JP2005235658A - 固体酸化物形燃料電池及びこれに用いる基板 - Google Patents

Abstract

【課題】 高い発電出力を得ることができる固形酸化物形燃料電池及びこれに用いる基板を提供する。
【解決手段】 本発明に係る燃料電池は、電解質１と、燃料極３及び空気極５からなる複数の電極体Ｅと、これら電極体Ｅを直列または並列に接続するインターコネクター７とを備え、電極体Ｅは電解質１の一方面に配置され、燃料極３が空気極５の周囲を所定間隔をおいて取り囲むように構成されている。
【選択図】 図１

Description

本発明は、固体電解質を用いた固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）及びこれに用いる基板に関する。

従来より、固体酸化物形燃料電池のセルデザインとして、平板型（スタック型）、円筒型（チューブ型）などが提案されている。

平板型セルは、板状の電解質の表面及び裏面に燃料極及び空気極をそれぞれ配置したものであり、こうして形成されたセルはセパレーターを介して複数個積層された状態で使用される。セパレーターは各セルに供給される燃料ガスと酸化剤ガスとを完全に分離する役割を果たしており、各セルとセパレーターとの間にはガスシールが施されている（例えば、特許文献１）。しかしながら、この平板型セルでは、セルに対して圧力をかけてガスシールを施すため、セルが振動や熱サイクルなどに対して脆弱であるなどの欠点があり、実用化に大きな課題を有している。

一方、円筒型セルは、円筒形の電解質の外周面及び内周面に燃料極及び空気極をそれぞれ配置したものであり、円筒縦縞型、円筒横縞型などが提案されている（例えば、特許文献２）。ところが、円筒型セルは、ガスシール性に優れるという利点を有する一方、平板型セルに比べて構造が複雑であるため、製造プロセスが複雑になり、製造コストが高くなるという欠点がある。

さらに、次の問題もある。平板型セル及び円筒型セルのいずれも、性能を向上させるためには電解質を薄膜化することによるオーミックな抵抗の低減が必要となるが、電解質が薄すぎると振動や熱サイクルなどに対して脆弱化してしまい、耐振性や耐久性が低下するという問題があった。

このため、上述した平板型、円筒型に代わる燃料電池として、燃料極及び空気極を固体電解質からなる基板の同一面上に配置し、燃料ガスおよび酸化剤ガスの混合ガスを供給することにより発電が可能な非隔膜式固体酸化物形燃料電池が提案されている（例えば、特許文献３）。この燃料電池によれば、燃料ガスと酸化剤ガスとを分離する必要がないため、セパレーター及びガスシールが不要となり、構造及び製造工程の大幅な簡略化を図ることができる。

また、この非隔膜式固体酸化物形燃料電池では、酸素イオンの伝導が固体電解質の表層付近で起こり、燃料極と空気極とを固体電解質の同一面上に近接して形成するため、平板型や円筒型のように電解質の厚みが電池の性能に直接影響することはない。したがって、電池の性能を維持したまま電解質の厚みを増すことができ、これによって脆弱性を改善することが可能となる。
特開平５−３０４５号公報（第１頁、第６図） 特開平５−９４８３０号公報（第１頁、第１図） 特開平８−２６４１９５号公報（第２−３頁、第１図）

しかしながら、特許文献３の燃料電池では、次のような問題があった。この燃料電池では、一対の燃料極と空気極とからなる電極体を電解質上に複数個配置している。そして、隣接する電極体間の燃料極と空気極とをインターコネクターで直列に接続している。ところが、この構造では、隣接する電極体間に電解質が存在しているため、発電時にはこの電解質が酸素イオンの移動する経路となり得る。そのため、電極体間の電解質と、この電解質を挟む燃料極及び空気極とが燃料電池を構成して発電することになる。この場合、酸素イオンは、空気極から、隣接する電極体の燃料極へも移動可能となるため、起電力が減少する可能性がある。これにより、本来の単電池セルの起電力と、電極体間に形成される電池の起電力とが相殺され、所望の出力特性が得られないという問題がある。

