KR101860981B1 - 커버레이 필름 제조방법 및 연성인쇄회로기판의 제조 방법 - Google Patents

커버레이 필름 제조방법 및 연성인쇄회로기판의 제조 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은, 25 ㎛ 이하의 두께를 갖는 고분자 기재층의 일면에 캐리어 필름을 고정시킨 상태에서, 상기 고분자 기재층의 다른 일면에 접착층을 형성하는 단계를 포함하는 커버레이 필름 제조 방법에 관한 것이다.
또한, 본 발명은, 상기 커버레이 필름 제조방법에 의해 제조되는 커버레이 필름을 연성인쇄회로기판 상에 적층하는 단계를 포함하는 연성인쇄회로기판의 제조 방법에 관한 것이다.

Description

커버레이 필름 제조방법 및 연성인쇄회로기판의 제조 방법{MANUFACTURING METHOD OF COVERLAY FILM AND MANUFACTURING METHOD OF FLEXIBLE PRINTED CIRCUIT BOARD}
본 발명은 커버레이 필름 제조방법 및 연성인쇄회로기판의 제조 방법에 관한 것이다. 보다 상세하게는, 높은 내열성 및 신뢰성, 그리고 낮은 유전율 및 낮은 유전 손실 계수를 가지며, 불량 발생율은 감소하고, 공정의 효율성 및 경제성이 향상된 커버레이 필름 제조방법 및 상기 커버레이 필름 제조방법으로부터 제조된 커버레이 필름을 이용한 연성인쇄회로기판의 제조 방법에 관한 것이다.
최근 전자산업 기술분야에서 반도체 집적회로의 집적도 발전, 소형 칩 부품을 직접 탑재하는 표면실장기술의 발전 및 전자장비들의 소형화 추세에 따라, 보다 복잡하고 협소한 공간에서도 내장이 용이한 인쇄회로기판의 필요성이 증대되었으며, 이러한 요구에 부응하여 연성인쇄회로기판이 개발되었다.
이러한 연성회로기판은 우수한 굴곡성 및 유연성을 지니고 있을 뿐 아니라, 인쇄회로기판이 갖는 역할을 수행하면서 인접하지 않은 두 개의 회로나 부품을 자유롭게 연결할 수 있는 장점이 있어, 전자기기뿐만 아니라 일반 산업기계 등에도 폭넓게 사용되고 있다. 연성회로기판은 단층 또는 2개 이상의 다층으로 구성될 수 있으며, 근래 휴대단말기, LCD, PDP, 카메라, 프린터 헤드 등 전자기기의 구조와 기능이 다양화됨에 따라 다층으로 이루어진 연성회로기판의 사용이 더욱 증가하고 있다. 또한, 현재에는 회로패턴의 고밀도화를 이루기 위해 경성 및 연성회로기판(rigid-flexible multilayerPCB, R-FPCB)의 사용도 급속히 증가하는 추세이다. 특히, 디스플레이 분야에서는 디스플레이 화면의 테두리를 의미하는 베젤을 얇게 제조하여, 화면에 시선을 쉽게 고정시키고, 디스플레이가 적용된 제품이 얇고 가벼워지면서 휴대성이 강화될 수 있도록, LCD 기판에 부착되어 있는 연성인쇄회로기판을 180°로 꺾어서 LCD 기판 뒷면에 위치하는 구조로 제작되고 있다.
연성인쇄회로기판이 상기와 같은 구조를 갖기 위해서, 상기 연성인쇄회로기판은 낮은 탄성을 가져야 한다. 연성인쇄회로기판의 탄성이 높아지면, LCD 모듈이 들뜨게 되어 빛샘 현상이 발생하거나, 연성인쇄회로기판과 LCD모듈과의 접착이 떨어지는 불량이 발생하기 때문이다.
이처럼 낮은 탄성을 갖는 연성인쇄회로기판을 제조하기 위해, 연성인쇄회로 기판에 포함된 동박 또는 폴리이미드의 두께를 얇게 줄이는 방안에 대한 연구가 이루어져 왔고, 이와 더불어, 연성인쇄회로기판에서 회로 보호용 절연 필름으로 사용되는 커버레이 필름에 대해서도, 두께를 얇게 줄여 연성인쇄회로기판의 탄성을 낮추는 방법이 제안되었다.
그러나, 단순히 커버레이 필름의 두께를 얇게 제조할 경우, 연성인쇄회로기판에 커버레이 필름을 적용하기 위한 다양한 공정을 거치면서, 커버레이 필름의 구겨짐, 말림, 찢어짐 등의 불량이 발생하는 한계가 있었다.
이에, 높은 내열성 및 신뢰성, 그리고 낮은 유전율 및 낮은 유전 손실 계수를 가지며, 불량 발생율을 줄일 수 있는 커버레이 필름 제조방법의 개발이 요구되고 있다.
본 발명은 높은 내열성 및 신뢰성, 그리고 낮은 유전율 및 낮은 유전 손실 계수를 가지며, 불량 발생율은 감소하고, 공정의 효율성 및 경제성이 향상된 커버레이 필름 제조방법을 제공하기 위한 것이다.
