JP4433693B2 - 樹脂組成物、カバーレイ、フレキシブルプリント配線板用金属張積層板およびフレキシブルプリント配線板 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は樹脂組成物、カバーレイ、フレキシブルプリント配線板用金属張積層板およびフレキシブルプリント配線板に関するものである。
【0002】
【従来の技術】
フレキシブルプリント配線板は、薄く、軽く、屈曲性に優れることから、特に携帯電話、PDA、液晶ドライバーモジュールを初めとするモバイル機器を中心に利用されている。しかし、近年、これらの電子機器の高性能化、小型化に伴い、フレキシブルプリント配線板への配線の微細化、高密度実装化、高屈曲性などがますます要求されている。
【0003】
従来難燃性を付与するために、ハロゲン化樹脂を接着剤に用いたフレキシブルプリント配線板用銅張積層板を使用してきていた。しかし、燃焼時にダイオキシンの発生が懸念され、ハロゲンフリー材が求められている。(例えば特許文献1)
【0004】
また、実装においても、環境対応問題より鉛フリーはんだを用いられつつあり、今後は主流となってくることが予想される。鉛フリーはんだは、含鉛はんだに比べて実装温度が15〜20℃高く、これに伴いフレキシブルプリント配線板用銅張積層板およびカバーレイも従来以上の耐熱性、寸法安定性が求められている。
【0005】
フレキシブルプリント配線板の特徴の一つである耐折性やポリイミドフィルムとの(あるいは圧延銅はくなどとの)密着性を発現する為にカルボキシル基含有アクリロニトリルポリブタジエン等のゴム系エラストマーが使用されている。(例えば特許文献1、特許文献2、特許文献3)しかしながら、ゴムを大量に使用するとゴム独特の化学構造のため耐熱性や難燃性が低下する。また、耐折性は良いが弾性率が低下することから耐屈曲性が悪くなる。
【0006】
一方、耐熱性を克服する材料として熱可塑性ポリイミドを使用する場合がある。(例えば特許文献4)しかし、ポリイミドはまだまだ高価であり使用できる用途がコスト面で限定されてしまう。
【0007】
また、ポリアミドイミドを含有する樹脂組成物をフィルム上に塗工すると、若干ながらクレータ状のハジキが生じる。このハジキにより、カバーレイなどの積層後外観が悪くなるだけでなく、密着性も悪くなる。このハジキを解消するため、消泡剤またはレベリング剤を添加する。しかし、消泡剤やレベリング材は樹脂組成物との相性があり、最もよい相性がよいものを選択し、なおかつ最適量を調整する必要がある。この選択および調整には多くの工数を必要とし、また選択を失敗すると樹脂組成物が持つ特性を落としてしまうことがある。
【0008】
【特許文献1】
特開平4−197746号公報
【特許文献2】
特開平4−328183号公報
【特許文献3】
特開2000−44915号公報
【特許文献4】
特開平7−70539号公報
【0009】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、耐熱性、耐屈曲性に優れ、消泡剤やレベリング剤を用いずに平坦な塗工面を作ることができる樹脂組成物、カバーレイ、フレキシブルプリント配線板用金属張積層板およびフレキシブルプリント配線板を提供するものである。
【0010】
【課題を解決するための手段】
このような目的は、下記(1)〜(6)に記載の本発明により達成される。
(1)フレキシブルプリント配線板用金属張積層板の接着剤に用いる樹脂組成物であって、(A)下記一般式(1)で表されるビフェニルアラルキルエポキシ樹脂、硬化剤として(B)下記一般式(2)で表されるノボラック型フェノール樹脂を用い、更には、(C)8000〜15000の分子量であり、ガラス転移温度が260℃〜300℃であり、ビフェニルアラルキルエポキシ樹脂とノボラック型フェノール樹脂の総量100重量部に対し5〜50重量部であるポリアミドイミド樹脂、(D)ビフェニルアラルキルエポキシ樹脂とノボラック型フェノール樹脂の総量100重量部に対し3〜10重量部である合成ゴムおよび(E)平均粒子径が0.05〜10μmであり、樹脂固形分100重量部に対して50〜100重量部である無機フィラーを含有してなることを特徴とする樹脂組成物。
【化1】
(2)上記(1)に記載の樹脂組成物を絶縁フィルムに塗工したカバーレイ。
(3)上記(1)に記載の樹脂組成物を絶縁フィルムに塗工したのち、金属はくを積層することで得られるフレキシブルプリント配線板用金属張積層板。
(4)上記(2)記載のカバーレイを片面または両面に積層したフレキシブルプリント配線板。
(5)上記(3)記載の前記金属張積層板の金属はくを回路加工することで得られるフレキシブルプリント配線板。
