KR20090132530A - 연료 전지 상호 연결 구조체, 이와 관련한 장치 및 방법 - Google Patents

연료 전지 상호 연결 구조체, 이와 관련한 장치 및 방법 Download PDF

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KR20090132530A
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매튜 조셉 알링거
프레드릭 조셉 클루그
제임스 안토니 루드
스테판 레노
레자 사라피-노르
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제네럴 일렉트릭 컴퍼니
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Abstract

본 발명은, 적어도 하나의 연료 전지 상호 연결 구조체(50)의 표면(52)에 확산 장벽층(56)을 형성하는 방법을 개시한다. 이 상호 연결 구조체(50)는 통상 페라이트계 스테인레스강으로 이루어지고 크롬을 포함한다. 본 발명의 방법은, 오스테나이트상 안정화제의 코팅(54)을 상호 연결 구조체의 표면(52)에 도포하는 단계, 및 코팅된 표면을 가열하는 단계를 포함한다. 이러한 열처리는 상호 연결 구조체의 표면 영역의 미세 조직을 실질적으로 페라이트계 체심 입방 격자(BCC)상(相)으로부터 실질적으로 오스테나이트계 면심 입방 격자(FCC)상으로 변태시킨다. FCC상을 통한 크롬의 확산 속도는 비교적 낮다. 따라서, 두꺼운 층의 크롬 산화물이 형성되는 것을 최소화하여, 연료 전지 성능을 보다 양호하게 할 수 있다. 본 발명은 또한 관련 연료 전지 및 연료 전지 스택에 대해서도 개시한다.
연료 전지, 캐소드, 애노드, 상호 연결, 크롬 산화물, 확산, 페라이트

Description

연료 전지 상호 연결 구조체, 이와 관련한 장치 및 방법{FUEL CELL INTERCONNECT STRUCTURES, AND RELATED DEVICES AND PROCESSES}
본 발명은 일반적으로는 연료 전지에 관한 것이다. 보다 구체적으로, 본 발명은 고체 산화물 연료 전지용 구조체 및 재료들을 상호 연결하는 것에 관한 것이다.
고체 산화물 연료 전지(SOFC)는 고효율 및 저공해로 연료로부터 전기 에너지를 생성하는 유망한 장치이다. 대부분의 연료 전지와 마찬가지로, SOFC 장치는 수소와 산소의 전기화학적 결합에 의해 전류를 생성한다. 통상적인 SOFC에서, 애노드층 및 캐소드층이 세라믹계 고체 산화물로 이루어진 전해질에 의해 분리되어 있다. 순수 수소 또는 탄화수소로부터 개질된 수소가 애노드의 외면을 따라 흘러 애노드 내로 확산하다. 산소, 통상은 공기가 캐소드의 외면을 따라 흘러 캐소드 내로 확산한다. 각각의 O2 분자는 캐소드에 의해 (촉매적으로) 분리되어 2개의 O-2 음이온로 환원된다. 이러한 산소 음이온은 전해질을 통과해 운반되어, 애노드/전해질 계면에서 4개의 수소 이온과 결합하여 2개의 물분자를 생성한다. 애노드와 캐소드는 부하(load)를 통해 외부적으로 연결되어 회로를 완성하며, 이에 의해 4개의 전자가 애노드에서 캐소드로 전달된다.
도 1에 도시한 바와 같이, 예시적인 평면형 SOFC(20)는 캐소드 상호 연결 구조체(22)와 한쌍의 전극, 즉 캐소드(26) 및 애노드(24)를 포함하고 있다. 캐소드와 애노드는 세라믹계 전해질(28)에 의해 분리되어 있다. 일반적으로, 이러한 연료 전지 구성은 당업계에 공지되어 있긴 하지만, 도면에 도시한 구성의 경우 예를 들면 애노드층이 전해질 위에 있고 캐소드층이 전해질 아래에 있도록 변형될 수도 있다.
상업용 고체 산화물 연료 전지 구조체의 경우, 통상 함께 적층된 다수의 연료 전지, 때로는 수백개의 전지로 이루어져, 연료 전지 장치를 상업적으로 사용할 수 있게 하기에 충분한 전압을 합쳐서 제공하고 있다. 그러한 연료 전지들은 통상 전술한 바와 같은 상호 연결 구조체에 의해 함께 결합된다. 이러한 상호 연결 구조체는 보통 금속 또는 세라믹층의 형태로 이루어지고, 개별 전지들 간의 전기 접점, 전류 분배 및 구조적 일체성을 제공한다. 통상의 캐소드-전해질-애노드 적층형 구조(설명을 위해 수직 방향으로 고려함)에서, 캐소드층의 상면에는 인접한 연료 전지 또는 "모듈"의 애노드층에 연결하기 위한 하나의 상호 연결층이 부착된다. 애노드 하면에는 다른 인접한 전지의 캐소드층에 연결하기 위한 다른 하나의 상호 연결층이 부착된다.
