JP5252362B2 - セラミック電極 - Google Patents
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Description
(1)カソード、固体電解質及びアノードから構成される化学反応器において、物質変換やエネルギー変換を伴う電気化学反応を促進及び制御できる電気化学リアクターの電極構造であって、
1)上記電気化学リアクターは、a)反応場となる遷移金属の微細粒子からなる還元相、b)被処理物質を反応場に導入するための空間、c)反応場となるイオン伝導体結晶構造の中に形成された酸素欠損部、d)イオン伝導体の酸素欠損部に吸着する酸素分子をイオン化するのに必要な電子を供給する電子伝導相、e)イオン伝導体の酸素欠損でイオン化された酸素分子を反応系外に搬出するための経路となるイオン伝導相、からなる化学反応部を有していること、
2)固体電解質セラミックス材料の表面に、触媒電極を形成して電極構造を構成したこと、
3)上記触媒電極が、酸化物、又は貴金属の導電性材料からなる触媒電極材料と、アルミン酸塩を組み合わせてなること、
4)焼成又は電気的な還元により電極組織内にポーラスな電極構造を形成したこと、
5)上記固体電解質が、イオン伝導性セラミックス材料に、酸化機能を有する酸化物を組み合わせた混合材料からなり、該固体電解質に、電界の印加を行い、酸素イオンの移動に伴う固体電解質内に酸素欠陥、活性酸素又は酸素ラジカルを形成したこと、
を特徴とする電気化学リアクターの電極構造。
(2)上記固体電解質セラミックス材料が、イオン伝導性セラミックス材料であり、酸化ジルコニウム、酸化セリウム、酸化ガリウムもしくは酸化ビスマス、又はこれらの金属酸化物に、異種元素を固溶した単結晶又は多結晶材料である、前記(1)に記載の電極構造。
(3)上記異種元素が、希土類金属、又はアルカリ土類金属である、前記(2)に記載の電極構造。
(4)固体電解質に電界を集中させることにより生成する酸素欠陥、活性酸素又は酸素ラジカルを形成したことで、酸化還元反応を制御可能にした、前記(1)に記載の電極構造。
(5)上記固体電解質が、イオン伝導性セラミックス材料と、酸素欠陥をもつ、半導体酸化物を混合した混合材料からなる、前記(1)に記載の電極構造。
(6)半導体酸化物が、酸化ニッケル、酸化亜鉛、酸化コバルト、酸化鉄、又は酸化チタンである、前記(4)に記載の電極構造。
(7)電気化学リアクターの固体電解質表面に、酸化反応もしくは還元反応に寄与する触媒電極を組み合わせて、セル構造を形成してなる、前記(1)に記載の電極構造。
(8)平板、円筒、又はハニカム形状の固体電解質の骨格表面に触媒電極を配置してセル構造を形成してなる、前記(7)に記載の電極構造。
本発明は、電気化学リアクターの電極構造であって、多孔体化した固体電解質セラミックス材料の表面に、触媒電極を形成して電極構造を構成したことを特徴とするものである。本発明では、固体電解質のイオン伝導体セラミックスへ電流を流すことにより、電極上で供給される電子により酸素がイオン化され、そのイオンの伝導として、反対側の電極で電子と酸素を放出し、電気の流れとなる基本原理を利用して、電極構造が構築される。更に、ガス浄化や化学反応における、酸化及び還元反応の電極材料として、電極に特定の電界分布や電界集中構造を意図的に形成し、反応を促進する材料や構造を特定して配置することにより、電気化学的な作用と触媒的な作用が共存する電極システムが形成される。それらの電極構造を形成する技術は、高性能の電気化学リアクターを構築する上で必要不可欠である。
(1)酸化ジルコニアや酸化セリウム等の酸素イオン伝導体セラミックス、白金等の電極材料及びアルミン酸カルシウムや酸化ニッケル等の触媒材料を組み合わせた電極の形成と、その組織制御により、電気化学セラミックリアクターの電気化学反応性を向上させることが可能な新規電極構造を提供することができる。
(2)電極の組織構造により、電界集中等の物理効果により固体炭素粒子物質や炭化水素及び窒素酸化物を電気化学的に連続的に分解することが可能である。
(3)自動車排ガス等の高温排ガスの浄化、揮発性有機化合物の分解等へ利用できる電気化学リアクターを提供できる。
(4)本セラミック化学反応装置では、酸化反応及び還元反応を電気化学的に同時且つ連続的に進められることから、本発明の電極構造を有する電気化学リアクターを他の酸化還元反応を伴う化学反応リアクターとして利用することが可能である。
(5)酸化ジルコニウムや酸化セリウム等の酸素イオン伝導体セラミックス、白金等の電極材料及びアルミン酸カルシウムや酸化ニッケル等の触媒材料を組み合わせた電極構造と、該電極構造を利用した化学反応機構を有する固体炭素分解型セラミック化学反応装置を提供できる。
(6)本化学反応装置では、固体炭素粒子物質や炭化水素及び窒素酸化物を電気化学的に連続的に分解可能である。
