JP4431862B2

JP4431862B2 - 燃料電池

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Publication number: JP4431862B2
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Inventors: 邦聡芳片; 豪一三上
Original assignee: Dai Nippon Printing Co Ltd
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Publication date: 2010-03-17
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Also published as: JP2004207233A

Description

本発明は、燃料電池に関し、より詳しくは、主に燃料ガスと空気との混合が中において安定的に発電する燃料電池に関する。

従来より、燃料電池のセルデザインとして、平板型（スタック型）、円筒型（チューブ型）などが提案されている。

平板型セルは、板状の電解質の表面及び裏面に燃料極及び空気極をそれぞれ配置したものであり、こうして形成されたセルはセパレーターを介して複数個積層された状態で使用される。セパレーターは各セルに供給される燃料ガスと空気とを完全に分離する役割を果たしており、各セルとセパレーターとの間にはガスシールが施されている（例えば、特許文献１）。しかしながら、この平板型セルでは、セルに対して圧力をかけてガスシールを施すため、セルが振動や熱サイクルなどに対して脆弱であるなどの欠点があり、実用化に大きな課題を有している。

一方、円筒型セルは、円筒形の電解質の外周面及び内周面に燃料極及び空気極をそれぞれ配置したものであり、円筒縦縞型、円筒横縞型などが提案されている（例えば、特許文献２）。ところが、円筒型セルは、ガスシール性に優れるという利点を有する一方、平板型セルに比べて構造が複雑であるため、製造プロセスが複雑になり、製造コストが高くなるという欠点がある。

さらに、次の問題もある。平板型セル及び円筒型セルのいずれも、性能を向上させるためには電解質の薄膜化が要求され、電解質材料のオーミック抵抗の低減が必要となるが、電解質が薄すぎると脆弱化してしまい、耐振性や耐久性が低下するという問題があった。

このため、上述した平板型、円筒型に代わる燃料電池として、燃料極及び空気極を固体電解質からなる基板の同一面上に配置し、燃料および空気の混合ガスを供給することにより電解質の表面付近にイオン伝導を生じさせて発電を行う非隔膜式固体酸化物形燃料電池が提案されている（例えば、特許文献３）。この燃料電池によれば、燃料ガスと空気とを分離する必要がないため、セパレーター及びガスシールが不要となり、構造及び製造工程の大幅な簡略化を図ることができる。
特開平５−３０４５号公報（第１頁、第６図）特開平５−９４８３０号公報（第１頁、第１図）特開平８−２６４１９５号公報（第２−３頁、第１図）

上述した表面伝導型の燃料電池は、燃料と空気との混合気体により発電を行うため、燃料と空気とを分離してそれぞれ燃料極及び空気極に導く平板型と比較した場合、発電効率の向上が課題となる。従来においては、燃料極と空気極との間隔を狭めることで電池の内部抵抗を減少させて出力の向上を図っていたが、燃料極及び空気極間の狭小化には限界があり、性能向上の点でさらに改良の余地があった。

本発明は、このような問題を解決するためになされたものであって、良好な耐久性を維持しつつ、高い出力を得ることができる燃料電池構造の提供を目的とする。

本発明は、電解質、燃料極、及び空気極を有する単電池セルを少なくとも１つ備えた燃料電池であって、上記問題を解決するためになされたものであり、前記単電池セルを支持する基板を備えており、前記電解質が前記基板の一方面に配置されるとともに、前記燃料極及び空気極が前記基板の一方面において前記電解質を挟んで両側にそれぞれ隣接配置されており、前記燃料極及び空気極の前記基板表面からの高さが、いずれも前記電解質の前記基板表面からの高さよりも大きい。

この構成によれば、電解質、燃料極及び空気極が基板に支持されているため、良好な耐久性を維持することができるとともに、電解質を狭幅化することで高い出力(electric power)を得ることができる。また、従来の燃料電池では、電解質の表層部におけるイオン伝導のみを利用して発電を行っていたが、本発明では電解質が燃料極と空気極との間に挟まれているため、電解質の表層部におけるイオン伝導に加え、電解質の内部を通るイオン伝導を利用することができ、この点からも高い出力得ることができる。さらに、燃料極及び空気極間以外には電解質を形成する必要がないので、製造コストの低減を図ることもできる。

また、燃料極及び空気極の基板表面からの高さが、いずれも電解質の基板表面からの高さよりも大きいので、電解質の表層付近におけるイオン伝導と電解質内でのイオン伝導との双方を良好なものとすることができる。

