JP2003033648A - 化学反応器 - Google Patents
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 燃焼排ガス中に過剰の酸素が存在する場合
に、少ない消費で高効率に窒素酸化物を浄化できる化学
反応器を提供する。 【解決手段】 過剰の酸素の存在下で被処理物質の化学
反応を行うための化学反応器であって、前記被処理物質
の前記化学反応を進行させる化学反応部と、酸素濃度を
低減させる触媒反応部とを有し、化学反応部の上流部に
触媒反応部を配置した構成を有してなり、化学反応を行
う際に過剰な酸素を触媒反応を利用して低減させるよう
にしたことを特徴とする化学反応器。
に、少ない消費で高効率に窒素酸化物を浄化できる化学
反応器を提供する。 【解決手段】 過剰の酸素の存在下で被処理物質の化学
反応を行うための化学反応器であって、前記被処理物質
の前記化学反応を進行させる化学反応部と、酸素濃度を
低減させる触媒反応部とを有し、化学反応部の上流部に
触媒反応部を配置した構成を有してなり、化学反応を行
う際に過剰な酸素を触媒反応を利用して低減させるよう
にしたことを特徴とする化学反応器。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、窒素酸化物等の被
処理物質の化学反応を行うための化学反応器に関するも
のであり、更に詳しくは、被処理物質の化学反応を妨害
する酸素が過剰に存在する場合においても、少ない消費
電力で、高効率に、例えば、酸素を含む燃焼排ガスから
窒素酸化物を効率的に浄化することが可能な化学反応器
に関するものである。
処理物質の化学反応を行うための化学反応器に関するも
のであり、更に詳しくは、被処理物質の化学反応を妨害
する酸素が過剰に存在する場合においても、少ない消費
電力で、高効率に、例えば、酸素を含む燃焼排ガスから
窒素酸化物を効率的に浄化することが可能な化学反応器
に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】ガソリンエンジンから発生する窒素酸化
物の浄化は、現在、三元系触媒による方法が主流となっ
ている。しかし、燃費向上を可能とするリーンバーンエ
ンジンやディーゼルエンジンにおいては、燃焼排ガス中
に酸素が過剰に存在するために、三元系触媒表面への酸
素の吸着により触媒活性が激減するという問題があり、
窒素酸化物を効率的に浄化することができない。
物の浄化は、現在、三元系触媒による方法が主流となっ
ている。しかし、燃費向上を可能とするリーンバーンエ
ンジンやディーゼルエンジンにおいては、燃焼排ガス中
に酸素が過剰に存在するために、三元系触媒表面への酸
素の吸着により触媒活性が激減するという問題があり、
窒素酸化物を効率的に浄化することができない。
【０００３】一方、酸素イオン伝導性を有する固体電解
質膜を用いて、そこへ電流を流すことにより、排ガス中
の酸素を触媒表面に吸着させることなく除去することも
行われている。また、触媒反応器として提案されている
ものとして、電極に両面を挟まれた固体電解質に電圧を
印加することにより、表面酸素を除去すると同時に窒素
酸化物を酸素と窒素に分解するシステムが報告されてい
る。上記先行技術に関連する文献を以下に記載する。J.
Electrochemical Soc., 122, 869, (1975) 。この文献
には、酸化スカンジウムで安定化したジルコニアの両面
に白金電極を形成し、電圧を印加することにより、窒素
酸化物が窒素と酸素に分解することが示されている。J.
Chem. Soc. Faraday Trans., 91, 1995 (1995) 。この
文献には、イットリアで安定化したジルコニアの両面に
パラジウム電極を形成し、電圧を印加することにより、
窒素酸化物と炭化水素、酸素の混合ガス中において、窒
素酸化物が窒素と酸素に分解することが示されている。
質膜を用いて、そこへ電流を流すことにより、排ガス中
の酸素を触媒表面に吸着させることなく除去することも
行われている。また、触媒反応器として提案されている
ものとして、電極に両面を挟まれた固体電解質に電圧を
印加することにより、表面酸素を除去すると同時に窒素
酸化物を酸素と窒素に分解するシステムが報告されてい
る。上記先行技術に関連する文献を以下に記載する。J.
Electrochemical Soc., 122, 869, (1975) 。この文献
には、酸化スカンジウムで安定化したジルコニアの両面
に白金電極を形成し、電圧を印加することにより、窒素
酸化物が窒素と酸素に分解することが示されている。J.
Chem. Soc. Faraday Trans., 91, 1995 (1995) 。この
文献には、イットリアで安定化したジルコニアの両面に
パラジウム電極を形成し、電圧を印加することにより、
窒素酸化物と炭化水素、酸素の混合ガス中において、窒
素酸化物が窒素と酸素に分解することが示されている。
【０００４】しかしながら、上記従来方法では、燃焼排
ガス中に過剰の酸素が存在する場合に、共存している酸
素がイオン化して、固体電解質中を流れるために、窒素
酸化物を分解するには多量の電流を流す必要があり、そ
のために、消費電力が増大するという問題点があり、当
技術分野では、上記問題点のない新しい技術を開発する
ことが強く求められていた。そこで、本発明者らは、上
記問題点を解決するために、燃焼排ガス中に過剰の酸素
が存在する場合に、イオン化して固体電解質中を流れる
酸素量を減少させる技術を開発すること、そして、それ
により、窒素酸化物の分解に必要な電流量を減らし、少
ない消費電力で高効率に窒素酸化物を浄化できる化学反
応器を開発することを技術的課題として研究に着手し
た。
ガス中に過剰の酸素が存在する場合に、共存している酸
素がイオン化して、固体電解質中を流れるために、窒素
