JPH11219713A - 低温型燃料電池用セパレータ - Google Patents
低温型燃料電池用セパレータInfo
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- JPH11219713A JPH11219713A JP10032352A JP3235298A JPH11219713A JP H11219713 A JPH11219713 A JP H11219713A JP 10032352 A JP10032352 A JP 10032352A JP 3235298 A JP3235298 A JP 3235298A JP H11219713 A JPH11219713 A JP H11219713A
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- H01M2300/0082—Organic polymers
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 良好な耐酸性および導電性を有し、かつ接触
抵抗の低い低温型燃料電池用金属製セパレータを得る。 【解決手段】 耐酸性に優れた良導体であるステンレス
鋼を基材として、その表面に耐酸性に優れ、かつ接触抵
抗の低い炭化物系の導電性セラミックスを被覆すること
により、プレス成形等の可能な金属製セパレータを提供
する。
抵抗の低い低温型燃料電池用金属製セパレータを得る。 【解決手段】 耐酸性に優れた良導体であるステンレス
鋼を基材として、その表面に耐酸性に優れ、かつ接触抵
抗の低い炭化物系の導電性セラミックスを被覆すること
により、プレス成形等の可能な金属製セパレータを提供
する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、固体高分子電解質
型燃料電池等の低温で作動する燃料電池の金属セパレー
タに関する。
型燃料電池等の低温で作動する燃料電池の金属セパレー
タに関する。
【０００２】
【従来の技術】固体高分子電解質型燃料電池は、プロト
ン導電性を示す高分子樹脂膜を電解質とする燃料電池で
あり、将来のクリーン・エネルギー源として注目を浴び
ている。本燃料電池は各部材が固体材料で構成されてお
り、かつ室温での低温作動も可能なため起動・停止が容
易であり、メンテナンス性に優れるのみならず、高電流
密度、高出力密度が得られるので、これらの長所を活か
したコンパクトな可搬電源、特に自動車用電源としての
開発が進められている。
ン導電性を示す高分子樹脂膜を電解質とする燃料電池で
あり、将来のクリーン・エネルギー源として注目を浴び
ている。本燃料電池は各部材が固体材料で構成されてお
り、かつ室温での低温作動も可能なため起動・停止が容
易であり、メンテナンス性に優れるのみならず、高電流
密度、高出力密度が得られるので、これらの長所を活か
したコンパクトな可搬電源、特に自動車用電源としての
開発が進められている。
【０００３】本燃料電池の単一のセルは、高分子電解質
膜の両面にそれぞれ燃料極および空気（酸素）極を接合
したものであり、その両側にガスケットを介してセパレ
ータが配設される。セパレータには通常グラファイト
（黒鉛）板が用いられており、その電極側の面には燃料
もしくは空気の流路が形成され、その逆の面またはその
内部には冷却水の流路が設けられている。これらの燃料
電池セルおよびセパレータにより単一の燃料電池のユニ
ットが形成されるが、燃料電池は単一のセル当たりの起
電力が低いため、通常は複数のユニットの積層体（スタ
ック）として用いられる。
膜の両面にそれぞれ燃料極および空気（酸素）極を接合
したものであり、その両側にガスケットを介してセパレ
ータが配設される。セパレータには通常グラファイト