これに対して、隣接する電極体の間に電解質を配置しないようにすることも考えられるが、このようにすると電解質を分断したり、個別に単セルを複数個準備する必要があり、製造工程の増加、コストの上昇、良品率の低下という問題を招き、さらには電池性能が低下したり、設計の自由度が抑制されるという問題も発生する。

本発明は、上記問題を解決するためになされたものであり、高い発電出力を得ることができる固形酸化物形燃料電池及びこれに用いる基板を提供することを目的とする。

本発明は、上記問題を解決するためになされたものであり、電解質と、燃料極及び空気極からなる複数の電極体とを備え、前記電極体は前記電解質の一方面に配置され、両電極のうち一方の電極が他方の電極の周囲を所定間隔をおいて取り囲むように構成されている。

この構成によれば、電極体における一方の電極が他方の電極の周囲を所定間隔をおいて取り囲むように構成されているため、電解質上で隣接する電極体においては、同極同士が隣接した状態となる。したがって、従来例と異なり、隣接する電極体の間に存在する電解質によって起電力が相殺されるのを防止することができる。その結果、高い出力を得ることができる。また、上記構成のものを基材として一つ準備しておけば、インターコネクターを適宜配線することで用途に応じた燃料電池を構成することができる。すなわち、電解質上に複数の電極体が形成されているため、例えば、高電圧が必要な場合には電極体を直列に接続すればよく、高電流が必要な場合には電極体を並列に接続すればよい。したがって、直列用、或いは並列用に個別のものを準備する必要がなく、コストの低減が可能となる。なお、インターコネクターは、各電極体を並列、直列、または並列と直列が混在した状態で接続することができる。

さらに、次のような効果を得ることもできる。上記燃料電池の各電極体では、一方の電極が他方の電極の周囲を所定間隔をおいて取り囲むように構成されているため、一方の電極の一部に電流を取り出す集電体を設けた場合、電極内において電子が移動する距離、つまり集電体とそこから最も遠い電極上の位置までの距離は電極の長さの半分になる。したがって、従来例のように電極の端部に集電体を設けるのと比べると、電子の移動距離が短くなり電子伝導時の損失を低減することができる。その結果、高い発電効率を得ることができる。また、帯状、櫛状の電極と比べて電極体の大きさをコンパクトにすることができるという利点もある。

また、上記燃料電池においては、電解質に少なくとも一つの貫通孔を形成するとともに、インターコネクターの少なくとも一部を電解質の他方面に配置し、電解質の一方面の電極体と他方面のインターコネクターとを貫通孔を介して電気的に接続することができる。こうすることで、電解質の一方面に配線されるインターコネクターが減少するため、配線を簡素化することができるとともに、設計上の自由度を大きくすることができる。例えば、電解質の一方面上でインターコネクターの占める割合を小さくすることができるため、電極の有効配置面積を増大することができ、その結果、電極の集積度を向上することができる。さらに、インターコネクターの配線が簡素になるため、配線が長くなることによる電気抵抗の増大や断線を防止することができる。

また、上記燃料電池を用いて次のように構成することもできる。すなわち、上記固体酸化物形燃料電池と同一構成の電池ユニットを２個有し、各電池ユニットにおける電解質に少なくとも一つの貫通孔をそれぞれ形成するとともに、各電池ユニットにおける電解質をその他方面同士が対向するように配置し、各電池ユニットにおける電極体を貫通孔を介して電気的に接続することができる。

このように構成することで、電池ユニットを２個使用することによる出力の増大のほか、貫通孔を介して各電池ユニットの電極体を接続できるため、配線を簡素化することができる。このとき、各電池ユニットの電解質間にインターコネクターの少なくとも一部を配置し、このインターコネクターと電極体とを貫通孔を介して電気的に接続することが好ましい。こうすることで、電解質の一方面上に配置されるインターコネクターを簡素化することができ、配線の自由度を向上することができる。

また、電極体を電解質の一方面に加え、さらに他方面にも複数個配置することもできる。この場合、電解質に少なくとも一つの貫通孔を形成しておけば、当該電解質の一方面及び他方面に配置されている電極体を貫通孔を介して電気的に接続することもできる。これにより、電池のサイズをコンパクトにしたままで、高い発電出力を得ることができる。

