JP6734723B2 - 電気化学反応単セル、および、電気化学反応セルスタック - Google Patents
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Description
条件C1:粒子の平均扁平率≧1.5(ただし、粒子の扁平率は、前記第1の方向における粒子の長さに対する前記第1の方向に直交する第2の方向における粒子の長さの比である。)
条件C2:前記第2の方向における粒子の平均長さ≧1.2(μm)
本電気化学反応単セルによれば、電極の第1の層を構成する各粒子の扁平率が比較的大きく、かつ、電極の第1の層を構成する各粒子の第2の方向の長さが比較的長いため、第1の層において、反応ガスの拡散経路が各粒子に遮られて比較的長くなる。従って、本電気化学反応単セルによれば、単セルの表面側に位置する第1の層に供給された反応ガスが電解質層側に位置する第2の層に至るまでに、反応ガスに含まれる汚染物質が第1の層の各粒子に衝突しやすくなる。これにより、汚染物質が第1の層の各粒子の表面に付着してトラップされやすくなり、汚染物質が第1の層を通過して反応場である第2の層内に進入しにくくなる。その結果、汚染物質による第2の層の被毒を原因とした性能低下を抑制することができる。
条件C3:気孔率<40(%)
本電気化学反応単セルによれば、電極の第1の層の気孔率が比較的低いため、第1の層内に供給された反応ガスが拡散するための空間が比較的狭く、反応ガスが第2の層に向かって拡散する経路が限定される。従って、本電気化学反応単セルによれば、単セルの表面側に位置する第1の層に供給された反応ガスが電解質層側に位置する第2の層に至るまでに、反応ガスに含まれる汚染物質が第1の層の各粒子に、より衝突しやすくなる。これにより、汚染物質が第1の層の各粒子の表面に付着してよりトラップされやすくなり、汚染物質が第1の層を通過して反応場である第2の層内に、より進入しにくくなる。その結果、汚染物質による第2の層の被毒を原因とした性能低下を効果的に抑制することができる。
条件C1:粒子の平均扁平率≧1.5(ただし、粒子の扁平率は、前記第1の方向における粒子の長さに対する前記第1の方向に直交する第2の方向における粒子の長さの比である。)
条件C3:気孔率<40(%)
本電気化学反応単セルによれば、電極の第1の層を構成する各粒子の扁平率が比較的大きいため、第1の層において、反応ガスの拡散経路が各粒子に遮られて比較的長くなる。また、電極の第1の層の気孔率が比較的低いため、第1の層内に供給された反応ガスが拡散するための空間が比較的狭く、反応ガスが第2の層に向かって拡散する経路が限定される。従って、本電気化学反応単セルによれば、単セルの表面側に位置する第1の層に供給された反応ガスが電解質層側に位置する第2の層に至るまでに、反応ガスに含まれる汚染物質が第1の層の各粒子に衝突しやすくなる。これにより、汚染物質が第1の層の各粒子の表面に付着してトラップされやすくなり、汚染物質が第1の層を通過して反応場である第2の層内に進入しにくくなる。その結果、汚染物質による第2の層の被毒を原因とした性能低下を抑制することができる。
A−1.構成:
(燃料電池スタック100の構成)
図1は、本実施形態における燃料電池スタック100の外観構成を示す斜視図であり、図2は、図1のII−IIの位置における燃料電池スタック100のXZ断面構成を示す説明図であり、図3は、図1のIII−IIIの位置における燃料電池スタック100のYZ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するXYZ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Z軸正方向を上方向と呼び、Z軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック100は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図4以降についても同様である。
一対のエンドプレート104,106は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。一方のエンドプレート104は、最も上に位置する発電単位102の上側に配置され、他方のエンドプレート106は、最も下に位置する発電単位102の下側に配置されている。一対のエンドプレート104,106によって複数の発電単位102が押圧された状態で挟持されている。上側のエンドプレート104は、燃料電池スタック100のプラス側の出力端子として機能し、下側のエンドプレート106は、燃料電池スタック100のマイナス側の出力端子として機能する。
図4は、図2に示す断面と同一の位置における互いに隣接する2つの発電単位102のXZ断面構成を示す説明図であり、図5は、図3に示す断面と同一の位置における互いに隣接する2つの発電単位102のYZ断面構成を示す説明図である。
