JP2002289215A - 導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータ - Google Patents
導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータInfo
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- JP2002289215A JP2002289215A JP2001083987A JP2001083987A JP2002289215A JP 2002289215 A JP2002289215 A JP 2002289215A JP 2001083987 A JP2001083987 A JP 2001083987A JP 2001083987 A JP2001083987 A JP 2001083987A JP 2002289215 A JP2002289215 A JP 2002289215A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】固体電解質型燃料電池のセパレータを提供す
る。 【解決手段】Ｃｒを含む耐熱合金からなる母材の表面に
Ｃｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）からなる組成
のクロム酸化物層を介して銀メッキ層が形成されている
ことを特徴とする固体電解質型燃料電池用セパレータ。
る。 【解決手段】Ｃｒを含む耐熱合金からなる母材の表面に
Ｃｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）からなる組成
のクロム酸化物層を介して銀メッキ層が形成されている
ことを特徴とする固体電解質型燃料電池用セパレータ。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、導電性に優れた固体
電解質型燃料電池用セパレータに関するものである。
電解質型燃料電池用セパレータに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】一般に、固体電解質型燃料電池は、固体
電解質の片面に空気極を積層させ、固体電解質の他方の
片面に燃料極を積層させてセルを構成し、このセルの空
気極に接して空気極集電体を積層させ、このセルの燃料
極に接して燃料極集電体を積層させ、さらに空気極集電
体の外側に空気が通る溝を有するセパレータを積層さ
せ、さらに燃料極集電体の外側に水素が通る溝を有する
セパレータを積層させた構造を有しており、かかる構造
を有する積層体をさらに複数積層させて起電力を高め、
実用に供している。
電解質の片面に空気極を積層させ、固体電解質の他方の
片面に燃料極を積層させてセルを構成し、このセルの空
気極に接して空気極集電体を積層させ、このセルの燃料
極に接して燃料極集電体を積層させ、さらに空気極集電
体の外側に空気が通る溝を有するセパレータを積層さ
せ、さらに燃料極集電体の外側に水素が通る溝を有する
セパレータを積層させた構造を有しており、かかる構造
を有する積層体をさらに複数積層させて起電力を高め、
実用に供している。
【０００３】前記固体電解質は一般にイットリアで安定
化したジルコニア（以下、ＹＳＺという）で構成されて
いるが、近年、Ｌｎ1-xＡxＧａ1-y-zＢ1Ｂ2Ｏ3（但し、
Ｌｎ＝Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍの１種または２種
以上、Ａ＝Ｓｒ、Ｃａ、Ｂａの１種または２種以上、Ｂ
1＝Ｍｇ、Ａｌ、Ｉｎの１種または２種以上、Ｂ2＝Ｃ
ｏ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕの１種または２種以上、ｘ＝０．
０５〜０．３、ｙ＝０〜０．２９、ｚ＝０．０１〜０．
３、ｙ＋ｚ＝０．０２５〜０．３）で示される酸化物な
ども使用されている。空気極は（Ｓｍ、Ｓｒ）Ｃｏ
Ｏ3、（Ｌａ、Ｓｒ）ＭｎＯ3などのセラミックスで構成
されており、燃料極はＮｉ／ＹＳＺサーメット、Ｎｉ／
（Ｃｅ、Ｓｍ）Ｏ2サーメットなどで構成されている。
そして空気極集電体は白金メッシュで構成されており、
燃料極集電体はＮｉメッシュまたは発泡Ｎｉで構成され
ている。さらにセパレータには、一般に、Ｃｒを含む耐熱
合金、特に高温耐食性に優れたＣｒを含むステンレス鋼
またはＣｒを含むＮｉ基耐熱合金が広く使用されてい
る。
化したジルコニア（以下、ＹＳＺという）で構成されて
いるが、近年、Ｌｎ1-xＡxＧａ1-y-zＢ1Ｂ2Ｏ3（但し、
Ｌｎ＝Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍの１種または２種
以上、Ａ＝Ｓｒ、Ｃａ、Ｂａの１種または２種以上、Ｂ