(6)上記(2)記載のカバーレイと上記(5)記載のフレキシブルプリント配線板を積層して得られるフレキシブルプリント配線板。
【0011】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施形態について説明する。
【0012】
本発明の樹脂組成物は、ポリイミドフィルムなどの絶縁フィルムにワニスとして塗布、乾燥されカバーレイとして、あるいは塗布、乾燥後に金属はくと積層することでフレキシブルプリント配線板用金属張積層板として用いられる樹脂組成物であって、ハロゲン化物を含まず、ビフェニルアラルキルエポキシ樹脂および硬化剤としてノボラック型フェノール樹脂を用い、更にポリアミドイミド樹脂、合成ゴムおよび無機フィラーからなることを特徴とするものである。
【0013】
本発明においてはビフェニルアラルキル樹脂とノボラック型フェノール樹脂の組み合わせにより耐熱性、難燃性、高弾性、低吸水性を発現し、ポリアミドイミド樹脂によって密着力を発現すると同時にガラス転移点が大きく下げることなく耐熱性を維持する。更にはポリアミドイミド樹脂および合成ゴムを配合することによりプレス成形時の流動性を制御するだけでなく、ポリアミドイミド樹脂は耐熱性を落とさずに密着力を向上させ、合成ゴムは樹脂組成物の塗布後平坦にすることができる。
【0014】
また、耐屈曲性においては接着剤が高弾性であることが望ましく、本発明のビフェニルアラルキル樹脂をノボラック型フェノール樹脂で硬化する系は適している。更には無機フィラーを補うことで目的を達成する。
【0015】
以下に本発明の樹脂組成物について詳細に説明する。
【0016】
本発明の樹脂組成物に使用されるビフェニルアラルキル樹脂は下記一般式(1)で示される。
【化3】
ビフェニルアラルキルエポキシはそのベンゼン環の多い分子骨格上、低吸水の効果と難燃性の効果が得られる。配合量は20〜50重量部が望ましい。20重量部では低吸水化が不十分で、また50重量部を超えると密着性が低下し好ましくない。
また、本発明で用いるビフェニルアラルキル樹脂のnは2〜7が260℃の半田耐熱性で好ましい。nが2未満では架橋密度が低下する傾向があり260℃での半田耐熱性が悪化する場合があり、7を超えると他の樹脂との相溶性が悪くなる。
【0017】
本発明の樹脂組成物に使用されるノボラック型フェノール樹脂は下記一般式(2)で表される。
【化4】
なお、該ノボラック型フェノール樹脂は含有する2核体が10%以下で且つフリーフェノールが0.1%以下であることを特徴とする。このことにより、低分子量成分の発生がなく、強度の優れた硬化物を得られる。また、硬化時に揮発成分による発泡もなくなるため、ボイドのない硬化物が得られ、電気的信頼性が向上する。また、該ノボラック型フェノール樹脂は分子量分布を示すMw/Mn(Mw:重量平均分子量、Mn:数平均分子量)が2.0以下であることを特徴とする。このように分子量分布が非常に狭いことで均一且つ架橋密度を高くすることが可能となるため、耐熱性、機械強度に優れた硬化物が得られる。また、硬化時の濡れ性が上がり密着力も向上する。Mw/Mnが2.0を超えるとTgの低下がみられ、耐熱性が低下する。
【0018】
本発明におけるポリアミドイミド樹脂は重量平均分子量が8000以上15000未満であることが望ましい。重量平均分子量が8000未満であると染み出し量が大きくなり、15000以上であると当該エポキシ樹脂と相溶性が悪くなる。
【0019】
また、ガラス転位温度が250℃未満では半田耐熱性が悪くなり300℃を超えると、200℃以下での積層やラミネートが難しくなる。また、ポリアミドイミドはビフェニルアラルキルエポキシ樹脂とノボラック型フェーノール樹脂の総量100重量部に対し5〜50重量部の配合が好ましい。5重量部未満であると染み出しを抑えきれなくなり、50重量部を超えると回路間を埋め込めないなど成形性が悪くなる。
本発明で用いられるポリアミドイミドはその分子骨格上、耐熱性と難燃性の効果も得られる。
【0020】
本発明に使用される合成ゴムは特には指定しないが、好ましくはイソプレンゴム、アクリルゴム、アクリロニトリルブタジエンゴムなどが挙げられる。また、本発明における合成ゴムはビフェニルアラルキルエポキシ樹脂とノボラック型フェーノール樹脂の総量100重量部に対し3〜10重量部の配合が望ましい。3重量部未満では平坦性を得ることができなくなり、10重量部を超えると耐熱性や難燃性が低下する。
【0021】