비용 및 제조의 용이성과 같은 고려 사항에 기초하여 연료 전지에 금속계 상호 연결 구조체가 흔히 이용되고 있다. 임의의 종류의 상호 연결 구조체(예를 들 면, 세라믹계 상호 연결 구조체)의 경우에서와 같이, 금속 합금 조성물은 연료 전지의 작동 조건 하에서 원하는 수준의 기밀성 및 전기 전도성을 제공하여야 한다. 게다가, 금속 합금 재료는 높은 온도 및 온도 사이클링 조건에서의 작동 영향에 견딜 수 있어야 한다.
많은 경우에, 캐소드 상호 연결 구조체와 애노드 상호 연결 구조체는 페라이트계 스테인레스강 재료로 이루어진다. 페라이트계 스테인레스강 재료는 당업계에 공지되어 있는 것으로, 통상 철, 크롬, 및 다양한 기타 선택된 원소를 기초로 한다. 페라이트강은 다수의 이유로 유용하다. 예를 들면, 그 페라이트강 재료는 체심 입방 격자(BCC)상(相)의 형태를 하고 있다. 이러한 종류의 재료는 열팽창계수(CTE)가 연료 전지 내의 전해질의 CTE에 거의 일치할 수 있다. SOFC 내의 다양한 층들의 열팽창 특성이 일치하는 것이 고온에서의 전기적 성능 및 구조적 일체성의 관점에서 중요하다.
페라이트계 스테인레스강은 정말로 상호 연결 재료로서 매우 유용하다. 이러한 크롬 함유 합금은 용이하게 형성 및 성형되고, 또한 대부분의 세라믹계 상호 연결 재료보다 저렴하다. 그러나, 페라이트계 스테인레스강은 몇가지 단점도 역시 갖고 있다. 예를 들면, 페라이트계 스테인레스강 재료는 열에 기인하여 산화물이 형성되기 쉬운데, 다시 말해 그러한 합금제 구성 요소의 표면상에 크롬 산화물(크로미아) 층이 빨리 생성될 수 있다. 대부분의 경우, 그러한 합금제 구성 요소의 표면 상의 얇고 조밀한 크로미아 층은 금속 표면을 보호하면서도 비교적 높은 전기 전도성을 갖는다는 점에서 유리할 수 있다. 그러나, 너무 빨리 성장한 두꺼운 크 로미아 층은 단기간에 연료 전지의 전체적인 전기 저항을 증가시킴으로써 연료 전지의 성능을 저하시킬 수 있다. 따라서, 연료 전지의 유효 수명이 현저히 감소할 수 있다.
이러한 사항을 감안 할 때에, 고체 산화물 연료 전지 및 연료 전지 구성 요소의 제조를 위한 신규의 방법은 당업계에서 환영받을 것이다. 이러한 방법은, 예를 들면 연료 전지의 면적 비저항(area specific resistance : ASR)에 의해 측정하였을 때에 연장된 작동 기간에 걸쳐 최적화되고 안정된 전기화학적 특성 및 연료 효율을 제공할 수 있는 연료 전지 구조체를 얻을 수 있어야 할 것이다.
본 발명은 페라이트계 스테인레스강을 포함하는 재료로 형성된 적어도 하나의 연료 전지 상호 연결 구조체의 표면상에 확산 장벽층을 형성하는 방법을 제공함으로써 전술한 요구 조건 및 기타 요구 조건을 충족시킨다. 본 발명은,
(a) 상호 연결 구조체의 표면에 오스테나이트상 안정화제의 코팅을 도포하는 단계; 및
(b) 오스테나이트상 안정화제를 코팅된 표면 내로 확산시켜, 상호 연결 구조체의 표면 영역을 실질적으로 페라이트계 체심 입방 격자(BCC)상에서 실질적으로 오스테나이트계 면심 입방 격자(FCC)상으로 변태시키도록, 코팅된 표면을 가열하는 단계를 포함한다.
본 발명의 다른 실시예에서는 고체 산화물 연료 전지를 개시한다. 이 연료 전지는,
(ⅰ) 캐소드;
(ⅱ) 애노드;
(ⅲ) 애노드와 캐소드 사이에 배치된 세라믹계 전해질;
(ⅳ) 캐소드의 상면에 부착되는 한편, 캐소드의 표면에 면하여 이 표면에 적어도 부분적으로 접촉하는 상호 연결 표면을 갖고 캐소드 상호 연결 구조체; 및
(ⅴ) 애노드의 하면에 부착되는 한편, 애노드의 표면에 면하여 이 표면에 적어도 부분적으로 접촉하는 상호 연결 표면을 갖는 애노드 상호 연결 구조체
를 포함하며, 캐소드 상호 연결 표면과 애노드 상호 연결 표면 중 적어도 하나가 실질적으로 오스테나이트계 면심 입방 격자(FCC)상을 특징으로 한 표면 영역을 포함한다.