また、上記のように燃料極及び空気極の基板表面からの高さを電解質の基板表面からの高さより大きくした場合、電解質の上面に燃料極及び空気極の一部を離間した状態で形成することが好ましい。この構成によれば、電解質の上面に形成された燃料極及び空気極によって、電解質の上面付近のイオン伝導がさらに大きくなるため、より高い出力を得ることができる。

また、本発明は、電解質、燃料極、及び空気極を有する単電池セルを少なくとも１つ備えた燃料電池であって、前記単電池セルを支持する基板を備えており、前記電解質が前記基板の一方面に配置されるとともに、前記燃料極及び空気極が前記基板の一方面において前記電解質を挟んで両側にそれぞれ隣接配置されており、前記基板の他方面に配置され、電解質、燃料極及び空気極を有する少なくとも１つの単電池セルをさらに備え、当該単電池セルにおいては、前記電解質が前記基板の他方面に配置されるとともに、前記燃料極及び空気極が前記基板の他方面において前記電解質を挟んで両側にそれぞれ隣接配置されている。この構成によれば、同一基板上に上記構成の多数の単電池セルを形成できるため、燃料電池をコンパクトにしたままで、高い出力を得ることができる。

また、上記のように構成された単電池セルを基板上に複数個配置し、これらをインターコネクターで接続することもできる。これによって、同一基板上に多数の燃料極及び空気極を形成できるため、高い発電出力を得ることができる。このとき、複数の単電池セルは、直列または並列に接続することができ、或いは直列及び並列が混在した状態で接続することもできる。

特に、単電池セルを直列に接続した場合には次の効果を得ることができる。例えば、従来例では、一枚の電解質上に燃料極及び空気極からなる電極体を複数個配置しているため、これら電極体の間に存在する電解質によって起電力の相殺が発生するという問題があった。これに対して、本発明では、単電池セル内のみに電解質が存在し、隣り合う単電池セル間に電解質が存在しないため、複数の単電池セルを直列に接続しても、起電力の相殺の発生がなく、高い出力を得ることができる。

上記燃料電池において、電解質の燃料極及び空気極による挟持方向の幅は、１０〜５００μｍであることが好ましい。これにより、高い出力を得ることができる。

本発明に係る燃料電池によれば、良好な耐久性を維持しつつ、高い出力を得ることが可能となる。

（第１実施形態）
以下、本発明に係る燃料電池を固体酸化物形燃料電池に適用した場合の第１実施形態について図面を参照しつつ説明する。図１は本実施形態に係る燃料電池の断面図（ａ）及び平面図（ｂ）である。

図１に示すように、この燃料電池は、電解質３、燃料極５、及び空気極７を有する１個の単電池セルＣを備え、この単電池セルＣが基板１上に支持されている。

単電池セルＣは、次のように構成されている。まず、電解質３は、基板１の上面（一方面）に帯状に形成されており、この電解質３を挟んでその両側には帯状の燃料極５及び空気極７がそれぞれ隣接配置されている。燃料極３及び空気極５の基板１表面からの高さは、それぞれ電解質３の基板１表面の高さよりも大きいことが好ましい。これは、電解質３の表層付近におけるイオン伝導性と電解質３内でのイオン伝導性との双方を良好なものとし、より高い出力を得るためである。なお、これら電解質３、燃料極５、及び空気極７の高さは、１〜１０００μｍであることが好ましい。

電解質３の燃料極５及び空気極７による挟持方向の幅ｗは、高い出力が得られるようにできるだけ狭いことが好ましい。つまり、幅ｗが大きすぎると、電解質の内部抵抗が大きくなって発電効率が低下する傾向にあるからである。この観点から、幅ｗの上限は、１０００μｍ以下が好ましく、５００μｍ以下がさらに好ましく、２００μｍ以下が特に好ましい。一方、その下限であるが、効率的な形成が難しくなること、及び燃料極と空気極とが接触して短絡が発生するのを防止するため、１μｍ以上が好ましく、１０μｍ以上がさらに好ましい。

次に、上記燃料電池を構成する材料について説明する。基板１は、電解質３、燃料極５及び空気極７との密着性に優れ、且つ、１５００℃以上の耐熱性に優れた電子導電性を有さない材料で形成されることが好ましい。具体的には、アルミナ系材料、シリカ系材料、チタン系材料等のセラミックス系材料を好ましく用いることができる。なお、基板１の厚みは特には限定されないが、強度面及びコスト面から５０μｍ〜５０ｍｍ程度を例示することができる。

