KR101353788B1 - 고체산화물 연료전지용 분리판, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 고체산화물 연료전지 - Google Patents

고체산화물 연료전지용 분리판, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 고체산화물 연료전지 Download PDF

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Abstract

기판을 준비하는 단계 및 상기 기판의 표면에 콜드 스프레이(cold spray) 코팅공정을 이용하여 금속코팅막을 형성함으로써 가스유로를 만드는 단계를 포함하는 고체산화물 연료전지용 분리판의 제조방법, 상기 방법에 의하여 제조된 고체산화물 연료전지용 분리판 및 상기 분리판을 포함하는 고체산화물 연료전지가 제공된다.
본 발명에 따르면, 기판에 에칭작업, 기계가공작업 등을 하지 않고 코팅공정을 통하여 간단하게 분리판을 제조할 수 있어 시간 및 비용면에서 유리하며, 안정적인 가스유로 및 집전기능을 동시에 가질 수 있고, 효율적인 전기에너지 생산이 가능하다.

Description

고체산화물 연료전지용 분리판, 그의 제조방법 및 그를 포함하는 고체산화물 연료전지{SEPARATOR FOR SOLID OXIDE FUEL CELL, METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME AND SOLID OXIDE FUEL CELL COMPRISING THE SAME}
본 발명은 고체산화물 연료전지용 분리판의 제조방법 및 상기 방법에 의하여 제조된 고체산화물 연료전지용 분리판, 그리고 상기 고체산화물 연료전지용 분리판을 포함하는 고체산화물 연료전지에 관한 것이다.
고체산화물 연료전지(SOFC; Solid Oxide Fuel Cell)는 전해질과 그 양면에 위치한 공기극 및 연료극이 단위전지를 이루며, 대량의 전기에너지를 생산하기 단위전지를 여러 개 쌓아 놓은 형태인 스택 구조를 형성한다. 스택 구조를 이루기 위하여 각각의 단위전지를 연결할 때, 연료극과 공기극을 전기적으로 연결하면서 기체의 혼합을 막는 기능을 하는 것이 분리판이다.
종래의 분리판을 제조하는 방법으로서 첫 번째는 에칭공정을 통해 가스유로를 형성하는 기술이 있다. 이러한 에칭공정은 제조비용이 매우 높고 제조시간이 긴 단점이 있다.
두 번째는 프레스를 통한 판성형을 통해 가스유로를 형성하는 기술이 있다. 그런데 판성형은 분리판 설계에 맞도록 금형을 설계하므로 분리판 설계가 변경됨에 따라 별도의 금형이 만들어져야 한다. 더군다나 판성형을 통해 얻어진 분리판의 경우 평탄도가 낮기 때문에 별도의 열처리 공정이 수반될 수 있다. 따라서 판성형은 유로형상이 변경될 때마다 고가의 금형비용이 들고, 변형에 의한 평탄도가 낮은 단점을 가진다. (US2006-0286431 등)
한편 분리판의 집전기능과 관련하여, 분리판과 셀 간의 물리적 접촉성을 향상시키기 위하여 다양한 형태의 접촉물질을 삽입하여 왔다. 이때 삽입하는 접촉물질의 형태는 메쉬(mesh), 발포체(Foam), 펠트(felt), 판(sheet) 등으로 다양하며, 물질도 백금, 은(Ag), 스테인리스 스틸(stainless steel)과 같은 금속이나 LSM, LSCF, LCC와 같은 전도성 세라믹 등 다양하다. (JP2002-358980 등)
본 발명의 일 측면은 에칭작업, 기계가공, 판성형 같은 공정을 사용하지 않고, 분리판과 셀 간의 부가적인 접촉물질(집전체)을 삽입할 필요가 없는 고체산화물 연료전지용 분리판의 제조방법을 제시하고자 한다.
본 발명의 다른 측면은 안정적인 가스유로 제공 및 집전기능을 동시에 가지는 고체산화물 연료전지용 분리판을 제시하고자 한다.
본 발명의 또 다른 측면은 발전기능이 우수한 고체산화물 연료전지를 제시하고자 한다.
그러나, 본 발명이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급한 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 일 측면은, 기판을 준비하는 단계 및 상기 기판의 표면에 콜드 스프레이(cold spray) 코팅공정을 이용하여 금속코팅막을 형성함으로써 가스유로를 만드는 단계를 포함하는 고체산화물 연료전지용 분리판의 제조방법을 제공한다.
