JP2003157824A - 電池セパレータ及びピン除去方法 - Google Patents

電池セパレータ及びピン除去方法

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 改良されたピン除去特性を有する電池セパレ
ータを提供する。 【解決手段】 電池アセンブリからピンを除去する方法
は、ステアリン酸金属塩類、有利にはステアリン酸カル
シウムを少なくとも50ppm含有するポリプロピレン
の外面部分を有し、ピン除去力≦7100gを示すよう
に適応された微孔質膜を含んでなるセパレータを提供す
るステップを含む。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、改良されたピン除
去特性を有する電池セパレータを目的とする。
【0002】
【従来の技術】高エネルギーの製造において、軽重量の
電池、例えば二次リチウム電池、即ち、陽極テープと陰
極テープがセパレータテープを挟む電池アセンブリは、
1つ又は複数のピン(又はコア又は心棒)の周りに巻か
れている。アセンブリを巻き始めるために、セパレータ
テープを、ピンの上に乗せ、次いで陽極及び陰極のテー
プをピンに給送する。巻取りの完成時に、電池アセンブ
リからピンを除去する(又は引き抜く)。アセンブリ
(即ちセパレータテープ)が、ピンの回収の間、その上
に付着していると、アセンブリは、「竹の子状になり
(telescope)」、廃棄せねばならない。そのような不
合格品が電池製造工程のコストを増加させている。従っ
て、電池製造者は、ピン除去特性が改良されたセパレー
タテープ、即ち電池アセンブリをピンから外す時にピン
に付着しないセパレータが所望である。
【0003】前記のピンの除去問題を解決する幾つかの
試みが行われている。1998年4月28日公開の日本
特開平10−110052号公報では、ピン除去を改良
するために、微孔質膜(microporous membrane)の表面
が模様付け(textured)されている。有機樹脂、有利に
はフッ素樹脂及びシリコーン樹脂から選択される少なく
とも1つの樹脂からなる球形粒子が、膜表面から突き出
している。模様付表面は、摩擦抵抗を減じる。1998
年5月26日公開の日本特開平10−139918号公
報では、ピン除去を改良するために、微孔質膜の表面が
滑剤で被覆されている。コーティングは、浸漬被覆又は
ロール塗布により実施することができる。滑剤は、ワッ
クス(例えばパラフィンワックス、マイクロクリスタリ
ンワックス、低分子量ポリエチレン及び他の炭化水素ワ
ックス)、脂肪酸エステル(例えば、ステアリン酸メチ
ル、ステアリン酸ステアリル、ステアリン酸モノグリセ
リド)、脂肪族アミド(例えば、ステアルアミド、パル
ミトアミド、メチレンビス(ステアルアミド))及びこ
れらの組み合わせを含む。1998年7月28日公開の
日本特開平10−195215号公報では、微孔質膜の
表面部は、ポリプロピレンに対するポリエチレンの割合
が膜の中間部より大きく、そのことによりピン除去特性
を改良している。2000年9月13日出願の米国特許
出願番号第09/661519号では、ピンの表面を変
性して、ピン除去を改良している。表面変性は、表面の
肌理処理(texturing)(roughing:粗面化)及び/又
はピンの表面に溝付けをすることを含む。
【0004】ポリオレフィン樹脂中に添加剤としてステ
アリン酸カルシウムを使用することは公知である。参
照:Plastics Engineering Ha
ndbook,Chapman&Hall,New Y
ork City,NY(1991)、645頁。その
中において、ポリオレフィン中に使用される場合に、ス
テアリン酸カルシウムは、「タイアップ触媒」として作
用し、滑剤は、樹脂加工性を高めるのに使用され、かつ
「効果的な滑剤は、最終生成物の特性に悪影響を与えな
い(即ち不活性である)」ことが注目される。例えば、
ステアリン酸カルシウム600ppmが、酸除去剤とし
て作用させる目的のために、ポリプロピレンに添加され
ていた。参照:Witco’s Additive P
roduct Guide,Polymer Addi
tives Group,Olefins/Styre
nics,2頁。ステアリン酸カルシウムは、滑剤とし
ても作用し、ポリオレフィン樹脂の流動特性を改良する
ことができる。Witco,Ibid.,2頁。ステア
リン酸カルシウムを含有するポリプロピレン樹脂は、電
池セパレータ、即ち、単層ポリプロピレンセパレータで
あるセルガード2400(登録商標名:CELGARD
2400)及び多層セパレータであるセルガード230
0(登録商標名:CELGARD2300)を製造する
のに使用された。
【0005】前記の努力にもかかわらず、これらのセパ
レータのピン除去特性を改良する必要性がまだ存在す
る。
【0006】
【特許文献1】特開平10−110052号公報
【特許文献2】特開平10−139918号公報
【特許文献3】特開平10−195215号公報
【0007】
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、改良
されたピン除去特性を有する電池セパレータを提供する
ことである。
【0008】
【課題を解決するための手段】この課題は、ステアリン
酸金属塩類少なくとも50ppmを含むポリプロピレン
の外面部分を有し、ピン除去力≦7100gを示すよう
適合された微孔質膜を含むセパレータを提供することに
より解決される。
【0009】本明細書中で使用される微孔質膜は、膜を
抜けて延在する複数の微小孔を有する。微小孔は、0.