또한, 본 발명은 상기 커버레이 필름 제조방법으로부터 제조된 커버레이 필름을 이용한 연성인쇄회로기판의 제조 방법을 제공하기 위한 것이다.
본 명세서에서는, 25 ㎛ 이하의 두께를 갖는 고분자 기재층의 일면에 캐리어 필름을 고정시킨 상태에서, 상기 고분자 기재층의 다른 일면에 접착층을 형성하는 단계를 포함하는 커버레이 필름 제조 방법이 제공된다.
본 명세서에서는 또한, 상기 커버레이 필름 제조방법에 의해 제조되는 커버레이 필름을 연성인쇄회로기판 상에 적층하는 단계를 포함하는 연성인쇄회로기판의 제조 방법이 제공된다.
이하 발명의 구체적인 구현예에 따른 커버레이 필름 제조방법 및 연성인쇄회로기판의 제조 방법에 대하여 보다 상세하게 설명하기로 한다.
발명의 일 구현예에 따르면, 25 ㎛ 이하의 두께를 갖는 고분자 기재층의 일면에 캐리어 필름을 고정시킨 상태에서, 상기 고분자 기재층의 다른 일면에 접착층을 형성하는 단계를 포함하는 커버레이 필름 제조 방법이 제공될 수 있다.
본 발명자들은 상술한 커버레이 필름 제조방법을 이용하면 내구성의 향상으로 인해, 캐리어 필름을 고정시키지 않고 고분자 기재층 상에 접착층을 코팅하던 종래 커버레이 필름의 제조공정에서 발생하는 고분자 기재층의 외관상 불량(구겨짐, 말림, 찢어짐 등) 발생율이 감소할 수 있을 뿐만 아니라, 커버레이 필름을 타발하고, 커버레이 필름 상에 다른 기능성 층을 적층하는 연성인쇄회로기판 제조공정에서의 외관상 불량 발생율 또한 현저한 수준으로 감소할 수 있다는 점을 실험을 통하여 확인하고 발명을 완성하였다.
또한, 캐리어 필름을 고정시킨 상태에서 고분자 기재층 상에 에폭시 수지와 함께 디카르복실산 또는 이의 산무수물이 0.1중량% 내지 15중량% 결합된 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체, 산무수물계 화합물 및 상기 경화 촉매를 함께 사용하여 얻어지는 접착층을 형성하더라도, 캐리어 필름을 사용하지 않던 종래 커버레이 필름의 높은 내열성 및 신뢰성, 그리고 낮은 유전율 및 낮은 유전 손실 계수와 동등 수준 이상의 우수한 물성을 구현할 수 있음을 확인하였다.
더불어, 상기 캐리어 필름을 고분자 기재층 상에 고정시키는 간단한 공정을 추가함에 따라, 전체 커버레이 필름의 제조공정 및 연성인쇄회로기판 제조공정에서 작업상 취급이 용이해지며, 작업시간이 단축됨에 따라, 작업의 효율성 및 경제성이 향상될 수 있다.
구체적으로, 상기 고분자 기재층은 폴리이미드(Polyimide), 폴리에스테르(Polyester), 폴리페닐렌 술파이드(Polyphenylene sulfide), 폴리에테르 술폰(Polyether sulfone), 폴리에테르에테르 케톤(Poly ether ether keton), 방향족 폴리아마이드(Aramid), 폴리카보네이트(Polycarbonate), 폴리아릴레이트(Polyallylate) 또는 이들의 2종 이상의 혼합물을 포함할 수 있고, 바람직하게는 폴리이미드를 사용할 수 있다. 또한, 필요에 따라 가수분해, 코로나(Corona) 방전, 저온 플라즈마(Plasma)처리 등의 표면처리를 가한 것을 사용할 수도 있다.
상기 폴리이미드는 3,000 내지 600,000, 또는 50,000 내지 300,000의 중량평균분자량을 가질 수 있다. 상기 폴리이미드 수지의 중량평균분자량이 너무 작으면 연성 금속 적층체 등으로 적용시 요구되는 기계적 물성 등을 충분히 확보할 수 없다. 또한, 상기 폴리이미드 수지의 중량평균분자량이 너무 크면, 상기 폴리이미드 수지 필름의 탄성도가 저하될 수 있다.
상기 고분자 기재층의 두께는 25 ㎛이하, 또는 1 ㎛ 내지 20 ㎛, 또는 3 ㎛ 내지 10 ㎛, 또는 4 ㎛ 내지 8 ㎛일 수 있다.
상기 고분자 기재층의 일면에는 캐리어 필름을 고정시킬 수 있다. 상기 캐리어 필름은 손이나 집게를 이용하여 잡을 수 있을 정도로 충분한 두께 및 내구성을 가지고 있어, 커버레이 필름 제조 공정에서 핸들링을 높일 수 있어, 작업상 취급이 용이해지고 작업시간을 줄일 수 있어 생산성이 향상될 수 있다.
