JP2003243179A - 有機エレクトロルミネッセンス素子 - Google Patents
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Abstract
て高品位な表示が可能な電極構造を有する有機エレクト
ロルミネッセンス素子を提供する。 【解決手段】 陽極(2)と、有機化合物からなる正孔
輸送層(3)と、有機化合物からなる発光層(4)と、
そして陰極(6)とが順次積層されている有機エレクト
ロルミネッセンス素子であって、該発光層と該陰極との
間にランタノイド金属酸化物を含む電子注入層(5)を
設けた有機エレクトロルミネッセンス素子を形成する。
なお、該陽極及び/または該陰極は透明導電材料からな
る。また、陽極と、有機化合物からなる正孔輸送層と、
有機化合物からなる発光層と、そして陰極とが順次積層
されている有機エレクトロルミネッセンス素子であっ
て、発光層と前記陰極との間にランタノイド金属酸化物
と有機化合物とを混合した電子注入層(7)を設けた有
機エレクトロルミネッセンス素子を形成する。
Description
ミネッセンス素子の陰極材料とその構造形成に関する。
詳細には、有機薄膜に対して電子注入効率を向上させる
ためのランタノイド系金属を含む絶縁性化合物の超薄層
と金属の二層構造を有する有機エレクトロルミネッセン
ス素子用電極構造に関する。
として有機化合物をエレクトロルミネッセンス層に使っ
た有機エレクトロルミネッセンス素子が実用されつつあ
る。エレクトロルミネッセンス素子とは電界発光を利用
した発光デバイスであり、このような有機化合物を用い
た有機エレクトロルミネッセンス素子は、現在主として
実用化されている受光形ディスプレイである液晶ディス
プレイと比較し、自発光素子であるのでバックライトを
必要としない。このため、有機エレクトロルミネッセン
ス素子を携帯用電子機器のディスブレィとして、または
薄型のフラツトディスプレィとしての利用することが期
待されている。
は、陰極として作用する金属電極と陽極として作用する
透明電極との間に、有機材料からなり互いに積層された
有機蛍光体薄膜及び有機正孔輸送薄膜が配置された二層
構造のエレクトロルミネッセンス素子が開発されてい
る。また、該金属電極と該透明電極との間に互いに積層
された有機電子輸送薄膜、有機蛍光体薄膜および有機正
孔輸送薄膜が配置された三層構造のものが開発されてい
る。有機正孔輸送薄膜は陽極から正孔を注入させ易くす
る機能と電子をブロックする機能とを有し、有機電子輸
送薄膜は陰極から電子を注入させ易くする機能を有して
いる。
について、例えば、TangとVanSlykeは、高
輝度、低電圧駆動、小型、高効率などの特徴を有する有
機エレクトロルミネッセンス素子を、アプライドフィジ
ックスレター誌(C.W.Tang and S.A.VanSlyke:Applied
Physics Letters,51(12),PP.913-915(1987))に発表し
た。このデバイスは、非晶質膜が得やすい有機色素を真
空蒸着により成膜し、極薄膜化することによって、従来
の有機エレクトロルミネッセンス素子の効率を1桁向上
させた画期的な報告であり、外部量子効率1%、視感発
光効率1.51m/W、輝度1000cd/m2 が、駆
動電圧10V以下で実現されている。また、陰極として
も比較的仕事関数の小さいマグネシウム・銀合金を用い
ることで低電圧化を図っている。この報告より10年以
上経過した現在では、より高効率化、長寿命化されると
ともに、マトリクスパネルの市販も行われている。
色素やピラン誘導体など蛍光量子効率の高い色素を微量
混合することによる発光効率の向上を報告している(C.
