JP2006176612A - 携帯電話筐体用難燃性樹脂組成物及びそれを用いた携帯電話用筐体 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 (a)粘度平均分子量が15000〜28000の芳香族ポリカーボネート樹脂70〜90.49重量%、(b)ガラス繊維5〜15重量%、(c)縮合リン酸エステル3.5〜10重量%、(d)アルキル(メタ)アクリレート系重合体を含む多層構造重合体1〜4重量%、(e)ポリテトラフルオロエチレン0.01〜1重量%((a)+(b)+(c)+(d)+(e)=100重量%)からなり、該ガラス繊維は、繊維長500μm以上が、10重量%以下、繊維長140μm以下の重量xと繊維長140μm超の重量yが、50/50<x/y≦100/0である、携帯電話筐体用難燃性樹脂組成物、及びそれを用いた携帯電話用筐体。
【選択図】 なし
Description
物性と難燃性とを両立する方法としてポリカーボネート樹脂とゴム弾性体の混合物にリン酸エステルと繊維状物質を混合した難燃性樹脂組成物(特許文献3参照)が提案されている。しかし、携帯電話用筐体のような実厚みが薄肉の成形品の場合に適用する場合には、難燃性が不十分であった。
本発明において、芳香族ポリカーボネート樹脂とは、芳香族ジヒドロキシ化合物またはこれと少量のポリヒドロキシ化合物を、ホスゲンまたは炭酸のジエステルとを反応させることによって作られる分岐してもよい熱可塑性芳香族ポリカーボネート重合体である。
なお、本発明で使用されるポリカーボネート樹脂は一種類でも、または二種類以上を混合してもよい。
上記の一般式(1)において、有機基とは、例えば、置換基を有する、または有しないアルキル基、シクロアルキル基、アリール基が挙げられ、該置換基は、アルキル基、アルコキシ基、アルキルチオ基、アリール基、アリールオキシ基、アリールチオ基、ハロゲン原始、ハロゲン化アリール基等が挙げられる。またこれらの置換基を組み合わせた基、あるいはこれらの置換基を酸素原子、イオウ原子、窒素原子などにより結合して組み合わせた基などでもよい。また2価の有機基とは、上記の有機基から炭素原子1個を除いてできる2価以上の基をいう。例えば、アルキレン基、フェニレン基、置換フェニレン基、ビスフェノール類から誘導されるような多核フェニレン基などが挙げられる。
該アルキル(メタ)アクリレート系重合体を構成するアルキル(メタ)アクリレートとしては、例えば、アルキル基の炭素数が1〜8程度のアルキル(メタ)アクリレート、具体的にはエチル(メタ)アクリレート、ブチル(メタ)アクリレート、エチルヘキシル(メタ)アクリレート等が挙げられる。これらのモノマー成分としては、一種類でも良いが、2種類以上を用いた共重合体であっても良い。
また、本発明においては、該核(コア)は、ポリブタジエン、ブタジエン/スチレン共重合体、ポリオルガノシロキサン(シリコーンゴム)等であっても良い。
本発明で使用する(d)多層構造重合体としては、核(コア)がアルキル(メタ)アクリレート系重合体である場合、殻(シェル)は、アクリル酸アルキル重合体である必要は無く、例えば、芳香族ビニル化合物、シアン化ビニル化合物から選ばれた1種以上を成分とするものであっても良い。このようなアクリル酸アルキル重合体以外の例としては、スチレンやアクリロニトリルの重合体や共重合体が挙げられる。
該アルキル(メタ)アクリレート系重合体を含む多層構造重合体の製造法としては、例えば、ポリ(メタ)アルキルアクリレート、ポリブタジエン、ブタジエン/スチレン共重合体等のゴム成分からなる核(コア)とし、スチレン等の芳香族ビニル化合物、アクリロニトリルなどのシアン化ビニル化合物、アクリル(メタ)アクリレートから選ばれた1種以上の単量体を該コアにグラフト重合する方法であり、該コアの表面にシェルの重合体が順次被覆するような、連続した多段階シード重合する方法が挙げられる。
更に、本発明においては、例えば、最内核層を芳香族ビニル単量体からなる重合体で形成し、中間層をポリオルガノシロキサン成分とポリアルキル(メタ)アクリレート成分が相互に絡み合った構造の重合体で形成し、さらに最外殻層をアルキル(メタ)アクリレート系重合体で形成してなるような3層以上の多層構造重合体とすることもできる。
このようなアクリル酸アルキル系重合体を含む多層構造重合体を用いることにより、衝撃強度と成形品外観が特に優れた樹脂組成物が得られる。
(a)粘度平均分子量が15000〜28000の芳香族ポリカーボネート樹脂70〜90.49重量%
(b)ガラス繊維5〜15重量%
(c)縮合リン酸エステル3.5〜10重量%
(d)アルキル(メタ)アクリレート系重合体を含む多層構造重合体1〜4重量%
(e)ポリテトラフルオロエチレン0.01〜1重量%
