KR20100120432A - 고체 산화물 연료 전지용 분리판과 이의 제조 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 고체 산화물 연료 전지용 분리판과 이의 제조 방법에 관한 것이다. 고체 산화물 연료 전지용 분리판의 제조 방법은, ⅰ) 페라이트계 스테인리스 강으로 제조된 기재의 적어도 일면에 채널을 형성하는 단계와, ⅱ) (Mn,Co)3O4 및 페로브스카이트상 산화물의 혼합물을 기재의 어느 일면에 도포 후 건조시켜 보호 코팅층을 형성하는 단계와, ⅲ) 보호 코팅층을 환원 분위기에서 환원 열처리하는 단계와, ⅳ) 보호 코팅층의 외면에 발포 금속 집전체를 배치하는 단계를 포함한다.
본 발명에 의한 고체 산화물 연료 전지용 분리판은 고온 전도성이 우수한 보호 코팅층을 형성하고, 발포 금속 집전체의 배치를 통해 분리판과 공기극 사이의 접촉 저항을 최소화함에 따라, 집전 기능을 향상시킬 수 있다.
고체 산화물, 연료 전지, 분리판, 코팅층, 환원 열처리, 발포 금속, 집전체

Description

고체 산화물 연료 전지용 분리판과 이의 제조 방법 {SEPARATOR FOR SOLID OXIDE FUEL CELL AND MANUFACTURING METHOD THEREOF}
본 발명은 고체 산화물 연료 전지(solid oxide fuel cell; SOFC)에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 집전 기능을 향상시킨 고체 산화물 연료 전지용 분리판과 이의 제조 방법에 관한 것이다.
고체 산화물 연료 전지는 단위 전지와 분리판을 포함하는 전기 생성 유닛이 복수개 적층된 구조로 이루어진다.
단위 전지는 전해질막, 전해질막의 일면에 위치하는 공기극, 및 전해질막의 다른 일면에 위치하는 연료극을 포함한다. 공기극에 산소를 공급하고 연료극에 수소를 공급하면, 공기극에서 산소의 환원 반응에 의해 생성된 산소 이온이 전해질막을 지나 연료극으로 이동한 후 연료극에 공급된 수소와 반응하여 물을 생성한다. 이때 연료극에서 생성된 전자가 공기극으로 전달되어 소모되는 과정에서 외부 회로로 전자가 흐르며, 이를 이용하여 전기 에너지를 생산한다.
분리판은 단위 전지의 양측에 배치되어 이웃한 단위 전지들을 물리적으로 분리시키고, 단위 전지를 향한 일면에 수소 또는 산소를 공급하기 위한 채널을 형성 한다. 분리판은 또한 도전성 소재로 제조되어 어느 한 단위 전지의 공기극과 이웃한 단위 전지의 연료극을 직렬로 연결시킨다.
최근들어 고체 산화물 연료 전지의 작동 온도가 800℃ 이하로 낮아지면서 분리판의 소재가 기존의 세라믹 소재에서 가공성이 우수하고 제조 비용이 저렴한 금속 소재로 변하고 있다.
그런데 금속 분리판과 공기극은 고체 산화물 연료 전지의 작동 환경에서 고온의 산화 분위기에 노출되므로, 분리판의 표면에 산화물이 형성되어 분리판의 도전성을 저하시킨다. 또한, 산화물 형성으로 인해 금속 분리판과 공기극 사이의 접촉 저항이 커지므로 금속 분리판과 공기극의 도전 특성을 저하시킨다. 그 결과, 분리판의 집전 기능이 약화되어 고체 산화물 연료 전지의 효율이 저하된다.
본 발명은 도전성을 높이고 공기극과의 접촉 저항을 최소화하여 집전 기능을 향상시킨 고체 산화물 연료 전지용 분리판과 이의 제조 방법을 제공하고자 한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 고체 산화물 연료 전지용 분리판은, ⅰ) 적어도 일면에 채널을 형성하며, 페라이트계 스테인리스 강으로 제조되는 기재와, ⅱ) 기재의 어느 일면에 형성되며, (Mn,Co)3O4 및 페로브스카이트상 산화물의 혼합물을 포함하는 보호 코팅층과, ⅲ) 보호 코팅층의 외면에 배치되는 발포 금속 집전체를 포함한다.
페로브스카이트상 산화물은 (Mn,Co)3O4에 대해 0.01중량% 내지 10중량%로 포함될 수 있다. 페로브스카이트상 산화물은 La-Sr-Mn 산화물(LSM), La-Sr-Co 산화물(LSC), 및 La-Sr-Co-Fe 산화물(LSCF)로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나를 포함할 수 있다.