005〜10ミクロン、有利には0.01〜5ミクロ
ン、最も有利には0.05〜2ミクロンの平均孔径を有
する。微孔質膜は、5〜100秒、有利には10〜60
秒の範囲のガーレイ(Gurley:ASTM D72
6B)も有する。有利には、これらの膜は、「シャット
ダウン膜」であり、即ち、例えば内部短絡のために電池
の温度が迅速に上昇し始める際に、陽極と陰極との間の
イオン流を停止させる能力を有する。微孔質膜は、当技
術で十分に理解されるように、単層膜又は多層膜であっ
てよい。有利な多層構造は、ポリプロピレン/ポリエチ
レン/ポリプロピレン構造(PP/PE/PP)を有す
る。有利な単層膜は、ポリプロピレンから製造されてい
る。膜の外面部分(単層又は多層膜のどちらかの表面に
関連する新造語)は、有利にはポリプロピレンである。
ポリプロピレンは、有利には、アイソタクチックポリプ
ロピレンホモポリマーである。そのようなポリプロピレ
ンは、1〜4、有利には1.2〜1.7の範囲のメルト
フローインデックス(MFI)を有する。そのようなポ
リプロピレンは、0.90〜0.91g/cm3の範囲
の密度を有する。有利には、これらの膜は、「押出し、
アニール、ストレッチ」法(a/k/a「ドライストレ
ッチ(dry stretch)」又はセルガード(登録商標名:
Celgard)法)により製造されるが、他の技術、
例えば「溶剤抽出」を含んでもよい。本明細書中に参考
文献として組み入れられている、Kesting,
R.,Synthetic Polymeric Me
mbranes,John Wiley and So
ns,New York City,NY(1985)
を参照のこと。
【0010】セパレータのピン除去特性は、膜のポリプ
ロピレン外面部分にステアリン酸金属塩類、有利には少
なくとも50ppmのステアリン酸金属塩類を含有させ
ることにより改良されることが確定された。有利なステ
アリン酸金属塩類は、ステアリン酸カルシウムである。
有利には、ポリプロピレン中のステアリン酸カルシウム
は、少なくとも50ppm、有利には50〜3000p
pm、最も有利には300〜600ppmである。ステ
アリン酸カルシウムの量は、誘導複合プラズマ(IC
P:induced coupled plasma)分析により決定された。
下限は、改良されたピン除去特性を得るために必要なス
テアリン酸金属塩類の最小量を限定する。上限は、ステ
アリン酸金属塩類が、セパレータから電解質へ溶け込
み、そのことにより電解質の電気化学特性に強い悪影響
を与える危険性が大きくなる前の、許容できるステアリ
ン酸金属塩類の最大量を限定する。そのようなステアリ
ン酸カルシウムは、商標名「Calcium Srea
rate Regular」で、Witco Corp
oration,Greenwich,CTから市販さ
れている。
【0011】
【発明の実施の形態】以下の実施例を参照して、本発明
をさらに詳細に説明する。
【0012】ピン除去特性は、ピン除去力(g)を測定
する下記の手順を使用して定量化した。
【0013】電池巻取り機は、セパレータをピン(コア
又は心棒)の周りに巻くために使用した。ピンは、直径
0.16インチで滑らかな外面を有する円筒状の心棒2
ピースである。各ピースは半円形の断面を有する。後に
議論するセパレータを、ピン上に載せる。セパレータ上
の初期力(tangential:接線力)は、0.5kgfであ
り、その後、セパレータは、24秒の間に10インチの
割合で巻取られる。巻取りの間、テンションロールは、
セパレータに係合し、これを心棒に巻き取らせる。テン
ションロールは、セパレータ供給機の向かい側に位置す
る直径5/8インチ(5/8”)のロールと、(係合の
際に)空気圧1バールが適用される3/4インチの空気
圧シリンダーと、ロールとシリンダーとを相互に連結す
る1/4インチ棒とを含んでなる。
【0014】セパレータは、テストされる30mm
(幅)×10インチ(10”)の膜2枚からなる。これ
らのセパレータ5個をテストし、結果を平均し、平均値
を報告した。各ピースは、巻取り機のセパレータ供給ロ
ール上に1インチ重ねて重ね継ぎした。セパレータの開
放端から、即ち、重ね継ぎされた末端(distal the spl