상기 '고정'은 상기 고분자 기재층의 일면에 캐리어 필름이 접촉하여 지지된 상태; 상기 고분자 기재층의 일면에 캐리어 필름이 결합한 상태; 또는 상기 고분자 기재층의 일면에 캐리어 필름이 점착한 상태; 등을 모두 포함하는 의미이다.
상기 고분자 기재층의 일면에 캐리어 필름이 접촉하여 지지된 상태는, 상기 고분자 기재층과 캐리어 필름의 물리적 접촉을 통해 일시적으로 지지되고 있는 상태를 포함할 수 있다.
또한, 상기 고분자 기재층의 일면에 캐리어 필름이 결합한 상태는 상기 고분자 기재층과 캐리어 필름이 상호간의 직접적인 물리적 또는 화학적 결합을 통해 인력이 작용하는 상태를 포함할 수 있으며, 상기 고분자 기재층과 캐리어 필름 상호간 직접적인 물리적 또는 화학적 결합 방법의 구체적인 예가 크게 한정되는 것은 아니며, 다층 구조체를 제조하는 종래 기술에서 통상적으로 사용되는 다양한 결합 방법을 제한없이 사용할 수 있다.
또한, 상기 고분자 기재층의 일면에 캐리어 필름이 점착한 상태는 상기 고분자 기재층과 캐리어 필름 사이에 점착물질이 존재하여, 점착물질과 고분자 기재층간의 점착력 및 점착물질과 캐리어 필름간의 점착력이 작용하는 상태를 포함할 수 있으며, 상기 점착물질 및 점착 방법의 구체적인 예가 크게 한정되는 것은 아니며, 다층 구조체를 제조하는 종래 기술에서 통상적으로 사용되는 다양한 점착물질 및 점착 방법을 제한없이 사용할 수 있다.
상기 고분자 기재층 일면에 고정시킨 캐리어 필름은 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리에스테르, 폴리올레핀, 폴리스티렌 또는 이들의 2종 이상의 혼합물을 포함할 수 있고, 바람직하게는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET)를 포함할 수 있다.
상기 고분자 기재층의 일면이란, 지면을 기준으로 고분자 기재층의 상단면 또는 하단면을 의미한다. 이에 따라, 상기 고분자 기재층과 캐리어 필름은 고분자 기재층-캐리어 필름 또는 캐리어 필름-고분자 기재층 순으로 지면으로부터 수직한 방향으로 적층될 수 있으며, 예를 들어 하기 도 1과 같이, 고분자 기재층의 상단면에 캐리어 필름이 형성될 수도 있고, 반대로 고분자 기재층의 하단면에 캐리어 필름이 형성될 수도 있다.
상기 캐리어 필름의 두께는 10 ㎛ 내지 500 ㎛, 또는 30 ㎛ 내지 300 ㎛, 또는 40 ㎛ 내지 100 ㎛일 수 있다.
한편, 상기 커버레이 필름 제조방법은 25 ㎛ 이하의 두께를 갖는 고분자 기재층의 일면에 캐리어 필름을 고정시킨 상태에서, 상기 고분자 기재층의 다른 일면에 접착층을 형성할 수 있다. 이에 따라, 상기 접착층을 형성하는 공정에서 고분자 기재층의 내구성이 향상되어, 상기 고분자 기재층의 구겨짐, 말림, 찢어짐 등의 불량이 크게 감소할 수 있다. 또한, 상기 접착층을 형성함으로써, 상기 커버레이 필름이 높은 내열성 및 기계적 물성을 가지면서 연성 인쇄회로기판의 제조 공정에 적용되어 높은 신뢰성을 확보할 수 있고 낮은 유전율 및 낮은 유전 손실 계수를 나타낼 수 있다.
상기 접착층은 일면에 캐리어 필름이 고정시킨 고분자 기재층의 반대면에 형성될 수 있다. 상기 고분자 기재층의 반대면은 상술한 고분자 기재층의 일면과 마주보는 면을 의미한다. 이에 따라, 상기 캐리어 필름-고분자 기재층-접착층 또는 접착층-고분자 기재층-캐리어 필름 순으로 지면으로부터 수직한 방향으로 적층될 수 있으며, 예를 들어 하기 도 1과 같이, 고분자 기재층의 상단면에 캐리어 필름, 하단면에 접착층이 형성될 수도 있고, 반대로 고분자 기재층의 상단면에 접착층, 하단면에 캐리어 필름이 형성될 수도 있다.
상기 접착층의 두께는 1 ㎛ 내지 50 ㎛, 또는 5 ㎛ 내지 30 ㎛, 또는 10 ㎛ 내지 20 ㎛일 수 있다.
상기 접착층은 디카르복실산 또는 이의 산무수물이 0.1중량% 내지 15중량% 결합된 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체; 에폭시 수지; 이미다졸계 화합물, 이민계 화합물 및 아민계 화합물로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 화합물을 포함한 경화 촉매; 및 산무수물계 화합물;을 포함할 수 있다.
