JP4579527B2 - 燃料電池セル、燃料電池及び燃料電池セルの製法 - Google Patents
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Description
J.Electorochem.Soc.148.A788.2001
燃料ガス通路が内部に形成されたガス透過性で且つ導電性の支持基板;
該支持基板上に形成された燃料極層;
該燃料極層上に形成され、Laが固溶したCeO 2 、Ceが固溶したLa 2 O 3 、あるいはそれらの混合体からなる反応防止層;
該記反応防止層を覆うように前記支持基板上に形成され、且つ少なくともLaとGaを含むペロブスカイト型ランタンガレート系複合酸化物からなる固体電解質層;及び
前記燃料極層と対面するように前記固体電解質層上に設けられた酸素極層;
とからなり、
前記支持基板は、鉄族金属もしくはその酸化物と、Y,Lu,Yb,Tm,Er,Ho,Dy,Gd,Sm,Prからなる群より選択された少なくとも1種の希土類元素の酸化物とから形成されていることを特徴とする燃料電池セルが提供される。
鉄族金属粉末及び/又は鉄族金属の酸化物と、Y,Lu,Yb,Tm,Er,Ho,Dy,Gd,Sm,Prからなる群より選択された少なくとも1種の希土類元素の酸化物とからなり、且つ内部に燃料ガス通路を備えた支持基板成形体と、燃料極成形体と、Laが固溶したCeO 2 、Ceが固溶したLa 2 O 3 、あるいはそれらの混合体からなる反応防止層成形体と、少なくともLaとGaを含むペロブスカイト型ランタンガレート系複合酸化物を含有する固体電解質層成形体とを、この順に重ね合わせて積層体を作製し、該積層体を同時焼成し、得られた焼結体の固体電解質層上に、燃料極層と対面するように酸素極層成形用ペーストを塗布し、焼き付けることを特徴とする燃料電池セルの製法が提供される。
(CeO2)1−x(LaO1.5)x
式中、xは、0.1≦x≦0.6の数である、
で表される組成を有していることが好適である。
(La1−xSrx)(Ga1−yMgy)O3
式中、xは、0<x<0.3の数であり、
yは、0<y<0.3の数である、
で表される組成を有していることが望ましい。このような組成の複合酸化物を固体電解質として使用することにより、高い発電性能を発揮させることができる。
図1は、本発明の燃料電池セルの横断面図であり、
図2は、図1の燃料電池セルの部分断面斜視図であり、
図3は、図1の燃料電池セルを用いて形成されたセルスタックを示す横断面図である。
燃料極層: O2−(固体電解質)+ H2 → H2O+2e−
また、支持基板31の平坦部Aの長さは、通常、15〜35mm、弧状部Bの長さ(弧の長さ)は、3〜8mm程度であり、支持基板31の厚みは(平坦部Aの両面の間隔)は2.5〜5mm程度であることが望ましい。
本発明において、燃料極層32は、電極反応を生じせしめるものであり、多孔質の導電性セラミックスから形成される。例えば、希土類元素が固溶しているCeO2と、Ni及び/またはNiOとから形成される。
燃料極層32上に設けられている反応防止層33は、固体電解質層34への元素拡散を防止し、絶縁層形成による性能低下を回避するためのものであり、Laが固溶したCeO2、又はCeが固溶したLa2O3、あるいはそれらの混合体から形成される。さらに、元素拡散を遮断または抑制する効果を高めるために、他の希土類元素の酸化物が反応防止層33中に含有されていてもよい。この希土類元素としては、Sc,Y,Pr,Nd,Pm,Sm,Eu,Gd,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,Luを例示することができる。
(CeO2)1−x(LaO1.5)x
式中、xは、0.1≦x≦0.6、特に0.2≦x≦0.5の数である、
で表される組成を有していることが好適である。即ち、上記組成式において、xが0.1≦x≦0.6を満足することにより、燃料極層32から固体電解質34に拡散しようとするNiを遮断または抑制する効果を高くできる。例えば、xが0.1より小さいと反応防止層33中のLa量が少ないため、Laの拡散を遮断する効果が低下し、xが0.6より大きいと反応防止層33中のLaが電極に拡散してしまい、絶縁層形成抑制効果が低下するおそれがある。本発明では、特にxが0.2≦x≦0.5を満足することにより、反応防止層33の熱膨脹係数を他のセル構成部材である燃料極層32や酸素極層35、及び固体電解質層34の値に近づけることができため、熱膨張差に起因するクラックの発生や剥離を抑制することができる。
