KR101253956B1 - 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 연료 전지 제조시 소결분위기를 제어함으로써 전지 효율을 향상시킨 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법에 관한 것이다.
본 발명은 연료극 지지체를 준비하는 단계; 상기 연료극 지지체의 일면에 연료극을 적층하는 단계; 상기 연료극의 일면에 전해질을 적층하여 적층체를 형성하는 단계; 상기 형성된 적층체를 1200~1500℃의 산화분위기에서 공소결하는 단계; 및 상기 공소결된 적층체를 800~1000℃의 환원분위기에서 환원시키는 단계를 포함하는 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따르면, 기존의 금속지지체형 고체산화물 연료전지보다 약 20%이상 전지 효율이 향상된 연료 전지를 제공할 수 있다.
본 발명은 연료극 지지체를 준비하는 단계; 상기 연료극 지지체의 일면에 연료극을 적층하는 단계; 상기 연료극의 일면에 전해질을 적층하여 적층체를 형성하는 단계; 상기 형성된 적층체를 1200~1500℃의 산화분위기에서 공소결하는 단계; 및 상기 공소결된 적층체를 800~1000℃의 환원분위기에서 환원시키는 단계를 포함하는 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따르면, 기존의 금속지지체형 고체산화물 연료전지보다 약 20%이상 전지 효율이 향상된 연료 전지를 제공할 수 있다.
Description
본 발명은 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 연료 전지 제조시 소결분위기를 제어함으로써 전지 효율을 향상시킨 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법에 관한 것이다.
고체산화물 연료전지는 일반적으로 연료전지 중 가장 높은 온도(700 ~ 1000℃)에서 작동하며, 모든 구성요소가 고체로 이루어져 있기 때문에 다른 연료전지에 비해 구조가 간단하고, 전해질의 손실 및 보충과 부식의 문제가 없으며, 귀금속 촉매가 필요 없고 직접 내부 개질을 통한 연료 공급이 용이하다. 또한, 고온의 가스를 배출하기 때문에 폐열을 이용한 열 복합 발전이 가능하다는 장점도 지니고 있다. 이러한 장점 때문에 고체산화물 연료전지에 관한 연구는 현재 활발히 이루어지고 있다.
고체산화물 연료전지(SOFC: Solid Oxide Fuel Cell)는 전기화학적 에너지 변환장치로서, 산소 이온전도성 전해질과 그 양면에 위치한 공기극(양극) 및 연료극(음극)으로 이루어진다. 공기극에서는 산소의 환원 반응에 의해 생성된 산소이온이 전해질을 통해 연료극으로 이동하여 다시 연료극에 공급된 수소와 반응함으로써 물을 생성하게 되고, 이때, 연료극에서는 전자가 생성되고 공기극에서는 전자가 소모되므로 두 전극을 서로 연결하면 전기가 흐르게 되는 것이다. 한편, 상기 전해질과 양극 사이에서 반응이 일어나는 것을 방지하기 위해 버퍼(buffer)층을 삽입할 수도 있다.
그러나, 상기 공기극, 전해질 및 연료극을 기본으로 하는 단위전지 하나에서 발생하는 전력은 상당히 작기 때문에, 여러 개의 단위 전지를 적층(스택)하여 연료 전지를 구성함으로써 상당량의 전력을 출력시킬 수 있게 되고, 나아가 다양한 발전 시스템 분야에 적용할 수 있게 된다. 상기 적층을 위해서, 한 단위전지의 공기극과 다른 단위전지의 연료극은 전기적으로 연결되어야 할 필요가 있으며, 이를 위해 분리판(seperator)이 사용된다. 또한, 상기 공기극 또는 연료극과 분리판 사이에는 집전체(current collector)가 구비되어 공기극 또는 연료극이 분리판과 전기적으로 균일하게 접촉할 수 있게 한다. 이러한 집전체로는 세라믹 재질의 재료나 은 또는 백금이 사용될 수 있다.
한편, 기존에는 상기 단위전지를 제조하기 위해서, 연료극 지지체, 연료극, 전해질을 순차적으로 적층한 뒤, 환원분위기에서 소결하는 방법을 사용하였으나, 이러한 방법은 연료 전지의 효율을 저감시킨다는 문제가 있다.
본 발명은 연료극 지지체, 연료극 및 전해질로 이루어지는 적층체의 소결시 분위기를 적절하게 제어함으로써, 우수한 전지 효율을 갖는 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법을 제공하고자 하는 것이다.
본 발명은 연료극 지지체를 준비하는 단계; 상기 연료극 지지체의 일면에 연료극을 적층하는 단계; 상기 연료극의 일면에 전해질을 적층하여 적층체를 형성하는 단계; 상기 형성된 적층체를 1200~1500℃의 산화분위기에서 공소결하는 단계; 및 상기 공소결된 적층체를 800~1000℃의 환원분위기에서 환원시키는 단계를 포함하는 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법을 제공한다.
