CN101609875A - 燃料电池连接结构及相关装置和方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及燃料电池连接结构及相关装置和方法。描述了在至少一个燃料电池连接件结构(50)的表面(52)上形成扩散阻隔层(56)的方法。连接结构(50)通常由铁素体不锈钢材料形成,并且包括铬。该方法包括在连接件表面(52)上涂覆奥氏体相稳定剂(54),以及然后加热涂覆表面的步骤。热处理使连接件表面区域的微观结构变化,从基本上的铁素体体心立方(BCC)相转变为基本上的奥氏体面心立方(FCC)相。通过FCC相的铬扩散速率相对低。这样,可使铬氧化物厚层的形成被最小化,带来燃料电池更好的性能。还公开了相关的燃料电池和燃料电池堆。
Description
技术领域
【0001】本发明涉及燃料电池。更具体的,本发明涉及固体氧化物燃料电池用连接结构和材料。
背景技术
【0002】固体氧化物燃料电池(SOFCs)是有前景的高效、低排放的用燃料发电的装置。和大多数燃料电池一样,SOFC装置通过氢气和氧气的电化学化合产生电能。在典型的SOFC中,阳极层和阴极层被由陶瓷固体氧化物形成的电解质分隔。氢气,纯氢气或由烃重整得到的,沿阳极外表面流动,扩散至阳极中。氧气,通常从空气得到,沿阴极外表面流动,扩散至阴极中。每个O2分子被阴极裂解还原(催化)为两个O-2阴离子。氧阴离子运输穿过电解质并在阳极/电解质界面与四个氢离子结合,形成两个水分子。阳极和阴极在外部通过负载连接,构成完整的回路,进而四个电子被从阳极转移至阴极。
【0003】如图1所示,示范性平板式SOFC20包括阴极连接22,和一对电极-阴极26和阳极24。阴极和阳极被陶瓷电解质28分隔。一般而言,这种电池装置在本领域中是公知的,虽然图中描述的结构可能被改变,例如,阳极层在电解质之上,和阴极层在电解质之下。
【0004】经济型固体氧化物燃料电池结构通常包括许多堆叠在一起的电池(有时数百个电池),这些电池一起提供足够的电压,使该装置经济上可行。如上面提到,电池一般通过连接件连接在一起。连接件通常以金属或陶瓷层的形式,提供电接触、电流分配和每个电池间的结构整体性。在典型的阴极-电解质-阳极堆装置中(为便于讨论起见从垂直方向看),为与相邻电池或“模块”连接,一连接层与阴极的上表面相接。为与另一相邻电池或“模块”连接,另一连接层与阳极的下表面相接。
【0005】基于成本和容易制造的考虑,金属连接件常用于燃料电池中。如同在任何类型的连接中(如,陶瓷),金属合金组成在燃料电池运行条件下必须提供足够的密封和电导水平。另外,合金材料必须能够承受在高温和温度循环条件下运行的影响。
【0006】在许多情况下,阴极连接件和阳极连接件是由铁素体不锈钢形成的。铁素体不锈钢是本领域中公知的,通常基于铁、铬和所选择的其它各种元素。铁素体钢因为多种原因而可以使用。例如,材料为体心立方(BCC)相形式的。这种类型的材料的热膨胀系数(CTE)与燃料电池中电解质的CTE紧密匹配。SOFC中各种层的膨胀特性的匹配在高温热性能和结构整体性方面很关键。
【0007】铁素体不锈钢作为连接件材料当然非常有用。含铬合金容易形成和成型,并且比大多数陶瓷连接件成本低。但是,铁素体不锈钢也有一些缺陷。例如,这些材料容易热引发形成氧化物,即,合金元件表面上快速形成铬氧化物(氧化铬)。多数情况下,部件表面的薄而致密的氧化铬层可能有益于保护金属表面,同时也显示出相对高的电导。但是,快速生长的厚氧化铬层会通过短时间内增加电池的整体电阻而使燃料电池性能退化。结果,燃料电池的有用寿命被相当程度地缩短。
