KR100950673B1 - 평판형 고체산화물 연료전지용 분리판 및 제조방법 - Google Patents

평판형 고체산화물 연료전지용 분리판 및 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 평판형 고체산화물 연료전지에 사용되는 금속 분리판의 가스 유로에 표면처리를 하는 방법에 있어서, 공기극 전극과 접촉하는 연결부위는 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질을 코팅하고, 공기극 전극과 접촉하지 않는 가스 유로의 바닥면과 측면은 알루미늄(Al)을 하층에 먼저 코팅하고, 상층에는 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질을 코팅하는 것을 특징으로 한다.
본 발명은 공기극 전극과 직접 접촉하는 연결부위는 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질 코팅함으로서 고온의 산화분위기에서 장시간 노출을 하여도 표면에 전도성이 우수한 산화물을 형성시키는 효과가 있고, 공기극 전극과 접촉하지 않는 가스 유로의 바닥면은 표면에 알루미나 산화물을 형성시켜 크롬 피독성을 방지하는 효과가 있다.
고체산화물 연료전지, 분리판, 표면처리, 페라이트계, 스테인리스, 강판

Description

평판형 고체산화물 연료전지용 분리판 및 제조방법{a fabrication method and separators for planar solid oxide fuel cells}
본 발명은 평판형 고체산화물 연료전지(planar solid oxide fuel cell)용 금속 분리판에 관한 것으로서, 자세하게는 공기극 전극과 접촉하는 연결 부위는 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질을 코팅하고, 공기극 전극과 접촉하지 않는 가스 유로의 바닥면과 측면은 알루미늄(Al)을 하층에 먼저 코팅하고, 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질을 상층에 코팅하는 것을 특징으로 한다.
평판형 고체산화물 연료전지에 사용되는 분리판의 기능은 크게 3가지다.
첫 번째는 고체산화물 연료전지 스택(stack)을 제조함에 있어서, 이웃하는 셀과 셀을 물리적으로 분리하는 기능이다. 두 번째는 셀과 셀을 전기적으로 연결시키는 기능이다. 세 번째는 반응 가스의 유로를 제공하는 기능이다.
최근에 운전온도가 800℃ 이하로 낮아지면서, 평판형 고체산화물 연료전지에 사용되는 분리판 소재는 기존의 세라믹소재에서 가공성 및 비용측면에서 우수한 금속소재로 바뀌고 있다.
금속 소재 중에서도 Fe-Cr 합금이 사용되고 있는데, 이유는 열팽창계수가 이웃하는 셀 소재와 유사하기 때문이다. 그런데 Fe-Cr 합금은 고체산화물 연료전지 가동 환경에서 휘발성의 Cr 성분이 발생하여 정상적인 전기화학반응을 방해하여 전지의 성능을 감소시키는 요인으로 작용한다. 또한 분리판은 고온에서 장시간 전도성이 우수하여야 하는데, 표면에 크롬 산화물을 형성시켜 전도성을 감소시키는 요인으로 작용한다. 즉, 금속 분리판은 크롬(Cr) 성분의 휘발이 없어야 하고, 동시에 표면에 전도성이 우수한 산화물을 형성시켜야 한다.
한편, Fe-Cr 합금에는 Hitachi Metals에서 개발한 ZMG232와 ThyssenKrupp에서 개발한 Crofer22이 있다. ZMG232는 22%의 Cr를 함유하고, 0.04%의 La과 0.22%의 Zr를 첨가한 Ferritic Fe-22Cr 합금이다. ZMG232의 특징을 간단하게 살펴보면, 열팽창계수가 12.8×10-6/℃이며, 700~1000℃의 온도범위에서 기존의 STS430보다 우수한 내산화성과 전기전도성을 보인다고 보고하고 있다. 이는 산화분위기에서 표면에 형성되는 산화물의 특성과 관련이 있다고 말하고 있다. 즉, ZMG232 합금의 경우에는 산화물의 조직이 치밀하고 밀착성이 높으며, 전기전도성이 우수한 구조를 가지기 때문이라고 한다. 한편 ThyssenKrupp에서 개발한 Crofer22는 원래 자동차 APU(Auxiliary Power Unit)용으로 개발한 Ferritic Fe-Cr 합금이다. Crofer22의 특징을 살펴보면, Cr의 증발을 최소화하고, 열팽창계수를 낮추기 위하여 0.08%의 La 을 미량 포함하는 것이다. 여기에 Mn과 Ti를 첨가하여, 고온의 산화분위기에서, 산화물 구조를 상층의 (Mn,Cr)2O4와 하층의 Cr2O3를 형성시킨다. 여기서 스피넬 구조의 (Mn,Cr)2O4산화물은 Cr의 증발을 방지하는 기능도 가진다.