(7)本化学反応装置は、自動車排ガス等の高温排ガスの浄化、揮発性有機化合物(VOC)の分解等へ利用できる。
(8)本セラミック化学反応装置では、酸化反応及び還元反応を電気化学的に同時、且つ連続的に進められることから、本発明の電極構造は、酸化還元反応を伴う化学反応リアクターを実現するものとして有用である。
0.2−0.5mmの厚さの酸化ジルコニア及び酸化セリウムのイオン伝導性セラミックス基板(φ20mm)へ、触媒材料の市販白金ペースト(TR−707、田中貴金属(株))をスクリーンプリントし、150℃、1時間乾燥後、950℃、2時間焼成し、白金電極を2箇所(両面)に形成した。このとき、電極面積はφ10mmで、膜厚は100μmとした。また、イオン伝導体基板と触媒材料が直接接触するように、白金電極を網目状にプリントした。
上記実施例1で製造したセラミック化学反応装置の電極のアルミン酸カルシウム上へ、グラッシーカーボンのペーストをスクリーンプリントで塗布し、150℃で乾燥後、空気中、500℃で焼成したものを形成した。塗布した炭素重量を測定した後、セラミック化学反応装置へ電気を流すリード線(白金)を取り付け、石英管中で窒素酸化物(1000ppmNOガス)とHeの混合ガスを50ml/minで流通し、電気炉で500−550℃の範囲加熱し、種々の電流(電圧)を供給することにより、セラミック化学反応装置表面の炭素の減少量を調べた。
上記実施例1、2で得られた電極を利用する方法として、平板状のセルのみならず、図4のような管状(円筒状)、ハニカム状等の種々の電極の配置を試みた。図5に示すように、最も複雑なハニカム状に押出成形したイオン伝導性ジルコニアセラミック材料(外寸10×10mm、穴径0.5×0.5mm)に対し、上記実施例1、2と同様に、内部に酸化ニッケルと酸化ジルコニアを所定比(Ni:Zr=50:50)で混合し、エチレングリコールに分散したスラリーを塗布し、外壁にアルミン酸カルシウム粉末及び酸化ジルコニアの混合粉末をポリエチレングリコールに分散したペーストを塗布し、それぞれ、1500℃及び1000℃で焼成し、Pt電極をペーストにて形成することにより、電極の形成と上記実施例2と同様のNOxの分解と固体炭素の分解が同時に行えることが分かった。
Claims (8)
- カソード、固体電解質及びアノードから構成される化学反応器において、物質変換やエネルギー変換を伴う電気化学反応を促進及び制御できる電気化学リアクターの電極構造であって、
1)上記電気化学リアクターは、a)反応場となる遷移金属の微細粒子からなる還元相、b)被処理物質を反応場に導入するための空間、c)反応場となるイオン伝導体結晶構造の中に形成された酸素欠損部、d)イオン伝導体の酸素欠損部に吸着する酸素分子をイオン化するのに必要な電子を供給する電子伝導相、e)イオン伝導体の酸素欠損でイオン化された酸素分子を反応系外に搬出するための経路となるイオン伝導相、からなる化学反応部を有していること、
2)固体電解質セラミックス材料の表面に、触媒電極を形成して電極構造を構成したこと、
3)上記触媒電極が、酸化物、又は貴金属の導電性材料からなる触媒電極材料と、アルミン酸塩を組み合わせてなること、
4)焼成又は電気的な還元により電極組織内にポーラスな電極構造を形成したこと、
5)上記固体電解質が、イオン伝導性セラミックス材料に、酸化機能を有する酸化物を組み合わせた混合材料からなり、該固体電解質に、電界の印加を行い、酸素イオンの移動に伴う固体電解質内に酸素欠陥、活性酸素又は酸素ラジカルを形成したこと、
を特徴とする電気化学リアクターの電極構造。 - 上記固体電解質セラミックス材料が、イオン伝導性セラミックス材料であり、酸化ジルコニウム、酸化セリウム、酸化ガリウムもしくは酸化ビスマス、又はこれらの金属酸化物に、異種元素を固溶した単結晶又は多結晶材料である、請求項1に記載の電極構造。
- 上記異種元素が、希土類金属、又はアルカリ土類金属である、請求項2に記載の電極構造。
- 固体電解質に電界を集中させることにより生成する酸素欠陥、活性酸素又は酸素ラジカルを形成したことで、酸化還元反応を制御可能にした、請求項1に記載の電極構造。
- 上記固体電解質が、イオン伝導性セラミックス材料と、酸素欠陥をもつ、半導体酸化物を混合した混合材料からなる、請求項1に記載の電極構造。
- 半導体酸化物が、酸化ニッケル、酸化亜鉛、酸化コバルト、酸化鉄、又は酸化チタンである、請求項4に記載の電極構造。
- 電気化学リアクターの固体電解質表面に、酸化反応もしくは還元反応に寄与する触媒電極を組み合わせて、セル構造を形成してなる、請求項1に記載の電極構造。
- 平板、円筒、又はハニカム形状の固体電解質の骨格表面に触媒電極を配置してセル構造を形成してなる、請求項7に記載の電極構造。
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