JP2003201832A - 排ガス浄化触媒システム - Google Patents

排ガス浄化触媒システム

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JP2003201832A JP2002143738A JP2002143738A JP2003201832A JP 2003201832 A JP2003201832 A JP 2003201832A JP 2002143738 A JP2002143738 A JP 2002143738A JP 2002143738 A JP2002143738 A JP 2002143738A JP 2003201832 A JP2003201832 A JP 2003201832A
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catalyst system
heat capacity
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伸司 山本
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真弘 高谷
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 コールドＨＣを効率よく浄化でき、コールド
域からホット域におけるＨＣ，ＣＯおよびＮＯＸの浄化
性能に優れた排ガス浄化触媒システムを提供する。 【解決手段】 排気ガスの流れ方向の上流側および下流
側にそれぞれ少なくとも１個のＨＣＣ（ＨＣ吸着型三元
触媒）を配置すると共に、これら上流ＨＣＣと下流ＨＣ
Ｃの間に、下流ＨＣＣの昇温特性を調整する熱容量体と
して望ましくはＴＷＣ（三元触媒）を配設して、当該熱
容量体によって下流ＨＣＣの吸着材層の温度上昇を緩や
かにして吸着ＨＣの脱離を遅延化する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、例えば自動車用の
内燃機関の始動時、あるいは始動直後における低温時に
大量に排出される炭化水素、いわゆるコールドＨＣを低
減するのに好適な排ガス浄化触媒システムに関するもの
である。
【０００２】
【従来の技術】近年、上記のようなコールドＨＣの浄化
を目的に、ＨＣ吸着材にゼオライトを用いたＨＣ吸着型
三元触媒（ＨＣ吸着機能付き三元触媒）が開発されてい
る。このＨＣ吸着型三元触媒は、三元触媒がまだ活性化
していないエンジン始動時の低温域において、大量に排
出されるＨＣ（炭化水素）を一時的に吸着・保持し、排
気ガス温度上昇によって三元触媒が活性化した後に、Ｈ
Ｃを徐々に脱離させて、浄化するものである。
【０００３】吸着材から脱離するＨＣの浄化触媒として
は、従来Ｒｈ，Ｐｔ，Ｐｄ等の貴金属種を同一層に共存
させたものや、Ｒｈ層とＰｄ層を塗り分けたもの等が提
案されている。例えば、特開平２−５６２４７号公報に
示されているようにゼオライトを主成分とする第１層の
上に、Ｐｔ，Ｐｄ，Ｒｈ等の貴金属を主成分とする第２
層を設けた排気ガス浄化用触媒が提案されている。
【０００４】このようなＨＣ吸着材を用いた排ガス浄化
装置としては、例えば、特開平６−７４０１９号公報、
特開平７−１４４１１９号公報、特開平６−１４２４５
７号公報、特開平５−５９９４２号公報、特開平７−１
０２９５７号公報、特開平７−９６１８３号公報、特開
平１１−８１９９９号公報等に開示されているものがあ
る。
【０００５】このうち、特開平６−７４０１９号公報に
は、排気流路にバイパスを設け、エンジン始動直後のコ
ールド時に排出されるＨＣをバイパス流路に配置したＨ
Ｃ吸着材に一旦吸着させ、その後流路を切換え、下流の
三元触媒が活性化した後、排気ガスの一部をＨＣ吸着触
媒に通じ、脱離したＨＣを徐々に後段の三元触媒で浄化
するシステムが提案されている。
【０００６】また、特開平７−１４４１１９号公報で
は、コールド時に前段の三元触媒に熱を奪わせ中段のＨ
Ｃ吸着触媒の吸着効率を向上し、前段の三元触媒活性化
後は、タンデム配置した中段のＨＣ吸着触材を介して後
段の三元触媒に反応熱を伝熱し易くし、後段の三元触媒
の浄化を促進するシステムを提案している。
【０００７】さらに、特開平６−１４２１４５７号公報
には、低温域で吸着したＨＣが脱離する際に、脱離ＨＣ
を含む排気ガスを熱交換器で予熱し三元触媒での浄化を
促進するコールドＨＣ吸着除去システムが提案されてい
る。