W.Tang S.A.VanSlyke,and C.H.Chen:Journal of Applie
d Physics, 65(9),PP.3610-3616(1989))。
ルミネッセンス素子を報告している。発光層中に蛍光量
子効率の高いキナクリドン誘導体を混合すること、およ
び陰極として仕事関数の小さいリチウムを含んだアルミ
ニウム合金を用いることで、発光効率121m/W、1
00000cd/m2 を越える発光輝度を報告している
(H.Nakada and T.Tohma:Inorganic and Organic Elect
roluminescence(EL96Berlin),(Edited by R.H.Mauch an
d H.-E. Gumlich)PP.385-390(1996))。
素子は電子とホールを注入することで、有機膜内に電子
とホールの対である励起子を生成し、電子−ホール対の
再結合により発光するデバイスであり、その発光強度は
電子およびホールの注入量に比例する。従って、高効率
の有機電界発光素子の実現には、低電圧で大きな電流を
注入する必要がある。そのためには陰極材料に低電圧で
電子を放出しやすい低仕事関数金属を使用することが非
常に効果的である。しかしながら、例えばリチウムを含
んだアルミニウム合金などの低仕事関数金属は一般に大
気中において不安定であり、酸化されやすく、このため
有機電界発光素子の劣化が速いという問題があり、より
安定した陰極材料および構造の開発が望まれていた。
層上に陰極材料としてリチウムやセシウムなどの低仕事
関数金属の酸化物からなる1nm以下の極薄い膜を形成
し、その上にアルミニウム電極を形成することで安定な
有機電界発光素子の作製に成功している(T.Wakimoto,
Y.Fukuda,K.Nagayama,A.Yokoi,H.Nakada,and M.Tsuchid
a:IEEE Transaction on Electron Devices,44(8),PP.12
45/1248(1997))。かかる構造により、再現性の良い高
効率の有機電界発光素子の作製が可能であるとしてい
る。
とアルミニウム陰極層の間に1nm以下の極薄い膜リチ
ウムのフッ化物層を形成した、高効率有機電界発光素子
を報告している。(L.S.Hung,C.W.Tang,and M.G.Mason:
Applied Physics Letter,70(2),PP.153-154(1997))。
いては、酸化物層およびフッ化物層といった絶縁物層が
極めて薄く、この絶縁物層の僅かな厚さの変化で駆動電
圧が増加したり非発光部が増加するなどの問題が生じて
いる。このように絶縁物層の厚さの変化により有機電界
発光素子の特性が劇的に変化するため、大基板上での有
機電界発光素子作製においては、絶縁物層厚さの均一性
が極めて重要であり、より一層の作製工程上での解決が
必要であるとされている。
し、低電圧で動作し同一条件での発光強度が均一な発光
面を有する高品位の表示が可能なエレクトロルミネッセ
ンス発光素子を提供するものとして、可視域で透明な性
質を有する基板と、この基板上に形成された可視域で透
明な性質を有する電極と、この電極上に形成された正孔
輸送性を有する有機層と、この正孔輸送有機層上に形成
された電子輸送と発光の性質を有する有機層と、この電
子輸送と発光の性質を有する有機層上に形成されたエル
ビウム元素を含む電極を有する有機電界発光素子を開発
し、平成13年に特許出願した(特願2001−894
12)。
た発明に続くもので、同様に低電圧で動作しかつフラツ
トディスプレィとしても利用可能な有機エレクトロルミ
ネッセンス素子を提供するものである。即ちこの発明
は、従来用いられてきた陰極材料の欠点を克服し、さら
に、より低電圧でより均一な発光面を有する、そしてよ
り高品位な表示が可能な有機エレクトロルミネッセンス
用電極構造を提供することを目的とする。
化合物からなる正孔輸送層と、有機化合物からなる発光
層と、そして陰極とが順次積層されている有機エレクト
ロルミネッセンス素子であって、前記発光層と前記陰極
との間にランタノイド金属酸化物を含む電子注入層を設
けた有機エレクトロルミネッセンス素子である。また本
