JP2005216761A - 燃料電池セル及び燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 固体電解質層の一方の面に酸素極層を有し、他方の面に燃料極層を有しているとともに、該酸素極層は反応防止層を介して固体電解質層上に設けられている固体電解質形燃料電池セルにおいて、前記酸素極層は、下記式(1):
W=n1・L …(1)
式中、n1は、前記界面の単位長さ(10μm)当りでの反応防止層と酸素極層との
接点数を示し、
Lは、前記酸素極層の厚み(μm)を示す、
で定義される極機能指数Wが300〜500となるように形成されていることを特徴とする。
【選択図】 図1
Description
燃料極: O2−(固体電解質)+H2 → H2O+2e−
前記酸素極層は、下記式(1):
W=n1・L …(1)
式中、n1は、前記界面の単位長さ(10μm)当りでの反応防止層と酸素極層との
接点数を示し、
Lは、前記酸素極層の厚み(μm)を示す、
で定義される極機能指数Wが300〜500となるように形成されていることを特徴とする燃料電池セルが提供される。
本発明によれば、また、上記の燃料電池セルを収納容器内に収納してなることを特徴とする燃料電池が提供される。
(a)前記反応防止層が、CeO2にSm2O3が固溶した複合酸化物の焼結体からなること、
(b)前記複合酸化物が、下記一般式:
(CeO2)1−x(SmO3/2)x
式中、xは、0<x≦0.3の数である、
で表されるモル組成を有していること、
(c)前記酸素極層がペロブスカイト型複合酸化物の焼結体粒子からなること、
(d)前記ペロブスカイト型複合酸化物が(La,Sr)(Co,Fe)O3系酸化物であること、
(e)前記酸素極層が、反応防止層側に位置する内層と、表面側に位置する表面層との2層構造を有しており、内層が、CeO2にSm2O3が固溶した複合酸化物の粒子と、ペロブスカイト型複合酸化物の粒子との混合焼結体粒子から形成され、表面層が、ペロブスカイト型複合酸化物の焼結体粒子から形成されていること、
(f)前記酸素極層における内層及び表面層は、下記式(2)乃至(6):
W1=n1・L1 …(2)
W2=n2・L2 …(3)
W=W1+W2 …(4)
n1>n2 …(5)
L1<L2 …(6)
上記式中、
W及びn1は、前記の通りであり、
L1は、内層の厚みを示す
n2は、内層と表面層との接点数を示し、
L2は、表面層の厚みを示す、
で表される条件を満足するように形成されていること、
が好適である。
図1は、本発明の燃料電池セルの横断面図であり、
図2は、本発明の燃料電池セルの他の例を示す要部断面図であり、
図3は、本発明の燃料電池セルを用いて形成されたセルスタックを示す概略断面図である。
上記のような構造を有する本発明の燃料電池セル1において、支持基板2は、燃料ガスを燃料極層5まで透過させるためにガス透過性であること、及びインターコネクタ13を介しての集電を行うために導電性であることが要求されるが、このような要求を満たすと同時に、同時焼成により生じる不都合を回避するために、鉄属金属成分と特定の希土類酸化物とから支持基板2を構成するのがよい。
本発明において、燃料極層5は、電極反応を生じせしめるものであり、それ自体公知の多孔質のサーメットから形成される。例えば、希土類元素が固溶しているZrO2或いはCeO2と、Ni及び/またはNiOとから形成される。
固体電解質層7は、電極間の電子の橋渡しをする電解質としての機能を有すると同時に、燃料ガスと空気等の酸素含有ガスとのリークを防止するためにガス遮断性を有していることが必要である。従って、この層7の形成に用いる固体電解質としては、このような特性を備えている緻密質なセラミックス、例えば、3〜15モル%の希土類元素が固溶した安定化ZrO2を用いるのが好ましい。この安定化ZrO2中の希土類元素としては、Sc,Y,La,Ce,Pr,Nd,Pm,Sm,Eu,Gd,Td,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,Luを例示することができるが、安価であるという点で、Y,Ybが好適である。
(La1−xSrx)(Ga1−yMgy)O3 …(i)
式中、xは、0<x<0.3の数であり、
yは、0<y<0.3の数である、
で表される組成を有していることが望ましい。このような組成の複合酸化物を固体電解質として使用することによっても、高い発電性能を発揮させることができる。
固体電解質層7上に形成され、酸素極層11と固体電解質層7との間に介在する反応防止層9は、酸素極層11から固体電解質層7への元素拡散を遮断するためのものであり、一般にCe含有の複合酸化物の焼結体により形成することが好ましい。このCe含有の複合酸化物としては、CeO2にSm2O3が固溶した複合酸化物、特に下記一般式(ii):
(CeO2)1−x(SmO3/2)x …(ii)