iced end)から、1/2インチと7インチの所に、イン
キでマークをつけた。1/2インチのマークは、ピンか
ら遠い側(即ちテンションロールに隣接する側)と1列
になり、セパレータは、ピンのピースの間に引き込ま
れ、テンションロールと係合して、巻取りが始まる。7
インチのマークが、ゼリーロール(jellyroll:ピン周
りに巻きつけられたセパレータ)から約1/2インチに
なった時に、セパレータをそのマークのところで切断
し、セパレータの開放端を接着テープでゼリーロールに
確保する(1インチ幅で1/2インチ重ねる)。ゼリー
ロール(即ちセパレータをその上に巻き付けたピン)を
巻き取り機から外す。容認できるゼリーロールは、しわ
及び竹の子巻き(telescoping)を有さない。
【0015】ゼリーロールは、ロードセル(50lbs
×0.02lb;Chatillon DFGS 5
0)を備えた引張試験機(即ち、Chatillon
Inc.,Greensboro,NC社のChati
llon Model TCD500−MS)内に置
く。歪み速度は、1分当たり2.5インチであり、ロー
ドセルからのデータは、1秒当たり100ポイントの割
合で記録される。ピークの力はピン除去力として報告さ
れる。
【0016】ガーレイは、ASTM−D726(B)に
より測定した。静摩擦係数(COFSTATIC)は、
“Method for Determining C
oefficient of Friction of
Paper and Board”の題名のJIS
P 8147により測定した。
【0017】
【実施例】表1において、試料C1−C2及び1−2
は、単層ポリプロピレン微孔質膜である。C1及びC2
は、セルガード2400(登録商標名:CELGARD
2400)という名称で販売される市販の膜(先行技
術、PA)であった。試料1と2は、本発明を例示す
る。これらの試料それぞれは、サーキュラーダイにより
200℃で押し出され、6%のストレッチで、150℃
でアニールし、ストレッチ、即ち常温延伸16〜18%
及び熱延伸を行い、下記の表に記載の量まで緩和(rela
x)させた。
【表1】
【0018】表2において、試料C3、C4及び3は、
多層(PP/PE/PP)微孔質膜である。C3及びC
4は、それぞれ、市販製品、セルガード2300(登録
商標名:CELGARD2300)及びセルガードE1
62(登録商標名:CELGARD E162)であっ
た。試料3は、本発明を例示する。全ての薄層PPは、
サーキュラーダイにより224℃で押出された。全ての
3層は、アニール(125℃)され、11%のストレッ
チで結合(133℃)された。ついで、フィルムを常温
延伸20〜25%及び熱延伸を行い、かつ下記の表に記
載のストレッチ合計について緩和させた。
【表2】
【0019】表3において、試料C5及び4は、多層
(PP/PE/PP)微孔質膜である。C5は、市販製
品(先行技術(PA))、セルガード2320(登録商
標名:CELGARD2320)であった。試料4は、
本発明を例示する。全ての薄層PPは、サーキュラーダ
イにより224℃で押出された。全ての3層は、アニー
ル(125℃)され、11%のストレッチで結合(13
3℃)された。ついで、フィルムを常温延伸20〜25
%及び熱延伸を行い、かつ表3に記載のストレッチ合計
のために緩和させた。
【表3】
【0020】なされた本発明は、その精神及び中心の属
性から逸脱することなく、他の形式で実施してもよい。
従って、本発明の範囲を示すものとして、前記明細書よ
りもむしろ添付クレームを参照されたい。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ロナルド・ダブリュー・コール アメリカ合衆国サウスカロライナ州29732, ロック・ヒル,ブルーリッジ・ウェイ 2261 (72)発明者 ドナルド・ケイ・シモンズ アメリカ合衆国ノースカロライナ州28204, シャーロット,イースト・ナインス・スト リート 2026 (72)発明者 マーク・ダブリュー・フェアビー アメリカ合衆国ノースカロライナ州28262, シャーロット,ノースベンド・ドライヴ 101 Fターム(参考) 5H021 BB13 CC04 EE01 EE04 HH00 HH01 HH03