본 발명의 또 다른 실시예는, 고체 산화물 연료 전지 스택에 관한 것이다. 이 스택은 복수의 상호 연결된 연료 전지로 이루어진다. 연료 전지 중 적어도 하나는 페라이트계 스테인레스강 재료로 형성되는 한편, 연료 전지의 캐소드의 표면에 면하는 캐소드 상호 연결 표면을 갖는 캐소드 상호 연결 구조체를 포함한다. 캐소드 상호 연결 표면은 실질적으로 오스테나이트계 면심 입방 격자(FCC)상을 특징으로 하는 표면 영역을 포함한다.
본 발명에 따르면, 페라이트계 스테인레스강으로 이루어진 연료 전지의 상호 연결 구조체의 표면 영역은 크롬 산화물의 확산 속도가 비교적 낮은 실질적으로 오스테나이트계 면심 입방 격자(FCC)상으로 된다. 이에 따라, 상호 연결 구조체에 두꺼운 층의 크롬 산화물이 형성되는 것을 최소화하여, 연료 전지 성능을 보다 양 호하고 유효 수명을 증가시킬 수 있다.
이하의 설명에 있어서, 다수의 도면에 걸쳐 동일한 도면 부호는 동일 또는 유사한 부품을 지칭하는 것을 유념해야 할 것이다. 또한, "상부", "하부", "외측", "내측", "제1", "제2" 등과 같은 용어는 편의를 위해 사용한 표현으로서 한정적인 용어로서 해석되어서는 안 된다는 점을 이해할 것이다. 또한, 본 명세서 전반에 걸쳐 사용되고 있는 바와 같은 용어에 대한 단수 형태의 표현들은 양을 한정하고자 하는 것이 아니라 인용되는 부품들이 적어도 하나 이상 존재함을 나타내고자 하는 것이다. 또한, 본 명세서에서 사용되고 있는 복수의 표현들은 하나 또는 복수개를 포함하게 수정될 수 있도록 단수 및 복수를 모두 포함하고자 한 것이다(예를 들면, "표면"이란 표현은 때로는 하나 또는 그 이상의 표면을 포함할 수 있다).
도 1은 앞서 설명한 것으로서 본 발명의 몇몇 실시예에 따른 SOFC를 위한 통상적인 구조를 나타내고 있다. 캐소드 상호 연결 구조체(22)가 캐소드(26) 위에 배치되어 그에 부착된다. 이 상호 연결 구조체의 내면(23)은 소정 패턴의 공기 유동 채널(25)로 형성된 것으로, 홈통의 벽들뿐만 아니라, 캐소드(26)와 직접 접촉하는 "분할 벽"의 표면(27)을 포함한다.
앞서 언급한 바와 같이, 캐소드 상호 연결 구조체(22)용 합금 조성물은 페라이트계 스테인레스강 합금(이하에서 "페라이트강"이라고 칭하기도 함)으로 형성된다. 이러한 합금은 당업계에 공지되어 있다. 전기화학적 전지에 이용되는 수많은 그러한 합금은, 약 60 내지 약 85중량%의 철과, 약 15 내지 약 30중량%의 크롬을 포함한다. 이 합금은 흔히 탄소(예를 들면, 약 0.1중량% 이하) 및/또는 망간(예를 들면, 약 1중량% 이하)을 함유한다. 이트륨 및 란탄과 같은 각종 기타 금속 또한 포함할 수 있는 데, 이들 기타 금속은 통상 (총합이) 약 1중량% 미만의 수준으로 존재한다. 그러나, 본 발명은 "페라이트계 스테인레스강"으로서 간주될 수 있는 광범위한 각종 철-크롬 합금에 적용될 수 있다.
전술한 바와 같이, 오스테나이트상 안정화제의 코팅이 상호 연결 구조체의 표면, 즉 내면(23) 및 표면(27)에 도포된다. 오스테나이트상 안정화제는 니켈, 코발트, 질소, 탄소 및 망간으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 1종의 금속을 포함한다. 몇몇 특정 실시예에서, 오스테나이트상 안정화제는 망간, 코발트 또는 망간과 코발트의 조합을 포함한다. 그러나, 다수의 실시예에서는 니켈이 바람직한 한편, 나머지 실시예에서는 코발트가 바람직한 안정화제이다. 오스테나이트상 안정화제는 통상 금속 형태로 도포되어야 한다. 하지만, 몇몇 경우에는 예를 들면 수소 로(爐)와 같은 환원 분위기에서 열처리에 의해 나중에 금속 형태로 환원된다면 산화물 형태로 안정화제가 도포될 수도 있다.