式中、xは、0<x≦0.3、特に0.1≦x≦0.2の数である、
で表される組成を有する複合酸化物が、高い元素拡散遮断性に加えて、酸素イオン導電性及び電子伝導性に優れているという点で、極めて好適に使用される。即ち、上記モル組成を有するようなCe系複合酸化物(以下、SDC複合酸化物と呼ぶことがある)を用いて反応防止層9を形成することにより、固体電解質層7との界面で三相界面を形成し、電極反応を阻害させたり或いは電極間抵抗を増大することなく、酸素極層11から固体電解質層7への元素拡散を有効に遮断することが可能となる。尚、上記のCe系複合酸化物の優れた特性を損なわない範囲において、必要により、他の希土類元素酸化物を併用して反応防止層9を形成することもできる。
上記の反応防止層9上に形成される酸素極層11は、前述した電極反応を生じせしめるものであり、図1に示されているように、固体電解質層7を間に挟んで、前述した燃料極層5と対面するような位置に配置されている。即ち、少なくとも支持体2の一方の平坦部A上に位置する部分に配置される。
LaySr1−yCoZFe1−ZO3 …(iii)
式中、yは、0.5≦y≦0.7の数であり、
zは、0.2≦z≦0.8の数である、
で表される組成を有する複合酸化物が特に好適である。
W=n1・L …(1)
式中、n1は、前記界面の単位長さ(10μm)当りでの反応防止層9と酸素極層
11との接点数を示し、
Lは、酸素極層11の厚み(μm)を示す、
で定義される極機能指数Wが300〜500、好ましくは、350〜450となるように酸素極層11が形成される。即ち、既に述べたように、極機能指数Wが上記範囲となるように、酸素極層11と反応防止層9との界面での接点数n1と酸素極層11との厚みLを調整することにより、酸素極層11の表面拡散機能と体積拡散機能とがバランスよく、十分に発揮され、酸素含有ガス(空気)の利用率が向上し、高出力を確保することができるのである。特に、上述した(La,Sr)(Co,Fe)O3系酸化物を用いて酸素極層11を形成する場合には、該酸化物の優れた表面拡散機能及び体積拡散機能が十分に発揮されるため、本発明においては、最も効果的である。
W1=n1・L1 …(2)
W2=n2・L2 …(3)
W=W1+W2 …(4)
n1>n2 …(5)
L1<L2 …(6)
上記式中、
W及びn1は、前記の通りであり、
L1は、内層11aの厚みを示す
n2は、内層11aと表面層11bとの接点数を示し、
L2は、表面層11bの厚みを示す、
で表される条件を満足するように形成されていることが好ましい。
上記の酸素極層11に対面する位置において、支持基板2上に設けられているインターコネクタ13は、導電性セラミックスからなるが、燃料ガス(水素)及び酸素含有ガスと接触するため、耐還元性、耐酸化性を有していることが必要である。このため、かかる導電性セラミックスとしては、一般に、ランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物(LaCrO3系酸化物)が使用される。また、支持基板2の内部を通る燃料ガス及び支持基板2の外部を通る酸素含有ガスのリークを防止するため、かかる導電性セラミックスは緻密質でなければならず、例えば93%以上、特に95%以上の相対密度を有していることが好適である。
具体的には、インターコネクタ13を構成するLaCrO3系酸化物よりも電子伝導性が大きいもの、例えば、BサイトにMn、Fe、Coなどが存在するLaMnO3系酸化物、LaFeO3系酸化物、LaCoO3系酸化物などの少なくとも一種からなるP型半導体セラミックスを使用することができる。このようなP型半導体層15の厚みは、一般に、30乃至100μmの範囲にあることが好ましい。
以上のような構造を有する燃料電池セルは、極機能指数Wが前述した所定の範囲内となるように接点数n1及び酸素極層11の厚みLの調整を行うことを除けば、それ自体公知の方法によって製造される。
凝集度=(レーザー光散乱法で求めた粒子の径)/(BET比表面積から求めた擬似的球の直径)
セルスタックは、図3に示すように、上述した燃料電池セル1が複数集合して、上下に隣接する一方の燃料電池セル1aと他方の燃料電池セル1bとの間に、金属フェルト及び/又は金属板からなる集電部材20を介在させ、両者を互いに直列に接続することにより構成されている。即ち、一方の燃料電池セル1aの支持基板2は、インターコネクタ13、P型半導体層15、集電部材20を介して、他方の燃料電池セル1bの酸素極層11に電気的に接続されている。また、このようなセルスタックは、図3に示すように、隣接して配置されており、隣接するセルスタック同士は、導電部材22によって直列に接続されている。
尚、以下の実験例において、反応防止層と酸素極層との界面の接点数n1及び2層構造の酸素極層における接点数n2は、以下の方法で求めた。