上記燃料電池において、インターコネクターが、電極体と離間した状態で交差する交差区間を備えたものとすることができる。この構成によれば、インターコネクターと電極体との短絡を防止することができる。そのため、電解質の表面のみならず、電極体の上方にもインターコネクターを配置することができる。これにより、電解質の表面に配線されるインターコネクターを減少することができるため、配線の自由度を向上することができる。また、これに伴って、電解質上により多くの電極体を配置することができるため、高い発電出力を得ることができる。

このような配線として、前記交差区間を、導電性のワイヤーで構成することができる。このようにワイヤーをインターコネクター用の配線として利用することで、電極体と非接触となる形状を容易に形成することができる。

また、次のように配線を施すこともできる。すなわち、交差区間と電極体との間に、絶縁層を形成しておくこともできる。こうすることで、インターコネクターと電極体とが交差しても、確実に短絡を防止することができ、上記のような効果を得ることができる。このとき、インターコネクターとして上記ワイヤーを用いると、絶縁性がさらに向上するとともに、絶縁層上にワイヤーが接するような配置も可能となるため、より短い配線が可能となる。さらに、ワイヤーが安定的に固定されるという利点もある。

電極体の構成は、一方の電極を燃料極とし、他方の電極を空気極とすること、すなわち、空気極の周囲を燃料極が取り囲むように構成することが好ましい。これは、空気極は電子伝導性が低く、オーム損が生じやすいので、空気極を燃料極で取り囲むように構成し、空気極を燃料極よりも短くすることにより、電子伝導時の損失をさらに低減させることができると考えられるからである。

本発明に係る固形酸化物型燃料電池によれば、高い出力を得ることができる。

（第１実施形態）
以下、本発明に係る固体酸化物形燃料電池の第１実施形態について図面を参照しつつ説明する。図１は本実施形態に係る燃料電池の平面図であり、図２は図１の一部側面図である。

図１に示すように、この燃料電池は、矩形の板状に形成された電解質１と、この電解質１の一方面に配置された複数の電極体Ｅ（図１では２４個）とを備えており、これら電極体Ｅはインターコネクター７によって接続されている。

各電極体Ｅは、燃料極３と空気極５とからなり、矩形の空気極５の周囲に所定間隔をおいて枠形の燃料極３が配置されている。燃料極３の外形は空気極５に合わせて矩形状になっている。このとき、燃料極３と空気極５との間隔は、例えば１〜１０００μｍであることが好ましく、１０〜５００μｍであることがさらに好ましい。また、燃料極３及び空気極５上には電流を取り出すための集電体３１，５１がそれぞれ形成されている。そして、燃料極３の集電体３１と、これと隣接する電極体Ｅの空気極５の集電体５１とがインターコネクター７によって接続され、各電極体Ｅは直列に接続されている。なお、隣接する電極体Ｅ間の間隔は、例えば１０〜５０００μｍとすることが好ましく、１０００〜３０００μｍとすることがさらに好ましい。

インターコネクター７は、図２に示すように形成されている。同図に示すように、各インターコネクター両端の集電体３１，５１間の区間（交差区間）においては、燃料極３、空気極５及び電解質１上に絶縁層９が形成されており、この絶縁層９上にインターコネクター７が形成されている。これにより、インターコネクター７は燃料極３上を通過しつつこれと短絡しないようになっている。

次に、上記のように構成された燃料電池の材質について説明する。電解質１の材料としては、固体酸化物形燃料電池の電解質として公知のものを使用することができ、例えば（Ｃｅ，Ｓｍ）Ｏ₃，（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ₃等のセリア系酸化物，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｇａ，Ｍｇ）Ｏ₃等のランタン・ガレード系酸化物，スカンジウム安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ），イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）等のジルコニア系酸化物などの酸素イオン伝導性セラミックス系材料を用いることができる。電解質１は、基板として用いられるため、ある程度の強度が必要であることから、その厚みは、例えば２００〜１０００μｍであることが好ましい。