각종 도포 기법이 오스테나이트상 안정화제를 상호 연결 구조체의 표면에 도포하는 데에 이용될 수 있다. 비한정적인 예로는, 전기도금, 무전해도금, 진공 플라즈마 용사, 저압 플라즈마 용사, 진공 아크 용사, 물리적 기상 증착, 전자 비임 물리적 기상 증착, 스퍼터링 코팅, 화학적 기상 증착을 포함한다. 몇몇 실시예에서, 전기도금이 바람직한 도포 방법이지만, 다른 실시예에서는 무전해 도금이 최선 의 기법일 것이다. 당업자라면 그러한 기법들에 익숙하며, 특정 도포 상황에 맞게 각각의 기법을 조정할 수 있을 것이다. 상호 연결 표면에 도포될 오스테나이트화 코팅 재료(즉, 오스테나이트 형성 코팅)의 양은 아래에서 설명하는 바와 같이 오스테나이트계 표면층 또는 표면 영역의 원하는 깊이에 의해 부분적으로 결정될 수 있다. 일반적으로, 오스테나이트 형성 코팅의 두께는 기판의 두께와 무관하다. 대신에, 코팅 두께는 본 명세서에서 설명하는 바와 같이 연료 전지의 작동 수명에 걸쳐 확산을 감소 또는 저해하도록 최적화된다.
오스테나이트상 안정화제가 상호 연결 구조체(캐소드 상호 연결 구조체, 애노드 상호 연결 구조체 또는 이들 둘 모두)의 표면에 걸쳐 도포된 후에, 열처리를 수행하여 그 재료를 표면 내로 확산시킨다. 특정 가열 조건은, 이용되는 특정 오스테나이트상 안정화제 금속, 안정화제 금속을 도포한 방식, 기초가 되는 페라이트강 재료의 특정 조성, 그 미세조직 특성, 및 오스테나이트 표면 영역의 원하는 깊이와 같은 다양한 인자에 좌우될 것이다. 또한, 예를 들면 통상의 제조 설비에서 상호 연결 구조체 상에 원하는 표면 영역을 형성하는 데에 드는 시간의 크기와 같은 다양한 제조 인자도 중요할 수 있다.
통상적으로, 상호 연결 구조체의 표면 영역은 적어도 페라이트계 스테인레스강 재료의 용융점의 적어도 약 40%의 온도로 가열된다. 몇몇 특정 실시예에서, 그러한 표면 영역은 페라이트계 스테인레스강 재료의 용융점의 적어도 약 65%의 온도로 가열된다. 비한정적인 예로서, 오스테나이트화 원소가 망간 또는 코발트인 경우, 확산 온도는 약 600℃ 내지 약 1100℃ 범위일 것이다. 몇몇 특정 실시예에서, 그러한 확산 온도는 약 800℃ 내지 약 1000℃ 범위일 것이다. 당업자라면 이러한 온도 범위 내의 고온에서는 열처리 기간을 단축시킬 수 있는 반면, 보다 긴 열처리에 의해 보다 낮은 확산 온도를 보상할 수 있음을 이해할 것이다. 상업용 세팅을 위한 몇몇 바람직한 실시예에서, 열처리 시간은 통상 약 1시간 내지 약 24시간의 범위이다[아래에서 설명하는 바와 같이, 인시튜(in-situ) 열처리의 경우에, 열처리는 실제로는 약 100시간에 이르는 기간에 걸쳐 이루어질 수 있다]. 열처리는 다수의 기법에 의해 달성될 수 있다. 통상, 공기 또는 산소 분위기를 이용하여 보편적인 로에서 수행된다. 대안적으로는 (전술한 바와 같은) 환원 분위기 또는 불활성 분위기가 이용될 수도 있다.
본 발명의 다른 실시예에서, 상호 연결 구조체의 표면 영역을 위한 열처리가 인시튜로 수행될 수 있는 데, 다시 말해 연료 전지가 작동하는 중에 수행될 수 있다. 일례로서, 오스테나이트상 안정화제를 상호 연결 구조체에 도포하고, 이어서 이 상호 연결 구조체를 연료 전지 구조체에 조립할 수 있다. 연료 전지가 초기 작동 온도(예를 들면, 약 700℃ 내지 900℃)에 도달함에 따라, 상호 연결 구조체의 표면 영역의 상변태가 아래에서 설명하는 바와 같이 통상 발생하기 시작할 것이다. 게다가, 몇몇 실시예에서는 열처리를 초기의 보편적인 가열 방식과 그 후의 인시튜 가열 방식의 조합에 의해 수행할 수도 있다(본 명세서에서 사용하고 있는 바와 같은 "코팅된 표면의 가열"이란 용어는 부분적으로 또는 전적으로 인시튜 처리를 하는 것 또한 의미하고자 하는 것이다).