((a)+(b)+(c)+(d)+(e)=100重量%)である。(c)縮合リン酸エステルは10重量%を超えると衝撃強度が低下し、3.5重量%未満になると十分な難燃性が得られない。中でも、(c)縮合リン酸エステルが4〜8重量%であるのが、難燃性と強度のバランスの点から好ましい。
本発明の携帯電話用の筐体を成形するにあたっては、上述の方法等で製造された樹脂組成物を用い、通常の成形方法(射出成形、プレス成形、インジェクションプレス成形など)により加工することができるが、生産性を考慮すると、射出成形が好ましく採用される。
(1)芳香族ポリカーボネート樹脂:三菱エンジニアリングプラスチックス(株)製、商品名:ユーピロン(登録商標) S−3000、粘度平均分子量22,000、以下「PC」と記す。
(2)ガラス繊維(長繊維):直径13μm、長さ3mmのチョップドストランド、日本電気硝子(株)製、チョップドストランドECS03T−571、以下「L−GF」と記す。
(3)ガラス繊維(短繊維):直径9.2μm、長さ70μmのミルドファイバー、日本電気硝子(株)製、EPG70M−99S、以下「S−GF」と記す。
(5)縮合リン酸エステル2:ビスフェノールAテトラフェニルフォスフェート、旭電化工業(株)製、商品名:FP700
(6)複合ゴム1:ポリオルガノシロキサン−ポリアルキルアクリレートコア/メチルアクリレートシェルの多層構造重合体、三菱レイヨン(株)製、商品名:メタブレン SRK200
(7)複合ゴム2:ポリブタジエンコア/メチルアクリレートシェルの多層構造重合体、呉羽化学工業(株)製、商品名:クレハパラロイド EXL2603
(8)ポリテトラフルオロエチレン:三井・デュポンフロロケミカル(株)製、商品名:テフロン(登録商標)6J(以下「PTFE」と記す)。
(9)芳香族ポリカーボネートオリゴマー:三菱エンジニアリングプラスチックス(株)製、商品名:ユーピロン(登録商標)AL071、平均重合度7(以下「PCオリゴマー」と記す。)
下記表に示す配合処方で各成分を配合し、田辺プラスチック(株)製、単軸押出機:商品名:VS−40によりバレル温度280℃で混練、ペレット化した。得られたペレットを100℃、5時間乾燥した後、住友重機械工業(株)製、射出成形機:商品名:サイキャップM−2(型締め力75T)を用い、シリンダ温度290℃、金型温度110℃の条件で、サイクル50secにて各種試験片の射出成形を行い、得られた成形サンプルを用いて評価を行った。
下記表に示す配合処方で、日本製鋼所(株)製、二軸押出機:商品名:TEX−30を用いて、縮合リン酸エステル以外をメインホッパーから定量供給し、縮合リン酸エステルを、メインホッパーからの供給材料94wt%に対し6wt%となるように押出機の途中からポンプにより定量供給し、バレル温度280℃にて混練、ペレット化し、上記実施例と同様に成形、評価を行った。
(1)成形品中のガラス繊維長:ISO 179によるシャルピー衝撃試験片(80mm×10mm×4mm)を650℃の電気炉に2時間放置し、灰分としてガラス繊維分を単離した。単離したガラス繊維をガラス板上に重ならないように広げ、画像解析装置[(株)東芝製 画像処理R&Dシステム(TOSPIX−i)]を用いて、ガラス繊維全体における繊維長500μm以上のガラス繊維の比率(百分率)と、繊維長140μm以下のガラス繊維の重量比率(百分率)と繊維長140μm超のガラス繊維の重量比率を測定した。
(3)シャルピー衝撃試験:ISO 179によるシャルピー衝撃試験法に従い、衝撃試験を行った。
(4)荷重たわみ温度(DTUL):ISO 75に従い、荷重1.80MPaでの熱変形温度を測定した。
(5)曲げ弾性率:ISO 178による曲げ試験法に従い、三点曲げ試験を行った。
(6)Q値(流動性)::高化式フローテスターを用いて、荷重160kgf/cm2、直径1mm×長さ10mmのノズルからの280℃における、樹脂の流出量を測定した(cc/sec)。
(7)外観特性:住友重機械工業製、サイキャップM−2(型締め力75T)を用いて、シリンダー温度290℃、金型温度100℃、110℃、120℃の条件で、80mm×40mm×3.2mmのプレートを成形し、下記の基準に基づき目視にて判定した。判定に際し、ガラス繊維による表面のざらつき、ゲート近傍のフローマーク、全体の色斑等の状態を観察した。
○;ガラス繊維による表面のざらつき、フローマーク等の外観不良が僅か見られるが、不良の状態が目立たない程度のもの
△;ガラス繊維による表面のざらつき、フローマーク等の外観不良が若干見られ、不良の状態が目立つもの
×;ガラス繊維による表面のざらつき、フローマーク等の外観不良が著しいもの
(8)繰り返し引張り疲労試験:(株)島津製作所製試験機 サーボパルサーEHF−FD05を用いて、印加応力3MPaで周波数10Hzの矩形波(完全片振り状態)により試験片に繰り返し負荷を加え、試験片が破壊するまでの回数(疲労寿命)を測定した。試験片はISO 527による引張り試験片を使用した。