酸化物を分解するには多量の電流を流す必要があり、そ
のために、消費電力が増大するという問題点があり、当
技術分野では、上記問題点のない新しい技術を開発する
ことが強く求められていた。そこで、本発明者らは、上
記問題点を解決するために、燃焼排ガス中に過剰の酸素
が存在する場合に、イオン化して固体電解質中を流れる
酸素量を減少させる技術を開発すること、そして、それ
により、窒素酸化物の分解に必要な電流量を減らし、少
ない消費電力で高効率に窒素酸化物を浄化できる化学反
応器を開発することを技術的課題として研究に着手し
た。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】すなわち、本発明者ら
は、上記認識のもとに、少ない消費電力で高効率に窒素
酸化物を浄化できる新しい化学反応器を開発することを
目標として鋭意研究を積み重ねた結果、化学反応器にお
いて、被処理ガスの流れに対し、化学反応部の上流部に
触媒反応部を配置し、被処理物質の化学反応を行う際
に、妨害ガスとなる過剰な酸素を触媒反応を利用して低
減させることにより、少ない消費電力で高効率に被処理
物質を処理できることを見出し、本発明を完成するに至
った。
は、上記認識のもとに、少ない消費電力で高効率に窒素
酸化物を浄化できる新しい化学反応器を開発することを
目標として鋭意研究を積み重ねた結果、化学反応器にお
いて、被処理ガスの流れに対し、化学反応部の上流部に
触媒反応部を配置し、被処理物質の化学反応を行う際
に、妨害ガスとなる過剰な酸素を触媒反応を利用して低
減させることにより、少ない消費電力で高効率に被処理
物質を処理できることを見出し、本発明を完成するに至
った。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
の本発明は、以下の技術的手段から構成される。 （１）過剰の酸素の存在下で被処理物質の化学反応を行
うための化学反応器であって、前記被処理物質の前記化
学反応を進行させる化学反応部と、酸素濃度を低減させ
る触媒反応部とを有し、化学反応部の上流部に触媒反応
部を配置した構成を有してなり、化学反応を行う際に過
剰な酸素を触媒反応を利用して低減させるようにしたこ
とを特徴とする化学反応器。 （２）前記触媒反応部が、酸化触媒からなる、前記
（１）に記載の化学反応器。 （３）化学反応部が、前記被処理物質中に含まれる元素
へ電子を供給してイオンを生成させる還元相と、前記還
元相からの前記イオンを伝導するイオン伝導相と、この
イオン伝導相を伝導した前記イオンから電子を放出させ
る酸化相とからなる、前記（１）に記載の化学反応器。 （４）前記触媒反応部が、前記還元相の表面を被覆して
いる、前記（３）に記載の化学反応器。 （５）多孔性の酸化触媒の膜が、前記還元相の表面を被
覆している、前記（４）に記載の化学反応器。 （６）前記触媒反応部と前記還元相の間に電気絶縁層を
有している、前記（４）に記載の化学反応器。 （７）前記被処理物質が、窒素酸化物であり、前記還元
相において窒素酸化物を還元して酸素イオンを生成さ
せ、前記イオン伝導相において前記酸素イオンを伝導す
る、前記（３）に記載の化学反応器。 （８）前記触媒反応部において、酸素と可燃性ガスとを
触媒燃焼反応させることにより、酸素濃度を低減させ
る、前記（１）に記載の化学反応器。
の本発明は、以下の技術的手段から構成される。 （１）過剰の酸素の存在下で被処理物質の化学反応を行
うための化学反応器であって、前記被処理物質の前記化
学反応を進行させる化学反応部と、酸素濃度を低減させ
る触媒反応部とを有し、化学反応部の上流部に触媒反応
部を配置した構成を有してなり、化学反応を行う際に過
剰な酸素を触媒反応を利用して低減させるようにしたこ
とを特徴とする化学反応器。 （２）前記触媒反応部が、酸化触媒からなる、前記
（１）に記載の化学反応器。 （３）化学反応部が、前記被処理物質中に含まれる元素
へ電子を供給してイオンを生成させる還元相と、前記還
元相からの前記イオンを伝導するイオン伝導相と、この
イオン伝導相を伝導した前記イオンから電子を放出させ
る酸化相とからなる、前記（１）に記載の化学反応器。 （４）前記触媒反応部が、前記還元相の表面を被覆して
いる、前記（３）に記載の化学反応器。 （５）多孔性の酸化触媒の膜が、前記還元相の表面を被
覆している、前記（４）に記載の化学反応器。 （６）前記触媒反応部と前記還元相の間に電気絶縁層を
有している、前記（４）に記載の化学反応器。 （７）前記被処理物質が、窒素酸化物であり、前記還元
相において窒素酸化物を還元して酸素イオンを生成さ
せ、前記イオン伝導相において前記酸素イオンを伝導す
る、前記（３）に記載の化学反応器。 （８）前記触媒反応部において、酸素と可燃性ガスとを
触媒燃焼反応させることにより、酸素濃度を低減させ
る、前記（１）に記載の化学反応器。
【０００７】
【発明の実施の形態】次に、本発明について更に詳細に
説明する。本発明は、窒素酸化物等の被処理物質の分
解、浄化反応等の化学反応を行うための化学反応器であ
り、該化学反応器は、前記被処理物質の前記化学反応を
進行させる化学反応部と、該化学反応の妨害となる酸素
の濃度を低減させる機能を有する触媒反応部（すなわ
ち、酸素分圧低減層）とからなり、かつ、上記化学反応
部の上流部に上記触媒反応部を配置したことを特徴とす
るものである。そして、被処理物質の化学反応を行う化
学反応部は、好適には、被処理物質中に含まれる元素へ
電子を供給してイオンを生成させる還元相と、この還元
相からのイオンを伝導するイオン伝導相と、このイオン
伝導相を伝導したイオンから電子を放出させる酸化相と
を備えている。
説明する。本発明は、窒素酸化物等の被処理物質の分
解、浄化反応等の化学反応を行うための化学反応器であ
り、該化学反応器は、前記被処理物質の前記化学反応を
進行させる化学反応部と、該化学反応の妨害となる酸素
の濃度を低減させる機能を有する触媒反応部（すなわ