（黒鉛）板が用いられており、その電極側の面には燃料
もしくは空気の流路が形成され、その逆の面またはその
内部には冷却水の流路が設けられている。これらの燃料
電池セルおよびセパレータにより単一の燃料電池のユニ
ットが形成されるが、燃料電池は単一のセル当たりの起
電力が低いため、通常は複数のユニットの積層体（スタ
ック）として用いられる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】積層体の燃料電池の場
合には、多数のセパレータを介して電力が取り出される
ため、セパレータ自体による電圧降下およびそれに伴う
ジュール熱の発生が大きな問題となり、セパレータ材料
の特性としては、良導電性かつ低接触抵抗が要求され
る。また、固体高分子電解質型燃料電池の空気極側はｐ
Ｈが２〜３の強酸性雰囲気であり、セパレータ材料には
耐食性も要求される。これらの諸特性を満足する材料と
して、従来より上述のグラファイトが用いられてきた
が、この材料には以下に記す問題があった。
合には、多数のセパレータを介して電力が取り出される
ため、セパレータ自体による電圧降下およびそれに伴う
ジュール熱の発生が大きな問題となり、セパレータ材料
の特性としては、良導電性かつ低接触抵抗が要求され
る。また、固体高分子電解質型燃料電池の空気極側はｐ
Ｈが２〜３の強酸性雰囲気であり、セパレータ材料には
耐食性も要求される。これらの諸特性を満足する材料と
して、従来より上述のグラファイトが用いられてきた
が、この材料には以下に記す問題があった。
【０００５】グラファイト製セパレータは、その素材費
自体が高価であるのみならず、燃料ガスの流路等を切削
加工により形成するため加工費も高く、かつ生産性も低
い。また、グラファイトは材質的に脆く、機械的衝撃に
弱いため、可搬電源として使用する場合には注意が必要
である。そこで、これらの欠点を解消することを目的と
して、特開平８−１８０８８３号公報では、金属板にプ
レス加工やパンチング加工を施してセパレータを作成す
ることが提案されている。
自体が高価であるのみならず、燃料ガスの流路等を切削
加工により形成するため加工費も高く、かつ生産性も低
い。また、グラファイトは材質的に脆く、機械的衝撃に
弱いため、可搬電源として使用する場合には注意が必要
である。そこで、これらの欠点を解消することを目的と
して、特開平８−１８０８８３号公報では、金属板にプ
レス加工やパンチング加工を施してセパレータを作成す
ることが提案されている。
【０００６】金属材料は良導電体であるので、セパレー
タに用いる場合には、強酸性雰囲気下での耐食性および
接触抵抗が問題となる。これらの両特性を満足する金属
としては、ＡｕやＰｔ等の貴金属があるが、これらは非
常に高価な材料であり、セパレータに用いることはコス
ト的に困難である。強酸の溶液中で良好な耐食性を示す
実用的な金属材料としては、ステンレス鋼をはじめとす
る各種の耐酸性材料がある。しかし、これらの材料は、
酸性環境下においてその表面に絶縁体である不動態皮膜
が強固に生成するために、接触抵抗が高くなるという問
題があった。
タに用いる場合には、強酸性雰囲気下での耐食性および
接触抵抗が問題となる。これらの両特性を満足する金属
としては、ＡｕやＰｔ等の貴金属があるが、これらは非
常に高価な材料であり、セパレータに用いることはコス
ト的に困難である。強酸の溶液中で良好な耐食性を示す
実用的な金属材料としては、ステンレス鋼をはじめとす
る各種の耐酸性材料がある。しかし、これらの材料は、
酸性環境下においてその表面に絶縁体である不動態皮膜
が強固に生成するために、接触抵抗が高くなるという問
題があった。
【０００７】本発明は、かかる問題点を解消するために
案出されたものであり、炭化物、炭酸化物、炭窒化物、
炭窒酸化物等の導電性セラミックスをステンレス鋼基材