그런데, 이들 개발된 Fe-Cr-Mn합금도 고체산화물 연료전지 환경에서 전기전도도 및 Cr-poisoning성을 완벽하게 막지 못하기 때문에 표면특성을 제어하기 위한 표면처리 기술이 병행되기도 한다. 따라서 고체산화물 연료전지용 분리판의 연구흐름은 합금개발과 함께, 표면특성을 강화하기 위하여 표면에 코팅하는 기술이 소개되고 있다. 즉, 기존의 페라이트계 스테인리스 강판에 적절한 성분을 코팅하여 전기전도도를 증가시키고, 크롬성분에 의한 피독성을 줄이기 위한 연구들이 진행되고 있다.
본 발명의 목적은 두 가지의 문제점을 해결하는 것이다. 첫 번째는 고온의 산화분위기에서 표면에 형성되는 산화물을 제어하여 전도성이 우수한 산화물을 형성하게끔 하는 것이다. 두 번째는 스테인리스 강판에 있는 크롬성분이 바깥으로 나오는 것을 방지하기 위함이다.
이러한 기술적 과제를 해결하기 위하여 본 발명에서는 분리판의 유로에 표면처리하는 방법을 택하였다. 그리고 2가지 문제점을 구별해서 해결하기 위하여 분리판에서 공기극 전극과 만나는 접촉면은 전도성이 우수한 물질을 코팅하고자 하였고, 전극과 만나지 않는 부위인 분리판 유로의 바닥면과 측면은 크롬에 의한 피독성을 방지하기 위하여 표면에 크롬성분의 확산을 방지할 수 있는 물질을 코팅하고자 하였다.
본 발명은 페라이트계 스테인리스 강판인 Fe-Cr-Mn 합금을 가지고 평판형 고체산화물 연료전지에 사용되는 분리판을 제조함에 있어서, 공기극 전극과 만나는 연결부위는 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질을 코팅하고, 공기극 전극과 접촉하지 않는 가스 유로의 바닥면과 측면은 알루미늄(Al)을 하층에 먼저 코팅하고, 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질을 상층에 코팅함으로, 전기적 연결기능이 중요한 공기극과의 접촉면은 고온의 산화분위기에서 표면에 전도성이 우수한 스피넬 산화물을 형성시킬 뿐 아니라, 가스 유로의 바닥면과 측면에서는 표면에 크롬의 확산과 증발을 막을 수 있는 알루미나 산화물을 형성하여 크롬성분에 의한 Cr-poisoning을 방지하는 효과가 있기 때문에, 평판형 고체산화물 연료전지용 금속 분리판에 활용이 가능하다.
상기 목적을 달성하기 위해 본 발명에서는 평판형 고체산화물 연료전지용 금속 분리판에서 공기극 전극과 접촉하는 연결부위는 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질을 코팅하고, Cathode전극과 접촉하지 않는 가스 유로의 바닥면과 측면은 알루미늄(Al)을 하층에 먼저 코팅하고, 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질을 상층에 코팅하는 것을 특징으로 한다.
이하, 도면을 통하여 좀더 상세히 설명한다.
도 1은 일반적인 평판형 고체산화물 연료전지의 스택 모습을 보여주는 그림이다. 고체산화물 연료전지는 산소 이온 전도성을 갖는 전해질(3)과 그 양면에 위치한 공기극 전극(4) 및 연료극 전극(2)으로 이루어져 있으며, 각 전극에 산소와 수소를 각각 공급하면, 공기극 전극(4)에서 산소의 환원반응을 통해 생성된 산소이온이 전해질(3)을 지나 연료극 전극(2)으로 이동한 다음, 연료극 전극(2)에 공급된 수소와 반응하여 물을 형성하게 된다. 이때 연료극 전극(2)에서 생성된 전자가 공기극 전극(4)으로 전달되어 소모되는 과정에서 외부 회로로 전자가 흐르게 되므로 이를 이용하여 전기 에너지를 생산하는 것이다. 따라서 고체산화물 연료전지에서 일어나는 화학반응은 수소와 산소가 만나 물이 되는 반응과 동일하다.
도면 중 미설명 부호 1은 연료극 측 엔드 플레이트(end plate), 8은 공기극 측 엔드 플레이트이다.
한편 전해질(3), 공기극 전극(4) 및 연료극 전극(2)으로 이루어진 연료전지를 단위전지라고 부르는데, 1개의 단위전지가 생산하는 전기에너지의 양은 매우 제 한적이기 때문에 연료전지를 발전에 활용하기 위해서는 단위전지를 여러 개 쌓아 놓은 형태인 스택 구조의 형성이 불가피하다. 스택 구조를 이루는 각각의 단위전지를 연결할 때, 연료극 전극(2)과 공기극 전극(4)을 전기적으로 연결하면서 기체의 혼합을 막아주기 위해서 설치되는 구조가 분리판(5)이다. 따라서 스택을 구성하기 위해 반복적으로 설치되는 기본 단위인 분리판(5), 연료극 전극(2), 전해질(3), 공기극 전극(4)을 SOFC 구성요소라고 부른다.