본 발명의 다른 측면은, 상기 방법에 의하여 제조된 고체산화물 연료전지용 분리판을 제공한다.
본 발명의 또 다른 측면은, 상기 고체산화물 연료전지용 분리판을 포함하는 고체산화물 연료전지를 제공한다.
본 발명의 일 측면에 따르면, 기판에 에칭작업, 기계가공작업 등을 하지 않고 코팅공정을 통하여 간단하게 분리판을 제조할 수 있어, 시간 및 비용면에서 유리하다.
본 발명의 다른 측면에 따르면, 안정적인 가스유로 및 집전기능을 동시에 가질 수 있다.
본 발명의 또 다른 측면에 따르면, 효율적인 전기에너지 생산이 가능하다.
도 1은 일반적인 고체산화물 연료전지의 스택 구조를 보여주는 도면이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른, 분리판의 구조도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른, 분리판의 구조도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른, 분리판의 구조도이다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본 발명의 구현예 및 실시예를 상세히 설명한다.
그러나 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 구현예 및 실시예에 한정되지 않는다. 그리고 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 유사한 부분에 대해서는 유사한 도면 부호를 붙였다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 “포함”한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본 발명 명세서 전체에서 사용되는 정도의 용어 “~ (하는) 단계” 또는 “~의 단계”는 “~를 위한 단계”를 의미하지 않는다.
이하, 도 1 내지 도 4를 참조하여, 본 발명의 고체산화물 연료전지용 분리판의 제조방법 및 상기 방법에 의하여 제조된 고체산화물 연료전지용 분리판, 그리고 상기 고체산화물 연료전지용 분리판을 포함하는 고체산화물 연료전지에 대하여 구체적으로 설명하도록 한다.
도 1은 일반적인 고체산화물 연료전지의 스택 구조를 보여준다.
고체산화물 연료전지는 산소 이온 전도성을 갖는 전해질(3)과 그 양면에 위치한 공기극(4) 및 연료극(2) 전극으로 이루어져 있으며, 각 전극에 산소와 수소를 각각 공급하면, 공기극(4)에서 산소의 환원반응을 통해 생성된 산소이온이 전해질을 지나 연료극(2)으로 이동한 후, 연료극(2)에 공급된 수소와 반응하여 물을 형성하게 된다. 이때 연료극(2)에서 생성된 전자가 공기극(4)으로 전달되어 소모되는 과정에서 외부 회로로 전자가 흐르게 되며, 이를 이용하여 전기 에너지를 생산하는 것이다. 따라서 고체산화물 연료전지에서 일어나는 화학반응은 수소와 산소가 만나 물이 되는 반응과 동일하다.
한편 전해질(3), 공기극(4) 및 연료극(2)으로 이루어진 연료전지를 단위전지라고 하며, 1개의 단위전지가 생산하는 전기에너지의 양은 매우 제한적이기 때문에 연료전지를 발전에 활용하기 위해서는 단위전지를 여러 개 쌓아 놓은 형태인 스택 구조의 형성이 불가피하다. 스택 구조를 이루는 각각의 단위전지를 연결할 때, 연료극(2)과 공기극(4)을 전기적으로 연결하면서 기체의 혼합을 막기 위해 설치되는 구조가 분리판(5)이다.
따라서 스택을 구성하기 위해 반복적으로 설치되는 기본 단위인 분리판, 연료극, 전해질, 공기극을 SOFC 구성요소라고 부른다.
분리판(5)은 기본적으로 Fe-Cr을 기본으로 하는 페라이트계 스테인리스 강판을 사용하며, 공기극(4) 쪽으로 가는 가스 유로(6)와 연료극(2) 쪽으로 가는 가스 유로(7)를 구비하여야 한다.
상기 고체산화물 연료전지의 구성요소 중 분리판의 기능은 반응 가스의 유로를 제공하며, 셀과 셀을 전기적으로 연결시키는 것이다.
종래기술에 의하면 반응가스의 유로를 제공하기 위하여 분리판은 반응가스가 이동하여 전기화학적 반응에 참여할 수 있도록 에칭을 통하여 유로를 만들거나, 판성형 같은 기계적 가공 공정이 필수적이다. 그리고 분리판의 집전기능을 향상시키기 위하여 분리판과 셀 사이에 별도의 집전체가 삽입되어 사용되기도 한다.