の表面に被覆することにより、強酸性環境下において良
好な耐食性、良導電性および低接触抵抗を示す金属製セ
パレータを提供することを目的とする。
案出されたものであり、炭化物、炭酸化物、炭窒化物、
炭窒酸化物等の導電性セラミックスをステンレス鋼基材
の表面に被覆することにより、強酸性環境下において良
好な耐食性、良導電性および低接触抵抗を示す金属製セ
パレータを提供することを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明においては、上述
の問題点を解決するために、ステンレス鋼を基材とし、
その表面に炭化珪素、炭化硼素および炭化チタンの１種
または2種以上からなる被覆層を形成したことを特徴と
する低温型燃料電池用セパレータが提供される。また、
本発明においては、ステンレス鋼基材の被覆層がさらに
窒素および酸素の1種または2種を１０質量％以下含有す
ることを特徴とする低温型燃料電池用セパレータが提供
される。
の問題点を解決するために、ステンレス鋼を基材とし、
その表面に炭化珪素、炭化硼素および炭化チタンの１種
または2種以上からなる被覆層を形成したことを特徴と
する低温型燃料電池用セパレータが提供される。また、
本発明においては、ステンレス鋼基材の被覆層がさらに
窒素および酸素の1種または2種を１０質量％以下含有す
ることを特徴とする低温型燃料電池用セパレータが提供
される。
【０００９】
【発明の実施の形態】本発明における低温型燃料電池用
セパレータは、ステンレス鋼基材の表面を、主として炭
化物からなる導電性セラミックスにより被覆したもので
ある。炭化物としては炭化珪素（ＳｉＣ）、炭化硼素
（Ｂ4ＣまたはＢ12Ｃ3）および炭化チタン（ＴｉＣ）の
1種または２種以上の組合せが好ましい。なお、これら
の炭化物の組成は回折法により同定されるものであり、
化学式により示される厳密な量論組成のものに限定され
るものではなく、組成範囲に多少の幅を有する。また、
これらの炭化物は、生成過程で混入する不可避的不純物
を含むものである。
セパレータは、ステンレス鋼基材の表面を、主として炭
化物からなる導電性セラミックスにより被覆したもので
ある。炭化物としては炭化珪素（ＳｉＣ）、炭化硼素
（Ｂ4ＣまたはＢ12Ｃ3）および炭化チタン（ＴｉＣ）の
1種または２種以上の組合せが好ましい。なお、これら
の炭化物の組成は回折法により同定されるものであり、
化学式により示される厳密な量論組成のものに限定され
るものではなく、組成範囲に多少の幅を有する。また、
これらの炭化物は、生成過程で混入する不可避的不純物
を含むものである。
【００１０】これらの炭化物単体およびそれらの組合せ
の炭化物は、いずれも良好な導電性を有するものであ
り、かつ、耐酸性が高くて強酸環境下で殆ど溶解しな
い。また、これらの炭化物は強酸性環境下において、い
ずれもその表面に高抵抗の酸化皮膜が形成されず、低接
触抵抗を保持するので、低温型燃料電池のセパレータ材
料に好適である。
の炭化物は、いずれも良好な導電性を有するものであ
り、かつ、耐酸性が高くて強酸環境下で殆ど溶解しな
い。また、これらの炭化物は強酸性環境下において、い
ずれもその表面に高抵抗の酸化皮膜が形成されず、低接
触抵抗を保持するので、低温型燃料電池のセパレータ材
料に好適である。
【００１１】被覆層自体の導電性を改良するには、上述
の炭化物被覆層中に窒素および酸素の１種または２種を
含有させる。これらの元素の添加は、被覆層自体の体積
抵抗率を低下させるが、１０質量％を超えると表面酸化
物の形成による接触抵抗の増大が起こるので、その含有
量は１０質量％以下が好ましい。
の炭化物被覆層中に窒素および酸素の１種または２種を
含有させる。これらの元素の添加は、被覆層自体の体積
抵抗率を低下させるが、１０質量％を超えると表面酸化