한편, 분리판(5)은 기본적으로 Fe-Cr-Mn스테인리스강판을 사용하며, 공기극 쪽으로 가는 가스 유로(6)와 연료극 쪽으로 가는 가스 유로(7)가 구비되어야 한다. 그런데 공기극 전극(4)과 만나는 분리판(5)은 고온의 공기와 만나기 때문에 표면에 산화물을 형성시켜 전기전도도를 감소시킬 뿐 아니라, 크롬 성분의 증발로 인하여 셀의 성능을 감소시킨다. 따라서 공기극 전극(4)과 만나는 분리판(5) 표면을 코팅할 필요성이 있다.
도 2는 도 1의 A부분의 확대 설명도로서, 본 발명에 의한 표면처리된 분리판의 모습을 나타낸 도면이다.
먼저 공기극 측 분리판 가스 유로(9)의 주위를 살펴보면, 공기극 전극(4)과 직접 접촉하는 전극 접촉부위(5a)와 전극과 직접 만나지 않는 유로 측면부위(5b) 및 유로 바닥면 부위(5c)로 구성되어 있다. 그런데 전극과 직접 만나는 부위(5a)와 전극과 직접 만나지 않는 부위(5b, 5c)의 요구기능이 크게 다르다. 즉, 공기극 전극(4)과 만나는 접촉면은 셀과 셀을 전기적으로 연결하여야 하기 때문에 우수한 전기전도성을 가져야 하고, 전극과 만나지 않는 부위인 분리판 가스 유로(9)의 바닥 면과 측면은 크롬성분의 증발에 의해 전지성능을 저하하기 때문에 크롬성분의 증발을 막기 위한 물질이어야 한다. 먼저 Fe-Cr 합금을 분리판으로 사용하는 경우 크롬 성분의 증발을 막기 위한 방법은 표면에 크롬계 산화물의 형성을 원천적으로 막을 수 있는 합금을 사용하거나 적당한 물질을 코팅하여야 한다.
이러한 문제를 해결하기 위해서, 본 발명에서는 연료전지용 금속 분리판에서 공기극 전극(4)과 접촉하는 접촉면은 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질을 코팅한 접촉면 코팅층(11)으로 구성하고, 공기극 전극(4)과 접촉하지 않는 가스 유로의 바닥면과 측면은 알루미늄 코팅층(10a, 10b)이 하층에 코팅되고, 상층은 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질이 코팅된 이층 코팅층으로 구성되어 있다. 크롬성분의 휘발을 막기 위해서는 표면에 형성되는 크롬 산화물의 형성을 원천적으로 막아야 한다. 그리고 표면으로 크롬의 확산을 막을 수 있는 치밀하고 균일한 방지막이 있어야 하는데, 이러한 역할을 할 수 있는 것이 알루미나(Al2O3)이다. 따라서 본 발명에서는 알루미늄을 가스 유로의 바닥면과 측면에 코팅하는 설계를 하였다. 그러나 표면에 형성되는 알루미나는 공기극 전극(4)과 접촉하는 면에는 형성되어서는 안 된다. 왜냐하면 알루미나는 절연성으로 저항이 매우 크기 때문에 전기적 연결기능이 없다. 따라서 본 발명에서는 전극 접촉면을 제외하고 가스 유로의 바닥면과 측면만을 선택적으로 코팅하게 된 것이다. 표면에 코팅하는 알루미늄의 두께는 고체산화물 연료전지가 작동되는 온도에서 균일하고 안정한 산화막이 형성될 정도이면 충분하다. 실험결과에 의하면 800℃ 공기분위기에서 5㎛ 이상이면 충분하다. 그런데 코팅공정상 알루미늄 코팅층 위에 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu)등의 코팅층이 만들어 진다. 그러나 이러한 상부의 코팅층은 크게 문제가 없다. 왜냐하면 고온산화 과정을 통해 표면에는 Al2O3뿐 아니라 NiAl2O4, CoAl2O4, CuAl2O4 같은 산화물이 같이 형성되기 때문이다. 즉 크롬계 산화물의 형성은 방지할 수 있기 때문에 아무 문제는 없다. 한편, 공기극 접촉면에는 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu)등의 물질이 코팅되는 것이 바람직하다. 왜냐하면 이러한 물질을 코팅하면 니켈(Ni)의 경우 표면에 전기전도도가 우수한 NiCr2O4, NiMn2O4이 형성되고, 코발트(Co)의 경우 전기전도도가 우수한 CoCr2O4, CoMn2O4이 형성되고, Cu의 경우 전기전도도가 우수한 CuCr2O4, CuMn2O4이 형성되기 때문이다. 이들 스피넬 산화물은 기존의 Fe-Cr-Mn합금을 사용하는 경우, Cr2O3나 MnCr2O4보다 전기전도도가 높은 물질이다.