상기 접착층이 상기 디카르복실산 또는 이의 산무수물이 0.1중량% 내지 15중량% 결합된 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체를 포함함에 따라서, 상기 에폭시 수지의 내열성은 동등 수준 이상으로 유지하면서도 최종 제조되는 접착층이 높은 탄성과 함께 기계적 물성을 확보할 수 있게 하며, 아울러 상기 접착층이 낮은 유전율 및 유전 손실 계수를 가질 수 있도록 한다.
상기 디카르복실산 또는 이의 산무수물은 상기 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체의 말단에 0.1중량% 내지 15중량%, 또는 0.2중량% 내지 10 중량% 의 ?t량으로 치환되거나 공중합체의 주쇄에 0.1중량% 내지 15중량%, 또는 0.2중량% 내지 10중량% 의 함량으로 그라프트될 수 있다.
상기 디카르복실산은 말레인산, 프탈산, 이타콘산, 씨트라콘산, 알케닐숙신산, 씨스-1,2,3,6 테트라하이드로프탈산 및 4-메틸-1,2,3,6 테트라하이드로프탈산으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있다.
상기 디카르복실산 또는 이의 산무수물이 0.1중량% 내지 15중량% 결합된 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체는 30,000 g/mol 내지 800,000g/mol의 중량평균분자량, 또는 20,000g/mol 내지 200,000g/mol의 중량평균분자량을 가질 수 있다.
상기 디카르복실산 또는 이의 산무수물이 0.1중량% 내지 15중량% 결합된 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체는 스티렌 유래 반복 단위 5 내지 50중량% 포함할 수 있다. 상기 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체 중 스티렌 유래 반복 단위의 함량이 너무 작으면 상기 접착층 및 이로부터 제조되는 제품의 내열성이 크게 저하될 수 있다. 또한, 상기 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체 중 스티렌 유래 반복 단위의 함량이 너무 높으면 상기 접착층에 포함되는 에폭시 수지와의 상용성이 저하될 수 있다.
상기 디카르복실산 또는 이의 산무수물이 0.1중량% 내지 15중량% 결합된 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체는 상기 접착층의 고형분(유기 용매, 물 또는 수용성 용매 성분을 제외한 나머지 성분) 중 30중량% 내지 80중량%, 또는 25중량% 내지 75중량%일 수 있다.
한편, 상기 접착층은 상기 디카르복실산 또는 이의 산무수물이 0.1중량% 내지 15중량% 결합된 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체 100 중량부에 대하여, 에폭시 수지 10 중량부 내지 80 중량부, 또는 20 중량부 내지 60중량부를 포함할 수 있다.
상기 에폭시 수지는 상기 접착층이 높은 내열성 및 기계적 물성을 가질 수 있도록 한다.
그리고, 상기 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체 100 중량부에 대하여, 상기 에폭시 수지 10 중량부 내지 80 중량부, 또는 20 중량부 내지 60중량부를 포함함에 따라서, 상기 접착층이 낮은 유전율 및 유전 손실 계수를 가질 수 있다. 구체적으로, 상기 접착층은 건조 상태 및 5 GHz 에서 2.8 F/m 이하, 또는 2.2 F/m 내지 2.8 F/m의 유전율(Dk) 및 0.010이하, 또는 0.010 내지 0.001의 유전 손실 계수(Df)을 가질 수 있다.
상기 접착층 중 상기 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체 대비 상기 에폭시 수지의 함량이 너무 크면 상기 접착층이 높은 유전율 및 유전 손실 계수를 가질 수 있고 실제 사용시 수지 유동(resin flow)가 과도하게 커질 수 있다. 또한, 상기 접착층 중 상기 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체 대비 상기 에폭시 수지의 함량이 너무 작으면, 상기 접착층이 갖는 내열성이나 기계적 물성이 저하될 수 있으며 접착력 자체가 저하될 수 있다.
상기 에폭시 수지는 비페닐 노볼락 에폭시 수지, 비스페놀A형 에폭시 수지 및 디시클로펜타디엔 페놀 부가반응형 에폭시 수지로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함할 수 있으며, 상기 에폭시 수지의 바람직한 예로는 비페닐 노볼락 에폭시 수지 또는 디시클로펜타디엔 페놀 부가반응형 에폭시 수지를 들 수 있다.
상기 접착층의 내열성을 높이면서 유전율 및 유전 손실 계수를 낮추기 위해서 200 g/eq 내지 500 g/eq의 에폭시 당량을 갖는 것이 바람직하다.
한편, 상기 산무수물계 화합물은 스티렌-말레산 무수물 공중합체, 메틸테트라하이드로 무수프탈산, 무수프탈산, 헥사하이드로무수프탈산(Hexahydrophthalic Anhydride), 테트라하이드로 무수프탈산, 메틸헥사하이드로 무수프탈산(Methylhexahydrophthalic Anhydride), 메틸히믹 무수물(Methyl Himic Anhydride), 나딕메틸 무수물(NADIC Methyl Anhydride), 나딕 무수물(NADIC Anhydride) 및 도데세닐 무수호박산으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 화합물을 포함할 수 있다.