燃料極３及び空気極５は、セラミックス粉末材料により形成することができる。このとき用いられる粉末の平均粒径は、好ましくは１０ｎｍ〜１００μｍであり、さらに好ましくは５０ｎｍ〜５０μｍであり、特に好ましくは１００ｎｍ〜１０μｍである。なお、平均粒径は、例えば、ＪＩＳＺ８９０１にしたがって計測することができる。

燃料極３を形成するセラミックス粉末材料としては、例えば、ニッケルと酸素イオン伝導性材料との混合物を用いることができる。このとき用いられる金属は、ニッケルに限定されることなく、コバルトや貴金属（白金、ルテニウム、パラジウム等）の還元性雰囲気中で安定な金属を用いることができる。また、酸素イオン伝導性材料としては、例えば（Ｃｅ，Ｓｍ）Ｏ₃，（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ₃などのセリア系酸化物、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｇａ，Ｍｇ）Ｏ₃などのランタンガレード系酸化物、スカンジウム安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ）やイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）などのジルコニア系酸化物などの酸素イオン伝導性セラミックス材料を挙げることができ、このようなセラミックス材料と、ニッケルとの混合物で燃料極５を形成することが好ましい。このうち、ニッケル−セリア系酸化物のサーメットで燃料極５を形成することが特に好ましい。なお、酸素イオン伝導性セラミックス材料とニッケルとの混合形態は、物理的な混合形態であってもよいし、ニッケルへの粉末修飾などの形態であってもよい。また、上述したセラミックス材料は、１種を単独で、或いは２種以上を混合して使用することができる。

空気極５を形成するセラミックス粉末材料としては、例えば、ペロブスカイト型金属酸化物を使用することができる。具体的には（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ₃，（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ₃，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ₃，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ）Ｏ₃，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ）Ｏ₃などを挙げることができる。これらセラミックス粉末は、１種を単独で使用することもできるし、２種以上を混合して使用することもできる。

また、インターコネクター７及び集電体３１，５１は、Ｐｔ，Ａｕ，Ａｇ，Ｎｉ，Ｃｕ，ＳＵＳ，又はＬａ（Ｃｒ，Ｍｇ）Ｏ₃，（Ｌａ，Ｃａ）ＣｒＯ₃，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｒＯ₃などのランタン・クロマイト系等の導電性セラミックス材料によって形成することができ、これらのうちの１種を単独で使用してもよいし、２種以上を混合して使用してもよい。

上記燃料極３、及び空気極５は、上述した材料を主成分として、さらにワニス、有機溶媒などが適量加えられることにより形成される。そして、これら燃料極３及び空気極５の膜厚は焼結後に１μｍ〜５００μmとなるように形成するが、１０μm〜１００μmとすることが好ましい。また、インターコネクター７及び集電体３１，５１も、上述した材料に上記添加物を加えることにより形成される。

絶縁層９を構成する材料としては、例えば酸化ケイ素、酸化アルミ等を挙げることができるが、これ以外であっても、電気的、イオン伝導的に絶縁性を有し、活燃料電池しての動作温度付近で変質しない材料で有れば特に限定されない。また、１種類の上記材料を単独で用いることもできるし、２種類以上の材料を混合して使用することもできる。

次に、上述した燃料電池の製造方法の一例を説明する。まず、上述した材料からなる板状の電解質１を準備する。続いて、上述した燃料極３、及び空気極５用の粉末材料を主成分として、これらそれぞれにワニス、感光性高分子、有機溶媒などを適量加えて混練し、燃料極ペースト、空気極ペーストをそれぞれ作成する。各ペーストの粘度は、次に説明するスクリーン印刷法に適合するように１０³〜１０⁶Ｐａ・ｓ程度であることが好ましい。同様に、インターコネクター用ペーストも、上述した粉末材料にワニス等の添加物を加えて作成しておく。このペーストの粘度は上述した燃料極ペースト等と同じである。

