%のリンを含有するリン酸エステルアミドが20重量部、ムーニ粘度48、イオン性不純物400ppmのカルボキシル基含有ゴム(日本ゼオン製、ニポール1072J )が15重量部、 シランカップリング剤0.5重量部を、MEK及びブチルセロソルブとの混合溶剤に樹脂固形分が50%となるように溶解した。
以下、この配合物ワニスを実施例1と同様にしてフレキシブルプリント回路板用の銅張積層板とカバーレイフィルムを得て、評価用のフレキシブルプリント回路板を作成した。
樹脂組成分としてビスフェノールA型エポキシ樹脂を45重量部、ビフェニルアラルキルエポキシ樹脂(エポキシ当量291、日本化薬製NC−3000)38重量部、硬化剤としてジアミノジフェニルスルホン(三井化学製 3,3−DAS)を16重量部と活性エステル当量が220の反応性エステル基をもつ樹脂(エピクロンEXB-9451大日本インキ工業製)を29重量部、リン酸エステルアミドが20重量部、カルボキシル基含有ゴム(日本ゼオン製、ニポール1072J )が15重量部、 およびシランカップリング剤0.5重量部をMEK及びブチルセロソルブとの混合溶剤に樹脂固形分が50%となるように溶解した。
以下、この配合物ワニスを実施例1と同様にしてフレキシブルプリント回路板用の銅張積層板とカバーレイフィルムを得て、評価用のフレキシブルプリント回路板を作成した。
樹脂組成分としてビスフェノールA型エポキシ樹脂を34重量部、ビフェニルアラルキルエポキシ樹脂(エポキシ当量291、日本化薬製NC−3000)54重量部、硬化剤としてジアミノジフェニルスルホン(三井化学製 3,3−DAS)を16重量部と活性エステル当量が220の反応性エステル基をもつ樹脂(エピクロンEXB-9451大日本インキ工業製)を29重量部、リン酸エステルアミドが20重量部、カルボキシル基含有ゴム(日本ゼオン製、ニポール1072J )が15重量部、 およびシランカップリング剤0.5重量部をMEK及びブチルセロソルブとの混合溶剤に樹脂固形分が50%となるように溶解した。
以下、この配合物ワニスを実施例1と同様にしてフレキシブルプリント回路板用の銅張積層板とカバーレイフィルムを得て、評価用のフレキシブルプリント回路板を作成した。
樹脂組成分としてビスフェノールA型エポキシ樹脂を33重量部、2種類の硬化剤を、ジアミノジフェニルスルホン単独で20重量部配合した以外は実施例1と同様にして、フレキシブルプリント回路板用の銅張積層板とカバーレイフィルムを得て、評価用のフレキシブルプリント回路板を作製した。
比較例1の、硬化剤として反応性エステル基をもつ樹脂単独で36重量部配合した以外は実施例1と同様にして、フレキシブルプリント回路板用の銅張積層板とカバーレイフィルムを得て、評価用のフレキシブルプリント回路板を作製した。
比較例1の、硬化剤をノボラックフェノール樹脂(住友ベークライト製PR−53647)単独で16量部配合した以外は実施例1と同様にして、フレキシブルプリント回路板用の銅張積層板とカバーレイフィルムを得て、評価用のフレキシブルプリント回路板を作製した。
○成形性:測定用端子を露出させるために打ち抜いたカバーレイフィルム端部からの最大染み出し量が0.1mm以下で回路間などの埋め込み不良によるボイドの発生の有無を確認して無かったものを○とした。
○吸湿半田耐熱性:JIS規格C5016−10.3に順ずる。フクレ、剥がれのなかったものを○とした。
○密着力:JIS規格C5016−8.1に順ずる。密着力が1.0N/mm以上を◎、0.6N/mm以上1.0N/mm未満を○、0.4N/mm以上0.6N/mm未満を△、0.4N/mm未満を×とした。
○電気絶縁性:L/S=40μm/40μm各5本の櫛型パターンを用い、初期状態および65℃90%50V1000時間処理後の絶縁抵抗値を測定した。初期値、処理後共に絶縁抵抗値が1010以上あったものを○とした。
○屈曲性:IPC法に準じる。R=2mm、1000rpm、ストローク15mmで屈曲回数が1千万回以上のものを◎、500万回以上1千万回未満のものを○、10万回以上500万回未満のものを△、10万回に満たなかったものを×とした。
○耐折性:幅1cmに回路幅及び回路間幅をそれぞれ100μmとした両面板を回路に対して直交方向に180°折り曲げては開き、再度同じ部位を折り曲げては開く。これを繰返し行い、導通抵抗値の変化率が初期値に比べ1%未満を◎、1%以上5%未満を○、5%以上10%未満を△、10%以上を×とした。
*難燃性:UL法に準拠して評価を行った。V−0もしくはVTM−0を◎、V−1もしくはVTM−1を○、それ以下を×とした。
Claims (14)
- フレキシブルプリント回路板に用いる樹脂組成物であって、
1分子中に2個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂と、
アミン系硬化剤と、
活性エステル基を有する硬化剤と、
を併用することを特長とする樹脂組成物。 - 前記エポキシ樹脂は、実質的にハロゲンを含有していない請求項1に記載の樹脂組成物。
- 前記エポキシ樹脂と、前記硬化剤の含有比率が、前記エポキシ樹脂のエポキシ当量1に対する前記硬化剤の当量比が0.7以上、1.2以下である請求項1ないし2に記載の樹脂組成物。
- 前記請求項3に記載の硬化剤の当量比に対して、アミン系硬化剤と、活性エステル基を有する樹脂の当量比が(0.2:0.8)〜(0.9:0.1)である請求項1ないし3のいずれかに記載の樹脂組成物。
- リン系化合物をさらに含む請求項1ないし4のいずれかに記載の樹脂組成物。
- 前記リン系化合物のリン含有率が2%以上、15%以下である請求項5に記載の樹脂組成物。
- カルボキシル基含有ゴムをさらに含む請求項1ないし6のいずれかに記載の樹脂組成物。
- 前記カルボキシル基含有ゴムのムーニー粘度が10以上、80以下である請求項7に記載の樹脂組成物。
- 前記カルボキシル基含有ゴムのイオン性不純物が100ppm以下である請求項7または8に記載の樹脂組成物。
- 無機フィラーをさらに含む請求項1ないし9のいずれかに記載の樹脂組成物。
- 前記無機フィラーの平均粒子径が0.1μm以上、10μm以下である請求項10に記載の樹脂組成物。
- 請求項1ないし11のいずれかに記載の樹脂組成物から得られる樹脂フィルム。
- 請求項12に記載の樹脂フィルムを、被覆フィルムに積層したカバーレイフィルム。
- 請求項12に記載の樹脂フィルムを、基材または金属箔に積層したのち、金属箔または基材と積層接着したフレキシブルプリント回路板用の金属張積層板。
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