1＝Ｍｇ、Ａｌ、Ｉｎの１種または２種以上、Ｂ2＝Ｃ
ｏ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕの１種または２種以上、ｘ＝０．
０５〜０．３、ｙ＝０〜０．２９、ｚ＝０．０１〜０．
３、ｙ＋ｚ＝０．０２５〜０．３）で示される酸化物な
ども使用されている。空気極は（Ｓｍ、Ｓｒ）Ｃｏ
Ｏ3、（Ｌａ、Ｓｒ）ＭｎＯ3などのセラミックスで構成
されており、燃料極はＮｉ／ＹＳＺサーメット、Ｎｉ／
（Ｃｅ、Ｓｍ）Ｏ2サーメットなどで構成されている。
そして空気極集電体は白金メッシュで構成されており、
燃料極集電体はＮｉメッシュまたは発泡Ｎｉで構成され
ている。さらにセパレータには、一般に、Ｃｒを含む耐熱
合金、特に高温耐食性に優れたＣｒを含むステンレス鋼
またはＣｒを含むＮｉ基耐熱合金が広く使用されてい
る。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】前述のように、実用に
供される固体電解質型燃料電池は、高温耐食性に優れた
Ｃｒを含むステンレス鋼またはＮｉ基耐熱合金で構成さ
れたセパレータが相互に接するように積層体を複数重ね
た構成となっているが、このセパレータを構成するＣｒ
を含むステンレス鋼またはＮｉ基耐熱合金の表面には高
温耐食性に優れた極めて薄いＣｒ2Ｏ3膜が形成されてい
る。しかし、このＣｒ2Ｏ3膜は絶縁膜であるところから
導電性が極めて悪く、そのためにセパレータが相互に接
触する部分における抵抗が大きくなり、セパレータ相互
の接触部分における抵抗により起電力が大きく消耗し、
それによって発電効率が大幅に低下する。したがって、
導電性に優れたかつ高温耐食性に優れたセパレータが求
められていた。
供される固体電解質型燃料電池は、高温耐食性に優れた
Ｃｒを含むステンレス鋼またはＮｉ基耐熱合金で構成さ
れたセパレータが相互に接するように積層体を複数重ね
た構成となっているが、このセパレータを構成するＣｒ
を含むステンレス鋼またはＮｉ基耐熱合金の表面には高
温耐食性に優れた極めて薄いＣｒ2Ｏ3膜が形成されてい
る。しかし、このＣｒ2Ｏ3膜は絶縁膜であるところから
導電性が極めて悪く、そのためにセパレータが相互に接
触する部分における抵抗が大きくなり、セパレータ相互
の接触部分における抵抗により起電力が大きく消耗し、
それによって発電効率が大幅に低下する。したがって、
導電性に優れたかつ高温耐食性に優れたセパレータが求
められていた。
【０００５】
【課題を解決するための手段】そこで、本発明者等は、
上述のような観点から、一層導電性に優れかつ高温耐食
性に優れたセパレータを得るべく研究を行った。その結
果、従来使用されているＣｒを含むステンレス鋼または
Ｎｉ基耐熱合金からなるセパレータの表面に銀メッキ層
を形成し、これを熱処理するとＣｒを含むステンレス鋼
またはＮｉ基耐熱合金からなるセパレータの表面にＣｒ
2Ｏ3膜よりも酸素の少ないＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝
０．０５〜１）からなる組成のクロム酸化物層が形成さ
れ、このＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）から
なる組成のクロム酸化物層は導電性が格段に優れている
ところから、導電性が一層向上する、という研究結果が
得られたのである。
上述のような観点から、一層導電性に優れかつ高温耐食
性に優れたセパレータを得るべく研究を行った。その結
果、従来使用されているＣｒを含むステンレス鋼または
Ｎｉ基耐熱合金からなるセパレータの表面に銀メッキ層
を形成し、これを熱処理するとＣｒを含むステンレス鋼
またはＮｉ基耐熱合金からなるセパレータの表面にＣｒ
2Ｏ3膜よりも酸素の少ないＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝
０．０５〜１）からなる組成のクロム酸化物層が形成さ
れ、このＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）から
なる組成のクロム酸化物層は導電性が格段に優れている
ところから、導電性が一層向上する、という研究結果が
得られたのである。
【０００６】この発明は、かかる研究結果に基づいてな
されたものであって、（１）Ｃｒを含む耐熱合金からな
る母材の表面にＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜
１）からなる組成のクロム酸化物層を介して銀メッキ層
が形成されている導電性に優れた固体電解質型燃料電池
用セパレータ、（２）Ｃｒを含むステンレス鋼からなる
母材の表面にＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）