発明は、陽極と、有機化合物からなる正孔輸送層と、有
機化合物からなる発光層と、そして陰極とが順次積層さ
れている有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記発光層と前記陰極との間にランタノイド金属フッ化
物を含む電子注入層を設けた有機エレクトロルミネッセ
ンス素子である。さらに本発明は前記陰極が透明導電材
料からなる有機エレクトロルミネッセンス素子である。
また、前記陽極及び前記陰極の双方が透明導電材料から
なる有機エレクトロルミネッセンス素子である。
る正孔輸送層と、有機化合物からなる発光層と、そして
陰極とが順次積層されている有機エレクトロルミネッセ
ンス素子であって、前記発光層と前記陰極との間にラン
タノイド金属酸化物と有機化合物とを混合した電子注入
層を設けた有機エレクトロルミネッセンス素子である。
また本発明は、陽極と、有機化合物からなる正孔輸送層
と、有機化合物からなる発光層と、そして陰極とが順次
積層されている有機エレクトロルミネッセンス素子であ
って、前記発光層と前記陰極との間にランタノイド金属
フッ化物と有機化合物を混合した電子注入層を設けた有
機エレクトロルミネッセンス素子である。
nm以下である有機エレクトロルミネッセンス素子であ
る。
に図面を参照して説明する。以下の説明は本発明に関す
る一実施の形態であり、本発明の一般的原理を図解する
ことを目的とするものである。したがって、本発明をこ
の実施の形態の欄および添付図面に具体的に記載された
構成のみに限定するものではない。以下の詳細な説明お
よび図面の記載において、同様の要素は同様の参照番号
により表される。
センス素子の第一実施形態を示すものである。この実施
形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、図1に示
すように、ガラスや石英、または樹脂等の透明な基板1
の一方の側に例えばシート抵抗が50オーム以下のIT
O(Indium Tin Oxide)等の可視領域において透明なま
たは必要な場合は半透明な電極材料による第1電極2が
一般的な方法により形成されている。
性材料が望ましく、ITOの他に例えば厚さが5nm〜
150nm程度の金を用いることもできる。金薄膜を用
いた場合は電極は半透明となる。この第1電極2はこの
形状に限定されるわけではないが、例えば所定のピッチ
でストライプ状(図示せず)に形成され、例えば数十〜
数百μmピッチで形成されている。第1電極2としてI
TO膜を用いた場合は、望ましくは10nm〜200n
mの厚さで形成される。
0nm程度の正孔輸送薄膜材料からなる正孔輸送薄膜
3、及び有機材料である50nm程度の電子輸送性発光
薄膜材料からなる電子輸送性発光薄膜4が積層される。
ェニルアミン誘導体(例えばTPD;N,N’−diphen
y1−N,N’−bis(3-methy1)−1,1’−biphenyl
−4,4’diamine)、ヒドラゾン誘導体、またはアリ
ールアミン誘導体などを用いることができる。
例えばアルミキノリノール錯体(Alq3)、オキサジ
アゾール誘導体、ベンゾオキサゾールチオフェン誘導
体、ペリレン誘導体、またはフェナントロリン誘導体等
を用いることができる。
材料の薄膜形成については、例えば低分子有機材料を中
心とした真空蒸着法、高分子材料を中心としたスピンコ
ート法、キャスト法など様々な方法を用いることができ
る。いずれの手法にせよ、本発明の有機エレクトロルミ
ネッセンス素子の製造工程に適用が可能である。
電子輸送性発光薄膜材料等の発光材料の機能に関して
は、結果としてそこに注入された正孔および電子対より
なる励起子の再結合により光を生成することが可能であ
れば良く、より具体的には、例えば、正孔輸送機能、電
子輸送機能、発光機能とその組み合わせである双極(正
孔および電子)輸送機能、発光および電子輸送機能、発
光および正孔輸送機能、双極輸送能および発光機能など
を有する材料を必要に応じて用いることができ、また一
種類の材料で上記種々の性能を併せ持つものなどの多種
多様性を有したものが存在するので、適宜選択すること
ができる。
は、ランタノイド類の絶縁性材料からなる0.1nm〜
3nm程度の超薄層の絶縁性薄膜5が積層されている。