이러한 산무수물계 화합물은 상기 접착층의 유전율을 낮춰주면서도 높은 접착력 및 내열성을 확보하게 할 수 있고, 또한 상기 접착층이 바니시 상태로 존재하거나 반경화 상태의 접착층 상태로 존재하는 경우에 높은 저장 안정성을 확보하게 한다.
통상적으로 알려진 다른 경화제, 경화 촉진제, 또는 경화 촉매 등이 상기 접착층의 유전율 및 유전 손실 계수를 크게 높이는데 반하여, 상술한 특정의 산무수물계 화합물은 상술한 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체 및 에폭시 수지와 함께 사용되어, 상기 접착층의 유전율을 건조 상태 및 5 GHz 에서 2.8 F/m이하가 되도록 하며, 유전 손실 계수(Df)를 건조 상태 및 5 GHz 에서 0.010이하가 될 수 있도록 한다.
상기 산무수물계 화합물 중 스티렌-말레산 무수물 공중합체로는 1,000 g/mol내지 50,000g/mol, 또는 5,000 g/mol 내지 25,000 g/mol의 중량평균분자량을 갖는 스티렌-말레산 무수물 공중합체를 사용할 수 있다.
또한, 상기 스티렌-말레산 무수물 공중합체는 스티렌 유래 반복 단위 50중량% 내지 95중량%, 또는 60중량% 내지 90중량%를 포함할 수 있다.
상기 접착층은 상기 디카르복실산 또는 이의 산무수물이 0.1중량% 내지 15중량% 결합된 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체 100 중량부에 대하여 상기 산무수물계 화합물 10 중량부 내지 80 중량부, 또는 20 중량부 내지 60중량부를 포함할 수 있다.
상기 접착층 중 상기 산무수물계 화합물의 함량이 너무 작으면 상기 접착층의 도막 특성이나 내열성 및 기계적 물성이 충분하지 않을 수 있으며, 상기 접착층의 유전율 및 유전 손실 계수를 충분히 낮추기 어려울 수 있다. 또한, 상기 접착층 중 상기 산무수물계 화합물의 함량이 너무 높으면, 흡습성이 높아지고 내열성이 저하될 수 있으며 상기 접착층의 유전율 및 유전 손실 계수가 높아질 수 있다.
구체적으로, 상기 산무수물계 화합물 대비 상기 에폭시 수지의 중량비는 2.0 내지 0.05, 또는 1.7 내지 0.10, 또는 1.5 내지 0.5, 또는 1.2 내지 1.0일 수 있다. 상기 산무수물계 화합물 대비 상기 에폭시 수지의 중량비는 상기 산무수물계 화합물의 고형분 및 상기 에폭시 수지의 고형분의 중량비이다. 상기 산무수물계 화합물 대비 상기 에폭시 수지의 중량이 너무 높으면, 상기 접착층의 유전율 및 유전 손실 계수를 충분히 낮추기 어려울 수 있고 수지 유동(resin flow)가 과도하게 높아질 수 있다. 또한, 상기 산무수물계 화합물 대비 상기 에폭시 수지의 중량이 너무 낮으면, 상기 접착층의 접착력이 저하되거나 이의 내열성 및 내화학성이 저하될 수 있다.
상기 접착층은 유기 용매를 더 포함할 수 있다. 구체적으로, 상기 접착층은 상기 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체 100 중량부에 대하여 유기 용매 50 중량부 내지 1,000 중량부를 더 포함할 수 있다.
상기 유기 용매는 상기 접착층의 점도를 조절하여 접착층의 제조가 용이하도록 한다. 상기 유기 용매는 상기 접착층의 구체적인 성분 및 점도 등을 고려하여 사용할 수 있으며, 예를 들어 톨루엔, 자일렌, 프로필렌 글리콜 모노메틸 에테르 아세테이트, 벤젠, 아세톤, 메틸에틸케톤, 테트라히드로 퓨란, 디메틸포름알데히드, 시클로헥사논, 메틸셀로솔브, 메탄올, 에탄올 등을 사용할 수 있다.
상기 접착층은 상술한 구성 성분들간의 상용성이 높으며 분산성이 우수하여 상기 유기 용매를 더 포함하는 경우도 안정적인 조성을 장시간 유지할 수 있다. 구체적으로, 상온에서 외부 노출시 72시간 이내에 상기 접착층의 점도가 초기 점도 대비 2배, 또는 1.5배 이하, 또는 1.1배 이하의 범위 내에서 변화할 수 있다. 에폭시, 아민계 경화제 및 유기 용매를 포함하는 접착용 수지의 경우, 상온에서 외부에 노출시 점도가 초기 점도 대비 3배 이상으로 크게 변화하는데 반하여 상기 접착층은 상온에서의 보관 안정성이 상대적으로 높다.
상기 접착층은 통상적으로 알려진 경화 촉매, 예를 들어 이미다졸계 화합물, 이민계 화합물 및 아민계 화합물로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 화합물을 포함한 경화 촉매를 포함할 수 있다.