본 발명은 종래기술에서 분리판을 제조하기 위하여 사용하였던 에칭공정, 판성형과 같은 기계적 가동을 하지 않고, 별도의 집전체도 사용하지 않으면서 안정적인 가스유로 제공 및 집전기능을 동시에 가지는 분리판 제조방법을 제시하고자 한다.
이를 위하여, 본 발명의 일 측면은 기판을 준비하는 단계 및 상기 기판의 표면에 콜드 스프레이(cold spray) 코팅공정을 이용하여 금속코팅막을 형성함으로써 가스유로를 만드는 단계를 포함하는 고체산화물 연료전지용 분리판의 제조방법을 제공한다.
상기 금속코팅막에 의해 형성되는 가스유로는 일정한 형상과 패턴을 가질 수 있다.
본 발명의 일 구현예로서 제시한 도 1을 보면, 공기극(4)과 마주한 분리판(5)의 형상은 가스유로(6)가 균일한 간격을 두고 일정한 패턴으로 형성되어 있고 분리판(5)의 일부와 공기극(4)의 표면이 접촉하고 있는 형태이다.
상기의 형상이란 전기화학반응에 참여하는 공기의 유로를 제공하기 위한 형상을 의미하며 상기 금속코팅막으로 만들어지는 공기의 유로는 원통형, 사각통로, 타원형, 비대칭형 통로 등 제한을 두지 않는다. 도 1에서는 사각통로 형상의 유로를 만들기 위하여 금속코팅막은 사각형 모양의 오목하고 볼록한 부분을 형성하고 있다. 상기 패턴은 각각의 공기의 유로가 일정한 간격을 두고 형성되도록 하는 것이 전류 생산에 효율적일 것이나, 공기의 유로 사이의 간격이 불규칙하여도 무방하다.
어떠한 에칭작업이나 기계가공, 판성형을 하지 않기 때문에 처음부터 일정한 두께의 분리판용 기판을 사용하여야 한다. 상기 분리판의 물질로서 Fe-Cr 합금인 페라이트계 스테인리스 강판을 주로 사용하는데, 그 주된 이유는 열팽창계수가 셀과 유사하기 때문이다.
상기 가스유로는 반응가스(연료가스 또는 연소가스)의 통로이며, 종래에는 판성형, 에칭공정, 기계적 가공 등을 통하여 형성하였으나, 본 발명에서는 금속물질을 코팅하여 가스유로의 형상을 만들고자 한다.
상기 금속코팅막은 콜드 스프레이(cold spray) 코팅공정을 이용하여 형성할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
콜드 스프레이 코팅공정은 기존의 열용사 코팅공정에 비하여 기판의 변형이 거의 없다. 열용사 코팅공정은 분말을 코팅하는 데 열과 동력을 동시에 사용하는 반면에 콜드 스프레이 코팅공정은 상온에 가까운 낮은 온도에서 고속 가스흐름에 의한 운동 에너지만을 이용하기 때문이다. 콜드 스프레이 코팅공정은 300-1500m/s 의 초음속 가스흐름 내에 1-50㎛의 분말을 주입하여 모재 표면에 충돌과 동시에 높은 변형을 유도하여 코팅을 형성시키는 기술이다. 높은 열을 이용하는 열용사 코팅공정은 모재의 열적 제한성, 공정 도중 코팅입자의 산화, 상변화 및 잔류응력의 형성과 같은 문제점을 가지고 있는 반면에, 콜드 스프레이 코팅공정은 이러한 문제점이 거의 없어 기술의 유용성이 높다.
예시적 구현예에 있어서, 상기 금속코팅막은 Ni계 합금으로 이루어지는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
여기서 Ni계 합금은 고온의 산소분위기에서 분리판의 표면에 Cr2O3 산화막이 형성시키지 않는 합금을 의미한다. Ni계 합금의 예로서 Ni, Ni-Co, Ni-Fe 등이 있다.