電解質３の材料としては、固体酸化物形燃料電池の電解質として公知のものを使用することができ、例えば（Ｃｅ，Ｓｍ）Ｏ₃，（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ₃などのセリア系、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｇａ，Ｍｇ）Ｏ₃などのランタン・ガレード系、スカンジウム安定化ジルコニア（
ＳｃＳＺ），イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）などのジルコニア系等の酸素イオン導電性セラミックス系材料を用いることができる。

燃料極５及び空気極７は、セラミックス粉末材料により形成することができる。このとき用いられる粉末の平均粒径は、通常１０ｎｍ〜１００μｍであり、好ましくは５０ｎｍ〜５０μｍであり、さらに好ましくは１００ｎｍ〜１０μｍである。なお、平均粒径は、例えば、ＪＩＳＺ８９０１にしたがって計測することができる。

燃料極５を形成するセラミックス粉末材料としては、例えば、ニッケルと酸素イオン伝導性材料との混合物を用いることができる。このとき用いられる酸素イオン伝導性材料と
しては、例えば（Ｃｅ，Ｓｍ）Ｏ₃，（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ₃などのセリア系、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｇａ，Ｍｇ）Ｏ₃などのランタン・ガレード系、スカンジウム安定化ジルコニア（Ｓｃ
ＳＺ）やイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）などのジルコニア系等の酸素イオン伝導性セラミックス材料を挙げることができ、このようなセラミックス材料と、ニッケルとの混合物で燃料極５を形成することが好ましい。このうち、ニッケル−セリア系酸化物のサーメットで燃料極５を形成することが特に好ましい。なお、酸素イオン伝導性セラミックス材料とニッケルとの混合形態は、物理的な混合形態であってもよいし、ニッケルへの粉末修飾などの形態であってもよい。また、上述したセラミックス材料は、１種を単独で、或いは２種以上を混合して使用することができる。

空気極７を形成するセラミックス粉末材料としては、例えば、ペロブスカイト型金属酸化物を使用することができる。具体的には（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ₃，（Ｌａ，Ｓｒ）Ｍｎ
Ｏ₃，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ₃，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ）Ｏ₃，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆ
ｅ，Ｃｏ，Ｎｉ）Ｏ₃などを挙げることができる。これらセラミックス粉末は、１種を単
独で使用することもできるし、２種以上を混合して使用することもできる。

上記電解質３、燃料極５、及び空気極７は、上述した材料を主成分として、さらにワニス、有機溶媒などが適量加えられることにより形成される。

次に、上述した燃料電池の製造方法の一例を、図２を参照しながら説明する。まず、上述した電解質３、燃料極５及び空気極７の粉末材料を主成分として、ワニス、有機溶媒などを適量加えて混練し、電解質ペースト、燃料極ペースト、空気極ペーストをそれぞれ作製する。各ペーストの粘度は、１０³〜１０⁶ｍＰａ・ｓ程度であることが好ましい。

次いで、図２（ａ）に示すように、基板１上に電解質ペーストを帯状に塗布した後、所定の時間及び温度で乾燥・焼結を行うことにより、電解質３を形成する。電解質ペーストを塗布する方法としては、スクリーン印刷法が好適であるが、ロールコート法、グラビアロールコート法、リソグラフィ法などを適用することも可能である。同様にして、図２（ｂ）に示すように、燃料極ペーストを電解質３の一方側に隣接するように帯状に塗布した後、乾燥・焼結を行うことにより燃料極５を形成する。続いて、図２（ｃ）に示すように、空気極ペーストを電解質３の他方側に隣接するように帯状に塗布した後、乾燥・焼結を行うことにより空気極７を形成すると、図１で説明した燃料電池が形成される。電解質３，燃料極５及び空気極７の基板１表面からの高さは、使用材料の粒径や印刷などの塗布方法による限界を考慮すると、５〜１００μｍ程度であることが好ましい。なお、図示を省略するが、各電極５，７には、電流を取り出すための集電部が設けられる。

上記のように構成された燃料電池は、次のように発電が行われる。まず、各単電池セルＣの一方面上に、メタンやエタンなどの炭化水素からなる燃料ガスと空気との混合ガスを高温の状態（例えば、４００〜１０００℃）で供給する。これにより、燃料極５と空気極７との間の電解質３で、酸素イオン伝導が起こって発電が行われる。