보호 코팅층은 10㎛ 내지 100㎛의 두께를 가질 수 있다. 발포 금속 집전체는 Cu 또는 Cu 합금을 포함하는 개포형 발포 금속체일 수 있다.
보호 코팅층은 고체 산화물 연료 전지의 작동 환경에서 산화되며, 발포 금속 집전체의 해면 구조물의 일부는 보호 코팅층에 중첩될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 고체 산화물 연료 전지용 분리판의 제조 방법 은, ⅰ) 페라이트계 스테인리스 강으로 제조된 기재의 적어도 일면에 채널을 형성하는 단계와, ⅱ) (Mn,Co)3O4 및 페로브스카이트상 산화물의 혼합물을 기재의 어느 일면에 도포 후 건조시켜 보호 코팅층을 형성하는 단계와, ⅲ) 보호 코팅층을 환원 분위기에서 환원 열처리하는 단계와, ⅳ) 보호 코팅층의 외면에 발포 금속 집전체를 배치하는 단계를 포함한다.
보호 코팅층을 형성하는 단계에서, 혼합물은 (Mn,Co)3O4에 대해 페로브스카이트상 산화물을 0.01중량% 내지 10중량%로 포함할 수 있다. 페로브스카이트상 산화물은 La-Sr-Mn 산화물(LSM), La-Sr-Co 산화물(LSC), 및 La-Sr-Co-Fe 산화물(LSCF)로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나를 포함할 수 있다.
환원 열처리는 700℃ 내지 900℃의 환원 분위기에서 3시간 내지 24시간 진행될 수 있다. 발포 금속 집전체는 Cu 또는 Cu 합금을 포함하는 개포형 발포 금속체일 수 있다.
고체 산화물 연료 전지용 분리판의 제조 방법은, 발포 금속 집전체를 배치한 이후, 고체 산화물 연료 전지의 작동 환경에서 보호 코팅층을 산화시키고, 발포 금속 집전체의 해면 구조물의 일부를 보호 코팅층에 중첩시키는 단계를 더 포함할 수 있다.
본 발명에 의한 고체 산화물 연료 전지용 분리판은 고온 전도성이 우수한 보호 코팅층을 형성하고, 발포 금속 집전체의 배치를 통해 공기극과의 접촉 저항을 최소화할 수 있다. 따라서 분리판의 집전 기능을 향상시켜 고체 산화물 연료 전지의 전기 생성 효율을 극대화할 수 있다.
이하, 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 실시예에 대하여 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 고체 산화물 연료 전지(이하 'SOFC'라 한다)용 분리판의 제조 과정을 나타낸 공정 순서도이다.
도 1을 참고하면, SOFC용 분리판의 제조 방법은, 기재의 적어도 일면에 채널을 형성하는 제1 단계(S100)와, 기재의 어느 일면에 보호 코팅층을 형성하는 제2 단계(S200)와, 보호 코팅층을 환원 분위기에서 환원 열처리하는 제3 단계(S300)와, 보호 코팅층의 외면에 발포 금속 집전체를 배치하는 제4 단계(S400)를 포함한다.
또한, SOFC용 분리판의 제조 방법은, SOFC의 작동 환경에서 보호 코팅층을 산화시켜 발포 발포 금속 집전체의 해면 구조물의 일부를 보호 코팅층에 중첩시키는 제5 단계(S500)를 더 포함할 수 있다.
도 2는 도 1에 도시한 제1 단계의 기재를 나타낸 부분 단면도이다.
도 2를 참고하면, 기재(10)는 페라이트계 스테인리스 강으로 제조된다. 기재(10)는 추후 SOFC에서 분리판으로 적용시 공기극과 마주하게 될 일면 및 연료극과 마주하게 될 일면에 채널을 형성한다. 공기극과 마주하는 면의 채널은 공기극으 로 산소를 공급하고, 연료극과 마주하는 면의 채널은 연료극으로 수소를 공급하는 역할을 한다.
SOFC에서, 이웃한 2개의 단위 전지 사이에 위치하는 분리판은 양면에 채널을 형성하고, 최외곽에 위치하는 분리판은 안쪽면에만 채널을 형성한다. 도 2에서는 공기극과 마주하게 될 일면에 채널(12)을 형성한 기재(10)를 도시하였다.
도 3은 도 1에 도시한 제2 단계의 기재와 보호 코팅층을 나타낸 부분 단면도이다.