Claims (20)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 電池アセンブリからピンを除去する方法
    であって、この方法は、ポリプロピレンの外面部分を有
    する微孔質膜を含んでなるセパレータを提供するステッ
    プを含み、前記ポリプロピレンがステアリン酸カルシウ
    ムを少なくとも50ppm含有する方法。
  2. 【請求項2】 前記ステアリン酸カルシウムが、ポリプ
    ロピレン中、50〜3000ppmの範囲にある請求項
    1記載の方法。
  3. 【請求項3】 前記微孔質膜がそれを貫く複数の微小孔
    を更に含み、該微小孔の平均孔径が0.05〜10ミク
    ロンの範囲であり、前記膜が5〜100秒の範囲のガー
    レイを有する請求項1記載の方法。
  4. 【請求項4】 前記膜がポリプロピレン−ポリエチレン
    −ポリプロピレン構造を有する多層膜を更に含む請求項
    1記載の方法。
  5. 【請求項5】 前記膜がシャットダウンセパレータであ
    る請求項4記載の方法。
  6. 【請求項6】 前記ポリプロピレンが1〜4のメルトフ
    ローインデックスを有するポリプロピレンを含む請求項
    1記載の方法。
  7. 【請求項7】 前記ポリプロピレンが1.2〜1.7の
    メルトフローインデックスを有するポリプロピレンであ
    る請求項6記載の方法。
  8. 【請求項8】 電池アセンブリからピンを除去する方法
    であって、この方法は、ポリプロピレンの外面部分と、
    膜厚≦1mil(25ミクロン)と、ピン除去力≦71
    00gとを有する微孔質膜を含んでなるセパレータを提
    供するステップを含み、前記ポリプロピレンがステアリ
    ン酸金属塩類を少なくとも50ppm含有する方法。
  9. 【請求項9】 前記ステアリン酸金属塩類がステアリン
    酸カルシウムである請求項8記載の方法。
  10. 【請求項10】 前記ステアリン酸カルシウムが、ポリ
    プロピレン中、50〜3000ppmの範囲にある請求
    項9記載の方法。
  11. 【請求項11】 前記ステアリン酸カルシウムが、ポリ
    プロピレン中、300〜600ppmの範囲にある請求
    項9記載の電池セパレータ。
  12. 【請求項12】 前記微孔質膜がそれを貫く複数の微小
    孔を更に含み、該微小孔の平均孔径が0.05〜10ミ
    クロンの範囲であり、前記膜が5〜100秒の範囲のガ
    ーレイを有する請求項8記載の方法。
  13. 【請求項13】 前記膜がポリプロピレン−ポリエチレ
    ン−ポリプロピレン構造を有する多層膜を更に含む請求
    項8記載の方法。
  14. 【請求項14】 前記膜がシャットダウンセパレータで
    ある請求項13記載の方法。
  15. 【請求項15】 前記ポリプロピレンが1〜4のメルト
    フローインデックスを有するポリプロピレンを含む請求
    項8記載の方法。
  16. 【請求項16】 前記ポリプロピレンが1.2〜1.7
    のメルトフローインデックスを有するポリプロピレンで
    ある請求項15記載の方法。
  17. 【請求項17】 少なくとも50ppmのステアリン酸
    金属塩類を含有するポリプロピレンの表面部分を有する
    微孔質膜を含んでなる、ピンを除去する特性が改良され
    た電池セパレータ。
  18. 【請求項18】 前記ステアリン酸金属塩類が50〜3
    000ppmの範囲のステアリン酸カルシウムである請
    求項17記載の電池セパレータ。
  19. 【請求項19】 前記ポリプロピレンが1〜4のメルト
    フローインデックスを有する請求項17記載の電池セパ
    レータ。
  20. 【請求項20】 ピン除去力≦7100gを有する請求
    項17記載の電池セパレータ。
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