JP2003288914A - 固体酸化物形燃料電池 - Google Patents
固体酸化物形燃料電池Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】Ｌａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空気極の電極活性を損な
わずに充分高温で、電極を作製できる手段を提供する。 【解決手段】燃料極４と電解質膜３を介して設けられる
空気極１を備えた固体酸化物形燃料電池において、スカ
ンジア安定化ジルコニアの前記電解質膜とＬａ（Ｎｉ）
ＦｅＯ3の前記空気極の間にＣｅ（Ｘ）Ｏ2（ただしＸは
Ｓｍ，Ｇｄ，Ｙのいずれかである）（ＳＤＣ層）の中間
層２を設けることを特徴とする。 【効果】Ｌａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空気極とジルコニア系電
解質の間にＳＤＣ層を形成することにより電極焼結時に
空気極であるＬａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3と電解質中のジルコ
ニアとの反応を抑制し、セル性能の改善が可能となっ
た。この結果、高温で空気極を焼結することが可能とな
り、電極性能を低下させることなくセルの長期安定性の
向上が可能となる。
わずに充分高温で、電極を作製できる手段を提供する。 【解決手段】燃料極４と電解質膜３を介して設けられる
空気極１を備えた固体酸化物形燃料電池において、スカ
ンジア安定化ジルコニアの前記電解質膜とＬａ（Ｎｉ）
ＦｅＯ3の前記空気極の間にＣｅ（Ｘ）Ｏ2（ただしＸは
Ｓｍ，Ｇｄ，Ｙのいずれかである）（ＳＤＣ層）の中間
層２を設けることを特徴とする。 【効果】Ｌａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空気極とジルコニア系電
解質の間にＳＤＣ層を形成することにより電極焼結時に
空気極であるＬａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3と電解質中のジルコ
ニアとの反応を抑制し、セル性能の改善が可能となっ
た。この結果、高温で空気極を焼結することが可能とな
り、電極性能を低下させることなくセルの長期安定性の
向上が可能となる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、固体酸化物形燃料
電池に関するものであり、特に空気極の安定性を高める
セル構造に関するものである。
電池に関するものであり、特に空気極の安定性を高める
セル構造に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】固体酸化物形燃料電池は、他の燃料電池
より高い電気変換効率・出力密度を有するため、分散電
源として積極的に開発が進められている。固体酸化物形
燃料電池では電解質に固体酸化物のセラミックスを用い
るため、充分高いイオン伝導性を確保するために他の燃
料電池より動作温度が高い。
より高い電気変換効率・出力密度を有するため、分散電
源として積極的に開発が進められている。固体酸化物形
燃料電池では電解質に固体酸化物のセラミックスを用い
るため、充分高いイオン伝導性を確保するために他の燃
料電池より動作温度が高い。
【０００３】一般的な構成材料として電解質にイットリ
ア安定化ジルコニアを、空気極として希土類をドープし
たランタンマンガナイトを、燃料極としてニッケル−ジ
ルコニアサーメットを用いたセルでは電池反応活性の観
点から１０００℃近くの高温で動作している。
ア安定化ジルコニアを、空気極として希土類をドープし
たランタンマンガナイトを、燃料極としてニッケル−ジ
ルコニアサーメットを用いたセルでは電池反応活性の観
点から１０００℃近くの高温で動作している。
【０００４】このような高温域では、セル接続などに用
いる周辺材料の選択性に乏しく、また、セル自身につい
ても信頼性の向上が難しい。一方、８００℃程度に温度
を下げると上記の問題は解決されるが、材料のイオン伝
導性、電極活性が低温化とともに落ちてしまい、電池性
能、即ち電気変換効率が低下してしまう。そのため、低
温でも充分な活性を持つ構成材料の開発が進められてい
る。
いる周辺材料の選択性に乏しく、また、セル自身につい
ても信頼性の向上が難しい。一方、８００℃程度に温度
を下げると上記の問題は解決されるが、材料のイオン伝
導性、電極活性が低温化とともに落ちてしまい、電池性
能、即ち電気変換効率が低下してしまう。そのため、低
温でも充分な活性を持つ構成材料の開発が進められてい
る。
【０００５】低温動作型固体酸化物形燃料電池の電解質
材料としては７００〜８００℃で高いイオン伝導性を有