本発明に使用される無機フィラーの平均粒子径は0.05〜10μmが望ましい。平均粒子径が0.05μm未満であると配合物ワニスのチクソトロピック性が大きくなり塗工が難しくなり、10μmを超えると、特にファインピッチ回路においては絶縁信頼性が低下する。また、100重量部に対して30〜60重量部を配合するのが好ましい。30重量部未満であると弾性率が低下し耐屈曲性が低下する。また、60重量部を超えると耐折性が低下する。無機フィラーの種類については特に限定はされないが、絶縁性の高い材料が好まれる。例えば、溶融シリカ、結晶性シリカ、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、アルミナ、ホウ酸アルミニウム、酸化亜鉛、クレー、硫酸バリウム、マイカ、タルク、ホワイトカーボン、Eガラス微粉末などの無機フィラーが使用可能である。
【0022】
更に、銅はくやフレキシブル回路基板との密着力の向上、耐湿性の向上のために、エポキシシラン等のシランカップリング剤あるいはチタネート系カップリング剤あるいは液状または微粉末の難燃剤の添加も可能である。
【0023】
カバーレイは、上記接着剤組成物を所定の溶剤に所定の濃度で溶解したワニスをポリイミドフィルムに塗工後80〜150℃の乾燥を行って作製する。乾燥後の樹脂組成物の厚みについては用途によって10〜100μmの範囲になるように塗工する。カバーレイの場合は乾燥後にその樹脂組成物面にポリエチレンテレフタレートやポリエチレン、ポリプロピレンなどのフィルムを異物混入防止などの理由で離型フィルムとして使用されることもある。
【0024】
また、フレキシブルプリント配線板用金属張積層板は絶縁フィルムの片面または両面にワニスを塗工し乾燥後、熱圧着ロールなどによって金属はくを樹脂組成物面に積層して作製される。
【0025】
溶剤としては、樹脂組成物に対し良好な溶解性を持つものを選択しなければならない。例えば、アセトン、メチルエチルケトン、トルエン、キシレン、n−ヘキサン、メタノール、エタノール、メチルセルソルブ、エチルセルソルブ、ブチルセロソルブ、メトキシプロパノール、シクロヘキサノン、N−メチルピロリドン、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミドなどを一種または二種以上の混合系を使用することが可能である。
【0026】
次にフレキシブルプリント配線板は上記のようにして得られたフレキシブルプリント配線板用金属張積層板の金属はくを化学的にエッチングすることで回路加工される。その回路上の必要な部分に上記カバーレイを真空熱プレスや熱ロールなどの一般的な方法で積層される。必要としない部分は一般的にはあらかじめカバーレイを打ち抜いておく。
【0027】
以下、本発明を実施例および比較例により説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
【0028】
【実施例】
実施例1
樹脂組成分としてビフェニルアラルキルエポキシ樹脂(エポキシ当量280、日本化薬製NC−3000)50重量部、ノボラック型フェノール樹脂(2核体量2.5%、フリーフェノール量0%、Mw/Mn=1.43 住友ベークライト製PR−NMD−103)17重量部およびビフェニルアラルキルエポキシ樹脂とノボラック型フェーノール樹脂の総量100重量部に対しポリアミドイミド(分子量10000、Tg=280℃、東洋紡社製)を35重量部、合成ゴム(日本ゼオン製Niol DN1201)を5重量部およびシランカップリング剤0.5重量部をMEK及びブチルセロソルブとの混合溶剤に樹脂固形分が50%となるように溶解した。
【0029】
この樹脂ワニスの樹脂固形分100重量部に対して溶融シリカ(平均粒子径0.5μm アドマテック社製)60重量部の割合で添加し、均一に分散するまで攪拌して配合物ワニスを作製した。この配合物ワニスを厚み25μmのポリイミドフィルムの両面に各樹脂組成物の厚みが乾燥後、10μmとなるようにコンマロールコーターで塗工、80℃5分+125℃3分で乾燥し、次いで12μm厚の圧延銅はくを180℃でロールラミネーターにより積層した。185℃1時間の熱処理を行った後に、エッチングにより所定の評価用のフレキシブルプリント配線板を作成した。尚、難燃性評価には全面エッチングにより銅はくを除去して評価用基板を得た。
【0030】
実施例2
ポリアミドイミド(分子量8000、Tg=255℃、東洋紡社製)をビフェニルアラルキルエポキシ樹脂とノボラック型フェーノール樹脂の総量100重量部に対し5重量部にした以外は実施例1と同様にしてフレキシブルプリント配線板を得、同様に評価した。
【0031】
実施例3