ち、酸素分圧低減層）とからなり、かつ、上記化学反応
部の上流部に上記触媒反応部を配置したことを特徴とす
るものである。そして、被処理物質の化学反応を行う化
学反応部は、好適には、被処理物質中に含まれる元素へ
電子を供給してイオンを生成させる還元相と、この還元
相からのイオンを伝導するイオン伝導相と、このイオン
伝導相を伝導したイオンから電子を放出させる酸化相と
を備えている。
【０００８】被処理物質としては、例えば、燃焼排ガス
中の窒素酸化物が例示されるが、この場合、上記化学反
応器の還元相において窒素酸化物を還元して酸素イオン
を生成させ、イオン伝導相において酸素イオンを伝導さ
せ、酸化相においてイオンから電子を放出させる。本発
明における被処理物質は、窒素酸化物に限定されるもの
ではなく、酸素原子を含有する気体であれば、同様に処
理することが可能であり、一例として、例えば、二酸化
炭素、メタン、水（水蒸気）等が例示される。これらの
場合、本発明の化学反応器によって、例えば、二酸化炭
素を還元して一酸化炭素を生成でき、メタンから水素と
一酸化炭素との混合ガスを生成でき、あるいは水から水
素を生成できる。
中の窒素酸化物が例示されるが、この場合、上記化学反
応器の還元相において窒素酸化物を還元して酸素イオン
を生成させ、イオン伝導相において酸素イオンを伝導さ
せ、酸化相においてイオンから電子を放出させる。本発
明における被処理物質は、窒素酸化物に限定されるもの
ではなく、酸素原子を含有する気体であれば、同様に処
理することが可能であり、一例として、例えば、二酸化
炭素、メタン、水（水蒸気）等が例示される。これらの
場合、本発明の化学反応器によって、例えば、二酸化炭
素を還元して一酸化炭素を生成でき、メタンから水素と
一酸化炭素との混合ガスを生成でき、あるいは水から水
素を生成できる。
【０００９】本発明の化学反応器の形態としては、例え
ば、管状、平板状、ハニカム状等が好適なものとして例
示されるが、これらの内でも、特に、管状、ハニカム状
のように、一対の開口を有する貫通孔を一つ又は複数有
しており、各貫通孔中に化学反応部が位置していること
が好ましい。化学反応部の還元相は、多孔質であって、
化学反応の対象となる物質を選択的に吸着するものであ
ることが好ましい。この還元相は、被処理物質中に含ま
れる元素へ電子を供給し、イオンを生成させ、生成した
イオンをイオン伝導相へ伝達させるために、導電性物質
からなることが好ましい。また、この環元相は、電子及
びイオンの伝達を促進するために、電子伝導性とイオン
伝導性の両特性を有する混合伝導性物質からなること、
又は、電子伝導性物質とイオン伝導性物質の混合物から
なることがより好ましい。還元相は、これらの物質を少
なくとも二相以上積層した構造からなるものであっても
よい。
ば、管状、平板状、ハニカム状等が好適なものとして例
示されるが、これらの内でも、特に、管状、ハニカム状
のように、一対の開口を有する貫通孔を一つ又は複数有
しており、各貫通孔中に化学反応部が位置していること
が好ましい。化学反応部の還元相は、多孔質であって、
化学反応の対象となる物質を選択的に吸着するものであ
ることが好ましい。この還元相は、被処理物質中に含ま
れる元素へ電子を供給し、イオンを生成させ、生成した
イオンをイオン伝導相へ伝達させるために、導電性物質
からなることが好ましい。また、この環元相は、電子及
びイオンの伝達を促進するために、電子伝導性とイオン
伝導性の両特性を有する混合伝導性物質からなること、
又は、電子伝導性物質とイオン伝導性物質の混合物から
なることがより好ましい。還元相は、これらの物質を少
なくとも二相以上積層した構造からなるものであっても
よい。
【００１０】上記還元相として用いられる導電性物質及
びイオン伝導性物質は、特に限定されるものではない
が、まず、導電性物質としては、例えば、白金、パラジ
ウム等の貴金属、酸化ニッケル、酸化コバルト、酸化
銅、ランタンマンガナイト、ランタンコバルタイト、ラ
ンタンクロマイト等の金属酸化物、が用いられる。ま
た、被処理物質を選択的に吸着するバリウム含有酸化
物、セオライト等も還元相として用いられる。更に、前
記物質の少なくとも１種類以上を、少なくとも１種類以
上のイオン伝導性物質との混合質として用いることも好
ましい。次に、イオン伝導性物質としては、例えば、イ
ットリア又は酸化スカンジウムで安定化したジルコニ
ア、酸化ガドリニウム又は酸化サマリウムで安定化した
セリア、ランタンガレイト等が用いられる。また、還元
相が前記物質を少なくとも二相以上積層した構造からな
るものであることも好ましい。より好ましくは、還元相
は、白金等の貴金属からなる導電性物質相と、酸化ニッ
ケルとイットリア又は酸化スカンジウムで安定化したジ
ルコニアの混合物相の二相を積層した構造からなる。
びイオン伝導性物質は、特に限定されるものではない
が、まず、導電性物質としては、例えば、白金、パラジ
ウム等の貴金属、酸化ニッケル、酸化コバルト、酸化
銅、ランタンマンガナイト、ランタンコバルタイト、ラ
ンタンクロマイト等の金属酸化物、が用いられる。ま
た、被処理物質を選択的に吸着するバリウム含有酸化
物、セオライト等も還元相として用いられる。更に、前
記物質の少なくとも１種類以上を、少なくとも１種類以
上のイオン伝導性物質との混合質として用いることも好
ましい。次に、イオン伝導性物質としては、例えば、イ
ットリア又は酸化スカンジウムで安定化したジルコニ
ア、酸化ガドリニウム又は酸化サマリウムで安定化した
セリア、ランタンガレイト等が用いられる。また、還元
相が前記物質を少なくとも二相以上積層した構造からな
るものであることも好ましい。より好ましくは、還元相
は、白金等の貴金属からなる導電性物質相と、酸化ニッ
ケルとイットリア又は酸化スカンジウムで安定化したジ
ルコニアの混合物相の二相を積層した構造からなる。