【０００８】一方、特開平５−５９９４２号公報におい
ては、触媒配置とバルブによる排気ガスの流路を切換え
によって、ＨＣ吸着材の昇温を緩慢にし、コールドＨＣ
の吸着効率を向上するシステムが提案されている。
【０００９】そして、特開平７−１０２９５７号公報で
は、後段の酸化・三元触媒の浄化性能を向上するため、
前段の三元触媒と中段のＨＣ吸着材の間に空気を供給
し、後段の酸化・三元触媒の活性化を促進するシステム
を提案している。
【００１０】また、特開平７−９６１８３号公報では、
ゼオライトと接触する触媒層(ＰｄとＡｌ２Ｏ３が主成
分)の高温下での劣化を抑制する観点から、吸着材層と
触媒層との間に多孔質バリヤ層を設け、かつ下層吸着材
層の吸着能の低下を抑制するため、Ｐｄ担持Ａｌ２Ｏ３
粒子の平均粒子径が１５〜２５μｍ、耐火性無機質粒子
の平均粒子径が５〜１５μｍのものを用いることが提案
されている。
【００１１】そして、特開平１１−８１９９９号公報で
は、コールド時に吸着材に捕捉されたＨＣの脱離を緩慢
にするため、ＨＣ吸着触媒の温度上昇が十分に遅延され
るように、上流三元触媒と下流吸着触媒との間の熱容量
をこれら三元触媒と下流吸着触媒を結ぶ排気通路の排気
管の肉厚を厚くしたり、排気通路に担体などを設置した
りすることによって排気マニホールドの熱容量より大き
くする方法が提案されている。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】吸着材としてゼオライ
トを用いる場合、コールドＨＣ吸着性能は、排ガス中の
ＨＣ種組成とゼオライトの有する細孔径との間に相関が
あるので、最適な細孔径と分布、骨格構造を持つゼオラ
イトを使用する必要がある。従来は、ＭＦＩ型をメイン
に、他の細孔径を有するゼオライト（例えば、ＵＳＹ）
を単独で、あるいはこれらを混合することによって細孔
径分布を調整していたが、耐久後にはゼオライト種によ
って細孔径の歪みや吸着・脱離特性が異なるため、排ガ
スＨＣ種の吸着が不十分であるという問題があった。こ
のため、自動車触媒用の吸着材としては、耐熱性の観点
からＳｉ／２Ａｌ比の高いゼオライトを用いているのが
一般的である。しかし、粒子表面が比較的親水性が高い
アルミナなどの耐火性無機酸化物を含有する触媒層と、
粒子表面が疎水性の高いゼオライトを含有する吸着材層
との間では、直接接触する粒界面間の接合力が弱いた
め、吸着材層と触媒層とが剥離し易く、長時間高温に曝
されると、吸着材層の上部に積層した触媒層が剥離して
欠落し、触媒層の浄化機能が著しく低下するという問題
点があった。
【００１３】また、浄化触媒として三元触媒を用いる場
合、吸着材から脱離するＨＣの浄化性能は、浄化触媒が
十分に活性化していない時に脱離するＨＣ種の組成と浄
化触媒成分種（貴金属種）、脱離ＨＣと浄化触媒との接
触状態および浄化触媒層の温度と浄化反応が起こる雰囲
気との間に相関があるので、最適な貴金属種と助触媒組
成、逐次積層構造を持つＨＣ吸着触媒を使用する必要が
ある。従来の吸着材層と触媒層とを逐次積層した触媒構
造においては、積層する各層の膜厚のうち吸着材の吸着
能を阻害することなく脱離ＨＣの浄化能を得るため、特
に、浄化触媒層の膜厚について検討されているが、多種
のＨＣ成分が含まれる実際の排ガスでは、吸着ＨＣの脱
離抑制あるいは脱離遅延化が不十分で、吸着ＨＣの浄化
能が低いという問題点があった。
【００１４】さらに、従来の炭化水素吸着材層と浄化触
媒層を設けた排気ガス浄化用触媒では、内燃機関の始動
直後の排気ガス低温域において炭化水素吸着材に吸着し
たコールドＨＣが、排気ガス温度が十分に上昇する前に
脱離してしまうため浄化できないという問題点、さらに
は、吸着ＨＣが脱離する際に浄化触媒層の雰囲気が酸素
不足状態になるため、理論空燃比域での浄化に有効な三
元触媒では、ＨＣ，ＣＯ，ＮＯＸのバランスの良い浄化
ができなくなり、吸着ＨＣの浄化が十分にできないとい
う問題点もあった。
【００１５】また、従来の吸着触媒を用いた排気ガス浄
化装置では、ゼオライトなどの吸着材に捕捉された吸着
ＨＣの脱離を抑制するため、排気流路の切換えによって
三元触媒が十分に活性化したのち吸着ＨＣを脱離させて
三元触媒で浄化する方法や、電熱ヒーターによって三元
触媒の早期活性化を図る方法、外部から空気を導入して
三元触媒の活性化開始を速める方法、さらに吸着触媒の
上流側における排気管などの熱容量を増大する方法など
も検討されているが、吸着ＨＣの脱離は、実際には温度