보통 분리판은 Fe-Cr 합금인 페라이트계 스테인리스 강판이 사용되는데, Fe-Cr합금 분리판은 고온에서 가동되는 SOFC 공기분위기에서 표면에 산화물을 형성한다. 분리판 표면에 형성된 산화물은 접촉저항을 증가시키기 때문에 성능을 저하시키는 원인이다. 또한 Fe-Cr 합금이 가지는 다른 문제점은 바로 SOFC의 공기극 환경에서 휘발성의 Cr(Ⅵ)를 만든다는 것이다. 이들 Cr(Ⅵ) 가스종들은 공기극-전해질 상 계면에 석출되어 전지의 정상적인 전기화학반응을 방해하여 전지의 성능을 감소시키는 요인으로 작용한다. 이를 Cr-포이즈닝(poisoning)이라고 한다. 따라서 일반적으로 Cr2O3-포머(former) 합금을 금속연결재로 사용하는 경우, SOFC 가동 중에 발생하는 Cr(Ⅵ)를 방지하기 위한 기술이 중요하다. 따라서, 본 발명에서는 처음부터 Ni계 합금으로 코팅막을 형성하여 가스유로를 만듦으로써 Cr2O3 산화막이 형성되는 것을 방지할 수 있다.
도 2는 Fe-Cr합금 기판(9) 위에 콜드 스프레이 코팅공정에 의해 Ni계 합금 코팅막(11)으로 가스유로(10)를 형성하고 있는 분리판의 단면을 보여준다.
예시적 구현예에 있어서, 상기 금속코팅막 위에 보호코팅막을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 보호코팅막은 추가로 더 포함하는 이유는 다음과 같다.
상기 보호코팅막은 상기 금속코팅막의 종류에 의존하여 선택할 수 있으며, 이로써 전도성이 우수한 산화막을 유도하여 안정적인 가스유로 제공 및 집전기능을 동시에 가지도록 보호 기능을 한다. 예를 들어 상기 보호코팅막을 제공하기 위하여 전도성이 우수한 산화막을 직접 코팅하거나, 전도성이 우수한 산화스케일을 형성할 수 있는 금속을 코팅한다. 상기 보호코팅막은 선택적으로 채용할 수 있으며, 필요에 따라 생략할 수도 있다. 금속코팅막이 보호 기능을 동시에 가지는 경우라면, 상기 금속코팅막 위에 또다시 다른 물질을 코팅하여 커버막을 형성할 필요는 없기 때문이다.
예시적 구현예에 있어서, 상기 금속코팅막은 Cu 또는 Cu계 합금으로 이루어지고 상기 보호코팅막은 Mn 또는 Mn계 합금으로 이루어지는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
예를 들어, Cu-Mn도 가능하고, Mn-Co도 가능하다.
도 3은 본 발명에 따라 제조된 금속코팅막(12)으로 가스유로(10)를 형성하고 추가로 보호코팅막(13)을 형성한 분리판의 모습을 보여준다.
페라이트계 스테인리스 강판, 즉 Fe-Cr합금 기판(9) 위에 콜드 스프레이 코팅공정에 의해 형성된 Cu 금속코팅막(12), 그리고 그 위에 Mn이 코팅된 보호코팅막(13), 이에 따라 형성된 공기극 가스유로(10)를 보여준다. 여기서, 금속코팅막 물질로서 Cu를 선택하였다. 왜냐하면 콜드 스프레이 코팅방법에 의해 Ni계 합금을 코팅하는 경우 약간의 열변형이 발생하기 때문에, 열전도성이 우수하고 코팅성이 우수한 Cu 물질을 사용하였다. 그런데 Cu 금속은 SOFC 산화분위기에서 표면에 전도성이 나쁜 산화막을 형성하기 때문에 보호코팅을 하여야 한다. 이를 위하여 보호코팅층으로 Mn을 선택하였다. 표면에 코팅된 Mn은 그 하부의 Cu와 반응하여 전도성이 우수한 스피넬 구조의 (Cu,Mn)3O4을 형성하기 때문이다. Mn의 코팅방법은 전기도금법 등이 가능하다.
예시적 구현예에 있어서, 상기 금속코팅막은 Fe-Cr 합금으로 이루어지고 상기 보호코팅막은 전도성 세라믹 물질로 이루어지는 것일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
도 4는 본 발명에 따라 제조된 금속코팅막(14)으로 가스유로(10)를 형성하고 추가로 보호코팅막(15)을 형성한 분리판의 모습을 보여준다.