상기 연료극 지지체는 스테인리스 스틸, 철계 합금 및 니켈계 합금으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있으며, 추가로 Zr, Ce, Ti, Mg, Al, Si, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Mo, Y, Nb, Sn, La, Ta, V 및 Nd 산화물로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 20중량%이하(0은 제외)의 범위로 포함할 수 있다.
상기 연료극은 니켈-이트륨 안정화 지르코니아 복합체를 포함할 수 있다.
상기 전해질은 이트륨 안정화 지르코니아 또는 Ce를 주성분으로 하는 산소이온 전도체를 포함할 수 있다.
상기 연료극 지지체의 제조는 테이프 캐스팅법 또는 압출법으로 행할 수 있다.
상기 연료극 또는 전해질의 적층은 테이프 캐스팅법, 스크린 인쇄법 및 습식 스프레이법으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상으로 행할 수 있다.
상기 산화분위기는 공기 분위기인 것이 바람직하다.
상기 환원분위기는 5부피%이상의 수소와 잔부 질소 또는 아르곤 분위기인 것이 바람직하다.
본 발명에 따르면, 기존의 금속지지체형 고체산화물 연료전지에 비하여 우수한 효율을 갖는 연료 전지를 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명의 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법을 개략적으로 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명에 부합하는 연료전지의 일례에 대한 모식도이다.
도 3은 적층체를 환원 소결한 경우와 산화분위기 소결 후 강온 과정에서 환원한 경우의 연료전지 전류-전압 특성을 측정한 결과를 그래프로 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명에 부합하는 연료전지의 일례에 대한 모식도이다.
도 3은 적층체를 환원 소결한 경우와 산화분위기 소결 후 강온 과정에서 환원한 경우의 연료전지 전류-전압 특성을 측정한 결과를 그래프로 나타낸 것이다.
도 1은 본 발명의 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법을 개략적으로 나타낸 것이며, 도 2는 본 발명에 부합하는 연료전지의 일례에 대한 모식도이다. 이하, 도 1 및 2를 참조하여, 본 발명을 설명한다.
우선, 연료극 지지체(101)를 준비한다. 상기 연료극 지지체(101)는 스테인리스 스틸, 철계 합금 및 니켈계 합금으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함할 수 있는데, 이 재료들은 지지체가 가져야 할 우수한 전기전도도와 일정 수준이상의 강도를 만족한다. 또한, 상기 연료극 지지체(101)는 추가로 Zr, Ce, Ti, Mg, Al, Si, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Mo, Y, Nb, Sn, La, Ta, V 및 Nd 산화물로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 20중량%이하(0은 제외)의 범위로 포함할 수 있다. 상기 산화물들은 연료극 지지체에 포함됨으로써, 연료극 지지체의 기공 형성에 유용한 역할을 하며, 기계적 강도 또한 향상시킨다. 다만, 20중량%를 초과하여 첨가되는 경우에는 연료극 지지체의 탄성이 감소하게 되며, 이 경우 연료 전지가 충격을 받았을 때 부러질 수 있다. 한편, 상기 연료극 지지체의 제조는 테이프 캐스팅법 또는 압출법으로 행하여질 수 있다.
이후, 상기 연료극 지지체(101)의 일면에 연료극(103)을 적층시킨다. 상기 연료극(103)은 니켈-이트륨 안정화 지르코니아 복합체를 포함할 수 있다. 또한, 상기 연료극(103)의 일면에는 전해질(105)을 적층하여 적층체를 형성한다. 상기 전해질은 이트륨 안정화 지르코니아 또는 Ce를 주성분으로 하는 산소이온 전도체를 포함하는 것이 바람직하다. 한편, 상기 연료극 또는 전해질의 적층은 테이프 캐스팅법, 스크린 인쇄법 및 습식 스프레이법으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상으로 행할 수 있다.
상기 언급한 적층체는 이후 소결 공정을 거친 후, 공기극(109)을 추가로 적층하여 연료 단위 전지로서 제조될 수 있다. 상기 공기극(109) 적층 전에는 전해질과 반응이 일어나는 것을 방지하기 위하여 버퍼(buffer)층(107)을 삽입할 수도 있다. 상기 공기극(109)은 페로브스카이트 구조인 LSM(LaxSr1-xMnO3-)나 LSCF(LaxSr1-xCoyFe1-yO3-)로 이루어질 수 있으며, 상기 버퍼층(107)은 Ce를 주성분으로 하는 산소이온 전도체를 포함할 수 있다.
이하, 전술한 소결 공정에 대하여 설명한다.
상기와 같이, 연료극 지지체(101), 연료극(103) 및 전해질(105)을 순차적으로 적층하여 적층체를 형성한 다음, 이 적층체를 1200~1500℃의 산화분위기에서 공소결한다. 상기 공소결온도가 1200℃미만인 경우에는 소결체의 강도를 확보할 수 없으며, 소결 자체가 잘 안 일어날 수 있다. 1500℃를 초과하는 경우에는 기공형성이 잘 안되거나 작게 형성되어, 연료 전지의 효율을 떨어뜨릴 수 있다. 상기 산화분위기는 공기 분위기인 것이 바람직하다.