試料の燃料電池セルを、縦方向に、異なる3箇所で切断し、各切断面(10μm)において、電子顕微鏡により、反応防止層との界面での接点数n1及び内層と表面層との界面での接点数n2を、平均値として求めた。
また厚みは、上記切断面の接点数の測定範囲において電子顕微鏡観察により求め、最大厚みを内層、表面層の厚みとした。
La0.6Sr0.4Co0.8Fe0.2O3粉末
平均粒径(D50):0.8μm
粗粒(粒径1.2μm以上)含量:5重量%以下
微粒(粒径0.3μm以下)含量:3重量積%以下
La0.6Sr0.4Co0.8Fe0.2O3粉末と
(CeO2)85(SmO3/2)15粉末(SDC15と呼ぶ)との混合粉末
SDC15含量:10質量%(混合粉末中)
混合粉末の粒度分布
平均粒径(D50):0.6μm
粗粒(粒径1.2μm以上)含量:5重量%以下
微粒(粒径0.3μm以下)含量:3重量%以下
La0.6Sr0.4Co0.8Fe0.2O3粉末
平均粒径(D50):0.8μm
粗粒(粒径1.2μm以上)含量:5重量%以下
微粒(粒径0.3μm以下)含量:3重量%以下
先ず、平均粒径0.5μmのNiO粉末と、平均粒径0.9μmのY2O3粉末とを、焼成−還元後における体積比率が、Ni:48体積%、Y2O3:52体積%になるように混合し、有機バインダーと溶媒にて作製したスラリーを押し出し成型法にて成形し、乾燥、脱脂して支持基板成形体を作製した。
試料N0.1は反応場が少ない上に、表面拡散によって酸素イオンを運ぼうとしても厚みが厚く反応場までの距離があるために吸着酸素の移動が律速となるためであり、試料No.4は反応場が少ない上に吸着酸素を作製するための酸素極そのものが少ないためである。
単層の酸素極層を形成する代わりに、内層形成材料粉末とイソプロピルアルコールとを混合して得られた塗布液を形成条件を変えながら(塗布液の溶媒濃度、スプレー圧、スプレー間隔)、厚みを種々変更して、スプレー塗布し、内層空気極層用コーティング層を形成し、120℃にて乾燥した後、表面層形成材料粉末とイソプロピルアルコールとを混合して得られた塗布液を形成条件を変えながら(塗布液の溶媒濃度、スプレー圧、スプレー間隔)、厚みを種々変更してスプレー塗布し、表面層空気極層用コーティング層を形成氏、120℃で乾燥した後に1050℃で焼き付け、2層酸素極層を形成し、燃料電池セルを作製した。なお、作製した燃料電池セルの寸法は25mm×140mmである。
その他の試料No.15〜17、19、21、22、24〜26、28、29(本発明例)は接点数と厚みのバランスにより表面拡散と体積拡散のバランスから高い出力を有している。
2:支持体
2a:燃料ガス流路
5:燃料極層
7:固体電解質層
9:反応防止層
11:酸素極層
13:インターコネクタ
Claims (8)
- 固体電解質層の一方の面に酸素極層を有し、他方の面に燃料極層を有しているとともに、該酸素極層は反応防止層を介して固体電解質層上に設けられている固体電解質形燃料電池セルにおいて、
前記酸素極層は、下記式(1):
W=n1・L …(1)
式中、n1は、前記界面の単位長さ(10μm)当りでの反応防止層と酸素極層との
接点数を示し、
Lは、前記酸素極層の厚み(μm)を示す、
で定義される極機能指数Wが300〜500となるように形成されていることを特徴とする燃料電池セル。 - 前記反応防止層が、CeO2にSm2O3が固溶した複合酸化物の焼結体からなる請求項1に記載の燃料電池セル。
- 前記複合酸化物が、下記一般式:
(CeO2)1−x(SmO3/2)x
式中、xは、0<x≦0.3の数である、
で表されるモル組成を有している請求項2に記載の燃料電池セル。 - 前記酸素極層がペロブスカイト型複合酸化物の焼結体粒子からなる請求項1乃至3の何れかに記載の燃料電池セル。
- 前記ペロブスカイト型複合酸化物が、(La,Sr)(Co,Fe)O3系酸化物である請求項4に記載の燃料電池セル。
- 前記酸素極層が、反応防止層側に位置する内層と、表面側に位置する表面層との2層構造を有しており、内層が、CeO2にSm2O3が固溶した複合酸化物の粒子と、ペロブスカイト型複合酸化物の粒子との混合焼結体粒子から形成され、表面層が、ペロブスカイト型複合酸化物の焼結体粒子から形成されている請求項1乃至3の何れかに記載の燃料電池セル。
- 前記酸素極層における内層及び表面層は、下記式(2)乃至(6):
W1=n1・L1 …(2)
W2=n2・L2 …(3)
W=W1+W2 …(4)
n1>n2 …(5)
L1<L2 …(6)
上記式中、
W及びn1は、前記の通りであり、
L1は、内層の厚みを示す
n2は、内層と表面層との接点数を示し、
L2は、表面層の厚みを示す、
で表される条件を満足するように形成されている請求項6に記載の燃料電池セル。 - 請求項1ないし7のいずれかに記載の燃料電池セルを収納容器内に収納してなることを特徴とする燃料電池。
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