図2および図4に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド161の位置に設けられたガス通路部材27の分岐部29に接続されたガス配管(図示せず)を介して酸化剤ガスOGが供給されると、酸化剤ガスOGは、ガス通路部材27の分岐部29および本体部28の孔を介して酸化剤ガス導入マニホールド161に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド161から各発電単位102の酸化剤ガス供給連通孔132を介して、空気室166に供給される。また、図3および図5に示すように、燃料ガス導入マニホールド171の位置に設けられたガス通路部材27の分岐部29に接続されたガス配管(図示せず)を介して燃料ガスFGが供給されると、燃料ガスFGは、ガス通路部材27の分岐部29および本体部28の孔を介して燃料ガス導入マニホールド171に供給され、燃料ガス導入マニホールド171から各発電単位102の燃料ガス供給連通孔142を介して、燃料室176に供給される。
図5に示すように、空気極114は、集電層410と活性層420とを含む。集電層410は、Z方向において単セル110の表面側に配置されている。また、活性層420は、Z方向において集電層410の電解質層112側、すなわち、集電層410より電解質層112に近い側に位置している。
・条件C1:各粒子PAの扁平率FLの平均値(平均扁平率FL(a))≧1.5
・条件C2:各粒子PAの面方向長さS2の平均値(平均面方向長さS2(a))≧1.2(μm)
・条件C3:集電層410の気孔率PO<40(%)
空気極114の集電層410の構成が互いに異なる2つの単セル110のサンプルを作成し、発電性能についての評価を行った。図8は、性能評価に用いた各サンプルの特性を示す説明図であり、図9は、性能評価結果を示す説明図である。
本実施形態における単セル110の製造方法の一例は、次の通りである。
BET法による比表面積が例えば5〜7m2/gであるYSZ粉末に対して、ブチラール樹脂と、可塑剤であるジオクチルフタレート(DOP)と、分散剤と、トルエンとエタノールとの混合溶剤とを加え、ボールミルにて混合して、スラリーを調製する。得られたスラリーをドクターブレード法により薄膜化して、例えば厚さ約10μmの電解質層用グリーンシートを得る。また、BET法による比表面積が例えば3〜4m2/gであるNiOの粉末を、Ni重量に換算して55質量部となるように秤量し、BET法による比表面積が例えば5〜7m2/gであるYSZの粉末45質量部と混合して混合粉末を得る。この混合粉末に対して、ブチラール樹脂と、可塑剤であるDOPと、分散剤と、トルエンとエタノールとの混合溶剤とを加え、ボールミルにて混合して、スラリーを調製する。得られたスラリーをドクターブレード法により薄膜化して、例えば厚さ270μmの燃料極用グリーンシートを得る。電解質層用グリーンシートと燃料極用グリーンシートとを貼り付けて、乾燥させる。その後、例えば1400℃にて焼成を行うことによって、電解質層112と燃料極116との積層体を得る。
次に、空気極114の活性層420の材料として、LSCF粉末と、GDC粉末と、アルミナ粉末と、有機バインダとしてのポリビニルアルコールと、有機溶媒としてのブチルカルビトールとを混合し、粘度を調整して、活性層用ペーストを調製する。調整された活性層用ペーストを、電解質層112と燃料極116との積層体における電解質層112側の表面に、スクリーン印刷によって塗布し、乾燥させる。
(分析画像M1の取得方法)
粒子PAの長さや気孔率等に関して空気極114を分析する方法について説明する。まず、空気極114の分析に用いられる分析画像M1を以下の方法により取得する。単セル110において、上下方向(Z軸方向)に平行な1つの断面(ただし空気極114を含む断面)を任意に設定し、当該断面において空気極114の上下方向における全体が確認できる画像を、分析画像M1として取得する。より詳細には、空気極114の上側表面(空気極側集電体134と接触する表面)が、画像を上下方向に10等分して得られた10個の分割領域の内の最も上の分割領域内に位置し、かつ、空気極114と電解質層112との境界が、最も下の分割領域内に位置している画像を、例えば走査型電子顕微鏡(SEM)により撮影し、分析画像M1として取得する。なお、この分析画像M1は、SEMにより撮影された画像を2値化処理した後の2値化画像でもよい。ただし、2値化画像における粒子等が実際の形態と大きく異なる場合には、SEMにより撮影された2値化処理前の画像のコントラストを調整し、その調整後の画像を2値化処理した画像でもよい。また、分析画像M1は、SEMにより撮影された2値化処理前の画像そのものでもよい。SEMの画像の倍率は、上記のように空気極114の上下方向における全体が分析画像M1に収まるような値に設定され、例えば200〜20,000倍とすることができるが、これに限定されず、適宜変更することができる。