続いて、図１に示すような電解質１上の複数の位置に、燃料極ペーストをスクリーン印刷法により矩形の枠状に塗布した後、所定の時間及び温度で乾燥・焼結し、燃料極３を形成する。次に、図１に示すように各電解質１上の燃料極３によって囲まれた位置それぞれに、矩形状の空気極ペーストをスクリーン印刷法によって塗布し、所定時間及び温度で乾燥・焼結することにより、空気極５を形成する。こうして、２４個の電極体Ｅが形成される。そして、各燃料極３及び空気極５上に集電体３１，５１を形成した後、各燃料極３の集電体３１とこれに隣接する電極体Ｅにおける空気極５の集電体５１との間に、絶縁層９をスクリーン印刷法によって形成する。その後、各絶縁層９上にインターコネクター用ペーストをスクリーン印刷法によって線状に塗布し、インターコネクター１を形成する。以上の工程により、図１及び図２に示すような燃料電池が完成する。

上記のように構成された燃料電池は、次のように発電が行われる。まず電極体Ｅが配置された電解質１の一方面上に、水素、又はメタン、エタンなどの炭化水素からなる燃料ガスと空気等の酸化剤ガスとの混合ガスを高温の状態（例えば、４００〜１０００℃）で供給する。これにより、各電極体Ｅにおける燃料極３と空気極５との間の電解質１の表層付近で、酸素イオン伝導が起こり発電が行われる。

以上のように本実施形態に係る燃料電池では、電極体Ｅにおける燃料極３が空気極５の周囲を所定間隔をおいて取り囲むように構成されているため、電解質１上で隣接する電極体Ｅにおいては、同極同士が隣接した状態となる。したがって、従来例と異なり、隣接する電極体Ｅの間に存在する電解質１によって起電力が相殺されるのを防止することができる。その結果、高い発電出力を得ることができる。

ところで、上記説明では、各電極体Ｅを直列に接続した例を説明したが、並列に接続することができるのは勿論である。その例を図３に示す。同図に示すように、この燃料電池は、各電極体Ｅにおける燃料極３の集電体３１がインターコネクター７１によって接続されるとともに、各電極体Ｅにおける空気極５の集電体５１が他のインターコネクター７２によって接続されている。また、これらインターコネクター７１，７２と各電極３，５との短絡を防止するために、上述した絶縁層９が形成されている。このように、電解質１上に複数の電極体Ｅを配置したものを基板として準備しておけば、インターコネクター９の配線を変更するだけで、用途に合わせて電極体Ｅを直列或いは並列に接続することができる。

また、上記説明では、インターコネクターが各電極と短絡しないように絶縁層を形成しているが、短絡を防止する方法は、これに限定されるものではなく、種々の方法を採り得る。例えば、図４に示すように、ワイヤボンディングによって集電体３１，５１間の交差区間を導電性のワイヤー１２によって接続する。このワイヤー１２は、各電極３，５の上方を通過するため、これらに接触することはなく短絡は発生しない。このようなワイヤー１２は、Ｐｔ，Ａｕ，Ａｇ，Ｃｕ，Ｎｉ，ＳＵＳ等の電子導電性に優れた金属材料によって形成することができる。また、断線を防止するために、その径は０．３〜１ｍｍであることが好ましい。

また、電解質１の一方面だけでなく、他方面にも電極体Ｅを形成し、これらを上記と同様にインターコネクター７で接続することができる。こうすることで、燃料電池をコンパクトにしたままで、発電出力を増大させることができる。

（第２実施形態）
次に、本発明に係る固体酸化物形燃料電池の第２実施形態について図面を参照しつつ説明する。図５は本実施形態に係る燃料電池の平面図であり、図６は図５の底面図である。また、図７は図５の一部断面図である。

本実施形態に係る燃料電池が第１実施形態の燃料電池と相違する点は、インターコネクターの配線であり、電極体の構成は第１実施形態に係るものと同様であるため、その説明を省略する。図５に示すように、この燃料電池には、第１実施形態と同様に、板状の電解質１の一方面に２４個の電極体Ｅが形成されている。図７に示すように、電解質１において、各空気極５と接触する位置には貫通孔１１が形成されており、この貫通孔１１には集電体５２が充填されている。また、各燃料極３上にも第１実施形態と同様の集電体３２が形成されている。