上昇だけでなく、吸着材層を通過しゼオライト構造内に
拡散する排ガス量や排ガス流速の影響を大きく受けるた
め、これら従来の方法では、システム構成が煩雑化し、
しかも十分なコールドＨＣの低減効果が得られない、コ
ストが高い、長期間の使用に耐えられない、却って三元
触媒の活性化開始が遅れて脱離ＨＣが十分に浄化できな
いなどの問題点があった。
【００１６】
【発明の目的】本発明は、従来の排気ガス浄化装置にお
ける上記課題に鑑みてなされたものであって、比較的単
純な構成でありながら、コールドＨＣを効率よく浄化で
き、コールド域からホット域におけるＨＣ，ＣＯおよび
ＮＯＸの浄化性能に優れた排ガス浄化触媒システムを提
供することを目的としている。
【００１７】
【課題を解決するための手段】本発明に係わる排ガス浄
化触媒システムは、エンジン始動直後に排出されるコー
ルドＨＣを低減する触媒システムであって、排気ガスの
流れ方向に対して上流側および下流側にそれぞれ少なく
とも１個配置されたＨＣＣ（ＨＣ吸着型三元触媒）と、
これら上流ＨＣＣと下流ＨＣＣの間に配設されて下流Ｈ
ＣＣの昇温特性を調整する熱容量体を備え、該熱容量体
によって下流ＨＣＣの吸着材層の温度上昇を緩やかにし
て吸着ＨＣの脱離を遅延化する構成としており、排ガス
浄化触媒システムにおけるこのような構成を上記課題を
解決するための手段としたことを特徴としている。
【００１８】本発明に係わる排ガス浄化触媒システムの
好適形態としては、下流ＨＣＣの入りガス温度が１５０
℃に到達する時間を１０秒〜９０秒遅延化する構成、あ
るいは下流ＨＣＣの吸着ＨＣの脱離ピーク位置に到達す
る時間を１０秒〜９０秒遅延化する構成としたことを特
徴としている。
【００１９】本発明に係わる排ガス浄化触媒システムに
おける他の好適形態としては、熱容量体がＴＷＣ（三元
触媒）からなり、当該ＴＷＣが下流ＨＣＣの上流側に設
置されたコンバーター容器内に単独で、あるいは下流Ｈ
ＣＣを格納したコンバーター容器と同一の容器内であっ
て、前記下流ＨＣＣの上流位置に格納されている構成と
したことを特徴としている。
【００２０】また、本発明に係わる排ガス浄化触媒シス
テムにおけるさらに他の好適形態としては、熱容量体と
してのＴＷＣの容量Ｖｔと下流ＨＣＣの容量Ｖｈ２の比
Ｖｔ／Ｖｈ２が０．２５〜３．０の範囲である構成、熱
容量体として使用するＴＷＣの単位体積当たりの熱容量
Ｈｔと下流ＨＣＣの単位体積当たりの熱容量Ｈｈ２の比
Ｈｔ／Ｈｈ２が０．１〜３．５の範囲である構成、ある
いは熱容量体として使用するＴＷＣのハニカム担体のメ
ッシュ数Ｍｔが６００〜１５００ｃｐｓｉ、下流ＨＣＣ
のハニカム担体のメッシュ数Ｍｈ２が１００〜６００ｃ
ｐｓｉであって、これらメッシュ数の比Ｍｔ／Ｍｈ２が
２〜１０の範囲である構成、さらには熱容量体として使
用するＴＷＣのハニカム担体の幾何学的表面積Ｇｔと下
流ＨＣＣのハニカム担体の幾何学的表面積Ｇｈ２の比Ｇ
ｔ／Ｇｈ２が１〜５の範囲である構成、下流ＨＣＣのＨ
Ｃ吸着触媒容量が０．０５〜０．７５Ｌである構成、さ
らにまた、上流ＨＣＣの熱容量Ｈｈ１と下流ＨＣＣの熱
容量Ｈｈ２の比Ｈｈ１／Ｈｈ２が１以上である構成とし
たことを特徴としており、排ガス浄化触媒システムにお
けるこのような構成を上記課題を解決するための手段と
している。
【００２１】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてさらに具体
的に説明する。
【００２２】〔触媒１〕Ｓｉ／２Ａｌ比が４０のβ−ゼ
オライト粉末８００ｇ、シリカゾルを１３３３．３ｇ
（固形分濃度１５ｍａｓｓ％）と純水１０００ｇをアル
ミナ製ボールミルポットに投入し、６０分間粉砕してス
ラリー液を得た。このスラリー液をモノリス担体（３０
０セル／６ミル、触媒容量０．７５Ｌ）に付着させ、空
気流にてセル内の余剰のスラリーを取り除いて、５０℃
の空気流通下で３０分間乾燥し、次いで、１５０℃の空
気流通下で１５分間乾燥した後、４００℃で１時間焼成
した。この時の塗布量として、焼成後に３５０ｇ／Ｌに
なるまでコーティング作業を繰り返し、触媒−ａを得
た。
【００２３】Ｃｅ：３ｍｏｌ％を含むアルミナ粉末（Ａ
ｌ：９７ｍｏｌ％）に、硝酸パラジウム水溶液を含浸あ
るいは高速撹拌中で噴霧し、１５０℃で２４時間乾燥し
た後、４００℃で１時間、次いで、６００℃で１時間焼
成し、Ｐｄ担持アルミナ粉末（粉末ａ）を得た。この粉
末ａのＰｄ濃度は４．０質量％であった。
【００２４】Ｌａ：１ｍｏｌ％とＺｒ：３２ｍｏｌ％を