【００１１】次に、イオン伝導相は、イオン伝導性を有
する固体電解質からなり、好ましくは、酸素イオン導電
性を有する固体電解質からなる。酸素イオン伝導性を有
する固体電解質としては、例えば、イットリア又は酸化
スカンジウムで安定化したジルコニア、酸化ガドリニウ
ム又は酸化サマリウムで安定化したセリア、ランタンガ
レイト等が挙げられるが、特に限定されるものではな
い。好ましくは、イオン伝導相として、高い導電性と強
度を有し、長期安定性に優れたイットリア又は酸化スカ
ンジウムで安定化したジルコニアが用いられる。
する固体電解質からなり、好ましくは、酸素イオン導電
性を有する固体電解質からなる。酸素イオン伝導性を有
する固体電解質としては、例えば、イットリア又は酸化
スカンジウムで安定化したジルコニア、酸化ガドリニウ
ム又は酸化サマリウムで安定化したセリア、ランタンガ
レイト等が挙げられるが、特に限定されるものではな
い。好ましくは、イオン伝導相として、高い導電性と強
度を有し、長期安定性に優れたイットリア又は酸化スカ
ンジウムで安定化したジルコニアが用いられる。
【００１２】次に、酸化相は、上記イオン伝導相からの
イオンから電子を放出させるために、導電性物質を含有
する。この酸化相は、電子及びイオンの伝達を促進する
ために、電子伝導性とイオン伝導性の両特性を有する混
合伝導性物質からなること、又は、電子伝導性物質とイ
オン伝導性物質の混合物からなることが好ましい。この
酸化相として用いられる導電性物質及びイオン伝導性物
質は、特に限定されるものではないが、導電性物質とし
ては、例えば、白金、パラジウム等の貴金属、酸化ニッ
ケル、酸化コバルト、酸化銅、ランタンマンガナイト、
ランタンコバルタイト、ランタンクロマイト等の金属酸
化物が用いられる。また、イオン伝導性物質としては、
例えば、イットリア又は酸化スカンジウムで安定化した
ジルコニア、酸化ガドリニウム又は酸化サマリウムで安
定化したセリア、ランタンガレイトが用いられる。
イオンから電子を放出させるために、導電性物質を含有
する。この酸化相は、電子及びイオンの伝達を促進する
ために、電子伝導性とイオン伝導性の両特性を有する混
合伝導性物質からなること、又は、電子伝導性物質とイ
オン伝導性物質の混合物からなることが好ましい。この
酸化相として用いられる導電性物質及びイオン伝導性物
質は、特に限定されるものではないが、導電性物質とし
ては、例えば、白金、パラジウム等の貴金属、酸化ニッ
ケル、酸化コバルト、酸化銅、ランタンマンガナイト、
ランタンコバルタイト、ランタンクロマイト等の金属酸
化物が用いられる。また、イオン伝導性物質としては、
例えば、イットリア又は酸化スカンジウムで安定化した
ジルコニア、酸化ガドリニウム又は酸化サマリウムで安
定化したセリア、ランタンガレイトが用いられる。
【００１３】次に、触媒反応部（酸素分圧低減層）は、
例えば、燃焼排ガス中に存在する過剰な酸素と、燃焼排
ガス中に存在する可燃性ガスとを触媒燃焼反応させる酸
化触媒からなる。この酸化触媒としては、例えば、貴金
属、金属酸化物が用いられるが、特に限定されるもので
はない。ランタンマンガナイト等のペロブスカイト型構
造を有する金属酸化物、パイロクロア型構造を有する金
属酸化物は、高温でも高い酸化活性を有し、貴金属に比
較し安価であることから、酸化触媒として好ましく用い
られ、また、ストロンチウム置換のランタンマンガナイ
トは、その酸化活性がより高いことから、より好ましく
用いられる。
例えば、燃焼排ガス中に存在する過剰な酸素と、燃焼排
ガス中に存在する可燃性ガスとを触媒燃焼反応させる酸
化触媒からなる。この酸化触媒としては、例えば、貴金
属、金属酸化物が用いられるが、特に限定されるもので
はない。ランタンマンガナイト等のペロブスカイト型構
造を有する金属酸化物、パイロクロア型構造を有する金
属酸化物は、高温でも高い酸化活性を有し、貴金属に比
較し安価であることから、酸化触媒として好ましく用い
られ、また、ストロンチウム置換のランタンマンガナイ
トは、その酸化活性がより高いことから、より好ましく
用いられる。
【００１４】上記構成からなる本発明の化学反応器にお
いて、例えば、被処理物質を含んだ燃焼排ガスは、上記
触媒反応部を通過した後に上記化学反応部を通過するこ
と、すなわち、触媒反応部は、ガスの流れに対して化学
反応部の上流部に位置することが重要である。この場
合、前記化学反応部を構成する還元相を、酸化触媒相で
被覆することにより触媒反応部を形成することは、より
少ない酸化触媒量で効率よく被処理物質を処理すること
ができることから、より好適である。また、触媒反応部
が還元相として作用することを防止するために、化学反
応部を構成する還元相を、電気絶縁相で被覆し、その上
を酸化触媒相で被覆することにより触媒反応部を形成す
ることは、より好ましい。それにより、酸化触媒相が還
元相として作用することを確実に防止することができ
る。
いて、例えば、被処理物質を含んだ燃焼排ガスは、上記
触媒反応部を通過した後に上記化学反応部を通過するこ
と、すなわち、触媒反応部は、ガスの流れに対して化学
反応部の上流部に位置することが重要である。この場
合、前記化学反応部を構成する還元相を、酸化触媒相で
被覆することにより触媒反応部を形成することは、より
少ない酸化触媒量で効率よく被処理物質を処理すること
ができることから、より好適である。また、触媒反応部
が還元相として作用することを防止するために、化学反
応部を構成する還元相を、電気絶縁相で被覆し、その上
を酸化触媒相で被覆することにより触媒反応部を形成す
ることは、より好ましい。それにより、酸化触媒相が還
元相として作用することを確実に防止することができ
る。
【００１５】上記電気絶縁相を形成する物質としては、
例えば、アルミナ、シリカ、ガラス等の絶縁性物質が用
いられる。触媒反応部を通過した被処理物質が還元相に
到達できるように、上記電気絶縁相は多孔質であること