구체적으로, 상기 접착층은 상기 디카르복실산 또는 이의 산무수물이 0.1중량% 내지 15중량% 결합된 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체 100중량부에 대하여 상기 경화 촉매 0.05 내지 5중량부, 또는 0.1 내지 2중량부를 포함할 수 있다.
상기 접착층은 상술한 성분 이외에 통상적으로 알려진 첨가제, 예를 들어 난연제나 필러 등을 포함할 수 있다. 상기 난연제로는 통상적으로 사용되는 난연제를 별 다른 제한 없이 사용할 수 있으며, 예를 들어 이온성 인계 난연제인 OP-935(Clarian 사) 또는 비이온성 인계 난연제인 FP 시리즈(Fushimi 사) 등을 사용할 수 있다. 상기 필러로는 실리카 등의 무기 입자를 별 다른 제한 없이 사용할 수 있으며 예를 들어 SFP-30MHE(DENKA 사) 등을 사용할 수 있으며, 폴리프로필렌옥사이드 등의 유기 필러를 사용할 수도 있으며, 유기-무기 복합의 필러를 사용할 수도 있다.
한편, 상기 커버레이 필름 제조방법은 상기 접착층에 이형지를 접착시키는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 이형지는 일면에 상기 고분자 기재층이 접착된 접착층의 반대면에 접착될 수 있다. 이에 따라, 상기 캐리어필름-고분자 기재층-접착층-이형지 또는 이형지-접착층-고분자 기재층-캐리어 필름 순으로 지면으로부터 수직한 방향으로 적층될 수 있다.
상기 이형지의 구체적인 종류는 크게 한정되지 않으며, 일반적으로 접착제 관련 분야에서 널리 사용되는 이형지를 제한없이 사용할 수 있다. 상기 이형지의 두께는 10 ㎛ 내지 500 ㎛, 또는 50 ㎛ 내지 200 ㎛일 수 있다.
또한, 상기 커버레이 필름 제조방법은 상기 접착층에 이형지를 접착시키는 단계 이후에, 상기 캐리어 필름을 박리시키는 단계를 더 포함할 수 있다.
한편, 발명의 다른 구현예에 따르면, 상기 일 구현예의 커버레이 필름 제조방법에 의해 제조되는 커버레이 필름을 연성인쇄회로기판 상에 적층하는 단계를 포함하는 연성인쇄회로기판의 제조 방법이 제공될 수 있다. 이에 따라, 상기 연성인쇄회로기판 상에 커버레이 필름을 적층하는 공정에서 작업상 취급이 용이해 질 수 있으며, 커버레이 필름의 외관상 찢어짐, 구겨짐, 말림 등의 불량없이 양호한 품질을 구현함에 따라 높은 신뢰성 및 내구성을 확보할 수 있다
상기 커버레이 필름 제조방법에 관한 내용은 상기 일 구현예에 관하여 상술한 내용을 포함한다. 또한, 상기 연성인쇄회로기판은 종래 관련 기술분야에 알려진 모든 내용을 모두 포함할 수 있다.
상기 커버레이 필름을 연성인쇄회로기판 상에 적층하는 단계에서, 상기 적층 방법의 구체적인 예가 크게 한정되는 것은 아니나, 예를 들어, 커버레이 필름을 동적층판의 외측에 가접하고 열 프레스를 이용하여 적층하는 방법 등을 사용할 수 있다.
본 발명에 따르면, 높은 내열성 및 신뢰성, 그리고 낮은 유전율 및 낮은 유전 손실 계수를 가지며, 불량 발생율은 감소하고, 공정의 효율성 및 경제성이 향상된 커버레이 필름 제조방법 및 상기 커버레이 필름 제조방법으로부터 제조된 커버레이 필름을 이용한 연성인쇄회로기판의 제조 방법이 제공될 수 있다.
도 1은 실시예에서 제조되는 커버레이 필름의 구조를 개략적으로 나타낸 것이다.
발명을 하기의 실시예에서 보다 상세하게 설명한다. 단, 하기의 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기의 실시예에 의하여 한정되는 것은 아니다.
< 제조예1 : 접착 용액의 제조>
말레산 무수물이 1.81 중량% 그라프트된 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체의 20 중량 % xylene 용액(M1913, Asahi Kasei(주) 제품) 20g, 비페닐 노볼락계 에폭시 수지의 70 중량% xylene 용액(NC-3000H, 일본 화약(주)제품, 에폭시 당량 288 g/eq) 1.4g, 스티렌-말레산 무수물 공중합체의 40 중량% xylene 용액(EF-40, Sartomer 제품, Styrene : Maleic anhydride 의 중량비 4:1) 2.1g, 2-메틸이미다졸의 25% 메탄올 용액 0.13g을 상온에서 혼합하여 접착 용액을 제조하였다.