以上のように本実施形態に係る燃料電池によれば、電解質３、燃料極５及び空気極７が基板１に支持されているため、良好な耐久性を維持することができるとともに、電解質３を狭幅化することで高い出力を得ることができる。また、従来の燃料電池では、電解質の表層付近におけるイオン伝導のみを利用して発電を行っていたが、本実施形態に係る燃料電池では電解質３が燃料極５と空気極７との間に挟まれているため、電解質３の表層付近におけるイオン伝導に加え、電解質３の内部を通るイオン伝導を利用することができる。したがって、より高い出力を得ることができる。さらに、従来例と比べ、燃料極５及び空気極７間以外には電解質３を形成する必要がないので、製造コストの低減を図ることもできる。

なお、上記燃料電池では、燃料極３及び空気極５の基板１からの高さを、電解質３の基板１からの高さよりも大きくしているが、これらを同じ高さにしたり、或いは電解質３の高さを大きくすることもできる。

上記のように燃料極５及び空気極７を電解質３よりも高く形成する場合に、さらに次のように構成することもできる。図３に示すように、この例では、電解質３の上面に、燃料極５及び空気極７の一部５ａ，７ａを積層している。このとき、電解質３上の両電極５ａ，７ａは離間した状態となっている。この構成によれば、電解質３の上面に形成された燃料極５及び空気極７によって、電解質３上面付近のイオン伝導がさらに大きくなるため、より高い出力を得ることができる。

ところで、上記説明では、基板１上に１個の単電池セルＣを形成しているが、複数の単電池セルを形成することもできる。図４にその例を示す。同図に示すように、この例では９個の単電池セルＣをインターコネクター９を介して接続するとともに、２個の集電部１１を形成している。これら集電部１１は、直列の両端に配置される単電池セルＣの燃料極５及び空気極７にインターコネクター９を介してそれぞれ接続される。なお、複数の単電池セルは、このように直列に接続することもできるし、並列に接続することもできる。或いは、直列と並列を混在させることもできる。こうすることで、多電池セルとすることができ、高電圧の取り出しが可能となる。

次に、図４に示す燃料電池の製造方法について説明する。電解質３、燃料極５、及び空気極７を構成する材料は、上述したものと同じである。インターコネクター９及び集電部１１は、Ｐｔ，Ａｕ，Ｎｉ，Ａｇ，Ｃｕ，ＳＵＳ，又はＬａ（Ｃｒ，Ｍｇ）Ｏ₃，（Ｌａ
，Ｃａ）ＣｒＯ₃，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｒＯ₃などのランタン系材料によって形成することができ、これらのうちの１種を単独で使用してもよいし、２種以上を混合して使用してもよい。そして、電解質等と同様の添加物を加え、１０³〜１０⁶Ｐａ・ｓ程度のインターコネクター用ペースト及び集電部ペーストを形成する。

続いて、スクリーン印刷法によって基板１上の９つの位置に電解質ペーストを帯状に塗布し、上記と同様に乾燥・焼結して電解質３を形成する。次に、燃料極ペーストを各電解質３の一方側に隣接するように帯状に塗布した後、乾燥・焼結を行うことにより燃料極５を形成する。そして、空気極ペーストを各電解質３の他方側に隣接するように帯状に塗布した後、乾燥・焼結を行うことにより空気極７を形成する。これにより、基板１上には９つの単電池セルＣが形成される。

これに続いて、隣接する複数の単電池セルＣを直列に接続するように、単電池セルＣ間にインターコネクター用ペーストをスクリーン印刷法によって線状に塗布し、乾燥・焼結を行うことによりインターコネクター９を形成する。このとき、インターコネクター９は、単電池セルＣ間の燃料極５と空気極７とを結ぶように形成する。また、直列の両端部に位置する単電池セルＣから延びるインターコネクター９を形成しておき、その端部に集電部ペーストを塗布し、乾燥・焼結して集電部１１を形成する。以上の工程により、図４に示すような燃料電池が完成する。

（第２実施形態）
以下、本発明に係る燃料電池を固体酸化物形燃料電池に適用した場合の第２実施形態について図面を参照しつつ説明する。図５は本実施形態に係る燃料電池の断面図（ａ）及び平面図（ｂ）である。