도 3을 참고하면, 공기극과 마주하게 될 기재(10)의 일면에 보호 코팅층(14)을 형성한다. 보호 코팅층(14)은 (Mn,Co)3O4 및 페로브스카이트(Perovskite)상 산화물의 혼합물을 포함한다. (Mn,Co)3O4은 도전성이 우수한 스피넬상 산화물로서, 연료 전지의 작동 온도인 약 800℃에서 최대 60S/cm의 전도성을 나타낸다. 보호 코팅층(14)은 (Mn,Co)3O4 성분에 의해 기재(10)의 전도성을 높여 분리판의 집진 성능을 향상시킨다.
페로브스카이트상 산화물은 La-Sr-Mn 산화물(LSM), La-Sr-Co 산화물(LSC), 및 La-Sr-Co-Fe 산화물(LSCF)로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나를 포함한다. 페로브스카이트상 산화물에 포함된 희토류 금속은 페라이트계 스테인리스 강의 내산화성을 증대시켜 고온 전도성을 향상시킨다. 따라서 보호 코팅층(14)은 페로브스카이트상 산화물 성분에 의해 기재(10)의 내산화성을 높일 수 있다. 페로브스카이트상 산화물은 보호 코팅층(14)의 조직을 치밀하게 하는 역할도 한다.
페로브스카이트상 산화물은 (Mn,Co)3O4에 대해 0.01중량% 내지 10중량%로 포함될 수 있다. 페로브스카이트상 산화물의 함량이 0.01중량% 미만이면 내산화성 증대 효과를 얻을 수 없으며, 페로브스카이트상 산화물이 함량이 10%를 초과하면 성능 향상 없이 재료 소모만 증가하므로 바람직하지 않다.
희토류 금속에 의한 내산화성 증대 효과는, 페라이트계 스테인리스 강 자체에 희토류 금속을 첨가하는 방법으로도 구현할 수 있다. 그러나, 이 경우 진공 분위기가 요구되므로 제조 공정이 까다롭고 제조 비용이 증가하게 된다. 본 실시예에서는 기재(10)의 일면에 희토류 금속이 포함된 보호 코팅층(14)을 형성함에 따라, 희토류 금속 첨가에 의한 내산화성 증대 효과를 얻으면서 분리판의 제조 공정을 단순화할 수 있다.
보호 코팅층(14)은 (Mn,Co)3O4 및 페로브스카이트상 산화물이 혼합된 페이스트를 제조하고, 이 페이스트를 기재(10)의 일면에 스크린 인쇄 후 건조하는 방법으로 형성할 수 있다. 다른 한편으로, 보호 코팅층(14)은 (Mn,Co)3O4 및 페로브스카이트상 산화물이 혼합된 용액을 제조하고, 이 용액을 기재(10)의 일면에 스프레이 코팅 후 건조하는 방법으로 형성할 수 있다. 건조는 상온 또는 200℃ 이하의 온도에서 실시할 수 있다.
보호 코팅층(14)의 두께는 10㎛ 내지 100㎛일 수 있다. 보호 코팅층(14)의 두께가 10㎛ 미만이면 장시간 노출시 기재(10)와의 반응 또는 외부 산소의 침투로 인해 보호 코팅층(14)의 특성을 빨리 잃어버릴 수 있다. 보호 코팅층(14)의 두께가 100㎛를 초과하면 면적 비저항이 증가하여 도전성이 떨어지고 제조 비용이 상승하게 된다.
제3 단계(S300)에서 보호 코팅층(14)은 환원 분위기에서 환원 열처리된다. 환원 열처리에 의해 보호 코팅층(14)의 상은 Mn 산화물과 Co로 잠시 변한다. 이때 보호 코팅층(14)에 소량 포함된 페로브스카이트상 산화물은 변하지 않는다. 환원 열처리는 고온에서의 변형 및 변태를 방지하기 위해 1000℃ 이하에서 진행하며, 700℃ 내지 900℃의 환원 분위기에서 3시간 내지 24시간 진행될 수 있다. 열처리 온도가 높을수록 진행 시간을 단축시킬 수 있다.
도 4는 발포 금속 집전체의 전자 현미경 사진이다.
도 4를 참고하면, 발포 금속(metal foam) 집전체는 개포형(open cell type) 발포 금속체로서 그 내부에 수많은 기포를 가지는 해면 구조물로 이루어진다. 이러한 발포 금속 집전체는 기체의 통과가 용이한 장점이 있으며, 작은 외부 힘으로도 변형이 용이하기 때문에 SOFC 제조시 여러 부품들이 가지고 있는 기계적 공차를 쉽게 흡수할 수 있다.