が好ましい。酸化触媒の形態としては、例えば、粉末
状、膜状等が例示される。ガスの出入り口を有する容器
に粉末を充填することにより、触媒反応部を構成するこ
とができる。また、管状、ハニカム状の担体表面に酸化
触媒の粉末を担持したり、担体表面に多孔性の膜として
酸化触媒を形成したものを触媒反応部として用いること
ができる。より好ましくは、化学反応部を構成する還元
相を被覆するように、酸化触媒を多孔性の膜としたもの
が、触媒反応部として用いられる。被処理物質との接触
面積が広いほど触媒反応活性点が増加することから、酸
化触媒相の比表面積は、広いほど好ましく、酸化触媒粉
末や酸化触媒膜を形成する粒子は、細かいほど好まし
い。
例えば、アルミナ、シリカ、ガラス等の絶縁性物質が用
いられる。触媒反応部を通過した被処理物質が還元相に
到達できるように、上記電気絶縁相は多孔質であること
が好ましい。酸化触媒の形態としては、例えば、粉末
状、膜状等が例示される。ガスの出入り口を有する容器
に粉末を充填することにより、触媒反応部を構成するこ
とができる。また、管状、ハニカム状の担体表面に酸化
触媒の粉末を担持したり、担体表面に多孔性の膜として
酸化触媒を形成したものを触媒反応部として用いること
ができる。より好ましくは、化学反応部を構成する還元
相を被覆するように、酸化触媒を多孔性の膜としたもの
が、触媒反応部として用いられる。被処理物質との接触
面積が広いほど触媒反応活性点が増加することから、酸
化触媒相の比表面積は、広いほど好ましく、酸化触媒粉
末や酸化触媒膜を形成する粒子は、細かいほど好まし
い。
【００１６】
【作用】本発明は、例えば、酸素を含む燃焼排ガス中の
窒素酸化物等の被処理物質の分解、浄化等の化学反応を
行うための化学反応器であって、該化学反応器を、前記
被処理物質の前記化学反応を進行させる化学反応部と、
酸素濃度を低減させる触媒反応部（酸素分圧低減層）と
で構成し、かつ、上記化学反応部の上流部に触媒反応部
を配置したことを特徴としており、この化学反応器にお
いて、特に、化学反応部を構成する還元相を、多孔性の
酸化触媒の膜で被覆した構造とし、被処理物質の化学反
応を行う際に、化学反応の妨害となる過剰な酸素を触媒
反応を利用して低減させることにより、共存している酸
素がイオン化して化学反応器の固体電解質中を流れる量
を減少させることが可能となり、それにより、被処理物
質の化学反応に必要な電流量を減らし、少ない消費電力
で高効率に被処理物質を処理することが可能となる。
窒素酸化物等の被処理物質の分解、浄化等の化学反応を
行うための化学反応器であって、該化学反応器を、前記
被処理物質の前記化学反応を進行させる化学反応部と、
酸素濃度を低減させる触媒反応部（酸素分圧低減層）と
で構成し、かつ、上記化学反応部の上流部に触媒反応部
を配置したことを特徴としており、この化学反応器にお
いて、特に、化学反応部を構成する還元相を、多孔性の
酸化触媒の膜で被覆した構造とし、被処理物質の化学反
応を行う際に、化学反応の妨害となる過剰な酸素を触媒
反応を利用して低減させることにより、共存している酸
素がイオン化して化学反応器の固体電解質中を流れる量
を減少させることが可能となり、それにより、被処理物
質の化学反応に必要な電流量を減らし、少ない消費電力
で高効率に被処理物質を処理することが可能となる。
【００１７】次に、図面に基づいて本発明を説明する
と、図１は、本発明の一実施の形態に係る化学反応器１
の構成図であり、該化学反応器は、触媒反応部２と化学
反応部３とからなり、触媒反応部２は、被処理ガスの流
れに対し、化学反応部３より上流部に位置する。すなわ
ち、被処理ガスは、触媒反応部２を通過した後に化学反
応部３を通過する。図２は、本発明に係る化学反応部３
の構成の断面図を示すものであり、イオン導電性を有す
る固体電解質５の一方の面に還元相４を形成し、他方の
面に酸化相６を形成したものである。図３は、上記化学
反応部３の還元相４を、酸化触媒相７からなる触媒反応
部が被覆したものである。図４は、上記化学反応部３の
環元相４と酸化触媒相７の間に電気絶縁相８を形成した
ものである。
と、図１は、本発明の一実施の形態に係る化学反応器１
の構成図であり、該化学反応器は、触媒反応部２と化学
反応部３とからなり、触媒反応部２は、被処理ガスの流
れに対し、化学反応部３より上流部に位置する。すなわ
ち、被処理ガスは、触媒反応部２を通過した後に化学反
応部３を通過する。図２は、本発明に係る化学反応部３
の構成の断面図を示すものであり、イオン導電性を有す
る固体電解質５の一方の面に還元相４を形成し、他方の
面に酸化相６を形成したものである。図３は、上記化学
反応部３の還元相４を、酸化触媒相７からなる触媒反応
部が被覆したものである。図４は、上記化学反応部３の
環元相４と酸化触媒相７の間に電気絶縁相８を形成した
ものである。
【００１８】
【実施例】次に、被処理物質として窒素酸化物を用いた
場合を例として本発明を具体的に説明する。 実施例１ （１）化学反応器の作製 化学反応部３を構成するイオン伝導性を有する固体電解
質５からなるイオン伝導相として、イットリアで安定化
したジルコニアを用い、その形状は、直径２０ｍｍ、厚
さ０．５ｍｍの円板状とした。また、化学反応部３を構
成する還元相４は、酸化ニッケルとイットリア安定化ジ
ルコニアの混合物からなる膜と、白金からなる膜の二層
構造とした。白金膜は、固体電解質５の片面に面積約
１．８ｃｍ2 となるようにスクリーン印刷した後、１２
００℃で熱処理することにより形成した。酸化ニッケル
とイットリア安定化ジルコニアの混合膜は、白金膜上に
白金膜と同一面積となるようにスクリーン印刷した後、
１４５０℃で熱処理することにより形成した。酸化ニッ
ケルとイットリア安定化ジルコニアの混合比は、モル比
で６：４とした。次に、還元相を形成した固体電解質５
の他方の面に面積約１．８ｃｍ2 となるように白金膜を