からなる組成のクロム酸化物層を介して銀メッキ層が形
成されている導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セ
パレータ、（３）Ｃｒを含むＮｉ基耐熱合金からなる母
材の表面にＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）か
らなる組成のクロム酸化物層を介して銀メッキ層が形成
されている導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパ
レータ、に特徴を有するものである。
されたものであって、（１）Ｃｒを含む耐熱合金からな
る母材の表面にＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜
１）からなる組成のクロム酸化物層を介して銀メッキ層
が形成されている導電性に優れた固体電解質型燃料電池
用セパレータ、（２）Ｃｒを含むステンレス鋼からなる
母材の表面にＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）
からなる組成のクロム酸化物層を介して銀メッキ層が形
成されている導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セ
パレータ、（３）Ｃｒを含むＮｉ基耐熱合金からなる母
材の表面にＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）か
らなる組成のクロム酸化物層を介して銀メッキ層が形成
されている導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパ
レータ、に特徴を有するものである。
【０００７】前記Ｃｒを含むステンレス鋼またはＮｉ基
耐熱合金からなる母材の表面に形成されるＣｒ2Ｏ3-x層
において、ｘを０．０５〜１に限定した理由は、ｘが
０．０５未満では十分な電気伝導性が得られず、一方、
ｘが１を越えることはないからである。前記母材の表面
に形成されるＣｒ2Ｏ3-x層において、ｘは可及的に１に
近くなり、母材の表面にＣｒＯ層が形成されるることが
最も好ましい。Ｃｒを含むステンレス鋼としてはＳＵＳ
４３０が最も好ましく、またはＣｒを含むＮｉ基耐熱合
金としてはインコネル６００板（成分組成：Ｎｉ−１５
％Ｃｒ−７％Ｆｅ）が最も好ましい。
耐熱合金からなる母材の表面に形成されるＣｒ2Ｏ3-x層
において、ｘを０．０５〜１に限定した理由は、ｘが
０．０５未満では十分な電気伝導性が得られず、一方、
ｘが１を越えることはないからである。前記母材の表面
に形成されるＣｒ2Ｏ3-x層において、ｘは可及的に１に
近くなり、母材の表面にＣｒＯ層が形成されるることが
最も好ましい。Ｃｒを含むステンレス鋼としてはＳＵＳ
４３０が最も好ましく、またはＣｒを含むＮｉ基耐熱合
金としてはインコネル６００板（成分組成：Ｎｉ−１５
％Ｃｒ−７％Ｆｅ）が最も好ましい。
【０００８】
【発明の実施の形態】実施例１ 厚さ：５ｍｍを有するＳＵＳ４３０板を母材とし、その
表面に厚さ：２μｍの無電解Ｎｉメッキ層を形成し、こ
の無電解Ｎｉメッキ層の上に厚さ：５μｍの電気Ａｇメ
ッキ層を形成し、次いで、これらメッキを施したＳＵＳ
４３０板を表１に示される温度および時間保持すること
により拡散処理を施し、本発明セパレータ材１〜８およ
び比較セパレータ材１を作製した。この本発明セパレー
タ１〜８および比較セパレータ１の一部を切断し、この
断面をＥＰＭＡにより定量分析したところ、ＳＵＳ４３
０母材の表面に形成した無電解Ｎｉメッキ層はＳＵＳ４
３０母材中に拡散して消滅し、母材と電気Ａｇメッキ層
の間に表１に示される組成のＣｒ酸化物層が形成されて
いた。さらに、比較のために、前記厚さ：５ｍｍを有す
るＳＵＳ４３０板にメッキを施すことなく従来セパレー
タ１を用意した。このようにして得られた本発明セパレ
ータ１〜８、比較セパレータ１および従来セパレータ１
における厚さ方向の電気抵抗値を測定し、その結果を加
熱試験前の電気抵抗値として表１に示した。
表面に厚さ：２μｍの無電解Ｎｉメッキ層を形成し、こ
の無電解Ｎｉメッキ層の上に厚さ：５μｍの電気Ａｇメ
ッキ層を形成し、次いで、これらメッキを施したＳＵＳ
４３０板を表１に示される温度および時間保持すること
により拡散処理を施し、本発明セパレータ材１〜８およ
び比較セパレータ材１を作製した。この本発明セパレー
タ１〜８および比較セパレータ１の一部を切断し、この
断面をＥＰＭＡにより定量分析したところ、ＳＵＳ４３
０母材の表面に形成した無電解Ｎｉメッキ層はＳＵＳ４
３０母材中に拡散して消滅し、母材と電気Ａｇメッキ層
の間に表１に示される組成のＣｒ酸化物層が形成されて
いた。さらに、比較のために、前記厚さ：５ｍｍを有す