발포 금속 집전체는 Cu 발포 금속 또는 Cu 합금 발포 금속으로 형성될 수 있다. Cu는 고온의 산화 분위기에서 표면에 Cu2O와 같은 산화물을 형성하기 쉬운데 Cu2O 산화물은 SOFC의 작동 온도인 약 800℃에서 약 1 내지 2S/cm의 전도성을 나타낸다. 이는 Cr2O3의 도전성과 비교할 때 매우 높은 값이다.
도 5는 도 1에 도시한 제4 단계에서 기재와 보호 코팅층 및 발포 금속 집전 체를 나타낸 부분 단면도이다.
도 5를 참고하면, 보호 코팅층(14) 위에 발포 금속 집전체(16)가 배치된다. 발포 금속 집전체(16)는 보호 코팅층(14)과 공기극 사이에 위치하며, 이들과의 접촉 면적을 확대시킴으로써 분리판과 공기극 사이의 접촉 저항을 최소화하는 역할을 한다. 또한, 발포 금속 집전체(16)는 변형이 용이하므로 전술한 바와 같이 SOFC의 기계적 공차를 흡수하는 역할을 한다.
Cu 또는 Cu 합금을 포함하는 발포 금속 집전체(16)는 보호 코팅층(14)에 포함된 (Mn,Co)3O4와 반응을 통해 전도성이 우수한 스피넬상 (Cu,Mn)3O4 또는 (Cu,Co,Mn)3O4와 같은 반응층을 형성할 수 있다.
SOFC용 분리판(20)은 전술한 제1 단계 내지 제4 단계를 거쳐 제조되며, 제조된 분리판(20)은 단위 전지와 교대로 적층되어 SOFC를 구성한다.
도 6은 도 1에 도시한 제5 단계에서 기재와 보호 코팅층 및 발포 금속 집전체를 나타낸 부분 단면도이다.
도 6을 참고하면, SOFC의 작동 환경에서 보호 코팅층(14)이 산화되고, 발포 금속 집전체(16)의 해면 구조물의 일부가 보호 코팅층(14)에 묻힌다. 즉, 발포 금속 집전체(16)의 해면 구조물의 일부가 보호 코팅층(14)과 중첩된다.
SOFC의 가동 운전은 900℃ 이하, 통상 700℃ 내지 900℃ 범위에서 이루어지며, 분리판(20)의 채널(12)을 통해 공기극에 산소가 유입되고, 연료극에 수소가 공급된다. 이러한 SOFC의 운전 중에 분리판(20)의 환원 열처리된 보호 코팅층은 산화 과정을 통해 다시 (Mn,Co)3O4 구조로 복원된다. 이때 보호 코팅층(14)을 향한 발포 금속 집전체(16)의 해면 구조물의 일부가 자연스럽게 보호 코팅층(14) 내부로 묻힌다.
따라서 제5 단계(S500)에서 보호 코팅층(14)과 발포 금속 집전체(16)의 접촉 면적을 확대시켜 분리판(20)의 집전 기능을 향상시킬 수 있다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 SOFC의 개략적인 사시도이다.
도 7을 참고하면, SOFC(100)는 복수의 전기 생성 유닛을 포함하며, 각각의 전기 생성 유닛은 단위 전지(30)와 분리판(20)을 포함한다. 단위 전지(30)는 전해질막(32), 전해질막(32)의 일면에 위치하는 공기극(34), 및 전해질막(32)의 다른 일면에 위치하는 연료극(36)을 포함한다. 분리판(20)은 단위 전지들(30) 사이에 위치하여 단위 전지들(30)을 물리적으로 분리시킨다. 분리판(20)은 공기극(34)을 향한 일면과 연료극(36)을 향한 일면에 채널(12)을 형성한다.
분리판(20)은 공기극(34)을 향한 기재(10)의 일면에 전술한 보호 코팅층(14, 도 6 참조)을 형성하며, 보호 코팅층(14)과 공기극(34) 사이에 발포 금속 집전체(16)를 배치한다. 보호 코팅층(14)은 SOFC(100)의 작동 환경에서 산화되고, 발포 금속 집전체(16)의 해면 구조물의 일부가 보호 코팅층(14)의 내부로 묻혀 보호 코팅층(14)과 발포 금속 집전체(16)의 접촉 면적이 확대된다.
SOFC(100)는 분리판(20)에 고온 전도성이 우수한 보호 코팅층(14)을 형성하고, 발포 금속 집전체(16)의 배치로 분리판(20)과 공기극(34) 사이의 접촉 저항을 최소화함에 따라, 분리판(20)의 집전 기능을 향상시킬 수 있다. 그 결과, SOFC(100)의 전기 생성 효율을 극대화할 수 있다.