スクリーン印刷した後、１２００℃で熱処理することに
より酸化相６を形成した。
場合を例として本発明を具体的に説明する。 実施例１ （１）化学反応器の作製 化学反応部３を構成するイオン伝導性を有する固体電解
質５からなるイオン伝導相として、イットリアで安定化
したジルコニアを用い、その形状は、直径２０ｍｍ、厚
さ０．５ｍｍの円板状とした。また、化学反応部３を構
成する還元相４は、酸化ニッケルとイットリア安定化ジ
ルコニアの混合物からなる膜と、白金からなる膜の二層
構造とした。白金膜は、固体電解質５の片面に面積約
１．８ｃｍ2 となるようにスクリーン印刷した後、１２
００℃で熱処理することにより形成した。酸化ニッケル
とイットリア安定化ジルコニアの混合膜は、白金膜上に
白金膜と同一面積となるようにスクリーン印刷した後、
１４５０℃で熱処理することにより形成した。酸化ニッ
ケルとイットリア安定化ジルコニアの混合比は、モル比
で６：４とした。次に、還元相を形成した固体電解質５
の他方の面に面積約１．８ｃｍ2 となるように白金膜を
スクリーン印刷した後、１２００℃で熱処理することに
より酸化相６を形成した。
【００１９】触媒反応部２を構成する酸化触媒として
は、ペロブスカイト型酸化物であるＬａ1-X ＳｒX Ｍｎ
Ｏ3-δ（ｘ＝０．２５）（以下、ＬＳＭと記載する）粉
末を用いた。ＬＳＭ粉末を石英管に充填し、化学反応部
３の上流部に配置することにより触媒反応部とし、化学
反応器を作製した。図１に示すように、化学反応器１に
導入された被処理ガスは、触媒反応部２を通過した後
に、化学反応部３を通過する。
は、ペロブスカイト型酸化物であるＬａ1-X ＳｒX Ｍｎ
Ｏ3-δ（ｘ＝０．２５）（以下、ＬＳＭと記載する）粉
末を用いた。ＬＳＭ粉末を石英管に充填し、化学反応部
３の上流部に配置することにより触媒反応部とし、化学
反応器を作製した。図１に示すように、化学反応器１に
導入された被処理ガスは、触媒反応部２を通過した後
に、化学反応部３を通過する。
【００２０】（２）窒素酸化物の浄化処理
このようにして形成した本発明の化学反応器により窒素
酸化物を浄化処理した。その処理方法を、次に示す。被
処理ガス中に化学反応器１を配置し、還元相４と酸化相
６に白金線をリード線として固定し、直流電源に接続
し、直流電圧を印加して電流を流した。評価は、反応温
度５００℃から６００℃の範囲で行った。被処理ガスと
して、一酸化窒素１０００ｐｐｍ、酸素２％、炭化水素
０．３％、ヘリウムバランスのモデル燃焼排ガスを流量
５０ｍｌ／ｍｉｎで流した。化学反応器に流入前後にお
ける被処理ガス中の窒素酸化物濃度を化学発光式ＮＯｘ
計で測定し、窒素及び酸素濃度をガスクロマトグラフィ
ーで測定した。窒素酸化物の減少量から、窒素酸化物の
浄化率を求め、浄化率が５０％となるときの電流密度及
び消費電力を測定した。
酸化物を浄化処理した。その処理方法を、次に示す。被
処理ガス中に化学反応器１を配置し、還元相４と酸化相
６に白金線をリード線として固定し、直流電源に接続
し、直流電圧を印加して電流を流した。評価は、反応温
度５００℃から６００℃の範囲で行った。被処理ガスと
して、一酸化窒素１０００ｐｐｍ、酸素２％、炭化水素
０．３％、ヘリウムバランスのモデル燃焼排ガスを流量
５０ｍｌ／ｍｉｎで流した。化学反応器に流入前後にお
ける被処理ガス中の窒素酸化物濃度を化学発光式ＮＯｘ
計で測定し、窒素及び酸素濃度をガスクロマトグラフィ
ーで測定した。窒素酸化物の減少量から、窒素酸化物の
浄化率を求め、浄化率が５０％となるときの電流密度及
び消費電力を測定した。
【００２１】（３）結果
化学反応器を反応温度６００℃に加熱し、化学反応部に
通電を行った。この時、電流量の増加と共に窒素酸化物
の浄化率は向上し、電流密度４３．９ｍＡ／ｃｍ2 、消
費電力８７ｍＷの時に、窒素酸化物は約５０％に減少し
た。この時、化学反応器の出口におけるガス中の酸素濃
度は約１％に低下していた。
通電を行った。この時、電流量の増加と共に窒素酸化物
の浄化率は向上し、電流密度４３．９ｍＡ／ｃｍ2 、消
費電力８７ｍＷの時に、窒素酸化物は約５０％に減少し
た。この時、化学反応器の出口におけるガス中の酸素濃
度は約１％に低下していた。
【００２２】実施例２
触媒反応部を構成する酸化触媒としてパイロクロア型酸
化物であるＬａ1-x Ｃｅx Ｓｎ1-y Ｍｎy Ｏ7-δ（ｘ，
ｙ＝０．２）（以下、ＬＣＳＭと記載する）を用いた以
外は、実施例１と同様にして化学反応器を作製した。こ
の化学反応器を反応温度６００℃に加熱し、化学反応部
に通電を行った。この時、電流密度４４．４ｍＡ／ｃｍ
2 、消費電力８８ｍＷの時に窒素酸化物は約５０％に減
少した。この時、化学反応器の出口におけるガス中の酸
素濃度は約１％に低下していた。
化物であるＬａ1-x Ｃｅx Ｓｎ1-y Ｍｎy Ｏ7-δ（ｘ，
ｙ＝０．２）（以下、ＬＣＳＭと記載する）を用いた以
外は、実施例１と同様にして化学反応器を作製した。こ
の化学反応器を反応温度６００℃に加熱し、化学反応部
に通電を行った。この時、電流密度４４．４ｍＡ／ｃｍ
2 、消費電力８８ｍＷの時に窒素酸化物は約５０％に減
少した。この時、化学反応器の出口におけるガス中の酸
素濃度は約１％に低下していた。
【００２３】実施例３
実施例１と同様に作製した化学反応部３の還元相４の表
面を覆うようにＬＣＳＭ膜を酸化触媒相７として形成す
ることにより、触媒反応部２とし、化学反応器を作製し
た。この化学反応器の断面構造を図３に示す。この化学
反応器を反応温度６００℃に加熱し、化学反応部に通電
を行った。この時、電流密度４４．７ｍＡ／ｃｍ2 、消
費電力９７ｍＷの時に窒素酸化物は約５０％に減少し
た。
面を覆うようにＬＣＳＭ膜を酸化触媒相７として形成す
ることにより、触媒反応部２とし、化学反応器を作製し
た。この化学反応器の断面構造を図３に示す。この化学
反応器を反応温度６００℃に加熱し、化学反応部に通電