図５及び図６に示すように、電解質１の一方面には、各燃料極３の集電体３２を結ぶように第１インターコネクター７３が形成されている。一方、電解質１の他方面には、貫通孔１１に充填された集電体５２を接続するように第２インターコネクター７４が形成されている。このようなインターコネクターの配線により、各電極体Ｅは並列に接続される。なお、電解質１の一方面には、第１インターコネクターの端部７３に電流を取り出すための第１集電部１５が設けられており、電解質１の他方面には第２インターコネクター７４の端部に第２集電部１６が設けられている。これら集電部１５，１６の材質はインターコネクターと同様のものを使用することができる。

以上のように、本実施形態によれば、電解質１に貫通孔１１を形成するとともに、インターコネクターの一部を電解質１の他方面に形成し、貫通孔１１を介して各電極体Ｅを接続している。このように、インターコネクターの一部を電解質１の他方面に形成することで、電解質１の一方面の配線を簡素にすることができ、配線の設計上の自由度を大きくすることができる。また、これに伴って、電解質１の一方面上でインターコネクターの占める割合が小さくなるため、電極体Ｅの有効配置面積を増大することができ、その結果、電極の集積度を向上することができる。

なお、上記説明では、各電極体を並列に接続する場合について説明したが、直列に接続する場合にも適用することができる。例えば、電解質１において各燃料極３及び空気極５に対応する位置それぞれに貫通孔を形成し、この貫通孔を集電体で充填しておく。そして、各燃料極の集電体と、これに隣接する電極体の空気極の集電体とを、電解質の他方面に形成されたインターコネクターによって接続する。これにより、各電極体を直列に接続することができる。

また、電解質１の一方面だけでなく、他方面にも電極体Ｅを形成する場合には、貫通孔を利用して一方面の電極体と他方面の電極体を接続することができる。こうすることで、燃料電池をコンパクトにしたままで、発電出力を増大させることができる。

（第３実施形態）
以下、本発明に係る固体酸化物形燃料電池の第３実施形態について図面を参照しつつ説明する。図８は本実施形態に係る燃料電池の平面図であり、図９は図８に示す電池ユニットの底面図である。また、図１０は図８の一部断面図である。

本実施形態では、第２実施形態で説明した並列に接続された燃料電池を電池ユニットとし、２個の電池ユニットが電解質の他方面同士において貼り合わされた構造を有する。この場合、図１０に示すように、各電解質１における貫通孔１１の位置を一致させておき、両電解質１の対応する貫通孔１１の両方を貫通するように、集電体５３が充填されている。また、各電解質１の他方面に配置される第２インターコネクター７５は共通化されて、貫通孔１１に充填された集電体５３を接続するように配置される。つまり、両電解質１の間に挟まれるように第２インターコネクター７５を一層のみ形成しておき、共通のインターコネクターとして利用する。また、各電解質１の一方面に形成された第１集電部同士１５を貫通孔を介して接続しておく。さらに、第２集電部１６は、貫通孔を介していずれかの電解質１の一方面から接続可能としておく。

上記構成によれば、２個の電池ユニットを貼り合わせた構造を有しているため、燃料電池をコンパクトにしたままで高い発電出力を得ることができる。また、インターコネクターの配線の簡素化を図ることができほか、インターコネクターの一部を共通化することができるため、コストを低減することもできる。

また、図１１に示すように、第１実施形態で示した燃料電池を電池ユニットとして２個準備し、それぞれの電解質１の他方面同士を貼り合わせることで、燃料電池を構成することもできる。この場合、各電解質１に貫通孔１１を形成しておき、各電池ユニットの電極体をこの貫通孔１１に充填した集電体５３を介して接続することもできる。このとき、電解質の他方面にはインターコネクターが形成されていないので、両電池ユニットの電極をワイヤー等で接続することもできる。例えば、同図に示すように、ワイヤー７６を電解質１の側面を通過するようにして、各電池ユニットの燃料極３同士を接続することができる。