역시 전술한 바와 같이, 열처리는 상호 연결 구조체의 표면 영역을 실질적으 로 페라이트계 체심 입방 격자(BCC)상에서 실질적으로 오스테나이트계 면심 입방 격자(FCC)상으로 변태시켜, 확산 장벽층을 효과적으로 형성한다. 표면 영역의 평균 깊이는 일부에 대해 앞서 언급한 다수의 인자들에 좌우될 것이다. 이들 인자에는 이용되는 특정 오스테나이트상 안정화제 금속 및 기초가 되는 페라이트강 재료의 특정 조성이 포함된다.
일반적으로, 그러한 표면 영역은 장벽층으로서 기능하기에 충분한 두께(즉, 깊이)를 가져야 한다. 장벽층은 크롬이 상호 연결 표면 밖으로 확산하는 것을 저해하여 기지 금속의 산화 속도를 감소시킨다. 그러나, 그러한 표면 영역은 벌크 상호 연결 구조체가 세라믹계 전해질 맴브레인과 같은 연료 전지의 기타 구조용 부재와 유사하거나 실질적으로 동일한 CTE(열팽창계수) 값을 유지하는 것을 보장하기에 충분하게 얇아야 한다.
몇몇 실시예에서, 그러한 표면 영역은 상호 연결 구조체의 두께의 약 0.1% 내지 약 10%의 범위의 깊이를 갖는다. 도 1을 참조하여 비한정적인 예를 제시할 수 있다. 약 120미크론 내지 약 1500 미크론의 범위의 두께(x)를 갖는 상호 연결 구조체의 경우, 오스테나이트계 표면 영역은 통상 약 0.5미크론 내지 약 10미크론의 범위의 깊이를 가질 것이다. 당업자라면, 본 명세서의 교시에 기초하여 주어진 상황에서 표면 영역을 위한 가장 적합한 깊이를 선택할 수 있을 것이다. 게다가, 미세 조직의 상(相)의 측면에서 변화된 표면 영역의 깊이를 결정하는 데에 당업계에 공지된 각종 영상 기법이 이용될 수 있다. 일례로는 후방 산란 전자 회절(Electron Backscattered Diffraction : EBSD) 분석이 있다.
본 발명은 또한, 전술한 바와 같이 고체 산화물 연료 전지(SOFC)에 관한 독창적인 실시예를 포함한다. 도 1을 참조하면, 예시적인 평면형 연료 전지는 캐소드 상호 연결 구조체(22) 및 한쌍의 전극, 즉 전해질(28)에 의해 분리된 캐소드(26)와 애노드(24)를 포함하다. 일반적으로, 이러한 연료 전지 구성은 당업계에 공지되어 있다. 그러나, 도면에 도시한 구성의 경우, 예를 들면 애노드층이 전해질 위에 캐소드층이 전해질 아래에 가게 함으로써 변형될 수도 있다. 당업자라면, 연료 전지는 수평, 수직, 또는 임의의 배향 상태에서 작동할 수 있다는 점을 이해할 것이다. 몇몇 경우에, 접합층이 상호 연결 구조체(22)와 캐소드(26) 사이에 배치될 수 있다(게다가, 도시가 용이하도록 하기 위해 도면에서의 각종 층의 두께를 반드시 축척대로 나타낸 것은 아니며, 그러한 층들은 분해도로 도시하고 있다)
도 1을 계속 참조하면, 상호 연결 구조체(22)는 캐소드(26)와 접촉 상태에서 복수의 공기 유동 채널(25)을 형성한다. 전술한 바와 같이, 오스테나이트화 코팅이 상호 연결 구조체의 표면에 도포된다. 상호 연결 구조체(33)[하부 캐소드(35)에 부착됨]은 애노드(24)와 접촉 상태에서 복수의 연료 유동 채널(34)을 형성한다.
몇몇 실시예에서, 애노드(24)에 면하는 애노드 상호 연결 구조체의 표면에 오스테나이트화 코팅을 도포하는 것이 바람직할 수도 있다. 따라서, 그 코팅은 연료 유동 채널(34)의 벽(45)(즉, 홈통)뿐만 아니라, 그러한 구조체의 분할 벽의 표면(47)에도 도포될 수 있다. 이어서, 오스테나이트화 코팅 표면은 별도의 단계 또는 연료 전지를 위한 다른 열처리 단계의 일부로서 전술한 바와 같이 (확산 및 상변태를 위해) 가열될 수 있다. 애노드 상호 연결 구조체 상에 오스테나이트화 재 료를 이용하면 캐소드 상호 연결 구조체에 대해 본 명세서에서 언급한 주요한 이점 중 몇가지를 제공할 수 있다. 애노드 상호 연결 구조체의 경우, 오스테나이트상 안정화제는 통상 니켈이다.