이후, 상기 공소결된 적층체를 강온 과정에서 환원분위기를 유지하여 금속 산화물을 금속으로 환원시킨다. 이 때, 환원분위기의 온도는 800~1000℃이다. 상기 환원 분위기 온도가 800℃미만인 경우에는 연료 전지의 작동 온도가 800℃이상이므로, 환원 처리의 효과를 얻을 수 없으며, 1000℃를 초과하게 되면, 반응층에서 Ni 입자들이 뭉쳐져 반응 사이트(site)가 줄어들어 전지의 성능이 저하될 수 있다. 상기 환원분위기는 5%이상의 수소와 잔부 질소 또는 아르곤 분위기인 것이 바람직하다. 금속산화물을 금속으로 환원시키기 위해서는 수소가 반드시 필요하게 되며, 유요한 효과를 위해서는 수소를 5부피%이상의 범위로 함유시키는 것이 바람직하다. 상기 환원분위기는 잔부 물질없이 100%의 수소를 사용하여도 문제가 없다.
기존의 방법에 따라, 환원분위기에서만 소결하게 되면 음극 즉, 음극 기능층 내에서 Ni입자가 형성되게 된다. 이렇게 형성된 Ni입자들은 반응성이 크기 때문에 소결과정에서 쉽게 뭉쳐져 그 크기가 커지기 때문에, 음극 기능층 내 반응 사이트를 줄이게 되며, 이에 따라, 연료 전지의 효율이 떨어지게 된다.
이와 달리, 본 발명에서는 산화 분위기 소결을 우선적으로 행하여 NiO로 환원시키게 되는데, 상기 NiO는 Ni에 비하여 뭉치는 정도가 약하기 때문에, 음극에 미세 입자들로 균일하게 분포하게 된다. 따라서, 이렇게 형성된 NiO를 다시 환원분위기에서 소결하게 되면 Ni로 환원되게 되고, 결과적으로, 기존의 방법에 비하여 미세 Ni입자들을 음극 기능층 내에 균일하게 분포시킬 수 있게 되며, 따라서 연료 전지의 효율 향상을 기대할 수 있게 되는 것이다.
도 3은 적층체를 환원 소결한 경우와 산화분위기 소결 후 강온 과정에서 환원한 경우의 연료전지 전류-전압 특성을 측정한 결과를 그래프로 나타낸 것이다. 도 3에서 알 수 있듯이, 산화 분위기 소결 후 강온 과정에서 환원한 경우에는 환원분위기에서 소결한 경우보다 단위 면적당 출력이 약 20%정도 향상된 것을 알 수 있다.
101: 연료극 지지체 103: 연료극
105: 전해질 107: 버퍼층
109: 공기극
105: 전해질 107: 버퍼층
109: 공기극
Claims (9)
- 연료극 지지체를 준비하는 단계;
상기 연료극 지지체의 일면에 연료극을 적층하는 단계;
상기 연료극의 일면에 전해질을 적층하여 적층체를 형성하는 단계;
상기 형성된 적층체를 1200~1500℃의 산화분위기에서 공소결하는 단계; 및
상기 공소결된 적층체를 800~1000℃의 환원분위기에서 환원시키는 단계를 포함하는 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법.
- 제1항에 있어서, 상기 연료극 지지체는 스테인리스 스틸, 철계 합금 및 니켈계 합금으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법.
- 제2항에 있어서, 상기 연료극 지지체는 추가로 Zr, Ce, Ti, Mg, Al, Si, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Mo, Y, Nb, Sn, La, Ta, V 및 Nd 산화물로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상을 20중량%이하(0은 제외)의 범위로 포함하는 것을 특징으로 하는 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법.
- 제1항에 있어서, 상기 연료극은 니켈-이트륨 안정화 지르코니아 복합체를 포함하는 것을 특징으로 하는 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법.
- 제1항에 있어서, 상기 전해질은 이트륨 안정화 지르코니아 또는 Ce를 포함하는 산소이온 전도체를 포함하는 것을 특징으로 하는 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법.
- 제1항에 있어서, 상기 연료극 지지체의 제조는 테이프 캐스팅법 또는 압출법으로 행하는 것을 특징으로 하는 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법.
- 제1항에 있어서, 상기 연료극 또는 전해질의 적층은 테이프 캐스팅법, 스크린 인쇄법 및 습식 스프레이법으로 이루어지는 그룹으로부터 선택된 1종 이상으로 행하는 것을 특징으로 하는 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법.
- 제1항에 있어서, 상기 산화분위기는 공기 분위기인 것을 특징으로 하는 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법.
- 제1항에 있어서, 상기 환원분위기는 5부피%이상의 수소와 잔부 질소 또는 아르곤 분위기인 것을 특징으로 하는 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 제조방법.
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