この超薄層の絶縁性薄膜5は、電子注入層としての機能
を有する。即ち、トンネル効果や、電荷二重層の形成に
伴う実効的電子障壁の低下により、電子注入量が増加す
る。
番号57〜71の15元素、即ちランタンLa、セリウ
ムCe、プラセオジムPr、ネオジムNd、プロメチウ
ムPm、サマリウムSm、ユウロピウムEu、ガドリニ
ウムGd、テルビウムTb、ジスプロシウムDy、ホル
ミウムHo、エウビウムEr、ツリウムTm、イッテル
ビウムYb、ルテチウムLuをいう。ランタノイド類の
絶縁性材料としては、例えばLa2O3、Ce2O3、
Pr2O3、Lu2O3、などのランタノイド金属酸化
物、または例えばLaF3、CeF3、PrF3、Lu
F3などのランタノイド金属フッ化物を用いることがで
きる。また、ランタノイド類の絶縁性材料の他に、電子
注入絶縁性材料としてLiFを使用することもできる。
性薄膜5の形成には、電子輸送性発光薄膜4にダメージ
を与えない蒸着法が主として使用される。その他の方法
として、直流、交流、およびECR等のスパッタ法、低
温プラズマ、ECR等のCVD法が使用可能である。
材料からなる第2電極6が10nm〜200nm程度の
厚さで形成される。第2電極6は、このパターンに限定
されるわけではないが、例えば第1電極2と対面し直交
する方向に、所定ピッチのストライプ状(図示せず)に
形成されている。第2電極6の形成においては、一般的
にマスク蒸着を用い、電極不要部を覆った形で垂直方向
より蒸着を行うことができる。また微細構造を形成する
必要がある場合には、リソグラフィ法を用いて所望のパ
ターンを形成することもできる。
ば銀、アルミニウム、マグネシウム、インジウム、又は
これらの合金を用いることができる。その他、金、銅、
クロム等の導電性金属あるいはポリアニリン、ポリピロ
ール等の導電性高分子を用いることもできる。また必要
な場合には第2電極6の電極材料として例えばITOの
ような透明電極材料を用いることもできる。
含む材料を使用することもできる。さらに、エルビウム
を含む層の上にさらにエルビウムより高い導電性を有す
る例えばアルミニウム、金、銅、クロム等の導電性金属
あるいはポリアニリン、ポリピロール等の導電性高分子
導電層を追加形成することも可能である。
せず)を積層する。この保護層はフェノール、エポキシ
等の樹脂等で形成することができ、正孔輸送薄膜3、電
子輸送性発光薄膜4、ランタノイド類の絶縁性薄膜5、
及び第2電極6を外気から遮断する。また、有機電界発
光素子を外気から遮断する方法については、基板1と封
止缶、ガラスあるいは樹脂等を貼り合わせて、窒素やア
ルゴンなどの不活性ガスを封入することでも可能であ
る。
ては、例えば、真空度が1×10-5Torrで、正孔輸
送薄膜3、電子輸送性発光薄膜4、及び第2電極6を1
nm/秒の蒸着速度で成膜することができる。正孔輸送
薄膜3及び電子輸送性発光薄膜4の形成は、蒸着以外に
例えばスピンコート法などその他の薄膜形成技術により
形成することもできる。第2電極6の形成は、上記蒸着
以外にスパッタリングやその他の任意の真空薄膜形成技
術により形成しても良い。
センス素子の第1電極2を陽極とし、第2電極6を陰極
として直流電圧を加えると、第1電極2から正孔輸送薄
膜3を介して電子輸送性発光薄膜4に正孔が注入され、
他方、第2電極6からはランタノイド類の絶縁性薄膜5
を介して電子輸送性発光薄膜4に電子が注入される。電
子輸送性発光薄膜4において注入された正孔と電子の再
結合が生じ、再結合によって生成された励起子が励起状
態から基底状態へ落ちるときに発光が生ずる。なお、電
子輸送性発光薄膜4の分子構造を適宜選択し、励起状態
と基底状態のエネルギー差を変えることにより赤、青、
緑など種々の発光色を得ることができる。
センス素子の第二実施形態を示すもので、第一実施形態
の逆構造となっている。つまり、この実施形態の有機エ
レクトロルミネッセンス素子は、図2に示すように、基
板1の一方の側に所定の電極材料による第2電極6が形
成されている。第2電極6は、適宜10nm〜200n
m程度の厚さで、所定のピッチでストライプ状(図示せ
ず)、例えば数十〜数百μmピッチで、形成されてい
る。