るＳＵＳ４３０板にメッキを施すことなく従来セパレー
タ１を用意した。このようにして得られた本発明セパレ
ータ１〜８、比較セパレータ１および従来セパレータ１
における厚さ方向の電気抵抗値を測定し、その結果を加
熱試験前の電気抵抗値として表１に示した。
【０００９】さらに、本発明セパレータ１〜８、比較セ
パレータ１および従来セパレータ１を空気中、温度：６
５０℃に１０００時間保持する加熱試験を行ない、試験
後にＡｇメッキ層に剥離がないことを目視にて確認し、
さらに厚さ方向の電気抵抗値を測定し、加熱試験後の電
気抵抗値として表１に示した。
パレータ１および従来セパレータ１を空気中、温度：６
５０℃に１０００時間保持する加熱試験を行ない、試験
後にＡｇメッキ層に剥離がないことを目視にて確認し、
さらに厚さ方向の電気抵抗値を測定し、加熱試験後の電
気抵抗値として表１に示した。
【００１０】
【表１】
【００１１】表１に示される結果から、本発明セパレー
タ１〜８は、従来セパレータ１に比べて電気抵抗値が格
段に小さく、温度：６５０℃に１０００時間保持する加
熱試験を行なった加熱試験後の電気抵抗値についてもほ
ぼ同じ結果を示すことが分かる。しかし、ｘが０．０５
未満の値を示す比較セパレータ１は、十分に電気抵抗値
が下がらないことが分かる。
タ１〜８は、従来セパレータ１に比べて電気抵抗値が格
段に小さく、温度：６５０℃に１０００時間保持する加
熱試験を行なった加熱試験後の電気抵抗値についてもほ
ぼ同じ結果を示すことが分かる。しかし、ｘが０．０５
未満の値を示す比較セパレータ１は、十分に電気抵抗値
が下がらないことが分かる。
【００１２】実施例２ 厚さ：５ｍｍを有するインコネル６００板（成分組成：
Ｎｉ−１５％Ｃｒ−７％Ｆｅ）を母材とし、この母材表
面に厚さ：２μｍの無電解Ｎｉメッキ層を形成し、この
無電解Ｎｉメッキ層の上に厚さ：５μｍの電気Ａｇメッ
キ層を形成し、次いで、これらメッキを施したインコネ
ル６００板（成分組成：Ｎｉ−１５％Ｃｒ−７％Ｆｅ）
を表２に示される温度および時間保持することにより拡
散処理を施し、本発明セパレータ材９〜１６および比較
セパレータ材２を作製した。この本発明セパレータ９〜
１６および比較セパレータ２の一部を切断し、この断面
をＥＰＭＡにより定量分析したところ、インコネル６０
０板母材の表面に形成した無電解Ｎｉメッキ層はインコ
ネル６００板母材中に拡散して消滅し、母材と電気Ａｇ
メッキ層の間に表２に示される組成のＣｒ酸化物層が形
成されていた。さらに、比較のために、前記厚さ：５ｍ
ｍを有するインコネル６００板にメッキを施すことのな
い従来セパレータ２を用意した。このようにして得られ
た本発明セパレータ９〜１６、比較セパレータ２および
従来セパレータ２の厚さ方向における電気抵抗値を測定
し、その結果を加熱試験前の電気抵抗値として表２に示
した。
Ｎｉ−１５％Ｃｒ−７％Ｆｅ）を母材とし、この母材表
面に厚さ：２μｍの無電解Ｎｉメッキ層を形成し、この
無電解Ｎｉメッキ層の上に厚さ：５μｍの電気Ａｇメッ
キ層を形成し、次いで、これらメッキを施したインコネ
ル６００板（成分組成：Ｎｉ−１５％Ｃｒ−７％Ｆｅ）
を表２に示される温度および時間保持することにより拡
散処理を施し、本発明セパレータ材９〜１６および比較
セパレータ材２を作製した。この本発明セパレータ９〜
１６および比較セパレータ２の一部を切断し、この断面
をＥＰＭＡにより定量分析したところ、インコネル６０
０板母材の表面に形成した無電解Ｎｉメッキ層はインコ
ネル６００板母材中に拡散して消滅し、母材と電気Ａｇ
メッキ層の間に表２に示される組成のＣｒ酸化物層が形
成されていた。さらに、比較のために、前記厚さ：５ｍ
ｍを有するインコネル６００板にメッキを施すことのな
い従来セパレータ２を用意した。このようにして得られ
た本発明セパレータ９〜１６、比較セパレータ２および
従来セパレータ２の厚さ方向における電気抵抗値を測定
し、その結果を加熱試験前の電気抵抗値として表２に示
した。
【００１３】さらに、本発明セパレータ９〜１６、比較
セパレータ２および従来セパレータ２を空気中、温度：
６５０℃に１０００時間保持する加熱試験を行ない、加
熱試験後にＡｇメッキ層に剥離がないことを目視にて確
認し、さらに加熱試験後の電気抵抗値を測定し、その結
果を加熱試験後の電気抵抗値として表２に示した。
セパレータ２および従来セパレータ２を空気中、温度：
６５０℃に１０００時間保持する加熱試験を行ない、加
熱試験後にＡｇメッキ層に剥離がないことを目視にて確
認し、さらに加熱試験後の電気抵抗値を測定し、その結
果を加熱試験後の電気抵抗値として表２に示した。
【００１４】
【表２】
【００１５】表２に示される結果から、本発明セパレー
タ９〜１６は、従来セパレータ１に比べて電気抵抗値が
格段に小さく、温度：６５０℃に１０００時間保持する
試験を行なった試験後の電気抵抗値についてもほぼ同じ