페라이트계 스테인리스 강판, 즉 Fe-Cr합금 기판(9) 위에 콜드 스프레이 코팅공정에 의해 형성된 Fe-Cr계 금속코팅막(14), 그리고 전도성 세라믹 물질이 코팅된 보호코팅막(15), 이에 따라 형성된 공기극 가스유로(10)를 보여준다. 여기서, 금속코팅막 물질로서 Fe-Cr 합금을 선택하였다. 왜냐하면 분리판 기판이 페라이트계 Fe-Cr 스테인리스 강판이기 때문에 열팽창계수가 동일하다는 장점이 있기 때문이다. 그런데 페라이트계 Fe-Cr 스테인리스는 SOFC 산화분위기에서 표면에 Cr2O3 산화막을 형성하기 때문에 보호코팅을 하여야 한다. 이를 위하여 보호코팅층으로 전도성이 우수한 세라믹 물질을 선택하였다. 예를 들어, 스피넬 구조의 (Mn,Co)3O4 산화물이나 페로브스카이트 구조의 LSM, LSCF, LNF, LNC 같은 세라믹 물질이 사용될 수 있다. 상기 LSM은 (La, Sr, Mn)산화물, 상기 LSCF은 (La, Sr, Co, Fe)산화물, 상기 LNF는 (La, Ni, Fe)산화물, 상기 LNC는 (La, Ni, Co)산화물을 의미한다.
본 발명의 다른 측면은, 상기 방법에 의하여 제조된 고체산화물 연료전지용 분리판을 제공한다.
상기 제조방법에 의해 얻어진 분리판은, 종래기술에서 가스유로를 형성하기 위해 실시하던 에칭작업, 기계가공, 판성형이 필요하지 않기 때문에, 분리판 제조공정 및 단가측면에서 우수한 장점을 가진다. 따라서 이러한 방법에 의해 만들어진 분리판을 적용함으로써, 경제성 및 품질특성이 우수한 고체산화물 연료전지 스택을 만들 수 있다.
본 발명의 또 다른 측면은, 상기 고체산화물 연료전지용 분리판을 포함하는 고체산화물 연료전지를 제공한다.
본 발명의 고체산화물 연료전지는 상기에서 제조된 고체산화물 연료전지용 분리판, 공기극, 전해질 및 연료극이 결합하여 단위전지를 형성하고 상기 단위전지 복수 개가 교대로 적층하여 스택을 형성함으로써 이루어진다.
본 발명의 고체산화물 연료전지는 Fe-Cr 합금인 페라이트계 스테인리스 강판을 분리판의 물질로서 사용하면서도, 표면에 산화물 형성의 염려가 없고, Cr-포이즈닝(poisoning)에 의한 전기화학반응의 방해도 없이 안정적으로 전지의 성능을 발휘하여 우수한 발전 기능을 도모할 수 있다.
1: 엔드플레이트(연료극 측) 2: 연료극 전극
3: 전해질 4: 공기극 전극
5: 유로가 있는 분리판 6: 공기극 가스 유로방향
7: 연료극 가스 유로방향 8: 엔드플레이트(공기극 측)
9: 기판 10: 공기극 가스유로
11: 가스유로 코팅막 (Ni합금) 12: 가스유로 코팅막 (Cu금속)
13: 보호코팅막 (Mn금속) 14: 가스유로 코팅막 (Fe-Cr합금)
15: 보호코팅막 (전도성 세라믹)

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  5. 기판을 준비하는 단계;
    상기 기판의 표면에 콜드 스프레이(cold spray) 코팅공정을 이용하여 Cu 또는 Cu계 합금으로 이뤄진 금속코팅막을 형성함으로써 가스유로를 만드는 단계; 및
    상기 금속코팅막 위에 Mn 또는 Mn계 합금으로 이루어진 보호코팅막을 형성하는 단계를 포함하는, 고체산화물 연료전지용 분리판의 제조방법.
  6. 기판을 준비하는 단계;
    상기 기판의 표면에 콜드 스프레이(cold spray) 코팅공정을 이용하여 Fe-Cr 합금으로 이뤄진 금속코팅막을 형성함으로써 가스유로를 만드는 단계; 및
    상기 금속코팅막 위에 전도성 세라믹 물질로 이루어진 보호코팅막을 형성하는 단계를 포함하는, 고체산화물 연료전지용 분리판의 제조방법.
  7. 제 5항 또는 제 6항의 방법에 의하여 제조된, 고체산화물 연료전지용 분리판.
  8. 제 7항의 고체산화물 연료전지용 분리판을 포함하는, 고체산화물 연료전지.
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