JP2004143456A - Pvdf、pmmaまたはこれらの混合物をベースとしたフィルムの熱硬化性樹脂物品の被覆での使用 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】接着剤層は0〜60重量部のPVDF、10〜100重量部の官能基を有するPMMA、0〜50重量部のアクリルエラストマーおよび0〜4重量部の紫外線吸収剤(合計で100重量部)から成り、層(A)は主成分として、100〜0重量部のPMMAに対して0〜100重量部のPVDFを含む。また、支持フィルム、架橋可能な組成物(熱硬化性樹脂の先駆物質)、接着剤層および層Aから成るSMC多層構造体を使用時に切断し、支持フィルムを剥離し、金型上に設置し、架橋して層Aで被覆された熱硬化性樹脂製製品を得る。
【選択図】 なし
Description
下記特許文献にも同様な被覆組成物が記載されているが、未架橋の材料に塗布される。
下記文献にはPVDFを基材に接着させるためのPVDFと共押出し可能な組成物が記載されている。
本発明者はさらに、上記フィルムはSMC法(この用語については後で説明する)で用いることができるということも見出した。
接着剤層は下記から成る(合計で100重量部):
0〜60重量部のPVDF、
10〜100重量部の官能基を有するPMMA、
0〜50重量部のアクリルエラストマー、
0〜4重量部の紫外線吸収剤、
層(A)は主成分として100〜0重量部のPMMAに対して0〜100重量部のPVDFを含む。
(a)主成分として50〜10重量部のPMMAに対して50〜90重量部のPVDFを含む、接着剤層と接する層、
(b)主成分として25〜0重量部のPMMAに対して75〜100重量部のPVDFを含む層(外層)。
本発明はさらに、上記フィルムで被覆される基材(接着組成物が基材と接して配置される)に関するものである。
(a)支持フィルム、
(b)架橋可能な組成物(熱硬化性樹脂の先駆物質)、
(c)下記から成る接着剤層(合計100重量部)
0〜60重量部のPVDF、
10〜100重量部の官能基を有するPMMA、
0〜50部重量のアクリルエラストマー、
0〜4重量部の紫外線吸収剤、
(d)主成分として0〜100重量部のPMMAに対して100〜0重量部のPVDFを含む層(A)。
SMC構造体は使用時に切断し、支持フィルムを剥離した後、金型上に設置し、架橋させて層(A)で被覆された熱硬化性樹脂製品を得る。
上記の第1実施例と同様に、このSMC構造体でも剥離可能な保護層を層(A)の片側または両側に配置することができる。また、第1実施例と同様に、このSMC構造体の層(A)の一方または両方を2層構造にすることもできる。
SMC構造体は使用時に切断し、金型上に設置し、架橋させることによって片側または全体が完全に層(A)で被覆された熱硬化性樹脂製品を得ることができる。
シアノアクリレートの中では2−シアノアクリルエステルが挙げられる。これはモノマー:CH2=C(CN)COORを各種の基Rを用いて重合化して得られる熱硬化性樹脂である(硬化剤を加える必要はない)。
ビスマレイミド型の熱硬化性樹脂の配合例としては下記が挙げられる:
メチレンジアニリン+ベンゾフェノン酸二無水物+ナジク酸(nadic)イミド、
メチレンジアニリン+ベンゾフェノン酸二無水物+フェニルアセチレン、
メチレンジアニリン+マレイン酸無水物+マレイミド。
熱硬化性樹脂をポリエステルプレポリマーとビニルエステル樹脂との混合物を反応性溶剤と反応させて得ることもできる。
熱硬化性樹脂をゲルコート被覆することも当然可能である。このゲルコートは外観を良くする樹脂層から成ることができる。
上記の不飽和ポリエステル樹脂またはビニルエステル樹脂をベースとする熱硬化性樹脂は下記文献に記載されている。
ウルマン(Ullman)化学技術百科辞典、VCH 社編,第5版、第A21巻、第217-251頁