< 실시예 : 커버레이 필름의 제조>
두께 5㎛의 폴리이미드 필름(Dupont 제품 Kapton 20EN)상에 캐리어 필름(대현 ST 제품 ST-5536C-DH)을 라미네이트 하였다. 상기 캐리어 필름이 라미네이트된 상태에서, 상기 캐리어 필름의 반대면에 위치한 폴리이미드 필름 상에 상기 제조예의 접착 용액을 15㎛두께로 도포하여 접착층을 형성하고, 상기 접착층 상에 두께가 110㎛인 이형지(율촌화학 제품)를 라미네이트하여 커버레이 필름을 제조하였다. 상기 실시예 커버레이 필름의 개략적인 구조를 하기 도 1에 도시하였다.
< 비교예 : 커버레이 필름의 제조>
캐리어 필름 없이, 두께 5㎛의 폴리이미드 필름 상에 상기 제조예의 접착 용액을 15㎛두께로 도포하여 접착층을 형성하고, 상기 접착층 상에, 두께가 110㎛인 이형지를 라미네이트하여 커버레이 필름을 제조하였다.
< 실험예 : 실시예 및 비교예에서 얻어진 커버레이 필름의 특성 평가>
상기 실시예 및 비교예에서 얻어진 커버레이 필름의 특성을 하기 방법으로 평가하였으며, 그 결과를 표1 및 표2에 나타내었다.
1. 접착층 코팅 공정
상기 실시예 및 비교예의 커버레이 필름 제조공정 가운데, 폴리이미드 필름 상에 상기 제조예의 접착 용액을 도포하여 접착층을 형성하는 공정에서 폴리이미드 필름의 상태를 육안으로 관찰하고, 그 결과를 표 1에 기재하였다.
2. 연성인쇄회로기판(Flexible Printed Circuit Board, FPCB) 제조 공정
폴리이미드(Polyimide) 필름의 일면 또는 양면에 동박층이 형성된 동적층판(FCCL)에 드라이 필름(Dry film)을 라미네이팅(Laminating) 한 후, 순차적으로 노광, 현상 및 에칭으로 회로패턴을 형성한 다음, 상기 실시예 및 비교예에서 얻어진 커버레이 필름을 타발에 의해 불필요한 부분을 제거하고, 이형지를 박리한 다음, 동적층판의 외측에 가접하고 열 프레스를 이용하여 적층하는 공정에서 상기 커버레이 필름의 상태를 육안으로 관찰하고, 그 결과를 표 1에 기재하였다.
실시예 및 비교예 커버레이 필름의 특성
구분 실시예 비교예
접착층 코팅 공정 양호 주름 발생
커버레이 필름 적층 공정 양호 구겨짐 발생
커버레이 필름 타발 공정 양호 타발 불량 발생
이형지 박리 공정 양호 찢어짐 발생
상기 표1에 나타난 바와 같이, 커버레이 필름 제조과정에서 폴리이미드 필름에 캐리어 필름을 접착시킨 실시예의 경우, 모든 공정에서 커버레이 필름 또는 폴리이미드 필름이 양호한 특징을 나타낸 반면, 캐리어 필름 접착 없이 폴리이미드 필름을 이용하여 제조된 비교예의 커버레이 필름은 지나치게 얇은 두께의 폴리이미드 필름으로 인해, 주름, 구겨짐, 찢어짐 등의 불량이 발생함을 확인할 수 있었다.
3. 접착 용액의 저장 안정성 평가
상기 제조예에서 얻어진 접착 용액을 상온(25℃)에서 3일 동안 밀봉 상태로 유지하고 점도 증감 여부를 확인하였다. 상기 노출 이후 최종 점도가 초기 점도의 100% 이내이면 양호로 평가하고 초기 점도의 100% 초과이면 불량으로 표시하여, 하기 표 2에 기재하였다.
4. 접착층의 흡습 내열성 평가
상기 실시예의 접착층을 폴리이미드 필름과 동박 사이에 넣고 160℃ 에서 1시간 동안 30MPa 의 압력을 가하여 압착을 하였다. 그리고, 얻어진 폴리이미드 필름-접착층-동박 복합체를 85℃의 온도 및 85% 상대 습도 조건에서 24시간 에이징 한 후, 260℃의 납조에 띄워 내열성을 평가하였다.
상기 접착층 표면에 기포(Blister)가 발생한 것은 불량으로 평가하고, 기포(Blister)가 발생하지 않은 것은 양호로 평가하여, 하기 표 2에 기재하였다.
5. 유전율 및 유전손실계수 측정
상기 실시예의 접착층을 glove box에 넣고 질소를 퍼지하면서 24시간 건조를 실시한 후, Agiletn E5071B ENA장치를 이용하여 5 GHz 조건에서 유전율 및 유전손실계수를 측정하고, 하기 표 2에 기재하였다.
실시예의 접착용액 및 접착층의 실험예 결과
구분 저장 안정성 내열성 유전율(Dk) 유전손실계수(Df)
실시예 양호 양호 2.5 0.007
상기 표 2에 나타난 바와 같이, 실시예에서 얻어진 접착 용액 또는 접착층은 높은 저장 안정성 및 내열성을 가지며 건조 상태 및 5 GHz 에서 2.5 F/m의 유전율(Dk) 및 0.007의 유전 손실 계수(Df)를 갖는다는 점이 확인되었다.