を行った。この時、電流密度４４．７ｍＡ／ｃｍ2 、消
費電力９７ｍＷの時に窒素酸化物は約５０％に減少し
た。
【００２４】実施例４
実施例１と同様に作製した化学反応部３の還元相４の表
面を覆うように、アルミナの多孔質体からなる電気絶縁
相８を形成した。更に、この電気絶縁相８の表面を覆う
ようにＬＳＭ膜を酸化触媒相７として形成することによ
り、触媒反応部２とし、化学反応器を作製した。この化
学反応器の断面構造を図４に示す。この化学反応器を反
応温度６００℃に加熱し、化学反応部に通電を行った。
この時、電流密度４３．３ｍＡ／ｃｍ2 、消費電力８６
ｍＷの時に窒素酸化物は約５０％に減少した。反応温度
を５５０℃として評価したところ、電流密度４３．９ｍ
Ａ／ｃｍ2 、消費電力１３０ｍＷの時に窒素酸化物は約
５０％に減少した。反応温度を５００℃として評価した
ところ、電流密度４５．０ｍＡ／ｃｍ2 、消費電力２２
０ｍＷの時に窒素酸化物は約５０％に減少した。
面を覆うように、アルミナの多孔質体からなる電気絶縁
相８を形成した。更に、この電気絶縁相８の表面を覆う
ようにＬＳＭ膜を酸化触媒相７として形成することによ
り、触媒反応部２とし、化学反応器を作製した。この化
学反応器の断面構造を図４に示す。この化学反応器を反
応温度６００℃に加熱し、化学反応部に通電を行った。
この時、電流密度４３．３ｍＡ／ｃｍ2 、消費電力８６
ｍＷの時に窒素酸化物は約５０％に減少した。反応温度
を５５０℃として評価したところ、電流密度４３．９ｍ
Ａ／ｃｍ2 、消費電力１３０ｍＷの時に窒素酸化物は約
５０％に減少した。反応温度を５００℃として評価した
ところ、電流密度４５．０ｍＡ／ｃｍ2 、消費電力２２
０ｍＷの時に窒素酸化物は約５０％に減少した。
【００２５】実施例５
還元相４として酸化ニッケルと酸化スカンジウム安定化
ジルコニアをモル比で６：４となるように混合した混合
物からなる膜と白金からなる膜の二層構造とした以外
は、実施例４と同様にして化学反応器を作製した。この
化学反応器を反応温度６００℃に加熱し、化学反応部に
通電を行った。この時、電流密度４５．０ｍＡ／ｃｍ
2 、消費電力８９ｍＷの時に窒素酸化物は約５０％に減
少した。
ジルコニアをモル比で６：４となるように混合した混合
物からなる膜と白金からなる膜の二層構造とした以外
は、実施例４と同様にして化学反応器を作製した。この
化学反応器を反応温度６００℃に加熱し、化学反応部に
通電を行った。この時、電流密度４５．０ｍＡ／ｃｍ
2 、消費電力８９ｍＷの時に窒素酸化物は約５０％に減
少した。
【００２６】実施例６
固体電解質５として酸化ガドリニウムで安定化したセリ
アを直径２０ｍｍ、厚さ０．５ｍｍの円板状として用い
た以外は、実施例４と同様にして化学反応器を作製し
た。この化学反応器を反応温度６００℃に加熱し、化学
反応部に通電を行った。この時、電流密度４５．２ｍＡ
／ｃｍ2 、消費電力８１ｍＷの時に窒素酸化物は約５０
％に減少した。
アを直径２０ｍｍ、厚さ０．５ｍｍの円板状として用い
た以外は、実施例４と同様にして化学反応器を作製し
た。この化学反応器を反応温度６００℃に加熱し、化学
反応部に通電を行った。この時、電流密度４５．２ｍＡ
／ｃｍ2 、消費電力８１ｍＷの時に窒素酸化物は約５０
％に減少した。
【００２７】比較例１
実施例１と同様にして化学反応部を作製し、これに触媒
反応部を形成することなく化学反応器とし、実施例１と
同様にして通電を行った。この時、電流密度９４．４ｍ
Ａ／ｃｍ2 、消費電力３１０ｍＷの時に窒素酸化物は約
５０％に減少した。反応温度を５５０℃として評価した
ところ、消費電力３００ｍＷ時に於いて窒素酸化物は２
５％程度しか減少しなかった。
反応部を形成することなく化学反応器とし、実施例１と
同様にして通電を行った。この時、電流密度９４．４ｍ
Ａ／ｃｍ2 、消費電力３１０ｍＷの時に窒素酸化物は約
５０％に減少した。反応温度を５５０℃として評価した
ところ、消費電力３００ｍＷ時に於いて窒素酸化物は２
５％程度しか減少しなかった。
【００２８】
【発明の効果】以上詳述したように、本発明は、酸素を
含む燃焼排ガス中の窒素酸化物等の、過剰の酸素の存在
下で被処理物質の化学反応を行うための化学反応器であ
って、前記被処理物質の前記化学反応を進行させる化学
反応部と、酸素濃度を低減させる触媒反応部とを有して
なり、化学反応部の上流部に触媒反応部を配置し、化学
反応を行う際に過剰な酸素を触媒反応を利用して低減さ
せるようにしたことを特徴とする化学反応器に係るもの
であり、本発明によれば、以下のような効果が奏され
る。 （１）被処理物質の化学反応を妨害する酸素が過剰に存
在する場合においても、高効率に被処理物質を処理でき
る化学反応器を提供することができる。 （２）被処理物質を高効率に処理できることから、被処
理物質を処理する際に必要な電流量が減少し、化学反応
器の消費電力を低減することができる。 （３）酸素の共存条件下においても、電気化学反応によ
る窒素酸化物の分解等の環境浄化を、高効率で行うこと
を可能とする、新規な化学反応器を提供することができ
る。 （４）本発明では、酸素の共存下においても、ガス分子
の吸着サイトを連続的に活性化することが可能であるた
め、本発明の化学反応器は、他の触媒物質を組合せるこ
とで、例えば、硫化水素などの様々な環境汚染物質を浄
化する反応器として使用することができる。 （５）混合ガス中から酸素を高効率で分離することの可
能な反応器、及び生成した酸素が活性であることを利用
した気体、液体及び固体に対する高効率酸化反応器を提
供することができる。
含む燃焼排ガス中の窒素酸化物等の、過剰の酸素の存在
下で被処理物質の化学反応を行うための化学反応器であ
って、前記被処理物質の前記化学反応を進行させる化学
反応部と、酸素濃度を低減させる触媒反応部とを有して
なり、化学反応部の上流部に触媒反応部を配置し、化学