「PVDF」とはフッ化ビニリデン(VF2)のホモポリマーと、フッ化ビニリデン(VF2)コポリマーとを意味する。このコポリマーは好ましくは少なくとも50重量%のVF2と、VF2と共重合可能な少なくとも一種の他のモノマーとを含む。コモノマーはフッ素化されたモノマーが好ましく、例えばフッ化ビニル;トリフルオロエチレン(VF3);クロロトリフルオロエチレン(CTFE);1,2-ジフルオロエチレン;テトラフルオロエチレン(TFE)、ヘキサフルオロプロピレン(HFP);ペルフルオロ(メチルビニル)エーテル(PMVE)、ペルフルオロ(エチルビニル)エーテル(PEVE)およびペルフルオロ(プロピルビニル)エーテル(PPVE)等のペルフルオロ(アルキルビニル)エーテル;ペルフルオロ(1,3-ジオキソール);ペルフルオロ(2,2-ジメチル-1,3-ジオキソール)(PDD)の中から選択することができる。コモノマーはクロロトリフルオロエチレン(CTFE)、ヘキサフルオロプロピレン(HFP)、トリフルオロエチレン(VF3)およびテトラフルオロエチレン(TFE)の中から選択するのが好ましい。
カークオスマ(Kirk-Othmer)化学技術百科辞典、第4版、第1巻、第292〜293頁、第16巻、第475〜478頁
ウレイド官能基は下記式のアクリレートで与えることができる:
・・・℃、3.8kgの荷重下で測定したPMMAのMVI(メルトボリュームインデックス)は2〜15cm3/10分にすることができる。
コポリマーの例としては、(i)少なくとも93モル%のブタジエン、5モル%のスチレンおよび0.5〜1モル%のジビニルベンゼンを含むコア75〜80重量部と、(ii)ポリスチレンからなる内側シェルとPMMAからなる外側シェルを主成分とする同じ重量の2つのシェル25〜20部とで構成されるコポリマーが挙げられる。
これらの全てのコア/シェルコポリマーはエラストマーのコアを有するので軟質/硬質コポリマーとよばれることがある。
メチルメタクリレート/エチルアクリレートコポリマーからなるコア、
ブチルアクリレート/スチレンコポリマーからなるシェルおよび
メチルメタクリレート/エチルアクリレートコポリマーからなるシェル。
メチルメタクリレート/エチルアクリレートコポリマーからなるコア、
ブチルアクリレート/スチレンコポリマーからなるシェル、
メチルメタクリレート/ブチルアクリレート/スチレンコポリマーからなるシェルおよび
メチルメタクリレート/エチルアクリレートコポリマーからなるシェル。
20〜60重量部のPVDF、
10〜60重量部の官能基を有するPMMA、
0〜50重量部のアクリルエラストマー、
0〜4重量部の紫外線吸収剤。
25〜35重量部のPVDF、
45〜55重量部の官能基を有するPMMA、
8〜18重量部のアクリルエラストマー、
2〜3重量部の紫外線吸収剤。
30〜35重量部のPVDF、
50〜55重量部の官能基を有するPMMA、
8〜12重量部のアクリルエラストマー、
2〜3重量部の紫外線吸収剤。
本発明の組成物は紫外線吸収剤の染出しは見られない。
接着剤層の組成物はPMMAに任意成分のPVDFおよびアクリルエラストマーを溶融混合し、これに任意成分の紫外線吸収剤を添加して調製することができる。熱可塑性樹脂の混合装置を用いるのが有利である。層(A)も同じ方法で調製する。
層(A)の厚さは2〜50μmにし、接着剤層の厚さは10〜100μmにするのが有利である。
(a)主成分としての50〜10重量部のPMMAに対して50〜90重量部のPVDFを含む、接着剤層と接する層、
(b)主成分としての25〜0重量部のPMMAに対して75〜100重量部のPVDFを含む層(外層)。
外層は主成分として15〜0重量部のPMMAに対して85〜100部のPVDFを含むものが有利であり、さらには、主成分として10〜0重量部のPMMAに対して90〜100重量部のPVDFを含むものが有利である。
接着剤層の厚さは10〜100μmで、他の各層の厚さは2〜50μmであるのが有利である。
このフィルムは接着剤層とPVDF層とから成るフィルムについて説明した上記製造方法と同じ方法を用いて製造することができる。
(a)支持フィルム、
(b)架橋可能な組成物(熱硬化性樹脂の先駆物質)、
(c)下記から成る接着剤層(合計100重量部)
0〜60重量部のPVDF、
10〜100重量部の官能基を有するPMMA、