含有するセリウム酸化物粉末（Ｃｅ：６７ｍｏｌ％）
に、硝酸パラジウム水溶液を含浸あるいは高速撹拌中で
噴霧し、１５０℃で２４時間乾燥した後、４００℃で１
時間、次いで、６００℃で１時間焼成し、Ｐｄ担持セリ
ウム酸化物粉末（粉末ｂ）を得た。この粉末ｂのＰｄ濃
度は２．０質量％であった。
【００２５】上記Ｐｄ担持アルミナ粉末（粉末ａ）：４
００ｇ、Ｐｄ担持セリウム酸化物粉末（粉末ｂ）：１４
１ｇ、硝酸酸性アルミナゾル２４０ｇ（ベーマイトアル
ミナ１０質量％に１０質量％の硝酸を添加することによ
って得られたゾルであって、Ａｌ２Ｏ３換算で２４ｇ）
および炭酸バリウム：１００ｇ（ＢａＯとして６７ｇ）
を純水２０００ｇと共に磁性ボールミルに投入し、混合
粉砕してスラリー液を得た。このスラリー液を上記コー
ト触媒−ａに付着させ、空気流にてセル内の余剰のスラ
リーを取り除いて乾燥し、４００℃で１時間焼成し、コ
ート層重量６６．５ｇ／Ｌを塗布し、触媒−ｂを得た。
【００２６】Ｚｒ：３ｍｏｌ％を含むアルミナ粉末（Ａ
ｌ：９７ｍｏｌ％）に、硝酸ロジウム水溶液を含浸ある
いは高速撹拌中で噴霧し、１５０℃で２４時間乾燥した
後、４００℃で１時間、次いで、６００℃で１時間焼成
し、Ｒｈ担持アルミナ粉末（粉末ｃ）を得た。この粉末
ｃのＲｈ濃度は２．０質量％であった。
【００２７】Ｃｅ：３ｍｏｌ％を含むアルミナ粉末（Ａ
ｌ：９７ｍｏｌ％）に、ジニトロジアンミン白金水溶液
を含浸あるいは高速撹拌中で噴霧し、１５０℃で２４時
間乾燥した後、４００℃で１時間、次いで、６００℃で
１時間焼成し、Ｐｔ担持アルミナ粉末（粉末ｄ）を得
た。この粉末ｄのＰｔ濃度は３．０質量％であった。
【００２８】Ｌａ：１モル％とＣｅ：２０モル％を含有
するジルコニウム酸化物粉末に、ジニトロジアンミン白
金水溶液を含浸あるいは高速撹拌中で噴霧し、１５０℃
で２４時間乾燥した後、４００℃で１時間、次いで、６
００℃で１時間焼成し、Ｐｔ担持アルミナ粉末（粉末
ｅ）を得た。この粉末ｅのＰｔ濃度は３．０質量％であ
った。
【００２９】そして、上記Ｒｈ担持アルミナ粉末（粉末
ｃ）：１１８ｇ、Ｐｔ担持アルミナ粉末（粉末ｄ）：１
１８ｇ、Ｐｔ担持ジルコニウム酸化物粉末（粉末ｅ）：
１１８ｇ、硝酸酸性アルミナゾル：１６０ｇを磁性ボー
ルミルに投入し、混合粉砕してスラリー液を得た。この
スラリー液を上記コート触媒−ｂに付着させ、空気流に
てセル内の余剰のスラリーを取り除いて乾燥し、４００
℃で１時間焼成し、コート層重量３７ｇ／Ｌを塗布し、
触媒１（ＨＣＣ）を得た。この触媒の貴金属担持量は、
Ｐｔ：０．７１ｇ／Ｌ、Ｐｄ：１．８８ｇ／Ｌ、Ｒｈ：
０．２４ｇ／Ｌであった。
【００３０】〔触媒２〕上記粉末ａを５３０ｇ，上記粉
末ｂを１１８ｇ、硝酸酸性アルミナゾル１２０ｇ（ベー
マイトアルミナ１０質量％に１０質量％の硝酸を添加す
ることによって得られたゾルであって、Ａｌ２Ｏ３換算
で１２ｇ）および炭酸バリウム４０ｇ（ＢａＯとして２
７ｇ）を純水１０００ｇと共に磁性ボールミルに投入
し、混合粉砕してスラリー液を得た。このスラリー液を
モノリス担体（９００セル／２ミル、触媒容量０．５
Ｌ）に付着させ、空気流にてセル内の余剰のスラリーを
取り除いて乾燥し、４００℃で１時間焼成し、コート層
重量７０ｇ／Ｌを塗布し、触媒−ｃを得た。
【００３１】上記粉末ｅを２３５ｇ，Ｌａ：１モル％と
Ｃｅ：２０モル％を含有するジルコニウム酸化物粉末を
１００ｇおよび硝酸酸性アルミナゾル１５０ｇ（ベーマ
イトアルミナ１０質量％に１０質量％の硝酸を添加する
ことによって得られたゾルであって、Ａｌ２Ｏ３換算で
１５ｇ）を純水１０００ｇを磁性ボールミルに投入し、
混合粉砕してスラリー液を得た。このスラリー液を上記
触媒−ｃに付着させ、空気流にてセル内の余剰のスラリ
ーを取り除いて乾燥し、４００℃で１時間焼成し、コー
ト層重量３５ｇ／Ｌを塗布し、触媒２（ＴＷＣ）を得
た。当該触媒の貴金属担持量は、Ｐｄ：２．３５ｇ／
Ｌ、Ｒｈ：０．４７ｇ／Ｌであった。
【００３２】〔触媒３〕上記のようにゼオライトとシリ
カゾルを混合・粉砕して得たスラリー液をモノリス担体
（２００セル／１０ミル、触媒容量０．５Ｌ）に付着さ
せ、空気流にてセル内の余剰のスラリーを取り除いて、
５０℃の空気流通下３０分間乾燥し、次いで、１５０℃
の空気流通下１５分間乾燥した後、４００℃で１時間焼
成した。この時の塗布量として、焼成後に３００ｇ／Ｌ
になるまでコーティング作業を繰り返し、触媒−ｄを得
た。
【００３３】そして、この触媒−ｄに触媒１と同様にし