以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。例えば、上記実施形態では、各ペーストの塗布にスクリーン印刷法を用いているが、これに限定されるものではなく、ドクターブレード法、スプレーコート法、リソグラフィー法、泳動電着法、ロールコート法、ディスペンサーコート法、ＣＶＤ，ＥＶＤ，スパッタリング法、転写法等の印刷方法等、その他一般的な印刷法を用いることができる。また、印刷後の後工程として、静水圧プレス、油圧プレス、その他の一般的なプレス工程を用いることができる。

また、上記実施形態では板状の電解質を用いているが、電解質の他方面に基材を配置し、この基板によって各電解質を支持するようにすることもできる。こうすることで、電解質１を薄くしたとしても、燃料電池が脆弱化するのを防止することができる。このとき用いられる基板は、例えば、アルミナ系、シリカ系、チタン系等のセラミックス系材料、或いはＳＵＳで構成することができる。また、電解質は、印刷によって薄膜化して基板上に形成することができる。

さらに、上記各実施形態では、燃料極３及び空気極５を矩形状に形成しているが、これに限定されるものではなく、空気極が、所定間隔をおいて燃料極を取り囲むように形成されていれば、その形状は特には限定されない。例えば、図１２に示すように、各電極を円形に形成したり（図１２（ａ））、多角形状に形成することもできる（図１２（ｂ））。

また、上記各実施形態では、空気極の周囲を燃料極が取り囲むように電極体を構成しているが、これを反対、つまり燃料極の周囲を空気極が取り囲むようにすることもできる。

また、集電体やインターコネクターを形成・接続していない構成のものであっても本発明の燃料電池としては構わないものであって使用可能なものであり、その場合は、本発明の燃料電池をセットする装置等に、集電体やインターコネクターを設けておき、この燃料電池を装置にセットした状態において、各電極の必要箇所に集電体やインターコネクターが接続される構造とすればよい。

以下に実施例を挙げて、本発明をさらに詳細に説明する。なお、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

電解質として、厚みが１ｍｍの市販の板状の電解質を準備した。この電解質は、セリア系の電解質であり、その材質はＧＤＣ［（Ｃｅ，Ｃｄ）Ｏ₃］でガドリニウムがドープされている。また、この電解質の表面全体を表面粗さＲａが０．２μｍ以下となるように、サンドブラスト加工した。燃料極材料として、酸化ニッケル（ＮｉＯ）粉末（粒径０．０１〜１０μm、平均粒径１μm）と、ＳＤＣ［（Ｃｅ，Ｓｍ）Ｏ₃］粉末（粒径０．０１〜１０μm、平均粒径０．１μm）とを重量比で７：３となるように混合した後、セルロース系ワニスを混合し、燃料極ペーストを作製した。燃料極ペーストの粘度はスクリーン印刷に適した５×１０⁵ｍPa・ｓとした。また、空気極材料として、ＳＳＣ［（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ₃］粉末（０．１〜１０μm、平均粒径３μm)を使用し、セルロース系ワニスを混合して空気極ペーストを作製した。空気極ペーストの粘度も同様に、スクリーン印刷法に適した５×１０⁵mＰａ・ｓとした。

また、電極体間を接続するインターコネクター用の材料としては、Ａｕ粉末（０．１〜５μm、平均粒径２．５μm)を使用し、これにセルロース系ワニスを混合してインターコネクター用ペーストを作製した。インターコネクター用ペーストの粘度はスクリーン印刷に適した５×１０⁵mＰａ・ｓとした。なお、集電体もインターコネクターと同様に形成した。

次に、電解質１上にスクリーン印刷法によって燃料極ペーストを１ｍｍの間隔をおいて２個配置するように塗布した。このとき、外形の一辺が２７００μｍ、内形の一辺が１９５０μｍの矩形状の枠を形成するように燃料極ペーストを塗布した。塗布厚みは３０μｍとした。そして、１３０℃で１５分間乾燥した後、１４５０℃で１時間焼結した。続いて、上記電解質１の同一面上に、空気極ペーストをスクリーン印刷法によって塗布した。このとき、上記各燃料極が形成する枠の内部に一つずつ、一辺が１５５０μｍの矩形を形成するように、空気極ペーストを塗布した。そして、燃料極３と同様に、１３０℃で１５分間乾燥した後、１２００℃で１時間焼結した。