연료 전지의 작동 시에, 연료 흐름(40)이 연료 유동 채널(34)에 공급된다. 통상 가열된 공기인 공기 흐름(38)은 공기 유동 채널(25)에 공급된다. 도 1에 도시한 바와 같은 연료 전지의 작동은 당업계에 공지되어 있다. 비한정적인 예로서, 2006년 11월 30일자로 출원된 T. Striker 등의 미국 특허 출원 번호 제11/565,236호에는 고체 산화물 연료 전지의 작동에 수반되는 일반적인 개념을 개시하고 있다. 2007년 9월 28일자로 출원된 S.C. Quek 등의 미국 특허 출원 번호 제11/863,747호뿐만 아니라 미국 특허 제6,949,307호(Cable 등) 및 제6,296,962호(Minh)에도 개시되어 있다. 이들 특허 및 특허 출원은 모두 참조로서 본 명세서에 인용된다. 일반적으로, 천연 가스와 같은 연료가 애노드에 공급되고 여기에서 연료가 산화 반응을 겪는다. 애노드에서 연료는 전해질을 가로질러 애노드로 운반된 산소 이온(O2-)과 반응한다. 산소 이온은 수소와 반응하여 물을 형성하고 전자를 외부 전기 회로로 방출한다. 연료 전지 구성의 일부로서, 공기가 캐소드에 공급된다. 캐소드가 외부 회로부터 전자들 받아들일 때에, 환원 반응이 발생한다. 전해질은 애노드와 캐소드 간에 이온을 전도한다. 전자의 흐름은 직류 전기를 생성하고, 이러한 과정은 열은 물론, 예를 들면 물 또는 이산화탄소와 같은 소정 배기가스 및 액체를 생성한다.
SOFC의 각종 구조용 층들의 조성은 당업계에 공지되어 있다. 세라믹계 전해질은 통상 이온종(산소 이온 또는 수소 이온 등)은 전달할 수 있지만 비교적 낮은 전자 전도성을 갖는 재료로 형성된다. 적절한 세라믹계 재료의 예로는 각종 형태의 지르코니아, 세리아, 하프니아, 비스무드 산화물, 란탄 갈레이트, 토리아(thoria) 및 이들 세라믹의 각종 조합이 있으며 이들에 한정되진 않는다. 특정 실시예에서, 세라믹계 전해질은 이트리아 안정화 지르코니아, 희토류 산화물 안정화 지르코니아, 스칸디이(scandia) 안정화 지르코니아, 희토류 도핑 세리아, 알칼리토류 도핑 세리아, 희토류 산화물 안정화 비스무드 산화물, 및 이들 화합물의 각종 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 재료를 포함한다. 예시적인 실시예에서, 세라믹계 전해질은 이트리아 안정화 지르코니아를 포함한다. 도핑 지르코니아는 광범위한 산소 분압 수준에 걸쳐 실질적으로 순수 이온 전도성(pure ionic conductivity)을 나타낸다는 점에서 매력적이다. 하나의 실시예에서, 세라믹계 전해질은 용사 이트리아 안정화 지르코니아를 포함한다. 당업자라면, 본 명세서에서 설명한 요구 조건에 기초하여 적절한 전해질을 선택하는 방법을 알 것이다.
마찬가지로, 애노드층의 조성은 최종 사용 용례에 좌우될 것이다. 하나의 비한정적인 실시예에서, 애노드층은, 귀금속, 전이금속, 서멧, 세라믹, 및 이들의 조합으로 이루어진 군으로부터 선택된 재료를 포함한다. 적절한 애노드 재료의 몇몇 예로는 니켈, 니켈 합금, 코발트, 니켈-이트리아 안정화 지르코니아 서멧, 구리-이트리아 안정화 지르코니아 서멧, 니켈-세리아 서멧, 니켈-사마리아 도핑 세리아 서멧, 니켈-가돌리늄(gadolinium) 도핑 세리아 서멧, 및 이들의 조합을 포함하며 이들에 한정되진 않는다. 이들 애노드 재료는 수많은 다른 양이온이 도핑될 수도 있다. 예를 들면, 지르코니아의 경우, Y, Ca, Sc가 도펀트로서 이용될 수 있다. 세리아의 경우, Gd 및 Sm이 도펀트로서 이용될 수 있다. 특정 실시예에서, 애노드층은 니켈을 포함한다. 니켈은 인시튜 기공 형성(in-situ porosity formation)이 용이하다는 이점을 제공하고, 그린 상태(green state)에서 매우 강건하다. 니켈의 다른 이점은 비교적 저렴하고 용이하게 입수할 수 있다는 점이다.