(9)ウエルド強度:引張り試験片成形金型を用いて2点ゲートで成形し、中央部にウエルドができるように成形し、以下のウェルド引張試験、及びウェルドシャルピー衝撃試験を行った。
ウエルド引張り試験;ISO 527による引張り試験法に従い、破壊点呼び歪がを測定した。
ウエルドシャルピー衝撃試験;ISO 179によるシャルピー衝撃試験に従い、非ノッチシャルピー衝撃試験を行い、ウエルド部の衝撃強度を測定した。
○:落下試験10回を行っても、割れが発生しない。
×:落下試験10回以内に割れが発生する。
比較例1は、ガラス繊維の量が4重量%と本願発明の規定の下限である5重量%より少なく、難燃性、繰り返し疲労寿命、ウェルド破壊点呼び歪が劣る。
比較例2は、特許文献1のガラス繊維強化ポリカーボネート樹脂に芳香族ポリカーボネートオリゴマーとゴム弾性体を添加して、流動性、耐衝撃特性を改善する方法でも、成形時金型温度が通常の条件では良外観のものが得にくく、また、難燃性が改善されない。
比較例3は、縮合燐酸エステルの量が3重量%と、本願発明の規定の下限である3.5重量%より少なく、流動性(Q値)、ウェルド破壊点呼び歪、外観が劣る。
比較例4は、縮合リン酸エステルの量が11.7重量%と、本願発明の規定の上限である10重量%より多く、シャルピー衝撃値、ウェルドシャルピー衝撃値、DTUL、繰り返し引張疲労寿命の点で劣る。
比較例5は、ガラス繊維長の長繊維、短繊維の比率(x/y)及び500μmより長い繊維の比率が本願発明の範囲を外れるので、シャルピー衝撃値、ウェルドシャルピー衝撃値、Q値、外観、落下試験が劣る。
比較例6は、PTFEを使用しないので、難燃性が劣る。
ヒンジ強度を評価する場合、ウェルドシャルピー衝撃値とウェルド引張試験による破壊点呼び歪(これらをまとめてウェルド強度と称す)、及び繰り返し引張疲労寿命が優れていることが必要であるが、ウェルド強度のウェルドシャルピー衝撃値と、ウェルド引張試験による破壊点呼び歪の両方が優れているものは極めて得にくい。いずれかが高ければ、他方が低くなるという傾向が多く見られ、それらの両方が優れているものは、繰り返し引張疲労寿命が劣り、ヒンジ強度の評価としては、強度の低いものと評価されたり、携帯電話用筐体として必要な外観など、他の物性が劣ったりする。
また、ウェルドシャルピー衝撃試験と繰り返し引張疲労寿命、あるいは、繰り返し引張疲労寿命とウェルド引張試験の破壊点呼び歪も、それぞれ両立するのが難しく、いずれかが高ければ、他方が劣る傾向が多く見られ、それらの両方が優れているものは、他の物性が劣ることが多い。
本願発明は、特定組成の樹脂組成物とすることにより、燃焼性、外観、落下強度が優れているものにおいて、ヒンジ強度や機械的強度(シャルピー衝撃値、曲げ弾性率)、成形性(流動性)、耐熱性のバランスが優れたものであることに特徴がある。該樹脂組成物を用いた携帯電話用筐体は、これらの性質に適した用途であることがわかった。
Claims (7)
- (a)粘度平均分子量が15000〜28000の芳香族ポリカーボネート樹脂70〜90.49重量%
(b)ガラス繊維5〜15重量%
(c)縮合リン酸エステル3.5〜10重量%
(d)アルキル(メタ)アクリレート系重合体を含む多層構造重合体1〜4重量%
(e)ポリテトラフルオロエチレン0.01〜1重量%
((a)+(b)+(c)+(d)+(e)=100重量%)からなる難燃性ポリカーボネート樹脂組成物であって、かつ、該ガラス繊維については、繊維長500μm以上のガラス繊維が、ガラス繊維全体の10重量%以下であって、繊維長140μm以下のガラス繊維の重量xと繊維長140μm超のガラス繊維の重量yとの比が、50/50<x/y≦100/0であるような、携帯電話筐体用難燃性樹脂組成物。 - (c)縮合リン酸エステルの量が4〜8重量%である、請求項1に記載の携帯電話筐体用難燃性樹脂組成物。
- (b)ガラス繊維が繊維長140μm以下のガラス繊維の重量xと繊維長140μm超のガラス繊維の重量yとの比が、75/25<x/y≦100/0であるような請求項1または2に記載の携帯電話筐体用難燃性樹脂組成物。
- UL94規格垂直燃焼試験で厚み0.75mmにおいて、V−1を満たす請求項1〜3のいずれかに記載の携帯電話筐体用難燃性樹脂組成物。
- 請求項1〜4のいずれか1項に記載の携帯電話筐体用難燃性樹脂組成物を射出成形して得られた携帯電話筐体。
- 0.8mm以下の厚みの部分を有する請求項5に記載の携帯電話筐体。
- 少なくともヒンジ部分を有する請求項5または6に記載の携帯電話筐体。
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