さらに、各燃料極の一部と重なるように、Ａｕを主成分とするペーストを塗布し集電体とした。続いて、この集電体とは異なる燃料極上の位置に、Ｒ−Ｓｉ（ＯＣ₂Ｈ₅）₃（Ｒ：アルキル基）を主成分とするゾルゲルＳｉＯ₂を印刷した後、１５０℃で乾燥し、絶縁層を形成した。その後、この絶縁層からはみ出さないようにＡｕペーストを塗布し、一方の電極体の空気極から電極体外部へ延びるインターコネクターを形成した。さらに、一方の電極体の燃料極との他方の電極体の空気極との間において、先ほど他方の電極体の燃料極に形成した絶縁層上を通るように、Ａｕ等の導電性ペーストからなるインターコネクターを形成し、２個の電極体を直列に接続した。Ａｕペーストを塗布後、１５０℃で２０分乾燥し、９００℃にて２時間焼結した。こうして、実施例に係る燃料電池を得た。

本発明に係る固体酸化物形燃料電池の第１実施形態の平面図である。 図１の一部側面図である。 図１に係る固体酸化物形燃料電池の他の例を示す平面図である。 図１に係る固体酸化物形燃料電池の他の例を示す平面図である。 本発明に係る固体酸化物形燃料電池の第２実施形態の平面図である。 図５の底面図である。 図５の一部断面図である。 本発明に係る固体酸化物形燃料電池の第３実施形態の平面図である。 図８の電池ユニットの底面図である。 図８の一部断面図である。 第３実施形態に係る燃料電池の他の例を示す断面図である。 本発明に係る電極体の他の例を示す平面図である。

符号の説明

１ 電解質
３ 燃料極
５ 空気極
７ インターコネクター

Claims (10)

1. 電解質と、
   燃料極及び空気極からなる複数の電極体とを備え、
   前記各電極体は前記電解質の一方面に配置されており、両電極のうち一方の電極が他方の電極の周囲を所定間隔をおいて取り囲むように構成されている、固体酸化物形燃料電池。
2. 前記各電極体は、インターコネクターによって直列または並列に接続されている、請求項１に記載の燃料電池。
3. 前記電解質には少なくとも一つの貫通孔が形成され、前記インターコネクターの少なくとも一部は、前記電解質の他方面に配置されており、
   前記電解質の一方面の電極体と他方面のインターコネクターとは前記貫通孔を介して電気的に接続されている請求項２に記載の固体酸化物形燃料電池。
4. 請求項２に記載の固体酸化物形燃料電池と同一構成の電池ユニットを２個有し、
   前記各電池ユニットにおける電解質には少なくとも一つの貫通孔がそれぞれ形成されており、
   前記各電池ユニットにおける電解質はその他方面同士が対向するように配置され、前記各電池ユニットにおける電極体は前記貫通孔を介して電気的に接続されている固体酸化物形燃料電池。
5. 前記各電池ユニットの電解質間に前記インターコネクターの少なくとも一部が配置されており、当該インターコネクターと前記電極体とは前記貫通孔を介して電気的に接続されている、請求項４に記載の固体酸化物形燃料電池。
6. 前記電極体は、さらに前記電解質の他方面に複数個配置されており、
   前記電解質には少なくとも一つの貫通孔が形成され、当該電解質の一方面及び他方面に配置されている電極体は前記貫通孔を介して電気的に接続されている、請求項２に記載の固体酸化物形燃料電池。
7. 前記インターコネクターは、前記電極体の一部と離間した状態で交差する交差区間を備えている請求項２から６のいずれかに記載の固体酸化物形燃料電池。
8. 前記交差区間は、導電性のワイヤーで構成されている請求項７に記載の固体酸化物形燃料電池。
9. 前記交差区間と電極体との間には、絶縁層が形成されている請求項７または８に記載の固体酸化物形燃料電池。
10. 前記一方の電極が燃料極であり、他方の電極が空気極である、請求項１から９のいずれかに記載の固体酸化物形燃料電池。

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