ノボラック型フェノール樹脂を2核体量6.5%、フリーフェノール量0%、Mw/Mn=1.33(住友ベークライト製PR−NMD−102)にした以外は実施例1と同様にしてフレキシブルプリント配線板を得、同様に評価した。
【0032】
実施例4
合成ゴム(日本ゼオン製Nipol AR51)をビフェニルアラルキルエポキシ樹脂とノボラック型フェーノール樹脂の総量100重量部に対し5重量部にした以外は実施例1と同様にしてフレキシブルプリント配線板を得、同様に評価した。
【0033】
実施例5
無機フィラーを平均粒子径が5〜10μmのマイカ(コープケミカル社製 MK−200)とした以外は実施例1と同様にしてフレキシブルプリント配線板を得、同様に評価した。
【0034】
比較例1
エポキシ樹脂をビスフェノールA型エポキシ樹脂(エポキシ当量:210)とし、硬化剤としてのノボラック型フェノール樹脂を同当量使用した以外は実施例1と同様にしてフレキシブルプリント配線板を得、同様に評価した。
【0035】
比較例2
合成ゴムの代わりに、レベリング剤(ビックケミ−・ジャパン製BYK−323)を樹脂組成分に対して0.205%を使用した以外は実施例1同様にしてフレキシブルプリント配線板を得、同様に評価した。
【0036】
このようにして得られたフレキシブルプリント配線板のガラス転移温度、成形性、吸湿半田耐熱性、密着力、電気絶縁性、屈曲性、難燃性を測定し、その結果を表1および2に示す。
【0037】
【表1】
【0038】
【表2】
【0039】
*塗工後外観
得られた樹脂ワニスをポリイミドフィルムに所定の厚みで塗工した後、目視にて外観を確認した。
【0040】
*ガラス転移温度の測定方法
得られた樹脂ワニスを離型処理されたアルミはくに塗工、80℃5分+125℃3分乾燥し、更には185℃2時間の条件で硬化した後、アルミはくを剥がして試料を得た。これをTMA法によりガラス転移温度を測定した。
【0041】
*成形性
測定用端子を露出させる為に打ち抜いたカバーレイ端部からの最大染み出し量を測定するとともに回路間などの埋め込み不良によるボイドが無いかを観察しボイドの無かったものを○とした。
【0042】
*吸湿半田耐熱性
JIS規格C5016−10.3に順ずる。フクレ、剥がれのなかったものを○とした。
【0043】
*密着力
JIS規格C5016−8.1に順ずる
【0044】
*電気絶縁性
初期状態および65℃90%50V1000時間の吸湿処理後を測定した。
【0045】
*屈曲性
IPC法に準じる。R=2mm、1000rpm、ストローク15mmで屈曲回数が10万回以上のものを◎、7万5千回以上10万回未満のものを○、5万回以上7万5千回未満のものを△、5万回に満たなかったものを×とした。
【0046】
*耐折性
MIT法に順ずる。R=0.4mm、荷重500g、裏全面エッチング、片面のみカバーレイありで基材の耐折性をみた。
【0047】
*難燃性
UL−94に順ずる。
【0048】
【発明の効果】
本発明により、ハロゲンフリーで耐熱性、耐折性および屈曲性に優れ、容易に平坦な塗工面を作ることができる樹脂組成物、カバーレイ、フレキシブルプリント配線板用金属張積層板およびフレキシブルプリント配線板を提供することができる。
Claims (6)
- フレキシブルプリント配線板用金属張積層板の接着剤に用いる樹脂組成物であって、(A)下記一般式(1)で表されるビフェニルアラルキルエポキシ樹脂、硬化剤として(B)下記一般式(2)で表されるノボラック型フェノール樹脂を用い、更には、(C)8000〜15000の分子量であり、ガラス転移温度が260℃〜300℃であり、ビフェニルアラルキルエポキシ樹脂とノボラック型フェノール樹脂の総量100重量部に対し5〜50重量部であるポリアミドイミド樹脂、(D)ビフェニルアラルキルエポキシ樹脂とノボラック型フェノール樹脂の総量100重量部に対し3〜10重量部である合成ゴムおよび(E)平均粒子径が0.05〜10μmであり、樹脂固形分100重量部に対して50〜100重量部である無機フィラーを含有してなることを特徴とする樹脂組成物。
- 請求項1に記載の樹脂組成物を絶縁フィルムに塗工したカバーレイ。
- 請求項1に記載の樹脂組成物を絶縁フィルムに塗工したのち、金属はくを積層することで得られるフレキシブルプリント配線板用金属張積層板。
- 請求項2記載のカバーレイを片面または両面に積層したフレキシブルプリント配線板。
- 請求項3記載の前記金属張積層板の金属はくを回路加工することで得られるフレキシブルプリント配線板。
- 請求項2記載のカバーレイと請求項5記載のフレキシブルプリント配線板を積層して得られるフレキシブルプリント配線板。
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