図５に示すように、この燃料電池においては、基板１の一方面上に帯状の電解質３が略
等間隔に複数配置されており、各電解質３を挟んで両側に帯状の燃料極５及び空気極７がそれぞれ隣接配置されている。そして、電解質３、燃料極５及び空気極７によって、各単電池セルＣが構成されている。隣接する単電池セルＣの間、つまり燃料極５と空気極７との間には帯状のインターコネクター９がそれぞれ隣接配置されており、これらインターコネクター９を介して、各単電池セルＣが直列に接続されている。また、直列の両端部に配置される単電池セルＣには、インターコネクター９と反対側の側部に帯状の集電部１１が隣接配置されている。なお、各電解質３、電極５，７、インターコネクター９、及び集電部１１の長さは、ほぼ同じである。

この燃料電池を構成する基板１、電解質３、燃料極５、及び空気極７の高さ及び幅ｗは、上記第１実施形態と同様にすることができる。また、基板１、電解質３、燃料極５、空気極７、インターコネクター９、及び集電部１１は、上記第１実施形態で示した材料で形成することができる。

上記燃料電池も第１実施形態で示したものと同様の方法で製造することができる。すなわち、基板１上に等間隔に帯状の電解質３を形成した後、各電解質３の一方側に燃料極５を形成する。続いて、各電解質３の他方側に空気極７を形成して単電池セルＣを形成した後、これらの間にインターコネクター９を形成する。最後に、両端の単電池セルＣに隣接するように集電部１１を形成する。こうして形成された燃料電池は、第１実施形態と同様の混合ガスを供給することで、発電が行われる。

以上のように本実施形態によれば、上記第１実施形態と同様に、高い出力を得ることができる。

以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は、これに限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。例えば、上記各実施形態では、本発明を固体酸化物形燃料電池に適用した場合について説明したが、上述した材料以外に、高分子電解質型燃料電池に使用される材料を用いて燃料電池を構成することも可能である。すなわち、基板としては、例えば、ポリイミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリパルバン酸アラミド、ポリアミド（ナイロン）、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテル・エーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリアリレート、ポリエチレンナフタレート等の高分子フィルムを挙げることができる。また、エチレンテトラフルオロエチレン共重合体（ETFE）、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（FEP）、テト
ラフルオロパーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（PFA）、ポリテトラフルオロ
エチレン（PTFE）等の耐熱性フッ素樹脂を用いることもできる。更に、基板は、高分子フィルム以外に、アート紙、コート紙、軽量コート紙等の塗工紙、ノート用紙、コピー用紙等の非塗工紙等の紙であってもよい。このような基板の厚さは、２０μｍ〜１ｍｍ程度とするのがよい。

また、基板は、安価で入手が容易な高分子フィルムが好ましい。高分子フィルムの中でも、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレン、ポリエチレン等が薄くて柔軟性があるため好ましく、ポリエチレンテレフタレート等が耐熱安定性の観点からより好ましい。

基板上に形成される燃料極及び空気極は、触媒としての単金属又は触媒を担持させた炭素粒子に、水素イオン伝導性高分子電解質を加えた公知のものを使用することができる。燃料極に含まれる触媒としては、例えば金、白金、白金化合物等が挙げられる。白金化合物としては、例えば、ルテニウム、パラジウム、ロジウム、ニッケル、モリブデン、イリジウム、鉄等からなる群から選ばれる少なくとも１種の金属と白金との合金等が挙げられる。空気極に含まれる触媒は、通常、白金であり、燃料極に含まれる触媒は、通常、前記
金属と白金との合金である。

電解質としては、水素イオン伝導性高分子が使用でき、例えば、パーフルオロスルホン酸系のフッ素イオン交換樹脂、より具体的には、炭化水素系イオン交換膜のＣ−Ｈ結合をフッ素で置換したパーフルオロカーボンスルホン酸系ポリマー（ＰＦＳ系ポリマー）等が挙げられる。電気陰性度の高いフッ素原子を導入することで、化学的に非常に安定し、スルホン酸基の解離度が高く、高いイオン伝導性が実現できる。このような水素イオン伝導性高分子電解質の具体例としては、デュポン社製の「Nafion」、旭硝子（株）製の「Flemion」、旭化成（株）製の「Aciplex」、ゴア（Gore）社製の「Gore Select」等が挙げら
れる。