するスカンジア安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ）が用いら
れるようになってきている。低温で高い電極活性を示す
空気極としてＬａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3が開発されたが（特
開平１１−２４２９６０号）、Ｌａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空
気極とジルコニア系電解質材料は高温で反応生成物を形
成することが知られている。
材料としては７００〜８００℃で高いイオン伝導性を有
するスカンジア安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ）が用いら
れるようになってきている。低温で高い電極活性を示す
空気極としてＬａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3が開発されたが（特
開平１１−２４２９６０号）、Ｌａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空
気極とジルコニア系電解質材料は高温で反応生成物を形
成することが知られている。
【０００６】図１にＬａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空気極とＡｌ
−ＳｃＳＺ電解質の混合体を各温度で熱処理した時のＸ
線回折の結果を示すが、８００℃では両物質に帰属する
ピークのみが見られるのに対し、１０００℃の高温で熱
処理すると相互反応によってＬａ2Ｚｒ2Ｏ7の絶縁相が
生成しているのがわかる。
−ＳｃＳＺ電解質の混合体を各温度で熱処理した時のＸ
線回折の結果を示すが、８００℃では両物質に帰属する
ピークのみが見られるのに対し、１０００℃の高温で熱
処理すると相互反応によってＬａ2Ｚｒ2Ｏ7の絶縁相が
生成しているのがわかる。
【０００７】電解質上に空気極を焼結してセルを作製す
る際にこのような絶縁相が生成されると、発電時におけ
る電極／電解質界面の導電性の低下から電極活性が落ち
ることが予想される。
る際にこのような絶縁相が生成されると、発電時におけ
る電極／電解質界面の導電性の低下から電極活性が落ち
ることが予想される。
【０００８】事実、図２で表されるように、１０００℃
で焼結されたＬａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空気極を持つセルの
初期発電特性は、８００℃で焼結されたセルの初期発電
特性より低い。ただし、８００℃でセルを動作させると
きに、同温度で作製されたセルは通常、長期信頼性に乏
しく、これより高温での電極作製が望ましい。
で焼結されたＬａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空気極を持つセルの
初期発電特性は、８００℃で焼結されたセルの初期発電
特性より低い。ただし、８００℃でセルを動作させると
きに、同温度で作製されたセルは通常、長期信頼性に乏
しく、これより高温での電極作製が望ましい。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】そのため、作動温度よ
り充分高温（望ましくは作動温度より２００℃程度高
温）領域で空気極を作製し、且つ、電解質との反応生成
物を抑制することが重要である。
り充分高温（望ましくは作動温度より２００℃程度高
温）領域で空気極を作製し、且つ、電解質との反応生成
物を抑制することが重要である。
【００１０】本発明は、Ｌａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空気極の
電極活性を損なわずに充分高温で、電極を作製できる手
段を提供することを目的とする。
電極活性を損なわずに充分高温で、電極を作製できる手
段を提供することを目的とする。
【００１１】
【課題を解決するための手段】上記問題点を解決するた
め、本発明の固体酸化物形燃料電池は、燃料極と電解質
膜を介して設けられる空気極を備えた固体酸化物形燃料
電池において、スカンジア安定化ジルコニアの前記電解
質膜とＬａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3の前記空気極の間にＣｅ
（Ｘ）Ｏ2（ただしＸはＳｍ，Ｇｄ，Ｙのいずれかであ
る）の中間層を設けることを特徴とする。
め、本発明の固体酸化物形燃料電池は、燃料極と電解質
膜を介して設けられる空気極を備えた固体酸化物形燃料
電池において、スカンジア安定化ジルコニアの前記電解
質膜とＬａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3の前記空気極の間にＣｅ
（Ｘ）Ｏ2（ただしＸはＳｍ，Ｇｄ，Ｙのいずれかであ