【0008】基于上述考虑,本领域希望固体氧化物燃料电池和燃料电池部件的新制造方法。该方法应在合理的操作时间内提供最佳的稳定的电化学性能和燃料效率,如由燃料电池极化电阻(ASR)所测量的。另外,燃料电池应显示出良好的物理整体性和耐久性。
发明内容
发明概述
【0009】本发明通过提供一种方法,通过在至少一个由包括铁素体不锈钢的材料形成的燃料电池连接件结构表面上形成扩散阻隔层,满足了这些和其他需要。该方法包括以下步骤:
(a)为连接件的表面施用奥氏体相稳定剂的涂层;和
(b)加热涂覆的表面,使奥氏体相稳定剂扩散到表面内,以便连接结构的表面区域从基本上铁素体体心立方(BCC)相转化为基本上奥氏体面心立方(FCC)相。
【0010】本发明另一实施方式中,公开了固体氧化物燃料电池。该燃料电池包括:
(i)阴极;
(ii)阳极;
(iii)置于阴极和阳极之间的陶瓷电解质;
(iv)阴极连接件,其与阴极上表面连接,具有连接表面,该表面面对和至少部分接触阴极的表面;和
(v)阳极连接件,其与阳极下表面连接,具有连接表面,该表面面对和至少部分接触阳极的表面;
其中阴极连接表面或阳极连接连接表面中的至少一个包括以基本上奥氏体面心立方(FCC)相为特征的表面区域。
【0011】本发明的另一实施方式针对一种固体氧化物燃料电池堆。该电池堆由多个互相连接的燃料电池形成。燃料电池中至少一个包括由铁素体不锈钢形成并且具有面对燃料电池阴极表面的阴极连接表面的阴极连接件。阴极连接表面包括以基本上奥氏体面心立方(FCC)相为特征的表面区域。
附图说明
【0012】图1为固体氧化物燃料电池的示意图。
【0013】图2为燃料电池连接件一部分的截面示意图。
【0014】图3为已施用奥氏体相稳定材料的图2中燃料电池连接件的图示。
【0015】图4为经过前述热处理的图3中燃料电池连接件的图示。
发明详述
【0016】应该注意,在下述描述中,相同的附图标记在图中所示的几幅图中表示相同或相应的部分。还应理解用语如“顶”、“底”、“向外”、“向内”、“第一”,“第二”等是为方便用词,而不应被认为限定用语。另外,用于本公开内容中,“一种”(“a”和“an”)不表示为数量限定,而表示至少一个所述对象。后缀“s”用于此处是同时为包括单数和复数个所修饰对象,因此表示一个或多个该对象(如词“表面”又是包括一个或多个表面)。
【0017】在前面所提及的图1,描述了按照本发明某些实施方式的SOFC的典型结构。阴极连接件22置于阴极26之上并与之连接。连接件内表面23由燃料流道25的图案形成,并且包括沟槽壁的两壁,以及直接接触阴极26的“分界壁”的表面27。
【0018】如前面提及的,阴极连接件22的合金组成形成自铁素体不锈钢合金(有时在本文中称为“铁素体钢”)。这样的合金在本领域中是公知的。其中许多用于电化学电池中,其包括约60至85重量%的铁和约15至30重量%的铬。合金常含有碳(如最高达到约0.1重量%)和/或镁(如最高达到约1重量%)。也可以含有各种其他金属,如钇和镧,通常以(总量)不超过约1重量%的含量存在。但是,应注意的是本发明可用于大范围的铁-铬合金,该合金可以表示为“铁素体不锈钢”。
【0019】如前面提及的,连接件表面,即内表面23和表面27,被施用奥氏体相稳定剂涂层。奥氏体相稳定剂包括选自镍、钴、氮、碳和镁组成的至少一种金属。在某些具体实施方式中,奥氏体相稳定剂包括镁、钴或镁钴的组合。但是,在许多实施方式中优选镍,而另一些中则优选钴是稳定剂。奥氏体相稳定剂通常必须以金属的形式沉积。然而,在一些情况下,稳定剂可以氧化物的形式沉积,如果随后被还原为金属形式,如通过在还原气氛如氢气炉中的热处理。