物の形成による接触抵抗の増大が起こるので、その含有
量は１０質量％以下が好ましい。
【００１２】なお、本発明においては、被覆層の膜厚は
特に限定するものではないが、０．０１μｍ〜２０μｍ
が好ましい。０．０１μｍ未満では被覆層が不連続にな
り易く、基材が一部露出するため接触抵抗が高くなり易
い。２０μｍを超えると、被覆層が硬いため、プレス加
工や曲げ加工等の際に被覆層内に高い応力が発生し、被
覆層の剥離が発生し易くなる。
特に限定するものではないが、０．０１μｍ〜２０μｍ
が好ましい。０．０１μｍ未満では被覆層が不連続にな
り易く、基材が一部露出するため接触抵抗が高くなり易
い。２０μｍを超えると、被覆層が硬いため、プレス加
工や曲げ加工等の際に被覆層内に高い応力が発生し、被
覆層の剥離が発生し易くなる。
【００１３】本発明のセパレータの基材には、耐酸性に
優れたオーステナイト系ステンレス鋼もしくはオーステ
ナイト・フェライト二相系ステンレス鋼を使用する。セ
パレータ材料の要求特性として、酸化性の酸のみならず
非酸化性の酸に対する耐食性も要求されるので、Ｃｒに
加えてＮｉを添加することにより耐酸性を向上したステ
ンレス鋼を基材とする。本発明のセパレータの場合、基
材として耐酸性に優れたステンレス鋼を使用するため、
被覆層中にピンホールやクラック等の欠陥が存在して
も、十分な耐食性を有する。
優れたオーステナイト系ステンレス鋼もしくはオーステ
ナイト・フェライト二相系ステンレス鋼を使用する。セ
パレータ材料の要求特性として、酸化性の酸のみならず
非酸化性の酸に対する耐食性も要求されるので、Ｃｒに
加えてＮｉを添加することにより耐酸性を向上したステ
ンレス鋼を基材とする。本発明のセパレータの場合、基
材として耐酸性に優れたステンレス鋼を使用するため、
被覆層中にピンホールやクラック等の欠陥が存在して
も、十分な耐食性を有する。
【００１４】本発明において、セパレータの基材として
使用可能なオーステナイト系ステンレス鋼は、Ｃｒ：１
４〜３５質量％（以下％は全て質量％）で、Ｎｉ：５〜
６０％のものである。例えば、Ｃ：０．００８〜０．２
％、Ｓｉ：０．０５〜５．０％、Ｍｎ：０．１〜５．０
％、Ｎｉ：５．０〜６０％、Ｃｒ：１４〜３５％、残部
Ｆｅおよび不可避的不純物からなるものが使用される。
また、使用可能なオーステナイト・フェライト系ステン
レス鋼は、Ｃｒ：１７〜３５％で、Ｎｉ：２〜６０％の
ものである。例えば、Ｃ：０．００８〜０．２％、Ｓ
ｉ：０．０５〜５．０％、Ｍｎ：０．１〜５．０％、Ｎ
ｉ：２．０〜６０％、Ｃｒ：１７〜３５％、残部Ｆｅお
よび不可避的不純物からなるものが使用される。
使用可能なオーステナイト系ステンレス鋼は、Ｃｒ：１
４〜３５質量％（以下％は全て質量％）で、Ｎｉ：５〜
６０％のものである。例えば、Ｃ：０．００８〜０．２
％、Ｓｉ：０．０５〜５．０％、Ｍｎ：０．１〜５．０
％、Ｎｉ：５．０〜６０％、Ｃｒ：１４〜３５％、残部
Ｆｅおよび不可避的不純物からなるものが使用される。
また、使用可能なオーステナイト・フェライト系ステン
レス鋼は、Ｃｒ：１７〜３５％で、Ｎｉ：２〜６０％の
ものである。例えば、Ｃ：０．００８〜０．２％、Ｓ
ｉ：０．０５〜５．０％、Ｍｎ：０．１〜５．０％、Ｎ
ｉ：２．０〜６０％、Ｃｒ：１７〜３５％、残部Ｆｅお
よび不可避的不純物からなるものが使用される。
【００１５】基材のステンレス鋼のＣｒ濃度が、それぞ
れ上記の範囲の下限未満では、酸化性の酸に対する耐食
性が十分ではない。また、Ｃｒ濃度が３５％を超える
と、ステンレス鋼の変形抵抗が増大し、プレス成形等の
加工が困難になる。Ｎｉ濃度がそれぞれ上記の範囲の下
限未満では、非酸化性の酸に対する耐食性が十分ではな
く、Ｎｉ濃度が６０％を超えると耐酸性向上の効果が飽
和し、それ以上の添加はコストの上昇を招く。