캐소드층도, 각종 전기 전도성(및 몇몇 경우에는 이온 전도성) 화합물과 같은 통상의 재료로 형성될 수 있다. 비한정적인 예로는 스트론튬 도핑 LaMnO3, 스트론튬 도핑 PrMnO3, 스트론튬 도핑 란탄 페라이트, 스트론튬 도핑 란탄 코발타이트, 스트론튬 도핑 란탄 코발타이트 페라이트, 스트론튬 페라이트, SrFeCo0.5Ox, SrCo0.8Fe0.2O3-δ, La0.8Sr0.2Co0.8Ni0.2O3-δ, La0.7Sr0.3Fe0.8Ni0.2O3-δ, 및 이들의 조합을 포함한다. 이러한 재료의 복합물이 이용될 수도 있다. 특정 실시예에서, 이온 전도체는 이트리아 안정화 지르코니아, 희토류 산화물 안정화 지르코니아, 스칸디아 안정화 지르코니아, 희토류 도핑 세리아, 알칼리토류 도핑 세리아, 희토류 산화물 안정화 비스무드 산화물, 및 이들의 화합물의 각종 조합을 포함한다.
연료 전지 구성 요소들을 위한 재료에 관한 각종 기타 세부 사항은 당업계에 공지되어 있다. 게다가, 연료 전지를 제조하는 방법 또한 공지되어 있다. 또한, 당업자라면 연료 전지 스택을 제조하는 기법에 대해 익숙할 것이다. 도 1에 도시한 예시적인 실시예에서, 연료 전지 조립체(20)는 통상 평면형 구조를 갖는 복수의 반복 유닛(30)을 포함하고 있다. 이러한 형태의 복수의 연료 전지가 단일 구조체로 마련될 수 있다. 이 구조체는 단일 전압 출력을 생성할 수 있는 "연료 전지 스택", "연료 전지 조립체", 또는 "연료 전지 군"으로 지칭될 수도 있다.
도 2에서는 캐소드 상호 연결 구조체(22)(도 1 참조)와 유사한 연료 전지 상호 연결 구조체(50)의 일부분의 개략적 단면도를 도시하고 있다. 이 상호 연결 구조체는 페라이트강 재료로 이루어진 것으로, 통상 캐소드층(도시 생략)에 면하는 표면(52)을 갖고 있다. 도 3에서, 오스테나이트화 재료(54)(예를 들면, 코발트 또는 망간을 포함하는 재료)가 전술한 바와 같이 표면(52)에 도포되어 있다. 이어서, 코팅된 표면을 열처리(또는 부분적으로 또는 전적으로 인시튜 열처리될 수 있음)하여, 오스테나이트상 안정화제를 상호 연결 구조체의 표면 내로 확산시킨다. 도 4에 도시한 바와 같이, 열처리 후에 표면 영역(56)이 형성된다(표면 영역의 깊이는 도시를 용이하게 하기 위해 다소 확대되어 있다. 또한, 그 표면 영역의 경계는 실제로는 다소 불규칙할 수 있으며, 또한 확산 프로파일의 패턴을 따를 수 있다). 전술한 바와 같이, 그러한 표면 영역은 실질적으로 오스테나이트 FCC상으로 변태되어 있다. 이러한 FCC상의 존재로 인해 본 명세서에서 설명한 부수적인 이점, 예를 들면 연료 전지 상호 연결 구조체로부터의 크롬의 확산을 감소시키고 이에 따라 연료 전지의 유효 사용 수명을 증가시킨다는 이점을 갖는다. 오스테나이트상 안정화제의 잔류물이 열처리 후에 상호 연결 구조체의 표면에 남아 있을 수 있다. 몇몇 경우에, 그 잔류물은 유익하여 그대로 둘 수 있다. 다른 경우에, 화학적 에칭 또는 기계적 연삭과 같은 각종 세정 기법에 의해 잔류물을 제거할 수 있 다.
본 발명의 보호 범위는 청구 범위에 의해 정해진다. 본 발명을 특정 실시예를 참조하여 상세하게 설명하였지만, 당업자라면 본 발명의 사상으로부터 벗어나지 않고 (본 명세서에 구체적으로 기재한 것 이외의) 본 발명의 기타 수정이 이루어질 수 있다는 점은 명백할 것이다. 따라서, 당업자들에 의해 고려되는 그러한 수정은 본 발명의 보호 범위 내에 있는 것으로 간주되어야 할 것이다. 또한, 전술한, 특허, 특허 출원, 기사, 논문 및 기타 참조 문헌들은 모두 참조로서 본 명세서에 인용된다.
도 1은 고체 산화물 연료 전지의 개략도이다.
도 2는 연료 전지 상호 연결 구조체의 일부분의 개략적 단면도이다.
도 3은 오스테나이트상 안정화제가 도포된 도 2의 연료 전지 상호 연결 구조체를 나타내는 도면이다.