상기에서는 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 설명하였지만, 본 발명은 이에 한정되는 것이 아니고 특허청구범위와 발명의 상세한 설명 및 첨부한 도면의 범위 안에서 여러 가지로 변형하여 실시하는 것이 가능하고 이 또한 본 발명의 범위에 속하는 것은 당연하다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 고체 산화물 연료 전지용 분리판의 제조 과정을 나타낸 공정 순서도이다.
도 2는 도 1에 도시한 제1 단계의 기재를 나타낸 부분 단면도이다.
도 3은 도 1에 도시한 제2 단계의 기재와 보호 코팅층을 나타낸 부분 단면도이다.
도 4는 발포 금속 집전체의 전자 현미경 사진이다.
도 5는 도 1에 도시한 제4 단계에서 기재와 보호 코팅층 및 발포 금속 집전체를 나타낸 부분 단면도이다.
도 6은 도 1에 도시한 제5 단계에서 기재와 보호 코팅층 및 발포 금속 집전체를 나타낸 부분 단면도이다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 고체 산화물 연료 전지의 개략적인 사시도이다.

Claims (12)

  1. 적어도 일면에 채널을 형성하며, 페라이트계 스테인리스 강으로 제조되는 기재;
    상기 기재의 어느 일면에 형성되며, (Mn,Co)3O4 및 페로브스카이트상 산화물의 혼합물을 포함하는 보호 코팅층; 및
    상기 보호 코팅층의 외면에 배치되는 발포 금속 집전체
    를 포함하는 고체 산화물 연료 전지용 분리판.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 페로브스카이트상 산화물은 상기 (Mn,Co)3O4에 대해 0.01중량% 내지 10중량%로 포함되는 고체 산화물 연료 전지용 분리판.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 페로브스카이트상 산화물은 La-Sr-Mn 산화물(LSM), La-Sr-Co 산화물(LSC), 및 La-Sr-Co-Fe 산화물(LSCF)로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나를 포함하는 고체 산화물 연료 전지용 분리판.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 보호 코팅층은 10㎛ 내지 100㎛의 두께를 가지는 고체 산화물 연료 전지용 분리판.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 발포 금속 집전체는 Cu 또는 Cu 합금을 포함하는 개포형 발포 금속체인 고체 산화물 연료 전지용 분리판.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 보호 코팅층은 상기 고체 산화물 연료 전지의 작동 환경에서 산화되며, 상기 발포 금속 집전체의 해면 구조물의 일부는 상기 보호 코팅층에 중첩되는 고체 산화물 연료 전지용 분리판.
  7. 페라이트계 스테인리스 강으로 제조된 기재의 적어도 일면에 채널을 형성하는 단계;
    (Mn,Co)3O4 및 페로브스카이트상 산화물의 혼합물을 상기 기재의 어느 일면에 도포 후 건조시켜 보호 코팅층을 형성하는 단계;
    상기 보호 코팅층을 환원 분위기에서 환원 열처리하는 단계;
    상기 보호 코팅층의 외면에 발포 금속 집전체를 배치하는 단계
    를 포함하는 고체 산화물 연료 전지용 분리판의 제조 방법.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 보호 코팅층을 형성하는 단계에서, 상기 혼합물은 상기 (Mn,Co)3O4에 대해 상기 페로브스카이트상 산화물을 0.01중량% 내지 10중량%로 포함하는 고체 산화물 연료 전지용 분리판의 제조 방법.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 페로브스카이트상 산화물은 La-Sr-Mn 산화물(LSM), La-Sr-Co 산화물(LSC), 및 La-Sr-Co-Fe 산화물(LSCF)로 이루어진 군에서 선택된 어느 하나를 포함하는 고체 산화물 연료 전지용 분리판의 제조 방법.
  10. 제7항에 있어서,
    상기 환원 열처리는 700℃ 내지 900℃의 환원 분위기에서 3시간 내지 24시간 진행되는 고체 산화물 연료 전지용 분리판의 제조 방법.
  11. 제7항에 있어서,
    상기 발포 금속 집전체는 Cu 또는 Cu 합금을 포함하는 개포형 발포 금속체인 고체 산화물 연료 전지용 분리판의 제조 방법.
  12. 제7항에 있어서,
    상기 발포 금속 집전체를 배치한 이후,
    상기 고체 산화물 연료 전지의 작동 환경에서 상기 보호 코팅층을 산화시키고, 상기 발포 금속 집전체의 해면 구조물의 일부를 상기 보호 코팅층에 중첩시키는 단계를 더 포함하는 고체 산화물 연료 전지용 분리판의 제조 방법.
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