れ上記の範囲の下限未満では、酸化性の酸に対する耐食
性が十分ではない。また、Ｃｒ濃度が３５％を超える
と、ステンレス鋼の変形抵抗が増大し、プレス成形等の
加工が困難になる。Ｎｉ濃度がそれぞれ上記の範囲の下
限未満では、非酸化性の酸に対する耐食性が十分ではな
く、Ｎｉ濃度が６０％を超えると耐酸性向上の効果が飽
和し、それ以上の添加はコストの上昇を招く。
【００１６】燃料電池の電流密度を増加し、出力密度を
増大させると、空気極側雰囲気のｐＨの低下が起こるた
め、高出力の低温型燃料電池のセパレータ材料では、さ
らに耐酸性を向上させる必要がある。この場合、ステン
レス鋼基材にさらにＭｏ、ＣｕおよびＮの１種または２
種以上を添加することが好ましい。具体的には、Ｍｏ：
０．２〜７％、Ｃｕ：０．１〜５％、Ｎ：０．０２〜
０．５％の１種または２種以上を添加する。いずれも、
上記の範囲の下限値未満では添加の効果が十分ではな
く、上限値を超えて添加しても添加の効果が飽和する。
増大させると、空気極側雰囲気のｐＨの低下が起こるた
め、高出力の低温型燃料電池のセパレータ材料では、さ
らに耐酸性を向上させる必要がある。この場合、ステン
レス鋼基材にさらにＭｏ、ＣｕおよびＮの１種または２
種以上を添加することが好ましい。具体的には、Ｍｏ：
０．２〜７％、Ｃｕ：０．１〜５％、Ｎ：０．０２〜
０．５％の１種または２種以上を添加する。いずれも、
上記の範囲の下限値未満では添加の効果が十分ではな
く、上限値を超えて添加しても添加の効果が飽和する。
【００１７】本発明のセラミックス被覆層は、各種の物
理蒸着法、熱ＣＶＤやプラズマＣＶＤ等の方法により形
成される。物理蒸着法では、スパッタ蒸着法やイオンプ
レーティング法が好適である。
理蒸着法、熱ＣＶＤやプラズマＣＶＤ等の方法により形
成される。物理蒸着法では、スパッタ蒸着法やイオンプ
レーティング法が好適である。
【００１８】
【実施例】表１に示した組成のステンレス鋼を基材とし
て、スパッタ蒸着法により各種の炭化物、炭酸化物、炭
窒化物、炭窒酸化物被覆層を形成した。ターゲットとし
て、単一の炭化物被覆の場合にはその炭化物のターゲッ
トを使用し、混合炭化物被覆の場合には、炭化珪素、炭
化硼素および炭化チタンを所定の割合で混在させたター
ゲットを使用した。なお、被覆層の面内の組成的な均一
性を向上させるために、蒸着中は基材のステンレス鋼を
回転させた。被覆層の膜厚は、いずれも０．５μｍであ
る。放電ガスにはＡｒを使用したが、被覆層の炭素が組
成的に不足する場合には、スパッタ室内に反応性ガスと
してアセチレンガスを少量導入した。被覆層中に窒素お
よび酸素の１種または２種を含有させる場合には、反応
性ガスとして酸素および窒素の１種または２種を適宜導
入した。
て、スパッタ蒸着法により各種の炭化物、炭酸化物、炭
窒化物、炭窒酸化物被覆層を形成した。ターゲットとし
て、単一の炭化物被覆の場合にはその炭化物のターゲッ
トを使用し、混合炭化物被覆の場合には、炭化珪素、炭
化硼素および炭化チタンを所定の割合で混在させたター
ゲットを使用した。なお、被覆層の面内の組成的な均一
性を向上させるために、蒸着中は基材のステンレス鋼を
回転させた。被覆層の膜厚は、いずれも０．５μｍであ
る。放電ガスにはＡｒを使用したが、被覆層の炭素が組
成的に不足する場合には、スパッタ室内に反応性ガスと
してアセチレンガスを少量導入した。被覆層中に窒素お
よび酸素の１種または２種を含有させる場合には、反応
性ガスとして酸素および窒素の１種または２種を適宜導
入した。
【００１９】
【表１】
【００２０】得られた各種の被覆材について、接触抵抗
および耐酸性について調査した結果を表2に示す。接触
抵抗は、酸溶液に浸せきする前の各種被覆材表面に、荷
重１０ｋｇｆ／ｃｍ2でカーボン電極材を接触させ、両
者の間の接触抵抗を測定した。各種被覆材の耐酸性は、