て、浄化触媒成分層を塗布して、触媒３（ＨＣＣ）を得
た。当該触媒の貴金属担持量は、Ｐｔ：０．７１ｇ／
Ｌ、Ｐｄ：１．８８ｇ／Ｌ、Ｒｈ：０．２４ｇ／Ｌであ
った。
【００３４】〔触媒４〕 Ｚｒ：３ｍｏｌ％を含むアルミナ粉末（Ａｌ：９７ｍｏ
ｌ％）に、硝酸ロジウム水溶液を含浸あるいは高速撹拌
中で噴霧し、１５０℃で２４時間乾燥した後、４００℃
で１時間、次いで、６００℃で１時間焼成し、Ｒｈ担持
アルミナ粉末（粉末ｆ）を得た。この粉末ｆのＲｈ濃度
は１．０質量％であった。
【００３５】Ｃｅ：３ｍｏｌ％を含むアルミナ粉末（Ａ
ｌ：９７ｍｏｌ％）に、ジニトロジアンミン白金水溶液
を含浸あるいは高速撹拌中で噴霧し、１５０℃で２４時
間乾燥した後、４００℃で１時間、次いで、６００℃で
１時間焼成し、Ｐｔ担持アルミナ粉末（粉末ｇ）を得
た。この粉末ｇのＰｔ濃度は１．５質量％であった。
【００３６】Ｌａ：１モル％とＣｅ：２０モル％を含有
するジルコニウム酸化物粉末に、ジニトロジアンミン白
金水溶液を含浸あるいは高速撹拌中で噴霧し、１５０℃
で２４時間乾燥した後、４００℃で１時間、次いで、６
００℃で１時間焼成し、Ｐｔ担持アルミナ粉末（粉末
ｈ）を得た。この粉末ｈのＰｔ濃度は１．５質量％であ
った。
【００３７】そして、上記Ｒｈ担持アルミナ粉末（粉末
ｆ）：１５７ｇ、Ｐｔ担持アルミナ粉末（粉末ｇ）：３
９３ｇ、Ｐｔ担持ジルコニウム酸化物粉末（粉末ｈ）：
３９２ｇ、硝酸酸性アルミナゾル１８０ｇを磁性ボール
ミルに投入し、混合粉砕してスラリー液を得た。このス
ラリー液をモノリス担体（９００セル／２ミル、触媒容
量０．５Ｌ〜３．０Ｌ）に付着させ、空気流にてセル内
の余剰のスラリーを取り除いて乾燥し、４００℃で１時
間焼成し、コート層重量９６ｇ／Ｌを塗布し、触媒４
（ＴＷＣ）を得た。触媒の貴金属担持量は、Ｐｔ：１．
１８ｇ／Ｌ、Ｒｈ：０．２４ｇ／Ｌであった。
【００３８】〔触媒５〕〜〔触媒２０〕 上記触媒１〜４と同様の要領により、触媒容量あるいは
メッシュ数の異なる触媒５ないし触媒２０を得た。これ
ら触媒の諸元を上記触媒１ないし４と共に、表１に示
す。
【００３９】
【表１】
【００４０】図１ないし５に示す排ガス浄化触媒システ
ムＮｏ．１ないしＮｏ．５を用いて、これらシステムの
排気系に設けた第１ないし第１０触媒格納部１ないし１
０に、上記によって得られた触媒１ないし２０を適宜選
択してそれぞれ収納し、下記に示す条件によって、各触
媒の組み合わせによる排ガス浄化性能について評価し
た。その結果を表２に示す。なお、表２において熱容量
比Ｈｔ０／Ｈｔは、排気流路の最上流に位置する第１触
媒格納部１に収納した三元触媒の熱容量比Ｈｔ０と熱容
量体としてのＴＷＣ２３の熱容量Ｈｔとの比を示すもの
である。
【００４１】なお、図１に示した排ガス浄化触媒システ
ムＮｏ．１においては、エンジンの排気系に設けた第１
触媒格納部１にはＴＷＣを収納すると共に、第２触媒格
納部２および第４触媒格納部４には上流ＨＣＣ２１およ
び下流ＨＣＣ２２をそれぞれ格納し、第３触媒格納部３
には熱容量体としてのＴＷＣ２３を収納した。また、図
２に示した排ガス浄化触媒システムＮｏ．２は、熱容量
体としてのＴＷＣ２３を収納した第３触媒格納部３と下
流ＨＣＣ２２を収納した第４触媒格納部４を同じコンバ
ータ容器内に形成した上記システムＮｏ．１に代えて、
これら触媒格納部３，４内のＴＷＣ２３およびＨＣＣ２
２を別々のコンバータ容器内に収めて並べたものであ
る。
【００４２】図３に示す排ガス浄化触媒システムＮｏ．
３は、上記排ガス浄化触媒システムＮｏ．１におけるＴ
ＷＣ２３を収納した第３触媒格納部３とＨＣＣ２２を収
納した第４触媒格納部４を同じ容器内に収めたコンバー
タに代えて、ＨＣＣを収納した第３触媒格納部３と、熱
容量体としてのＴＷＣ２３を収納した第４触媒格納部４
と、下流ＨＣＣ２２を収納した第５触媒格納部５をこの
順序に同一コンバータ容器内に形成したものである。さ
らに、図４および図５に示す排ガス浄化触媒システムＮ
ｏ．４およびＮｏ．５は、このようなＨＣＣ、ＴＷＣ２
３およびＨＣＣをこの順序に同一容器内に収納したコン
バータを２個、さらには３個直列に並べたものである。
なお、図１ないし５において、符号１２はインジェクシ
ョンバルブ、符号１３は空燃比センサー、符号１４，１
５はそれぞれ酸素センサー、符号１６はマフラーであ