【0020】可采用多种沉积方法在连接件表面施用奥氏体相稳定剂。非限制性实施例包括电镀、化学镀、真空等离子喷涂、低压等离子喷涂、真空电弧喷涂、物理蒸汽沉积、电子束物理蒸汽沉积、溅射涂膜和化学蒸汽沉积。在一些实施方式中,电镀为优选的沉积方法,而另一些实施方式中,则选择化学镀。本领域技术人员熟悉这些方法,可根据特定沉积情况对其进行改进。奥氏体涂层材料(即奥氏体形成涂层)应用到连接件表面的用量部分根据奥氏体表面层或区域的设计厚度分确定,如后面所述。通常,奥氏体形成涂层的厚度与基底厚度无关。涂层的厚度却是适于在燃料电池操作寿命中减少或阻碍扩散,如这里所述。
【0021】奥氏体相稳定剂施用至连接件(阴极连接件,阳极连接件或两者)表面上后,进行热处理以使材料扩散到表面中。特定的加热条件取决于多种参数,如:所采用的特定奥氏体相稳定剂金属、稳定剂金属沉积的方式、下面铁素体钢材料的具体组成、其微结构特征、以及奥氏体表面区域期望厚度。各种制造参数也可以是重要的,如,在典型制造设备中在连接件结构上形成期望的表面区域需要的时间。
【0022】通常,连接件表面区域被加热至相当于铁素体不锈钢材料熔点的约40%的温度。在一些具体实施方式中,表面区域被加热到约65%铁素体钢材料熔点的温度。作为非限制性说明,在使用镁或钴奥氏体元素的实施例中,扩散温度在约600℃至约1100℃范围内。在一些具体实施方式中,扩散温度在约800℃至约1000℃范围内。本领域技术人员理解高于这些范围的温度可能使得热处理时间较短,而较长时间的热处理可能补偿较低的扩散温度。在一些为商业设置的优选实施方式中,热处理温度通常在约1小时到约24小时的范围内。(在如下所述的原位热处理的情况下,热处理全过程总时间可能实际最高达到约100小时)。热处理可能通过多种方法完成。通常在常规炉中进行,使用空气或氧气氛。可替换地,也可选择还原气氛(如上所述)或惰性气氛。
【0023】在发明的另一实施方式中,连接件表面的热处理可“原位”进行,即,当燃料电池在操作中时。作为一例,奥氏体相稳定材料可被施用至连接件,然后连接件可被并入燃料电池结构中。如下所述当燃料电池达到其初始操作温度(如约700℃-900℃),连接件表面区域的通常开始发生相变。另外,在一些实施方式中,热处理可以通过初始传统加热和随后的原位加热的组合进行(“加热涂层表面”在本文中使用时意为还描述部分或总体原位处理)。
【0024】同样如前面提及的,热处理将连接件表面区域从基本上铁素体体心立方(BCC)相转化为基本上奥氏体面心立方(FCC)相,有效地形成扩散阻隔层。表面区域的平均厚度取决于上述提及的多种因素。他们包括:所采用的特定奥氏体稳定剂金属;下面铁素体钢材料的具体组成。
【0025】一般,表面区域应足够厚(即,其厚度)以作为阻隔层。阻隔层阻碍铬从连接件表面扩散出去,从而降低底部金属的氧化速率。但是,表面区域应足够薄以确保连接件整体保持与燃料电池其他结构部件,例如陶瓷电解质膜,相似或基本相等的CTE值。
【0026】在一些实施方式中,表面区域厚度在连接件厚度的约0.1%至约10%范围内。参考图1给出非限制性说明。对于厚度(“x”)在约120微米到约1500微米范围内的连接件,奥氏体表面区域通常厚度为约0.5微米到约10微米范围内。基于本文的教导本领域技术人员可以在给定情况下选择表面区域最合适的厚度。此外,本领域中已知的各种成像技术可用于测量微观相结构变化的表面区域的厚度。电子背散射衍射(EBSD)分析即为其中一例。
【0027】如前所述,本公开包括针对固体氧化物燃料电池(SOFC)的发明实施例。参考图1,示例性平板燃料电池包括阴极连接件22和一对被电解质28分隔的电极,即阴极26和阳极24。一般,这种电池布置方式是本领域公知的。但是,图中所示布置方式可以被改变,如,阳极层在电解质之上,阴极层在电解质之下。本领域技术人员理解燃料电池可在水平、竖直或任何方向运行。在一些情况下,粘合层可介于连接件22和阴极26之间(此外,为便于观察,图中各种层的厚度不一定按照比例;以分解图显示这些图)。