る）の中間層を設けることを特徴とする。
【００１２】また、前記スカンジア安定化ジルコニアは
Ｚｒ（Ｓｃ）Ｏ2（以下、ＳｃＳＺという）もしくはＺ
ｒ（Ｓｃ，Ｍ）Ｏ2（ただしＭはＡｌ2Ｏ3，ＣｅＯ2，Ｙ
2Ｏ3のいずれかである）ことを特徴とする。
Ｚｒ（Ｓｃ）Ｏ2（以下、ＳｃＳＺという）もしくはＺ
ｒ（Ｓｃ，Ｍ）Ｏ2（ただしＭはＡｌ2Ｏ3，ＣｅＯ2，Ｙ
2Ｏ3のいずれかである）ことを特徴とする。
【００１３】たとえばＣｅ（Ｓｍ）Ｏ2はランタン系空
気極材料との反応性が低いため、低温で充分イオン伝導
度が高いＳｃＳＺ電解質膜とＬａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空気
極の間に、Ｃｅ（Ｓｍ）Ｏ2層を設けることにより、電
解質／空気極間における高抵抗物質の生成が抑制され
る。また、Ｃｅ（Ｓｍ）Ｏ2は薄く、充分イオン伝導度
も高いため、空気極と中間層及び酸化剤ガスで形成され
る３相界面長も減少することはない。
気極材料との反応性が低いため、低温で充分イオン伝導
度が高いＳｃＳＺ電解質膜とＬａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空気
極の間に、Ｃｅ（Ｓｍ）Ｏ2層を設けることにより、電
解質／空気極間における高抵抗物質の生成が抑制され
る。また、Ｃｅ（Ｓｍ）Ｏ2は薄く、充分イオン伝導度
も高いため、空気極と中間層及び酸化剤ガスで形成され
る３相界面長も減少することはない。
【００１４】
【実施例】以下、図面を参照して本発明の実施例を詳細
に説明する。
に説明する。
【００１５】
【実施例１】図３に示すように、電解質３に厚さ３００
μｍ程度のＡｌ−ＳｃＳＺ板を用い、その上に燃料極４
としてＮｉＯ−（Ａｌ−ＳｃＳＺ）電極を形成した。電
解質膜３の裏面にＣｅ（Ｓｍ）Ｏ2（以下ＳＤＣとい
う）スラリーを塗布し、１１５０℃または１３００℃で
焼結して中間層２とした後、Ｌａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空気
極１を塗布し１０００℃で焼結し、自立膜型セルを作製
した。
μｍ程度のＡｌ−ＳｃＳＺ板を用い、その上に燃料極４
としてＮｉＯ−（Ａｌ−ＳｃＳＺ）電極を形成した。電
解質膜３の裏面にＣｅ（Ｓｍ）Ｏ2（以下ＳＤＣとい
う）スラリーを塗布し、１１５０℃または１３００℃で
焼結して中間層２とした後、Ｌａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空気
極１を塗布し１０００℃で焼結し、自立膜型セルを作製
した。
【００１６】このセルの断面ＳＥＭ観察により中間層の
ＳＤＣ層の厚みは約１０μｍであった。図４にセルの発
電特性を示す。このように、同様に１０００℃で作製さ
れたＬａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空気極を持つセルでも、中間
層としてＳＤＣ層を有するセルの初期発電特性は、中間
層を持たないセル（ＬＮＦ（１０００℃））の発電特性
より優れている。
ＳＤＣ層の厚みは約１０μｍであった。図４にセルの発
電特性を示す。このように、同様に１０００℃で作製さ
れたＬａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空気極を持つセルでも、中間
層としてＳＤＣ層を有するセルの初期発電特性は、中間
層を持たないセル（ＬＮＦ（１０００℃））の発電特性
より優れている。
【００１７】また、ＳＤＣ層の焼結温度を１１５０℃に
下げることによりＳＤＣと電解質の固溶体の生成に起因
する界面抵抗の増大を抑制し、セル性能の向上が可能と
なる。
下げることによりＳＤＣと電解質の固溶体の生成に起因
する界面抵抗の増大を抑制し、セル性能の向上が可能と
なる。
【００１８】
【実施例２】実施例１では自立膜型セル構造を示した
が、電極支持型セルへの適用も同様に可能である（図５
参照）。ドクターブレード法によりＮｉＯ−（Ａｌ−Ｓ
ｃＳＺ）燃料極４とＡｌ−ＳｃＳＺ電解質膜３のシート
を成形し、燃料極シートを厚み１．５ｍｍ程度に積層し
た上に厚み２０μｍほどの電解質シートを貼り合わせ、
ホットプレスにより密着させる。
が、電極支持型セルへの適用も同様に可能である（図５
参照）。ドクターブレード法によりＮｉＯ−（Ａｌ−Ｓ
ｃＳＺ）燃料極４とＡｌ−ＳｃＳＺ電解質膜３のシート
を成形し、燃料極シートを厚み１．５ｍｍ程度に積層し
た上に厚み２０μｍほどの電解質シートを貼り合わせ、
ホットプレスにより密着させる。
【００１９】これを１３００℃で焼結して、燃料極／電
解質の共焼結基板を作製する。この共焼結基板の電解質
膜３上にＳＤＣスラリーを塗布し焼結して中間層２とし
た後、Ｌａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空気極１を塗布し１０００