９０℃でｐＨ２の硫酸水溶液中での腐食減量により評価
した。なお、表2には比較材として基材ステンレス鋼自
体、および基材鋼種Bにそれぞれ５μｍのＮｉ、Ｃｕお
よびＣｒめっきを施した材料について同様な測定を行な
った結果も併せて示してある。
および耐酸性について調査した結果を表2に示す。接触
抵抗は、酸溶液に浸せきする前の各種被覆材表面に、荷
重１０ｋｇｆ／ｃｍ2でカーボン電極材を接触させ、両
者の間の接触抵抗を測定した。各種被覆材の耐酸性は、
９０℃でｐＨ２の硫酸水溶液中での腐食減量により評価
した。なお、表2には比較材として基材ステンレス鋼自
体、および基材鋼種Bにそれぞれ５μｍのＮｉ、Ｃｕお
よびＣｒめっきを施した材料について同様な測定を行な
った結果も併せて示してある。
【００２１】
【表２】
【００２２】表2の結果より明らかな様に、炭化物系の
セラミックス被覆を施したステンレス鋼は、いずれも接
触抵抗が低く、かつ耐酸性も良好である。被覆層に窒素
および／または酸素を含有させた場合には、接触抵抗が
低くなっているが、これはＣよりも電子の多い窒素およ
び／または酸素を加えたことにより電化密度が増加し、
被覆層自体の体積抵抗率が低下することに関係するもの
と考えられる。基材のステンレス鋼の場合には、接触抵
抗が高いためそのままではセパレータ材料として不適で
ある。Ｎｉめっき材およびＣｒめっき材は、接触抵抗は
低いが耐酸性が悪く、Ｃｕめっき材は接触抵抗および耐
酸性のいずれも悪いため、いずれもセパレータ材料とし
て使用できない。
セラミックス被覆を施したステンレス鋼は、いずれも接
触抵抗が低く、かつ耐酸性も良好である。被覆層に窒素
および／または酸素を含有させた場合には、接触抵抗が
低くなっているが、これはＣよりも電子の多い窒素およ
び／または酸素を加えたことにより電化密度が増加し、
被覆層自体の体積抵抗率が低下することに関係するもの
と考えられる。基材のステンレス鋼の場合には、接触抵
抗が高いためそのままではセパレータ材料として不適で
ある。Ｎｉめっき材およびＣｒめっき材は、接触抵抗は
低いが耐酸性が悪く、Ｃｕめっき材は接触抵抗および耐
酸性のいずれも悪いため、いずれもセパレータ材料とし
て使用できない。
【００２３】
【発明の効果】以上説明した様に、本発明のセパレータ
は、良好な耐酸性、導電性および低接触抵抗を示すとと
もに、プレス加工等により容易に成形加工が可能なた
め、低温型燃料電池の製造コストを低減可能であり、か
つ金属製のため、可搬電源としての使用時の安全性に優
れたものである。
は、良好な耐酸性、導電性および低接触抵抗を示すとと
もに、プレス加工等により容易に成形加工が可能なた
め、低温型燃料電池の製造コストを低減可能であり、か
つ金属製のため、可搬電源としての使用時の安全性に優
れたものである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 斎藤 実 大阪府堺市石津西町５番地 日新製鋼株式 会社技術研究所表面処理研究部内
Claims (2)
- 【請求項１】ステンレス鋼を基材とし、その表面に炭化
珪素、炭化硼素および炭化チタンの１種または2種以上
からなる被覆層を形成したことを特徴とする低温型燃料
電池用セパレータ。 - 【請求項２】被覆層がさらに窒素および酸素の1種また
は2種を１０質量％以下含有することを特徴とする請求
項1記載の低温型燃料電池用セパレータ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP03235298A JP3980150B2 (ja) | 1998-01-30 | 1998-01-30 | 低温型燃料電池用セパレータ |
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