この固体電解質層34は、少なくともLaとGaを含むペロブスカイト型ランタンガレート系複合酸化物から形成されている。この複合酸化物は、安定化ジルコニアに比して高い酸素イオン伝導性を有するものであり、これを固体電解質として使用することにより、高い発電効率を得ることができる。
(La1−xSrx)(Ga1−yMgy)O3
式中、xは、0<x<0.3の数であり、
yは、0<y<0.3の数である、
で表される組成を有していることが望ましい。このような組成の複合酸化物を固体電解質として使用することにより、高い発電性能を発揮させることができる。特に、ペチニ法等の液相法で作製された原料粉末により得られるものでは、不純物量が少なく、合成率が非常に高いため、1200〜1450℃の低温で焼成しても、固体電解質層34を相対密度98%以上の緻密体にすることができる。その結果、セルの実抵抗値が低減でき高い発電性能を発揮することができる。
酸素極層35は、所謂ABO3型のペロブスカイト型酸化物からなる導電性セラミックスから形成される。かかるペロブスカイト型酸化物としては、遷移金属ペロブスカイト型酸化物、特にAサイトにLaを有するLaMnO3系酸化物、LaFeO3系酸化物、LaCoO3系酸化物の少なくとも1種が好適であり、600〜1000℃程度の作動温度での電気伝導性が高いという点からLaFeO3系酸化物が特に好適である。尚、上記ペロブスカイト型酸化物においては、AサイトにLaと共にSrなどが存在していてもよいし、さらにBサイトには、FeとともにCoやMnが存在していてもよい。
上記の酸素極層35に対面する位置において、支持基板31上に設けられているインターコネクタ37は、導電性セラミックスからなるが、燃料ガス(水素)及び酸素含有ガスと接触するため、耐還元性、耐酸化性を有していることが必要である。このため、かかる導電性セラミックスとしては、一般に、ランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物(LaCrO3系酸化物)が使用される。また、支持基板31の内部を通る燃料ガス及び支持基板31の外部を通る酸素含有ガスのリークを防止するため、かかる導電性セラミックスは緻密質でなければならず、例えば93%以上、特に95%以上の相対密度を有していることが好適である。
具体的には、インターコネクタ37を構成するLaCrO3系酸化物よりも電子伝導性が大きいもの、例えば、BサイトにMn、Fe、Coなどが存在するLaMnO3系酸化物、LaFeO3系酸化物、LaCoO3系酸化物などの少なくとも一種からなるP型半導体セラミックスを使用することができる。このようなP型半導体層39の厚みは、一般に、30乃至100μmの範囲にあることが好ましい。
(燃料電池セルの製造)
以上のような構造を有する燃料電池セルは、以下のようにして製造される。
このインターコネクタ用シートを、上記で得られた積層成形体の所定位置にさらに積層し、焼成用積層成形体を作製する。
セルスタックは、図3に示すように、上述した燃料電池セル30が複数集合して、上下に隣接する一方の燃料電池セル30と他方の燃料電池セル30との間に、金属フェルト及び/又は金属板からなる集電部材40を介在させ、両者を互いに直列に接続することにより構成されている。即ち、一方の燃料電池セル30の支持基板31は、インターコネクタ37、P型半導体層39、集電部材40を介して、他方の燃料電池セル30の酸素極層35に電気的に接続されている。また、このようなセルスタックは、図3に示すように、隣接して配置されており、隣接するセルスタック同士は、導電部材42によって直列に接続されている。
(実験例)
平均粒径0.5μmのNiO粉末と、表1に示す希土類酸化物粉末(平均粒径は0.8〜1.0μm)を、焼成後における体積比率が表1になるように混合した(試料No.1〜18)。