る。 （１）耐久条件： エンジン排気量 ３０００ｃｃ 燃料 ガソリン（日石ダッシュ） 触媒入口ガス温度 ６５０℃ 耐久時間 １００時間 （２）車両性能試験： エンジン排気量 日産自動車株式会社製 直列４気筒 ２．０Ｌエンジン 評価方法 北米排ガス試験法のＬＡ４−ＣＨのＡ−ｂａｇ
【００４３】
【表２】
【００４４】表２の結果から明らかなように、エンジン
の排気系の上流側と下流側にそれぞれＨＣＣを設け、そ
の間に熱容量体としてのＴＷＣ２３を配設することによ
って、特に、ＴＷＣ２３の容量Ｖｔと下流ＨＣＣ２２の
容量Ｖｈ２の比Ｖｔ／Ｖｈ２、ＴＷＣ２３の単位体積当
たりの熱容量Ｈｔと下流ＨＣＣ２２の単位体積当たりの
熱容量Ｈｈ２の比Ｈｔ／Ｈｈ２、ＴＷＣ２３のハニカム
担体のメッシュ数Ｍｔと下流ＨＣＣ２２のハニカム担体
のメッシュ数Ｍｈ２の比Ｍｔ／Ｍｈ２、さらにはＴＷＣ
２３のハニカム担体の幾何学的表面積Ｇｔと下流ＨＣＣ
２２のハニカム担体の幾何学的表面積Ｇｈ２の比Ｇｔ／
Ｇｈ２を好適範囲にコントロールすることによって、コ
ールドＨＣを効率よく浄化できることが確認された。
【００４５】また、ＴＷＣ２３を収納した第３触媒格納
部３と下流ＨＣＣ２２を収納した第４触媒格納部４とを
個々のコンバータ容器内に形成する（排ガス浄化触媒シ
ステムＮｏ．２）ことにより、第４触媒格納部４のＨＣ
Ｃ２２の温度上昇が抑えられ、第２触媒格納部２に収納
された上流ＨＣＣ２１の作用サイクルとの間の時間差が
拡大することから、脱離ＨＣの浄化性能をさらに向上さ
せることができ、ＴＷＣ２３を収納した第３触媒格納部
３とＨＣＣ２２を収納した第４触媒格納部４を同一容器
内に収めたコンバータに代えて、ＨＣＣ（第３触媒格納
部３）とＴＷＣ２３（第４触媒格納部４）と下流ＨＣＣ
２２（第５触媒格納部５）をこの順序に同一容器内に収
納したコンバータを用いる（排ガス浄化触媒システムＮ
ｏ．３）ことにより、同じ容器内における第３触媒格納
部３と第５触媒格納部５のＨＣＣの作用サイクルとの間
に時間差を設定することができるために、脱離ＨＣの浄
化性能をより一層向上させることができ、さらに、この
ようなコンバータを２個あるいは３個直列に並べる（排
ガス浄化触媒システムＮｏ．４および５）ことにより、
ＨＣＣによる複数回の作用サイクルが時間差をもって繰
り返されることから、脱離ＨＣの浄化性能をさらに一層
向上させることができることが確認された。
【００４６】本発明に係わる排ガス浄化触媒システムに
おいては、排気ガスの流れ方向の上流側および下流側に
それぞれ少なくとも１個のＨＣＣが配置されていると共
に、これら上流ＨＣＣと下流ＨＣＣの間に熱容量体が配
設されている。したがって、エンジンの始動時および始
動直後の低温の排気ガス中に含まれるＨＣは、まず上流
ＨＣＣの吸着材に吸着される。排気ガスの温度上昇に伴
って上流ＨＣＣの吸着材の温度が上昇して脱離開始温度
に達すると、吸着されていたＨＣが上流ＨＣＣから脱離
して下流ＨＣＣの吸着材に吸着されるが、排気ガスの熱
がこれらＨＣＣの間に配設された熱容量体（ヒートマ
ス）に吸収されるので、下流ＨＣＣの吸着材温度はさほ
ど上昇していないため、排気ガス中に含まれるＨＣを吸
着するに十分に低く、脱離開始温度に達して該吸着材か
ら脱離するまでの時間が十分に長いものとなる。この間
に上流ＨＣＣの温度が上昇しても、脱離したＨＣは再度
下流ＨＣＣに効率よく吸着されるため、未浄化のまま放
出されるＨＣ量が少なくなる。次いで、当該下流ＨＣＣ
の温度が上昇すると、ゼオライト層から吸着ＨＣが脱離
を開始する温度が充分に遅くなっている反面、浄化触媒
層の活性化開始温度に到達した後、活性化状態になるま
での速度は変わらないため、コールドＨＣが効率良く浄
化されることになる。
【００４７】本発明に係わる排ガス浄化触媒システムに
おいては、上流および下流ＨＣＣの間に熱容量体を設置
することにより、下流ＨＣＣの入りガス温度が吸着ＨＣ
の脱離開始温度域である１５０℃に到達する時間、ある
いは下流ＨＣＣの吸着ＨＣの脱離ピーク位置（Ｔｏｐ位
置）に到達する時間を、熱容量体を設置しない場合に比
べて、１０秒〜９０秒遅くなるように調整することが望
ましく、これによって、上流ＨＣＣの吸着−保持−浄化
のサイクルと下流ＨＣＣの吸着−保持−浄化のサイクル
とを連続的に実施できるようになり、コールドＨＣがよ
り効率良く浄化されることになる。
【００４８】また、本発明の排ガス浄化触媒システムに
おいては、上流および下流ＨＣＣ間に設置する熱容量体
をＴＷＣ（三元触媒）とすることによって、排ガスによ
って持ち込まれる熱を有効利用できるようになり、配管
を肉厚のものとしたり、配管に放熱用フィンを取り付け