도 4는 미리 정해진 열처리 후의 도 3의 연료 전지 상호 연결 구조체를 나타내는 도면이다.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
20 : 고체 산화물 연료 전지
22 : 캐소드 상호 연결 구조체
23 : 상호 연결 구조체의 내면
24 : 애노드
25 : 공기 유동 채널
26 : 캐소드
27 : 공기 유동 채널의 표면
28 : 세라믹계 전해질
30 : 연료 전지의 반복 유닛
33 : 애노드 상호 연결 구조체
34 : 연료 유동 채널
35 : 하측 캐소드
36 : 공기 유동 채널
38 : 공기 흐름
40 : 연료 흐름
45 : 연료 유동 채널의 벽
47 : 연료 유동 채널의 표면
50 : 연료 전지 상호 연결 구조체
52 : 상호 연결 표면
54 : 오스테나이트화 재료의 층
56 : 상호 연결 구체의 표면 영역

Claims (10)

  1. 페라이트강을 포함하는 재료로 이루어진 적어도 하나의 연료 전지 상호 연결 구조체(50)의 표면(52)에 확산 장벽층(56)을 형성하는 방법으로서,
    (a) 오스테나이트상 안정화제의 코팅(54)을 상호 연결 구조체(50)의 표면(52)에 도포하는 단계, 및
    (b) 오스테나이트상 안정화제를 표면(52) 내로 확산시켜, 상기 상호 연결 구조체(50)의 표면 영역(56)을 실질적으로 페라이트계 체심 입방 격자(BCC)상(相)으로부터 이 BCC상을 통한 금속 원자의 확산 속도에 비해 금속 원자의 확산 속도를 감소시키는 특성을 나타내는 실질적으로 오스테나이트계 면심 입방 격자(FCC)상으로 변태시키도록, 코팅된 표면(52)을 가열하는 단계
    를 포함하는 확산 장벽층 형성 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 상호 연결 구조체(50)는 연료 전지(20)의 캐소드(26)에 부착되는 것인 확산 장벽층 형성 방법.
  3. 제1항에 있어서, 상기 상호 연결 구조체의 재료는 크롬을 포함하는 것인 확산 장벽층 형성 방법.
  4. 제3항에 있어서, 상기 확산 장벽층은 BCC 페라이트 재료를 통한 크롬의 확산 속도에 비해 크롬의 확산 속도를 감소시키는 특성을 갖는 것인 확산 장벽층 형성 방법.
  5. 제1항에 있어서, 상기 오스테나이트상 안정화제는 니켈, 코발트, 질소, 탄소 및 망간으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 1종의 금속을 포함하는 것인 확산 장벽층 형성 방법.
  6. 제1항에 있어서, 상기 코팅된 표면(52)은 단계 b)에서 상호 연결 구조체(50)의 두께의 약 0.1% 내지 10%의 깊이를 갖는 표면 영역(56)을 형성하기에 충분한 조건 하에서 가열되는 것인 확산 장벽층 형성 방법.
  7. 제6항에 있어서, 상기 표면 영역(56)은 약 0.5미크론 내지 약 10미크론의 깊이를 갖는 것인 확산 장벽층 형성 방법.
  8. 고체 산화물 연료 전지(20)로서,
    (ⅰ) 캐소드(26);
    (ⅱ) 애노드(24);
    (ⅲ) 상기 애노드와 캐소드 사이에 배치된 세라믹계 전해질(28);
    (ⅳ) 상기 캐소드(26)의 상면에 부착되는 한편, 캐소드의 표면에 면하여 이 표면에 적어도 부분적으로 접촉하는 상호 연결 표면(23)을 갖는 캐소드 상호 연결 구조체(22);
    (ⅴ) 상기 애노드(24)의 하면에 부착되는 한편, 애노드의 표면에 면하여 이 표면에 적어도 부분적으로 접촉하는 상호 연결 표면을 갖는 애노드 상호 연결 구조체(33)
    를 포함하며, 상기 캐소드 상호 연결 표면과 애노드 상호 연결 표면 중 적어도 하나가 실질적으로 오스테나이트계 면심 입방 격자(FCC)상을 특징으로 한 표면 영역을 포함하는 것인 고체 산화물 연료 전지.
  9. 제8항에 있어서, 상기 캐소드 상호 연결 구조체(22)는 페라이트계 스테인레스강을 포함하는 재료로 형성된 것으로, 실질적으로 페라이트계 체심 입방 격자(BCC)상을 특징으로 하는 하지의 벌크 영역과, 실질적으로 오스테나이트계 면심 입방 격자(FCC)상을 특징으로 하는 표면 영역을 포함하는 것인 고체 산화물 연료 전지.
  10. 상호 연결된 복수(30)의 연료 전지로 이루어진 고체 산화물 연료 전지 스택으로서,
    연료 전지 중 적어도 하나는, 페라이트계 스테인레스강 재료로 형성되는 한편 연료 전지(20)의 캐소드(26)의 표면에 면하는 캐소드 상호 연결 표면을 갖는 캐소드 상호 연결 구조체(22)를 포함하며, 상기 캐소드 상호 연결 표면은 실질적으로 오스테나이트계 면심 입방 격자(FCC)상을 특징으로 하는 표면 영역을 포함하는 것 인 고체 산화물 연료 전지 스택.
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