結果を示すことが分かる。しかし、ｘが０．０５未満の
値を示す比較セパレータ２は、十分に電気抵抗値が下が
らないことが分かる。
タ９〜１６は、従来セパレータ１に比べて電気抵抗値が
格段に小さく、温度：６５０℃に１０００時間保持する
試験を行なった試験後の電気抵抗値についてもほぼ同じ
結果を示すことが分かる。しかし、ｘが０．０５未満の
値を示す比較セパレータ２は、十分に電気抵抗値が下が
らないことが分かる。
【００１６】
【発明の効果】実施例１〜２に示される結果から明らか
なように、この発明は、比較的安価なＣｒを含むステン
レス鋼またはＮｉ基耐熱合金等の耐熱合金をセパレータ
の母材とするにもかかわらず、電気伝導性の優れたセパ
レータを提供することができ、したがって、複数の積層
体からなる固体電解質型燃料電池の発電効率を高めて実
用化のために優れた効果を発揮するものである。
なように、この発明は、比較的安価なＣｒを含むステン
レス鋼またはＮｉ基耐熱合金等の耐熱合金をセパレータ
の母材とするにもかかわらず、電気伝導性の優れたセパ
レータを提供することができ、したがって、複数の積層
体からなる固体電解質型燃料電池の発電効率を高めて実
用化のために優れた効果を発揮するものである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 駒田 紀一 埼玉県大宮市北袋町１−297 三菱マテリ アル株式会社総合研究所内 Ｆターム(参考） 5H026 AA06 BB04 CC03 CX04 EE02 EE08 EE12 HH05
Claims (3)
- 【請求項１】Ｃｒを含む耐熱合金からなる母材の表面に
Ｃｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）からなる組成
のクロム酸化物層を介して銀メッキ層が形成されている
ことを特徴とする導電性に優れた固体電解質型燃料電池
用セパレータ。 - 【請求項２】前記Ｃｒを含む耐熱合金は、Ｃｒを含むス
テンレス鋼であることを特徴とする請求項１記載の導電
性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータ。 - 【請求項３】前記Ｃｒを含む耐熱合金は、Ｃｒを含むＮ
ｉ基耐熱合金であることを特徴とする請求項１記載の導
電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001083987A JP4352447B2 (ja) | 2001-03-23 | 2001-03-23 | 導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001083987A JP4352447B2 (ja) | 2001-03-23 | 2001-03-23 | 導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータ |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002289215A true JP2002289215A (ja) | 2002-10-04 |
| JP4352447B2 JP4352447B2 (ja) | 2009-10-28 |
Family
ID=18939723
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001083987A Expired - Lifetime JP4352447B2 (ja) | 2001-03-23 | 2001-03-23 | 導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP4352447B2 (ja) |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| WO2007080966A1 (ja) | 2006-01-13 | 2007-07-19 | Mitsubishi Materials Corporation | 固体電解質型燃料電池およびその作動方法 |
| JP2008041306A (ja) * | 2006-08-02 | 2008-02-21 | Mitsubishi Materials Corp | 発電セルおよびその発電セルを組み込んだ固体電解質形燃料電池 |
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-
2001
- 2001-03-23 JP JP2001083987A patent/JP4352447B2/ja not_active Expired - Lifetime
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