絶縁性材料からなる適宜0.1nm〜3nm程度の超薄
層の絶縁性薄膜5が積層されている。そして、この絶縁
性薄膜5の表面には、50nm程度の電子輸送性発光薄
膜材料からなる電子輸送性発光薄膜4、及び50nm程
度の正孔輸送薄膜材料からなる正孔輸送薄膜3が積層さ
れている。正孔輸送薄膜3の表面には、所定の電極材料
からなる第1電極2を、適宜10nm〜200nm程度
の厚さで、第2電極6と対面し直交する方向に、所定ピ
ッチのストライプ状(図示せず)に形成されている。
5、電子輸送性発光薄膜4、正孔輸送薄膜3、そして第
1電極2の形成は、上記第一実施形態の場合と同様の方
法により行うことができる。
センス素子の第三実施形態を示すものである。この実施
形態の有機エレクトロルミネッセンス素子は、図3に示
すように、基板1の一方の側に例えばITO等の所定の
電極材料による第1電極2が形成されている。第1電極
2は、適宜10nm〜200nm程度の厚さで、所定の
ピッチでストライプ状(図示せず)、例えば数十〜数百
μmピッチで、形成されている。
孔輸送薄膜材料からなる正孔輸送薄膜3、及び50nm
程度の電子輸送性発光薄膜材料4からなる電子輸送性発
光薄膜4が積層されている。そして、電子輸送性発光薄
膜4の表面には、適宜0.1nm〜100nm程度の厚
さで、ランタノイド類の絶縁性材料と有機化合物の混合
薄膜7が積層されている。
ばランタノイド類の酸化物またはランタノイド類のフッ
化物を用いることができる。有機化合物としてはランタ
ノイド類の絶縁性材料と混合して使用した場合に電子注
入作用のある任意の有機化合物を用いることができる。
次にランタノイド類の絶縁性薄膜5が、そして所定の電
極材料からなる第2電極6が、適宜10nm〜200n
m程度の厚さで、第1電極2と対面し直交する方向に、
所定ピッチのストライプ状(図示せず)に形成されてい
る。
絶縁性薄膜5を含めるか否かについては選択可能であ
る。ランタノイド類の絶縁性薄膜5は含めずに、順次、
基板1、第1電極2、正孔輸送薄膜3、電子輸送性発光
薄膜材料4、ランタノイド類の絶縁性材料と有機化合物
の混合薄膜7、および第2電極6が形成されている積層
構造とすることも可能である。
の混合薄膜7の使用は、これにより、混合薄膜のLUM
Oレベルが金属の仕事関数により実効的に低減され、そ
の結果電子注入量が増加する。また一般的に酸化や密着
性等の問題により、有機膜/陰極界面は不安定である
が、ランタノイド類絶縁性材料との混合により安定性が
増加する。
光薄膜4、正孔輸送薄膜3、そして第1電極2の形成
は、上記第一実施形態の場合と同様の方法により行うこ
とができる。ランタノイド類の絶縁性材料と有機化合物
との混合薄膜7を形成するには、例えば、下部の電子輸
送性発光薄膜4にダメージを与えない方法として、有機
材料とランタノイド金属等の二元の蒸着源を用いた共蒸
着法が主として使用される。その他の方法としては、直
流、交流、およびECR等の二元スパッタ法が使用可能
である。
有機エレクトロルミネッセンス素子の動作例について説
明する。透明基板1上に第1の電極2としてITO膜を
形成し、その表面に正孔輸送薄膜3としてトリフェニル
アミン誘導体(TPD)を厚さ50nm形成した。そし
て、このTPD膜の表面に電子輸送性発光薄膜4として
アルミキノリノール錯体(Alq3)を厚さ50nm形
成した。さらに、この電子輸送性発光薄膜4の表面にラ
ンタノイド類の絶縁性材料(CeF3、PrF 3、Lu
F3)、またはLiFによる絶縁層5を厚さ1nm形成
し、そしてその表面に第2の電極6としてアルミニウム
を厚さ70nm形成した。このようにして形成した有機
エレクトロルミネッセンス素子の電流密度−印加電圧特
性および発光輝度−電流密度特性を図4および図5に示
す。また比較のため、ランタノイド類絶縁性材料層を含
まず、電子輸送性発光薄膜4表面に直接アルミニウムを
第2の電極6として形成した試料を作成した。
子についてITO電極側を正に、Al電極側を負に電圧
印加した場合の印加電圧と電流密度との関係の測定結果
を図4に示す。図4に示すように2V以下の低電圧より
電流が観測され、およそ2.5Vにおいて電流は急峻な
立ち上がりを示した。図4は同一電圧における電流値