℃で焼結し、図５に示すような電極支持型セルを作製す
る。電極支持型セルでは電極にセルの強度を持たせるた
め自立膜型セルに比べて電解質を薄くすることができ
る。
解質の共焼結基板を作製する。この共焼結基板の電解質
膜３上にＳＤＣスラリーを塗布し焼結して中間層２とし
た後、Ｌａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空気極１を塗布し１０００
℃で焼結し、図５に示すような電極支持型セルを作製す
る。電極支持型セルでは電極にセルの強度を持たせるた
め自立膜型セルに比べて電解質を薄くすることができ
る。
【００２０】この結果、セルの内部抵抗が減少し出力が
増大するため、中間層の効果がより大きく現れる。
増大するため、中間層の効果がより大きく現れる。
【００２１】上記の実施例では、中間層がＣｅ（Ｓｍ）
Ｏ2層で、空気極がＬａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3の場合について
説明したが、中間層がＣｅ（Ｇｄ）Ｏ2あるいはＣｅ
（Ｙ）Ｏ2の場合も同様な効果が得られる。また電解質
がＺｒ（Ｓｃ，Ｍ）Ｏ2（ただしＭはＡｌ2Ｏ３，ＣｅＯ
2，Ｙ2Ｏ3のいずれかである）の場合も同様な効果が得
られる。
Ｏ2層で、空気極がＬａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3の場合について
説明したが、中間層がＣｅ（Ｇｄ）Ｏ2あるいはＣｅ
（Ｙ）Ｏ2の場合も同様な効果が得られる。また電解質
がＺｒ（Ｓｃ，Ｍ）Ｏ2（ただしＭはＡｌ2Ｏ３，ＣｅＯ
2，Ｙ2Ｏ3のいずれかである）の場合も同様な効果が得
られる。
【００２２】
【発明の効果】本発明により次の効果が得られる。
【００２３】空気極と電解質界面における良好な三相界
面の確保や、長期安定性の観点から空気極の焼結はでき
るだけ高温で行うのが望ましいが、Ｌａ（Ｎｉ）ＦｅＯ
3空気極の高温での焼結ではジルコニア系電解質との間
に高抵抗物質が生成し、セル性能を低下させる問題があ
った。
面の確保や、長期安定性の観点から空気極の焼結はでき
るだけ高温で行うのが望ましいが、Ｌａ（Ｎｉ）ＦｅＯ
3空気極の高温での焼結ではジルコニア系電解質との間
に高抵抗物質が生成し、セル性能を低下させる問題があ
った。
【００２４】Ｌａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空気極とジルコニア
系電解質の間にＳＤＣ層を形成することにより電極焼結
時に空気極であるＬａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3と電解質中のジ
ルコニアとの反応を抑制し、セル性能の改善が可能とな
った。この結果、高温で空気極を焼結することが可能と
なり、電極性能を低下させることなくセルの長期安定性
の向上が可能となる。
系電解質の間にＳＤＣ層を形成することにより電極焼結
時に空気極であるＬａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3と電解質中のジ
ルコニアとの反応を抑制し、セル性能の改善が可能とな
った。この結果、高温で空気極を焼結することが可能と
なり、電極性能を低下させることなくセルの長期安定性
の向上が可能となる。
【図１】各温度で熱処理したＬａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3とＡ
ｌ−ＳｃＳＺ混合体のＸ線回折パターンを示す図。
ｌ−ＳｃＳＺ混合体のＸ線回折パターンを示す図。
【図２】各温度で空気極を作製したセルの発電特性を示
す図。
す図。
【図３】本発明を適用した自立膜型セルの断面構造を示
す図。
す図。
【図４】中間層を形成したセルの発電特性を示す図。
【図５】本発明を適用した電極支持型セルの断面構造を
示す図。
示す図。
１ Ｌａ（Ｎｉ）ＦｅＯ3空気極
２ Ｃｅ（Ｓｍ）Ｏ2中間層
３ ＳｃＳＺ電解質膜
４ 燃料極
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(72)発明者 渡部 仁貴
東京都千代田区大手町二丁目３番１号 日
本電信電話株式会社内
(72)発明者 杉田 敏
東京都千代田区大手町二丁目３番１号 日
本電信電話株式会社内
(72)発明者 田畑 嘉隆
東京都千代田区大手町二丁目３番１号 日
本電信電話株式会社内
Ｆターム(参考） 4G031 AA07 AA08 AA09 AA12 AA21
AA23 AA29 BA03 CA03 CA07
CA08 GA06 GA15 GA18
5H018 AA06 AS03 BB01 BB03 BB08
EE13
5H026 AA06 EE13
Claims (2)