また、表2に示した複合希土類酸化物粉末の組成は、原料粉末中の構成元素のモル比率(実測値)より、安定な酸化物の重量比率に換算し、さらに安定な酸化物の体積比率に換算したものである。
また、850℃において100時間後の、燃料電池セル1本当たりの発電性能を測定し、表3及び表4に記載した。
また、比較例の試料No.20の焼結体の熱膨張係数は、固体電解質の熱膨張係数にある程度近づけることができ、導電率も良好であるものの、後述するように、元素の拡散が生じることが判る。
31:支持基板
31a:燃料ガス通路
32:燃料極層
33:反応防止層
34:固体電解質層
35:酸素極層
37:インターコネクタ
Claims (11)
- 燃料ガス通路が内部に形成されたガス透過性で且つ導電性の支持基板;
該支持基板上に形成された燃料極層;
該燃料極層上に形成され、Laが固溶したCeO 2 、Ceが固溶したLa 2 O 3 、あるいはそれらの混合体からなる反応防止層;
該反応防止層を覆うように前記支持基板上に形成され、且つ少なくともLaとGaを含むペロブスカイト型ランタンガレート系複合酸化物からなる固体電解質層;及び
前記燃料極層と対面するように前記固体電解質層上に設けられた酸素極層;
とからなり、
前記支持基板は、鉄族金属もしくはその酸化物と、Y,Lu,Yb,Tm,Er,Ho,Dy,Gd,Sm,Prからなる群より選択された少なくとも1種の希土類元素の酸化物とから形成されていることを特徴とする燃料電池セル。 - 前記支持基板中には、前記希土類元素の酸化物が35〜65体積%の量で含有されている請求項1に記載の燃料電池セル。
- 前記支持基板中の前記希土類元素の酸化物が、Y2O3及び/又はYb2O3である請求項1または2に記載の燃料電池セル。
- 前記燃料極層は、NiまたはNiOと、希土類元素が固溶したCeO2とを含有している請求項1乃至3のいずれかに記載の燃料電池セル。
- 前記反応防止層は、Ce,La及びOの3元素基準で、下記式:
(CeO2)1−x(LaO1.5)x
式中、xは、0.1≦x≦0.6の数である、
で表される組成を有している請求項1乃至4のいずれかに記載の燃料電池セル。 - 前記固体電解質層を構成するペロブスカイト型ランタンガレート系複合酸化物は、下記式:
(La1−xSrx)(Ga1−yMgy)O3
式中、xは、0<x<0.3の数であり、
yは、0<y<0.3の数である、
で表される組成を有する請求項1乃至5のいずれかに記載の燃料電池セル。 - 前記酸素極層は、前記燃料極層、前記反応防止層及び前記固体電解質層を介して前記支持基板の一方側の面上に位置しており、該支持基板の他方側の面上には、インターコネクタが設けられており、前記反応防止層及び前記固体電解質層は、前記インターコネクタの両端部分にまで回り込んでいる請求項1乃至6のいずれかに記載の燃料電池セル。
- 前記酸素極層は、ペロブスカイト型酸化物からなる多孔質導電性セラミックから形成されている請求項1乃至7のいずれかに記載の燃料電池セル。
- 前記多孔質導電性セラミックを構成している前記ペロブスカイト型酸化物が、AサイトにLaを有するものである請求項8に記載の燃料電池セル。
- 請求項1乃至9のいずれかに記載の燃料電池セルの複数が集電部材を介して互いに直列に接続された構造を有するセルスタックを、収納容器内に収容してなることを特徴とする燃料電池。
- 鉄族金属粉末及び/又は鉄族金属の酸化物と、Y,Lu,Yb,Tm,Er,Ho,Dy,Gd,Sm,Prからなる群より選択された少なくとも1種の希土類元素の酸化物とからなり、且つ内部に燃料ガス通路を備えた支持基板成形体と、燃料極成形体と、Laが固溶したCeO 2 、Ceが固溶したLa 2 O 3 、あるいはそれらの混合体からなる反応防止層成形体と、少なくともLaとGaを含むペロブスカイト型ランタンガレート系複合酸化物を含有する固体電解質層成形体とを、この順に重ね合わせて積層体を作製し、該積層体を同時焼成し、得られた焼結体の固体電解質層上に、燃料極層と対面するように酸素極層成形用ペーストを塗布し、焼き付けることを特徴とする燃料電池セルの製法。
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