Claims (20)

  1. 25 ㎛ 이하의 두께를 갖는 고분자 기재층의 일면에 캐리어 필름을 고정시킨 상태에서, 상기 고분자 기재층의 다른 일면에 접착층을 형성하는 단계를 포함하고,
    상기 접착층은 디카르복실산 또는 이의 산무수물이 0.1 중량% 내지 15 중량% 결합된 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체 100중량부에 대하여,
    에폭시 수지 10 내지 80 중량부;
    산무수물계 화합물 10 내지 80중량부; 및
    이미다졸계 화합물, 이민계 화합물 및 아민계 화합물로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 화합물을 포함한 경화 촉매 0.05 내지 5중량부;를 포함하며,
    상기 접착층은 건조 상태 및 5 GHz 에서 2.8 F/m 이하의 유전율(Dk)을 가지며,
    상기 접착층은 건조 상태 및 5 GHz 에서 0.010이하의 유전 손실 계수(Df)를 갖는 커버레이 필름 제조 방법.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서,
    상기 접착층의 두께가 1 ㎛ 내지 50 ㎛인, 커버레이 필름 제조방법.
  5. 삭제
  6. 제1항에 있어서,
    상기 산무수물계 화합물은 스티렌-말레산 무수물 공중합체, 메틸테트라하이드로 무수프탈산, 무수프탈산, 헥사하이드로무수프탈산(Hexahydrophthalic Anhydride), 테트라하이드로 무수프탈산, 메틸헥사하이드로 무수프탈산(Methylhexahydrophthalic Anhydride), 메틸히믹 무수물(Methyl Himic Anhydride), 나딕메틸 무수물(NADIC Methyl Anhydride), 나딕 무수물(NADIC Anhydride) 및 도데세닐 무수호박산으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 화합물을 포함하는, 커버레이 필름 제조방법.
  7. 삭제
  8. 제1항에 있어서,
    상기 산무수물계 화합물 대비 상기 에폭시 수지의 중량비가 0.05 내지 2.0인, 커버레이 필름 제조방법.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체 100 중량부에 대하여 유기 용매 50 중량부 내지 1,000 중량부를 더 포함하는, 커버레이 필름 제조방법.
  10. 제9항에 있어서,
    상온에서 외부 노출시 72시간 이내에 상기 접착층의 점도가 초기 점도 대비 2배 이하로 변화하는, 커버레이 필름 제조방법.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 디카르복실산 또는 이의 산무수물이 0.1 중량% 내지 15 중량% 결합된 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체는 30,000 g/mol 내지 800,000 g/mol의 중량평균분자량을 갖는, 커버레이 필름 제조방법.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 디카르복실산 또는 이의 산무수물이 0.1 중량% 내지 15 중량% 결합된 스티렌-에틸렌-부틸렌-스티렌 공중합체는 스티렌 유래 반복 단위를 5 중량% 내지 50 중량% 포함하는, 커버레이 필름 제조방법.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 디카르복실산은 말레인산, 프탈산, 이타콘산, 씨트라콘산, 알케닐숙신산, 씨스-1,2,3,6 테트라하이드로프탈산 및 4-메틸-1,2,3,6 테트라하이드로프탈산으로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는, 커버레이 필름 제조방법.
  14. 제1항에 있어서,
    상기 에폭시 수지는 비페닐 노볼락 에폭시 수지, 비스페놀A형 에폭시 수지 및 디시클로펜타디엔 페놀 부가반응형 에폭시 수지로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는, 커버레이 필름 제조방법.
  15. 제6항에 있어서,
    상기 스티렌-말레산 무수물 공중합체는 1,000 g/mol 내지 50,000 g/mol의 중량평균분자량을 갖는, 커버레이 필름 제조방법.
  16. 제6항에 있어서,
    상기 스티렌-말레산 무수물 공중합체는 스티렌 유래 반복 단위 50 중량% 내지 95 중량%를 포함하는, 커버레이 필름 제조방법.
  17. 제1항에 있어서,
    상기 고분자 기재층은 폴리이미드, 폴리에스테르, 폴리페닐렌 술파이드, 폴리에테르술폰, 폴리에테르에테르 케톤, 방향족 폴리아마이드, 폴리카보네이트 및 폴리아릴레이트로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 포함하는, 커버레이 필름 제조방법.
  18. 제1항에 있어서,
    상기 접착층에 이형지를 접착시키는 단계를 더 포함하는, 커버레이 필름 제조방법.
  19. 제18항에 있어서,
    상기 접착층에 이형지를 접착시키는 단계 이후에,
    상기 캐리어 필름을 박리시키는 단계를 더 포함하는, 커버레이 필름 제조방법.
  20. 제1항의 제조 방법에 의해 제조되는 커버레이 필름을 연성인쇄회로기판 상에 적층하는 단계를 포함하는, 연성인쇄회로기판의 제조 방법.

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