たりする場合に比べて熱容量が大きく温度調整効果に優
れ、またセラミックやメタル担体などに比べて暖気後は
浄化触媒として作用するため、コールド域からホット域
に移行する間に排出されるＨＣ，ＣＯおよびＮＯＸ、ま
たはホット域のＨＣ，ＣＯおよびＮＯＸが効率良く浄化
されるようになる。このとき、前記ＴＷＣは、下流ＨＣ
Ｃの上流側に設置されたコンバーター容器内に単独で収
納したり、あるいは同一コンバーター容器内に下流ＨＣ
Ｃと共に収納して下流ＨＣＣよりも上流側に位置させた
りすることができる。
【００４９】本発明の排ガス浄化触媒システムにおいて
は、上流ＨＣＣと下流ＨＣＣの間に設置するＴＷＣの容
量について、ＴＷＣの容量Ｖｔと下流ＨＣＣの容量Ｖｈ
２との比Ｖｔ／Ｖｈ２を０．２５〜３．０の範囲とする
ことができ、これによって、下流ＨＣＣにおける吸着Ｈ
Ｃの脱離開始遅延化と浄化触媒の活性化とのタイミング
の一致が図れるため、コールドＨＣがより確実に浄化さ
れることになる。
【００５０】また、上記ＴＷＣの熱容量（コーディエラ
イトハニカムの熱容量と触媒成分の熱容量の和）と下流
ＨＣＣの熱容量（コーディエライトハニカムの熱容量と
吸着材および触媒成分の熱容量の和）との関係につい
て、ＴＷＣにおける単位体積当たりの熱容量Ｈｔと下流
ＨＣＣにおける単位体積当たりの熱容量Ｈｈ２の比Ｈｔ
／Ｈｈ２を０．１〜３．５の範囲とすることが望まし
く、これによって、下流ＨＣＣにおける吸着ＨＣの脱離
開始温度と浄化触媒の活性化開始温度との一致が図れる
ため、コールドＨＣがより効率良く浄化できるようにな
る。
【００５１】さらに、上記ＴＷＣと下流ＨＣＣのメッシ
ュ数について、ＴＷＣのメッシュ数を６００〜１５００
ｃｐｓｉ，下流ＨＣＣのメッシュ数を１００〜６００ｃ
ｐｓｉとし、これらＴＷＣおよび下流ＨＣＣのメッシュ
数の比Ｍｔ／Ｍｈ２を２〜１０の範囲することにより、
上流ＨＣＣと下流ＨＣＣの間に設置するＴＷＣの早期活
性化が図れ、コールドＨＣがさらに効率良く浄化される
ようになる。
【００５２】そしてまた、上流および下流ＨＣＣ間に設
置するＴＷＣと下流ＨＣＣにおいて、それぞれの触媒成
分層を塗布するハニカム担体の幾何学的表面積（ＧＳ
Ａ）について、ＴＷＣにおけるハニカム担体の幾何学的
表面積Ｇｔと下流ＨＣＣにおけるハニカム担体の幾何学
的表面積Ｇｈ２の比Ｇｔ／Ｇｈ２を１〜５の範囲とする
ことによっても、上記ＴＷＣの早期活性化が図れ、同様
にコールドＨＣがさらに効率良く浄化されることにな
る。
【００５３】
【発明の効果】以上説明してきたように、本発明に係わ
る排ガス浄化触媒システムは、排気ガスの流れ方向の上
流側および下流側にそれぞれ少なくとも１個のＨＣＣが
配置されていると共に、これら上流ＨＣＣと下流ＨＣＣ
の間に熱容量体が配設されたものであるから、吸着触媒
の吸着材層を通過しゼオライト構造内に拡散する排ガス
量および流速を低減し脱離遅延化が図れる同時に、それ
ぞれの吸着触媒においてゼオライト層から吸着ＨＣが脱
離する開始温度に到達するタイミングと浄化触媒層の活
性化開始温度に到達するタイミングとが一致することに
よって、コールドＨＣを効率良く浄化することができる
という極めて優れた効果をもたらすものである。
【００５４】また、上流ＨＣＣと下流ＨＣＣの間に設け
る熱容量体をＴＷＣとすることによって、熱容量を大き
くして温度調整効果を向上させることができることに加
えて、温度上昇後には浄化触媒として作用することか
ら、コールド域からホット域に移行する間に排出される
ＨＣ，ＣＯおよびＮＯＸ、さらにはホット域におけるＨ
Ｃ，ＣＯおよびＮＯＸの浄化性能を格段に向上させるこ
とができるというさらに優れた効果がもたらされる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係わる排ガス浄化触媒システムの第１
の実施例（排ガス浄化触媒システムＮｏ．１）の構成を
示す概略図である。
【図２】本発明に係わる排ガス浄化触媒システムの第２
の実施例（排ガス浄化触媒システムＮｏ．２）の構成を
示す概略図である。
【図３】本発明に係わる排ガス浄化触媒システムの第３
の実施例（排ガス浄化触媒システムＮｏ．３）の構成を
示す概略図である。
【図４】本発明に係わる排ガス浄化触媒システムの第４
の実施例（排ガス浄化触媒システムＮｏ．４）の構成を
示す概略図である。
【図５】本発明に係わる排ガス浄化触媒システムの第５
の実施例（排ガス浄化触媒システムＮｏ．５）の構成を
示す概略図である。
【符号の説明】