0〜50部重量のアクリルエラストマー、
0〜4重量部の紫外線吸収剤、
(d)主成分として0〜100重量部のPMMAに対して100〜0重量部のPVDFを含む層(A)。
支持フィルムは3つの主要特性を有する。第1の特性はスチレン透過性に対する特性である。すなわち、この支持フィルムはスチレン透過性を非常に低くして、熱硬化性樹脂の先駆物質中で反応性稀釈剤の役目をするスチレンモノマーの損失を避けなければならない。スチレンモノマーの損失はSMC製造工程中およびその貯蔵中に人の健康に有害となる。第2の特性は支持フィルムをポリエステル構造体から剥離し易くし、構造体上にフィルムの残留物が残らないようにし、さらに、SMCの製造中および加工中にフィルムが剥離する危険をなくす特性である。最後の特性は支持フィルムの吸水力および水透過性を低くして、SMCの製造、貯蔵または加工中に熱硬化性樹脂(例えば水に対する感度が高いポリエステル)の品質が低下するのを防ぐ特性である。この支持フィルムは一般にポリエチレン、ポリアミドまたはポリアミドアロイで作られ、単層または多層にすることができる。この支持フィルムは例えば下記特許文献に記載されている。
本発明の多層SMC構造体は、支持フィルム上に熱硬化性先駆物質を積層し、その上に予め製造した接着剤層と層(A)とから成るフィルムを貼り付けることで製造できる。
上記の第1実施例と同様に、このSMC構造体の剥離可能な保護層は層(A)に隣接して配置し、層(A)は2層にすることができる。また、このSMC構造体の構成の詳細は上記と同じであり、このSMC構造体にも有効である。このことはさらに、層(A)側の任意成分の剥離可能な層(A)と、層(A)の代わりの2層に関しても同じである。
添付図面は本発明のいくつかの観点を示している。
[図2]はSMC構造体を示し、支持フィルムはポリエチレンからなる。「ロービング」とはガラス繊維を意味し、「PVDFフィルム」とは接着剤層と層(A)とから成るフィルムを意味する。
実施例で使用した化合物は下記の通り:
カイナー(KYNAR、登録商標)720:
アトフィナ社から市販のPVDFのホモポリマー。MVI(メルトボリュームインデックス):10cm3/10分(・・・℃、5kg)。
オログラス(Oroglas、登録商標)V 825 T:
Atoglas社から市販のPMMA。MVI:2.5cm3/10分(・・・℃、3.8kg)。
オログラス(Oroglas、登録商標)HT121:
3.8%の酸を含むPMMA(MMA/メタクリル酸のコポリマー)。MVI:2g/10分(・・・℃、3.8kg)。
EXL 3600:
Rohm and Haas社から市販のメチルメタクリレート、ブタジエンおよびスチレンをベースとするアクリル系コア/シェルコポリマー。
接着剤層の組成:50重量%のカイナー(Kynar 720)、15重量%のオログラス(OROGLAS V825T)および35重量%のEXL 3600から成る。
PVDF層の組成:80重量%のカイナー(Kynar 720)、20重量%のオログラス(OROGLAS V825T) から成る。
樹脂の組成:オルソフタルをベースとする典型的なポリエステルSMC樹脂。
Staedtler Lumocolor Permanent (登録商標)のフェルトペンを用いて付けたマークを付けた。本発明の被覆をしていない面ではマークを消すことができなかったが、本発明フィルムで被覆した面では簡単にマークを消すことができた。
残留モノマー臭および硬化樹脂臭は、被覆されていない面には残っていたが、被覆面では無かった。
140℃に加熱した平らな金型の底面上に、通常のフィルム共押出し法で予め製造した実施例1と類似の接着剤層(ただし、官能基を有していないPMMAすなわちオログラス(OROGLAS V825T))と、PVDF層(A)(実施例1と同一のもの)とから成る2層フィルム構造体を配置した。クレイバレー社より市販のSMC樹脂の試験片(実施例1と同一)を金型内部の約70%を被覆するように切断した。2層フィルム構造体を5分間成形し、2分間冷却した。離型後、成形品を取出した。この場合には架橋した樹脂からフッ素化2層フィルム構造体を剥離することができた。