空気極114を構成する活性層420と集電層410との境界は、活性層420の気孔率が集電層410の気孔率より低いという特徴を利用して、以下の方法により特定される。まず、分析画像M1に対して、上下方向(Z軸方向)に直交する複数の仮想線Kを、0.3μm間隔で空気極114の上側表面から下方に順番に引き、仮想線K1、K2、K3、・・・、Km、・・・、K(m+9)、K(m+10)、・・・、Knを得る。そして、各仮想線Kにおいて気孔と重複する部分の長さを測定し、気孔と重複する部分の長さの合計を算出し、各仮想線Kの全長に対する気孔と重複する部分の長さの合計の比を、当該仮想線K上に存在する気孔の割合(気孔率Ks)とする。次に、各仮想線Kの気孔率Ks1、Ks2、Ks3、・・・、Ksm、・・・、Ks(m+9)、Ks(m+10)、・・・、Ksnのうち、上方側から順番に10個の仮想線Kの気孔率Ksを有する各データ群を設定し、各データ群の10個の気孔率Ksの平均値(Ave)と各データ群の気孔率Ksの標準偏差(σ)を算出する。
|(G(m+1)Ave)−(GmAve)|>2σm ・・・(1)
空気極114の集電層410の各粒子PAの長さは、"水谷惟恭、尾崎義治、木村敏夫、山口喬著、「セラミックプロセッシング」、技報堂出版株式会社、1985年3月25日発行、第192頁から第195頁"に記載されている方法(インターセプト方法)に従って特定される。具体的には、上記分析画像M1において、集電層410に、上下方向(Z軸方向)に平行な直線、および、上下方向に直交する直線を、所定間隔(例えば4μm間隔)で複数本引き、各直線上の各粒子PAにあたる部分の長さを、それぞれ拡散方向長さS1および面方向長さS2として測定する。対象の部材や領域に位置する1つまたは複数の直線上のすべての粒子PAについての拡散方向長さS1および面方向長さS2を計測し、計測値を用いて平均面方向長さS2(a)や平均扁平率FL(a)等を算出するものとする。
空気極114の集電層410の気孔率POは、以下の方法により特定される。上記分析画像M1において、上下方向に直交する直線を所定間隔(例えば4μm間隔)で複数本引き、各直線上の気孔にあたる部分の長さを測定し、直線の全長に対する気孔にあたる部分の長さの合計の比を、当該線上における気孔率とする。集電層410の部分に引かれた複数の直線上における気孔率の平均値を、集電層410の気孔率とする。
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。
Claims (5)
- 電解質層と、前記電解質層を挟んで第1の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を備える電気化学反応単セルにおいて、
前記空気極と前記燃料極との少なくとも一方は、
前記第1の方向において前記電気化学反応単セルの表面側に配置された第1の層と、
前記第1の方向において前記第1の層の前記電解質層側に位置する第2の層と、
を含み、
前記第1の層の前記第1の方向に平行な少なくとも1つの断面に、以下の条件C1およびC2を満たす領域が存在し、
前記第1の層の前記第1の方向に平行な3つの断面であって、前記第1の方向視で前記空気極を前記第1の方向に垂直な方向に4等分する3つの断面に、前記領域が存在することを特徴とする、電気化学反応単セル。
条件C1:粒子の平均扁平率≧1.5
(ただし、粒子の扁平率は、前記第1の方向における粒子の長さに対する前記第1の方向に直交する第2の方向における粒子の長さの比である。)
条件C2:前記第2の方向における粒子の平均長さ≧1.2(μm) - 請求項1に記載の電気化学反応単セルにおいて、
前記領域は、さらに、以下の条件C3を満たす領域であることを特徴とする、電気化学反応単セル。
条件C3:気孔率<40(%) - 電解質層と、前記電解質層を挟んで第1の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を備える電気化学反応単セルにおいて、
前記空気極と前記燃料極との少なくとも一方は、
前記第1の方向において前記電気化学反応単セルの表面側に配置された第1の層と、
前記第1の方向において前記第1の層の前記電解質層側に位置する第2の層と、
を含み、
前記第1の層の前記第1の方向に平行な少なくとも1つの断面に、以下の条件C1およびC3を満たす領域が存在することを特徴とする、電気化学反応単セル。
条件C1:粒子の平均扁平率≧1.5
(ただし、粒子の扁平率は、前記第1の方向における粒子の長さに対する前記第1の方向に直交する第2の方向における粒子の長さの比である。)
条件C3:気孔率<40(%) - 請求項3に記載の電気化学反応単セルにおいて、
前記第1の層の前記第1の方向に平行な3つの断面であって、前記第1の方向視で前記空気極を前記第1の方向に垂直な方向に4等分する3つの断面に、前記領域が存在することを特徴とする、電気化学反応単セル。 - 前記第1の方向に並べて配置された複数の電気化学反応単セルを備える電気化学反応セルスタックにおいて、
前記複数の電気化学反応単セルの少なくとも1つは、請求項1から請求項4までのいずれか一項に記載の電気化学反応単セルであることを特徴とする、電気化学反応セルスタック。
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