- 【請求項１】 燃料極と電解質膜を介して設けられる空
気極を備えた固体酸化物形燃料電池において、スカンジ
ア安定化ジルコニアの前記電解質膜とＬａ（Ｎｉ）Ｆｅ
Ｏ3の前記空気極の間にＣｅ（Ｘ）Ｏ2（ただしＸはＳ
ｍ，Ｇｄ，Ｙのいずれかである）の中間層を設けること
を特徴とする固体酸化物形燃料電池。 - 【請求項２】 前記スカンジア安定化ジルコニアはＺｒ
（Ｓｃ）Ｏ2もしくはＺｒ（Ｓｃ，Ｍ）Ｏ2（ただしＭは
Ａｌ2Ｏ3，ＣｅＯ2，Ｙ2Ｏ3のいずれかである）ことを
特徴とする請求項１記載の固体酸化物形燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002090466A JP3789380B2 (ja) | 2002-03-28 | 2002-03-28 | 固体酸化物形燃料電池およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002090466A JP3789380B2 (ja) | 2002-03-28 | 2002-03-28 | 固体酸化物形燃料電池およびその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003288914A true JP2003288914A (ja) | 2003-10-10 |
| JP3789380B2 JP3789380B2 (ja) | 2006-06-21 |
Family
ID=29235775
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2002090466A Expired - Fee Related JP3789380B2 (ja) | 2002-03-28 | 2002-03-28 | 固体酸化物形燃料電池およびその製造方法 |
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|---|---|
| JP (1) | JP3789380B2 (ja) |
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|---|---|---|---|---|
| JP2005158528A (ja) * | 2003-11-26 | 2005-06-16 | Kyocera Corp | 燃料電池セル及び燃料電池 |
| JP2005216761A (ja) * | 2004-01-30 | 2005-08-11 | Kyocera Corp | 燃料電池セル及び燃料電池 |
| JP2006236844A (ja) * | 2005-02-25 | 2006-09-07 | Nippon Telegr & Teleph Corp <Ntt> | 固体酸化物型燃料電池および固体酸化物型燃料電池の製造方法 |
| JP2006278089A (ja) * | 2005-03-29 | 2006-10-12 | Kyocera Corp | 燃料電池セル及び燃料電池 |
| JP2006339034A (ja) * | 2005-06-02 | 2006-12-14 | Nippon Telegr & Teleph Corp <Ntt> | 固体酸化物形燃料電池およびその製造方法 |
| WO2007061043A1 (ja) * | 2005-11-25 | 2007-05-31 | Nippon Telegraph And Telephone Corporation | 固体酸化物形燃料電池 |
| WO2008023805A1 (fr) | 2006-08-24 | 2008-02-28 | Kyocera Corporation | Cellule de pile à combustible, pile de cellules de pile à combustible et pile à combustible |
| JP2008305670A (ja) * | 2007-06-07 | 2008-12-18 | Nippon Telegr & Teleph Corp <Ntt> | 固体電解質型燃料電池セル |
| KR100886239B1 (ko) | 2007-12-12 | 2009-02-27 | 한국생산기술연구원 | 반응 부산물 발생 억제 방법 및 이를 이용한 고체산화물연료전지와 그 제조방법 |
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-
2002
- 2002-03-28 JP JP2002090466A patent/JP3789380B2/ja not_active Expired - Fee Related
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