140℃に加熱した平らな金型底面上に通常のフィルム押出し法で予め製造したPVDFの単層フィルムを配置した。クレイバレー社より市販のSMC樹脂の試験片(実施例1と同一)を金型内部の約70%を被覆するように切断した。全体を5分間成形し、2分間冷却した。離型後、成形品を取出しか。PVDFの単層フィルムは架橋した樹脂から剥離することができた。
Claims (15)
- 下記の接着剤層と下記の層(A)とから成るフィルムの、熱硬化性樹脂物品の被覆での使用:
接着剤層は下記から成る(合計で100重量部):
0〜60重量部のPVDF、
10〜100重量部の官能基を有するPMMA、
0〜50重量部のアクリルエラストマー、
0〜4重量部の紫外線吸収剤、
層(A)は主成分として100〜0重量部のPMMAに対して0〜100重量部のPVDFを含む。 - 紫外線防止剤の比率が2〜3重量部である請求項1に記載の使用。
- 接着剤層が下記組成(合計100重量部)を有する請求項1に記載の使用:
20〜60重量部のPVDF、
10〜60重量部の官能基を有するPMMA、
0〜50重量部のアクリルエラストマー、
0〜4重量部の紫外線吸収剤。 - 接着剤層が下記組成(合計100重量部)を有する請求項1に記載の使用:
25〜35重量部のPVDF、
45〜55重量部の官能基を有するPMMA、
8〜18重量部のアクリルエラストマー、
2〜3重量部の紫外線吸収剤。 - 接着剤層が下記組成(合計100重量部)を有する請求項1に記載の使用:
30〜35重量部のPVDF、
50〜55重量部の官能基を有するPMMA、
8〜12重量部のアクリルエラストマー、
2〜3重量部の紫外線吸収剤。 - アクリルエラストマーがコア/シェル型である請求項1〜5のいずれか一項に記載の使用。
- 剥離可能な保護層を層(A)側に有する請求項1〜6のいずれか一項に記載の使用。
- 層(A)が主成分として30〜0重量部のPMMAに対して70〜100重量部のPVDFを含む請求項1〜7のいずれか一項に記載の使用。
- 層(A)の厚さが2〜50μmで、接着剤層の厚さが10〜100μmである請求項1〜8のいずれか一項に記載の使用。
- 層(A)が下記の(a)と(b)の2層から成る請求項1〜6のいずれか一項に記載の使用:
(a)主成分として50〜10重量部のPMMAに対して50〜90重量部のPVDFを含む、接着剤層と接する層、
(b)主成分として25〜0重量部のPMMAに対して75〜100重量部のPVDFを含む層(外層)。 - 外層が主成分として15〜0部のPMMAに対して85〜100部のPVDFを含む請求項9または10に記載の使用。
- 接着剤層の厚さが10〜100μmで、その他の各層の厚さが2〜50μmである請求項9〜11のいずれか一項に記載の使用。
- 下記の(a)〜(d)をこの順番で有する多層SMC構造物:
(a)支持フィルム、
(b)架橋可能な組成物(熱硬化性樹脂の先駆物質)、
(c)下記から成る接着剤層(合計100重量部)
0〜60重量部のPVDF、
10〜100重量部の官能基を有するPMMA、
0〜50部重量のアクリルエラストマー、
0〜4重量部の紫外線吸収剤、
(d)主成分として0〜100重量部のPMMAに対して100〜0重量部のPVDFを含む層(A)。 - 支持フィルムを下記(a)および(b)の2層に置き換えた請求項13に記載の構造体:
(a)下記から成る接着剤層(合計100重量部)
0〜60重量部のPVDF、
10〜100重量部の官能基を有するPMMA、
0〜50部重量のアクリルエラストマー、
0〜4重量部の紫外線吸収剤
(b)主成分として0〜100重量部のPMMAに対して100〜0重量部のPVDFを含む層(A)、
(ただし、上記接着剤層は架橋可能な組成物と接するように配置する) - 基本的に官能基を有するPMMAからなり、任意成分としてアクリルエラストマーを含む層を上記接着剤層と接するように配置した請求項1〜12のいずれか一項に記載の使用。
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