反応を行う際に過剰な酸素を触媒反応を利用して低減さ
せるようにしたことを特徴とする化学反応器に係るもの
であり、本発明によれば、以下のような効果が奏され
る。 （１）被処理物質の化学反応を妨害する酸素が過剰に存
在する場合においても、高効率に被処理物質を処理でき
る化学反応器を提供することができる。 （２）被処理物質を高効率に処理できることから、被処
理物質を処理する際に必要な電流量が減少し、化学反応
器の消費電力を低減することができる。 （３）酸素の共存条件下においても、電気化学反応によ
る窒素酸化物の分解等の環境浄化を、高効率で行うこと
を可能とする、新規な化学反応器を提供することができ
る。 （４）本発明では、酸素の共存下においても、ガス分子
の吸着サイトを連続的に活性化することが可能であるた
め、本発明の化学反応器は、他の触媒物質を組合せるこ
とで、例えば、硫化水素などの様々な環境汚染物質を浄
化する反応器として使用することができる。 （５）混合ガス中から酸素を高効率で分離することの可
能な反応器、及び生成した酸素が活性であることを利用
した気体、液体及び固体に対する高効率酸化反応器を提
供することができる。
【図１】本発明の一実施例に係る化学反応器の構成図で
ある。
ある。
【図２】図１に示される化学反応部の一例の断面図であ
る。
る。
【図３】本発明の一実施例に係る化学反応器の断面図で
ある。
ある。
【図４】本発明の他の実施例に係る化学反応器の断面図
である。
である。
１ 化学反応器
２ 触媒反応部
３ 化学反応部
４ 還元相
５ イオン伝導相
６ 酸化相
７ 酸化触媒相
８ 電気絶縁相
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考）
Ｆ０１Ｎ 3/08 Ｆ０１Ｎ 3/28 ３０１Ｐ
3/10 Ｂ０１Ｄ 53/36 １０１Ａ
53/34 １２９Ｃ
3/24 ＺＡＢ
3/28 ３０１
(72)発明者 藤代 芳伸
愛知県名古屋市北区平手町１−１ 独立行
政法人産業技術総合研究所中部センター内
(72)発明者 黄 海鎭
愛知県名古屋市北区平手町１−１ 独立行
政法人産業技術総合研究所中部センター内
(72)発明者 セルゲイ ブレディヒン
愛知県名古屋市守山区下志段味穴ヶ洞2268
−１志段味ヒューマンサイエンスパーク先
端技術連携リサーチセンター ファインセ
ラミックス技術研究組合シナジーセラミッ
クス研究所内
(72)発明者 松田 和幸
愛知県名古屋市守山区下志段味穴ヶ洞2268
−１志段味ヒューマンサイエンスパーク先
端技術連携リサーチセンター ファインセ
ラミックス技術研究組合シナジーセラミッ
クス研究所内
(72)発明者 前田 邦裕
愛知県名古屋市守山区下志段味穴ヶ洞2268
−１志段味ヒューマンサイエンスパーク先
端技術連携リサーチセンター ファインセ
ラミックス技術研究組合シナジーセラミッ
クス研究所内
(72)発明者 金井 隆雄
愛知県名古屋市守山区下志段味穴ヶ洞2268
−１志段味ヒューマンサイエンスパーク先
端技術連携リサーチセンター ファインセ
ラミックス技術研究組合シナジーセラミッ
クス研究所内
(72)発明者 宮田 素之
愛知県名古屋市守山区下志段味穴ヶ洞2268
−１志段味ヒューマンサイエンスパーク先
端技術連携リサーチセンター ファインセ
ラミックス技術研究組合シナジーセラミッ
クス研究所内
Ｆターム(参考） 3G091 AA12 AA17 AA18 AA28 AB02
AB14 AB16 BA14 BA15 BA20
FB10 GB01W GB05W GB06W
GB10W HA07
4D002 AA12 AC10 BA06 CA07 CA13
DA70 EA02
4D048 AA06 AB02 AC06 BA08X
BA15X BA18X BA21X BA28X
BA30X BA31Y BA35Y BA37Y
BA38X BA41X BA42X BB03
BB18 CC32 CC47 CC53 CC61
CD08 EA10
4G075 AA03 AA37 BA06 BA08 BD14
CA13 CA54 DA02 EB21 EB50
FA12 FA14 FB02 FB04 FB06
FC11 FC15 FC20
Claims (8)
- 【請求項１】 過剰の酸素の存在下で被処理物質の化学
反応を行うための化学反応器であって、前記被処理物質
の前記化学反応を進行させる化学反応部と、酸素濃度を
低減させる触媒反応部とを有し、化学反応部の上流部に
触媒反応部を配置した構成を有してなり、化学反応を行
う際に過剰な酸素を触媒反応を利用して低減させるよう
にしたことを特徴とする化学反応器。 - 【請求項２】 前記触媒反応部が、酸化触媒からなる、
請求項１に記載の化学反応器。 - 【請求項３】 化学反応部が、前記被処理物質中に含ま
れる元素へ電子を供給してイオンを生成させる還元相
と、前記還元相からの前記イオンを伝導するイオン伝導
相と、このイオン伝導相を伝導した前記イオンから電子
を放出させる酸化相とからなる、請求項１に記載の化学
反応器。 - 【請求項４】 前記触媒反応部が、前記還元相の表面を
被覆している、請求項３に記載の化学反応器。 - 【請求項５】 多孔性の酸化触媒の膜が、前記還元相の
表面を被覆している、請求項４に記載の化学反応器。 - 【請求項６】 前記触媒反応部と前記還元相の間に電気
絶縁層を有している、請求項４に記載の化学反応器。 - 【請求項７】 前記被処理物質が、窒素酸化物であり、
前記還元相において窒素酸化物を還元して酸素イオンを
生成させ、前記イオン伝導相において前記酸素イオンを
伝導する、請求項３に記載の化学反応器。 - 【請求項８】 前記触媒反応部において、酸素と可燃性
ガスとを触媒燃焼反応させることにより、酸素濃度を低
減させる、請求項１に記載の化学反応器。
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