다음으로, 이러한 구성을 가지는 금속 분리판(5)을 제조하기 위한 코팅공정을 설명하고자 한다. 평평한 금속 분리판 기판인 Fe-Cr-Mn 합금 원판에 가스의 유로를 구현하는 방법에 따라 두 가지로 나누어 살펴보고자 한다. 먼저 에칭공정을 이용하여 가스의 유로를 만드는 경우를 생각하면, 분리판 제조공정은 다음과 같다. 우선 에칭공정을 통해 가스 유로형상을 만들고, 다음으로 유로 바닥면과 측면에 알루미늄을 코팅하게 된다. 이때 공기극 전극(4)과 만나는 접촉면에 알루미늄이 코팅되는 것을 막기 위하여 코팅방지를 위한 마스크 판 등을 이용한다. 다음으로는 금 속 분리판에서 공기극 전극(4)과 접촉하는 접촉면에 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질을 코팅한다. 전극 접촉면을 코팅할 때, 코팅공정상 유로의 바닥면과 측면에도 동시에 코팅이 이루어지는데, 이는 분리판의 기능상 큰 상관이 없다. 즉 유로의 바닥면은 알루미늄이 하층에 있고, 상층은 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질이 코팅된 2중 코팅층으로 구성된다.
두 번째로 프레스(press) 공정을 이용하여 가스의 유로를 만드는 경우를 생각하면, 분리판 제조공정은 다음과 같다. 먼저 가스 유로의 바닥면과 측면부분이 되는 부위에 알루미늄을 코팅하게 된다. 이때 공기극 전극(4)과 만나는 접촉면에 알루미늄이 코팅되는 것을 막기 위하여 코팅방지를 위한 마스크 판 등을 이용한다. 다음으로는 알루미늄이 부분적으로 코팅된 기판을 프레스하여 분리판의 유로 형상을 만든다. 마지막으로 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질을 코팅한다. 이런 공정을 마치면 전극 접촉면은 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질이 코팅된 면을 얻게 되고, 유로의 바닥면과 측면은 알루미늄이 하층에 있고, 상층은 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질이 코팅된 2중 코팅층으로 구성된다.
이상과 같이, 본 발명은 페라이트계 스테인리스 강판인 Fe-Cr 합금을 가지고 평판형 고체산화물 연료전지에 사용되는 분리판을 제조함에 있어서, 공기극 전극과 만나는 연결부위는 전도성이 우수한 스피넬 산화물을 형성하기 위하여 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질을 코팅하고, 공기극 전극과 접촉하지 않는 가스 유로의 바닥면과 측면은 크롬 성분의 휘발을 방지하기 위하여 알루미늄(Al)을 하층에 먼저 코팅하고, 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질을 상층에 코팅하는 것이다.
도 1은 일반적인 평판형 고체산화물 연료전지의 스택 모습을 보여주는 모식도
도 2는 도 1의 A부분의 확대 설명도로서 본 발명에 의한 표면처리된 분리판 의 한 부분을 보여주는 단면도
※ 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명
1: 엔드 플레이트 (연료극 측) 2: 연료극 전극 3: 전해질
4: 공기극 전극 5: 분리판
5a: 전극 접촉부위 5b: 유로 측면부위 5c : 유로 바닥면 부위
6: 공기극 가스 유로 7. 연료극 가스 유로
8: 엔드 플레이트 (공기극 측) 9: 분리판 가스 유로(공기극 측)
10a : 알루미늄 코팅층 (바닥면) 10b : 알루미늄 코팅층 (측면)
11: 전극 접촉면 코팅층

Claims (3)

  1. 삭제
  2. 평판형 고체산화물 연료전지용 금속 분리판을 제조함에 있어서,
    기판인 Fe-Cr-Mn합금을 기본으로 하는 분리판의 공기극 전극과 만나는 연결부위는 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질을 코팅하고,
    공기극 전극과 접촉하지 않는 가스 유로의 바닥면과 측면은 알루미늄(Al)을
    하층에 먼저 코팅하고, 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질을 상층에 코팅하는 것을 특징으로 하는 평판형 고체산화물 연료전지용 분리판의 제조방법.
  3. 분리판의 공기극 전극과 만나는 연결부위에는 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질이 코팅되어 있고,
    공기극 전극과 접촉하지 않는 가스 유로의 바닥면과 측면에는 하층에 알루미나(Al2O3)가 코팅되어 있고, 상층에 니켈(Ni), 코발트(Co), 구리(Cu) 중에 하나의 물질이 코팅되어 있는 것을 특징으로 하는 평판형 고체산화물 연료전지용 분리판.
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