基板上に燃料極又は空気極を形成するにあたっては、触媒を担持させた炭素粒子及び水素イオン伝導性高分子電解質を適当な溶剤に混合、分散してペースト状にしておき、形成される燃料極又は空気極が所望の厚さになるように、このペーストを公知の方法に従い基板上に塗布するのがよい。燃料極形成用ペースト及び空気極形成用ペーストは、それらに含まれる炭素粒子に担持されている触媒の種類が異なるだけで、他の成分は同じでよい。

溶剤としては、例えば、各種アルコール類、各種エーテル類、各種ジアルキルスルホキシド類、水又はこれらの混合物等が挙げられる。これら溶剤の中でも、アルコール類が好ましい。アルコール類としては、例えば、メタノール、エタノール、ｎ−プロパノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、ｔｅｒｔ−ブタノール等の炭素数１〜４の一価アルコール、各種の多価アルコール等が挙げられる。

ペーストの塗布方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、ナイフコーター、バーコーター、スプレー、ディップコーター、スピンコーター、ロールコーター、ダイコーター、カーテンコーター、スクリーン印刷等の一般的な方法を適用できる。

このようなペーストを塗布した後、乾燥することにより、電解質、燃料極又は空気極が形成される。乾燥温度は、通常４０〜１００℃程度、好ましくは６０〜８０℃程度である。乾燥時間は、乾燥温度にもよるが、通常５分〜２時間程度、好ましくは３０分〜１時間程度である。燃料極又は空気極の厚さは、通常１０〜２００μｍ程度、好ましくは１０〜１００μｍ程度、より好ましくは１５〜５０μｍ程度がよい。

また、基板上に、電解質、燃料極、及び空気極を形成する順序は、上記各実施形態で示したものに限定されるのものではなく、適宜変更することができる。或いは、高分子電解質形燃料電池用の材料によって燃料電池を構成する場合には、電解質、燃料極、及び空気極のいずれか２つ以上を同時に形成することもできる。

また、高分子電解質型燃料電池用の材料によって燃料電池を構成する場合には、例えば空気極と燃料極とを完全に隔離した状態で、それぞれの極に必要な気体を導入して発電を行うこともできる。つまり、燃料極側に水素或いは炭化水素系ガスを導入するとともに、空気極側に酸素或いは空気を導入する。

上記各実施形態では、基板の一方面にのみ単電池セルを配置しているが、これに加え、基板の他方面にも一方面のものと同一構成の単電池セルを配置することができる。こうすることで、燃料電池をコンパクトにしたままで、高い発電出力を得ることができる。また、他方面の単電池セルを複数個配置することもでき、この場合、インターコネクターによって各単電池セルを直列、並列、或いはこれらが混在した状態に接続することができる。

以下に実施例を挙げて、本発明を更に詳細に説明する。以下では、図５に示す燃料電池を実施例として作成した場合について説明する。

電解質３の材料として、ＳＤＣ［（Ｃｅ，Ｓｍ）Ｏ₃］粉末（粒径０．０１〜１０μｍ
、平均粒径０．１μｍ）を使用し、セルロース系ワニスと混合して電解質ペーストを作製した。電解質ペーストの粘度は、スクリーン印刷に適した５×１０⁵ｍＰａ・ｓとした。
また、燃料極６の材料として、ＮｉＯ粉末（粒径０．０１〜１０μｍ、平均粒径１μｍ）と、ＳＤＣ［（Ｃｅ，Ｓｍ）Ｏ₃］粉末（粒径０．０１〜１０μｍ、平均粒径０．１μｍ
）とを重量比で７：３となるように混合した後、セルロース系ワニスと混合して燃料極ペーストを作製した。燃料極ペーストの粘度は、スクリーン印刷に適した５×１０⁵ｍＰａ
・ｓとした。また、空気極７の材料として、ＳＳＣ［（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ₃］粉末（粒
径０．１〜１０μｍ、平均粒径３μｍ）を使用し、セルロース系ワニスと混合して空気極ペーストを作製した。空気極ペーストの粘度は、スクリーン印刷に適した５×１０⁵ｍＰ
ａ・ｓとした。インターコネクター用の材料としては、Ａｕ粉末（０．１〜５μm、平均
粒径２．５μm)を使用し、これにセルロース系ワニスを混合してインターコネクター用ペーストを作製した。インターコネクター用ペーストの粘度はスクリーン印刷に適した５×１０⁵mＰａ・ｓとした。また、集電部用の材料もインターコネクター用の材料と同様のものを準備した。基板１には、厚みが１０ｍｍで１５ｍｍ角のアルミナ系基板を使用した。