が、ランタノイド系絶縁層薄膜材料を挟まない場合(A
l電極のみ)に比べて、一桁以上大きく向上したことを
示している。
以下の電圧で10,000cd/m 2 の発光輝度が得ら
れることがわかった。そして、素子全体に渡って輝度は
均一であった。また図5に示すように、ランタノイド系
絶縁層薄膜材料を挟まない場合(Al電極のみ)に比べ
て、同一の電流密度において概ね2倍の発光輝度が得ら
れた。
合についてのみ示したが、第二実施の形態および第三実
施の形態においても、第一実施の形態と同様の低電圧で
動作および均一な発光面と高い発光輝度が得られること
がわかった。
互いに積層された蛍光体発光層及び正孔輸送層が陰極及
び陽極間に配され、該発光層と該陰極との間にランタノ
イド金属化合物等を含む電子注入層を設けた構成の有機
エレクトロルミネッセンス素子であって、2.8Vと低
電圧で動作し、しかも同一条件での発光強度が表示パネ
ル全面において均一な発光面を有し、さらに10V以下
の動作電圧で10,000cd/m2 の高い発光輝度が
得られ、高品位の表示が可能な有機エレクトロルミネセ
ンス素子を提供することが可能となった。
て図示しまた説明したが、ここに記載された本発明の実
施の形態は単なる一例であり、本発明の技術的範囲を逸
脱せずに、種々の変形が可能能であることは明らかであ
る。
ルミネッセンス素子の電極構造の断面図である。
ルミネッセンス素子の電極構造の断面図である。
ルミネッセンス素子の電極構造の断面図である。
クトロルミネッセンス素子の電流密度と印加電圧の特性
を示すグラフである。
クトロルミネッセンス素子の発光輝度と電流密度の特性
を示すグラフである。
Claims (10)
- 【請求項1】 陽極と、有機化合物からなる正孔輸送層
と、有機化合物からなる発光層と、そして陰極とが順次
積層されている有機エレクトロルミネッセンス素子であ
って、 前記発光層と前記陰極との間にランタノイド金属酸化物
を含む電子注入層を設けたことを特徴とする有機エレク
トロルミネッセンス素子。 - 【請求項2】 陽極と、有機化合物からなる正孔輸送層
と、有機化合物からなる発光層と、そして陰極とが順次
積層されている有機エレクトロルミネッセンス素子であ
って、 前記発光層と前記陰極との間にランタノイド金属フッ化
物を含む電子注入層を設けたことを特徴とする有機エレ
クトロルミネッセンス素子。 - 【請求項3】 前記陰極は透明導電材料からなることを
特徴とする請求項1記載の有機エレクトロルミネッセン
ス素子。 - 【請求項4】 前記陰極は透明導電材料からなることを
特徴とする請求項2記載の有機エレクトロルミネッセン
ス素子。 - 【請求項5】 前記陽極及び前記陰極は透明導電材料か
らなることを特徴とする請求項1記載の有機エレクトロ
ルミネッセンス素子。 - 【請求項6】 前記陽極及び前記陰極は透明導電材料か
らなることを特徴とする請求項2記載の有機エレクトロ
ルミネッセンス素子。 - 【請求項7】 陽極と、有機化合物からなる正孔輸送層
と、有機化合物からなる発光層と、そして陰極とが順次
積層されている有機エレクトロルミネッセンス素子であ
って、 前記発光層と前記陰極との間にランタノイド金属酸化物
と有機化合物とを混合した電子注入層を設けたことを特
徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 【請求項8】 陽極と、有機化合物からなる正孔輸送層
と、有機化合物からなる発光層と、そして陰極とが順次
積層されている有機エレクトロルミネッセンス素子であ
って、 前記発光層と前記陰極との間にランタノイド金属フッ化
物と有機化合物を混合した電子注入層を設けたことを特
徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。 - 【請求項9】 前記電子注入層の膜厚が3nm以下であ
ることを特徴とする請求項1記載の有機エレクトロルミ
ネッセンス素子。 - 【請求項10】 前期電子注入層の膜厚が3nm以下で
あることを特徴とする請求項2記載の有機エレクトロル
ミネッセンス素子。
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