２１ 上流ＨＣＣ ２２ 下流ＨＣＣ ２３ ＴＷＣ（熱容量体）
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｆ０１Ｎ 3/24 Ｆ０１Ｎ 3/24 Ｌ Ｂ０１Ｄ 53/36 １０３Ｂ Ｆターム(参考） 3G091 AA02 AA17 AB03 AB10 BA15 BA36 CA10 CA26 DA07 FA02 FB02 FC07 GA06 GA16 GB09Y HA08 HA12 HA19 HA20 4D048 AA06 AA13 AA18 AB01 AB05 BA03X BA06X BA08X BA10X BA11X BA15X BA18X BA19X BA30X BA31X BA33X BA41X BB02 CA01 CC32 CC46 CC47 CC51 CC59 DA03 DA06 DA20 EA04

Claims (11)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 エンジン始動直後に排出されるコールド
    ＨＣを低減する触媒システムであって、排気ガスの流れ
    方向に対して上流側および下流側にそれぞれ少なくとも
    １個配置されたＨＣ吸着型三元触媒(以下、ＨＣＣと略
    記する)と、これら上流ＨＣＣと下流ＨＣＣの間に配設
    されて下流ＨＣＣの昇温特性を調整する熱容量体を備
    え、該熱容量体によって下流ＨＣＣの吸着材層の温度上
    昇を緩やかにして吸着ＨＣの脱離を遅延化することを特
    徴とする排ガス浄化触媒システム。
  2. 【請求項２】 下流ＨＣＣの入りガス温度が１５０℃に
    到達する時間を１０秒〜９０秒遅延化することを特徴と
    する請求項１記載の排ガス浄化触媒システム。
  3. 【請求項３】 下流ＨＣＣの吸着ＨＣの脱離ピーク位置
    に到達する時間を１０秒〜９０秒遅延化することを特徴
    とする請求項１記載の排ガス浄化触媒システム。
  4. 【請求項４】 熱容量体が三元触媒(以下、ＴＷＣと略
    記する)からなり、当該ＴＷＣが下流ＨＣＣの上流側に
    設置されたコンバーター容器内に単独で格納されている
    ことを特徴とする請求項１ないし３のいずれかに記載の
    排ガス浄化触媒システム。
  5. 【請求項５】 熱容量体がＴＷＣからなり、当該ＴＷＣ
    が下流ＨＣＣを格納したコンバーター容器と同一の容器
    内であって、前記下流ＨＣＣの上流位置に格納されてい
    ることを特徴とする請求項１ないし３のいずれかに記載
    の排ガス浄化触媒システム。
  6. 【請求項６】 熱容量体としてのＴＷＣの容量Ｖｔと下
    流ＨＣＣの容量Ｖｈ ２の比Ｖｔ／Ｖｈ２が０．２５〜
    ３．０の範囲であることを特徴とする請求項４または５
    記載の排ガス浄化触媒システム。
  7. 【請求項７】 熱容量体として使用するＴＷＣの熱容量
    Ｈｔと下流ＨＣＣの熱容量Ｈｈ２の比Ｈｔ／Ｈｈ２が
    ０．１〜３．５の範囲であることを特徴とする請求項４
    ないし６のいずれかに記載の排ガス浄化触媒システム。
  8. 【請求項８】 熱容量体として使用するＴＷＣのハニカ
    ム担体のメッシュ数Ｍｔが６００〜１５００ｃｐｓｉ、
    下流ＨＣＣのハニカム担体のメッシュ数Ｍｈ ２が１００
    〜６００ｃｐｓｉであって、これらメッシュ数の比Ｍｔ
    ／Ｍｈ２が２〜１０の範囲であることを特徴とする請求
    項４ないし７のいずれかに記載の排ガス浄化触媒システ
    ム。
  9. 【請求項９】 熱容量体として使用するＴＷＣのハニカ
    ム担体の幾何学的表面積Ｇｔと下流ＨＣＣのハニカム担
    体の幾何学的表面積Ｇｈ２の比Ｇｔ／Ｇｈ２が１〜５の
    範囲であることを特徴とする請求項４ないし８のいずれ
    かに記載の排ガス浄化触媒システム。
  10. 【請求項１０】 下流ＨＣＣのＨＣ吸着触媒容量が０．
    ０５〜０．７５Ｌであることを特徴とする請求項１ない
    し９のいずれかに記載の排ガス浄化触媒システム。
  11. 【請求項１１】 上流ＨＣＣの熱容量Ｈｈ１と下流ＨＣ
    Ｃの熱容量Ｈｈ２の比Ｈｈ１／Ｈｈ２が１以上であるこ
    とを特徴とする請求項１ないし１０のいずれかに記載の
    排ガス浄化触媒システム。
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