まず、上述した電解質ペーストを基板１上にスクリーン印刷により幅５００μｍ、塗布厚み３００μｍとなるように塗布して、電解質３を形成した。各電解質３の間隔は、１２００μｍとした。そして、１３０℃で１５分間乾燥させた後、１６００℃で１時間で焼結した。

次に、上述した燃料極ペーストを基板１上にスクリーン印刷により幅５００μｍ、塗布厚み５００μｍとなるように塗布して、燃料極５を形成した。そして、１３０℃で１５分間乾燥させた後、１４００℃で１時間で焼結した。

続いて、上述した空気極ペーストを基板１上にスクリーン印刷により幅５００μｍ、塗布厚み５００μｍとなるように塗布して、空気極７を形成した。そして、１３０℃で１５分間乾燥させた後、１２００℃で１時間で焼結した。こうして、３個の単電池セルを形成した。これに続いて、各単電池セルの間に幅２００μｍ、塗布厚み５００μｍのインターコネクター用ペーストを塗布し、１５０℃で２０分間乾燥した。最後に、両端の単電池セルと隣接するように、幅２００μｍ、塗布厚み５００μｍで集電部用ペーストを塗布して、１５０℃で２０分間乾燥して、乾燥したインターコネクター用ペーストとともに１０００℃で１時間焼結し、インターコネクター９及び集電部１１を形成した。なお、電解質３、燃料極５、空気極７、インターコネクター９、及び集電部１１の各長さは、７ｍｍとした。

同様にして、電解質の幅が１０００μｍおよび１５００μｍの燃料電池を製造し、電解質幅のみが異なる３種類の燃料電池について、単電池セルにメタンガスと空気との混合ガスを８００℃で導入し、電池特性の評価を行った。この結果を表１に示す。

表１に示すように、電解質幅の縮小により、電流負荷が大きい場合（１５ｍＡ以上）における電圧低下が低減することが可能であった。この実験結果から、電解質の幅は１０００μm以下が好ましく、５００μm以下がより好ましいと考えられる。但し、電解質の幅が小さすぎると、燃料極及び空気極間における短絡のおそれが高まると共に、印刷等による大量生産にも対応し難くなるので、電解質の幅は１μm以上が好ましく、１０μm以上がより好ましい。

本発明に係る燃料電池の第１実施形態の断面図（ａ）及び平面図（ｂ）である。図１に示す燃料電池の製造方法の一例を示す図である。図１に示す燃料電池の他の例を示す断面図である。第１実施形態に係る燃料電池を複数個準備し、直列に接続した例を示す平面図である。本発明に係る燃料電池の第２実施形態の断面図（ａ）及び平面図（ｂ）である。

符号の説明

１基板
３電解質
５燃料極
７空気極
９インターコネクター

Claims

電解質、燃料極、及び空気極を有する単電池セルを少なくとも１つ備えた燃料電池であって、
前記単電池セルを支持する基板を備えており、
前記電解質が前記基板の一方面に配置されるとともに、前記燃料極及び空気極が前記基板の一方面において前記電解質を挟んで両側にそれぞれ隣接配置されており、
前記燃料極及び空気極の前記基板表面からの高さが、いずれも前記電解質の前記基板表面からの高さよりも大きい、燃料電池。
前記電解質の上面に、前記燃料極及び空気極の一部が離間した状態で積層されている請求項１に記載の燃料電池。
電解質、燃料極、及び空気極を有する単電池セルを少なくとも１つ備えた燃料電池であって、
前記単電池セルを支持する基板を備えており、
前記電解質が前記基板の一方面に配置されるとともに、前記燃料極及び空気極が前記基板の一方面において前記電解質を挟んで両側にそれぞれ隣接配置されており、
前記基板の他方面に配置され、電解質、燃料極及び空気極を有する少なくとも１つの単電池セルをさらに備え、
当該単電池セルにおいては、前記電解質が前記基板の他方面に配置されるとともに、前記燃料極及び空気極が前記基板の他方面において前記電解質を挟んで両側にそれぞれ隣接配置されている、燃料電池。
前記基板上に前記単電池セルが複数配置され、これら単電池セルがインターコネクターによって接続されている請求項１から３のいずれかに記載の燃料電池。
前記電解質の前記燃料極及び空気極による挟持方向の幅が、１０〜５００μｍである請求項１から４のいずれかに記載の燃料電池。