【0028】继续参考图1,连接件22限定了与阴极26接触的多个空气流通道25。如前面提到的,奥氏体涂层被施用到连接件的表面。连接件部分33(与下面的阴极35连接)限定了与阳极24接触的多个燃料流通道24。
【0029】在一些实施方式中,同样期望在面对阳极24的阳极连接件表面施用奥氏体涂层。这样,涂层可被施用在燃料流道34的壁45(即槽),以及被施用该结构的分隔壁表面47。接着,涂敷奥氏体的表面可如前所述而被加热(用于扩散和相变),这作为单独的步骤或者燃料电池其他热处理的一部分。在阳极连接件上使用奥氏体材料,还提供了这里所提及的阴极连接件的关键优点。在阳极连接件的情况中,奥氏体相稳定剂通常为镍。
【0030】在燃料电池操作中,燃料流40被供给到燃料流道34。空气流38,一般为热空气,被供给到空气流道25。如图1所示燃料电池操作是本领域公知的。作为非限定性例子,2006年11月30日T.Striker等提交的美国专利申请S.N.11/565,236,描述了固体氧化物燃料电池运行所涉及的一般原理。2007年9月28日S.C.Quek等提交的美国专利申请S.N.11/863,747;以及美国专利6,949,307(Cable等)和6,296,962(Minh)也有启示。这里列出的专利和专利申请都通过参照并入本文。一般,燃料如天然气被输入到阳极,在此其进行氧化反应。燃料在阳极与通过电解质输往到阳极的氧离子(O2-)反应。氧离子与氢气反应,形成水,释放电子至外电路中。作为燃料电池方案的一部分,空气被输入到阴极。阴极从外电路获得电子时,发生还原反应。电解质在阳极和阴极之间传导离子。电子流产生直流电,该过程产生热和某些废气和液体,如水或二氧化碳。
【0031】SOFC各种结构层的组成是本领域公知的。陶瓷电解质一般由可传导离子(如氧离子和氢离子)同时电子导电性低的材料形成。适宜的陶瓷材料的例子包括,但不限于,各种形式的氧化锆、二氧化铈(ceria)、氧化铪、氧化铋、镓酸镧、氧化钍和这些陶瓷的各种组合。在某些实施方式中,陶瓷电解质包括选自由氧化钇-稳定氧化锆、稀土氧化物稳定氧化锆、氧化钪稳定氧化锆、稀土掺杂二氧化铈、碱土掺杂二氧化铈、稀土氧化物稳定氧化铋、以及上述化合物的多种组合组成的组的材料。在一个示例性实施方式中,陶瓷电解质包括氧化钇-稳定氧化锆。掺杂氧化锆由于在宽的氧气分压范围内展示了基本上纯的离子导电性而具有吸引力。在一个实施方式中,陶瓷电解质包括热喷涂氧化钇-稳定氧化锆。本领域技术人员知晓如何基于这里所论述的要求而选择合适的电解质。
【0032】类似地,阳极层组成可以取决于最终的应用。在非限制性实施方式中,阳极层包括从贵金属、过渡金属、陶瓷合金、陶瓷或其组合所组成的组中选择的材料。适合的阳极材料的例子包括,但不限于,镍、镍合金、钴、镍-钇稳定氧化锆陶瓷合金、铜-钇稳定氧化锆陶瓷合金、镍-氧化铈陶瓷合金、镍-氧化钐掺杂氧化铈陶瓷合金、镍-钆掺杂氧化铈陶瓷合金,以及其组合。这些阳极材料以掺杂许多不同的阳离子。例如,对氧化锆,Y、Ca、Sc可用作掺杂剂。在二氧化铈中,Gd和Sm可用作掺杂剂。特定实施方式中,阳极层包含镍。镍提供了容易形成原位孔隙度,并且在坯体中非常耐用的优点。镍的其他优势则与其相对低成本和容易得到有关。
【0033】阴极层还可以由常规材料形成,如多种电导(一些情况下为离子导电)化合物。非限制性例子包括锶掺杂LaMnO3,锶掺杂PrMnO3、锶掺杂LaMnO3、锶掺杂铁酸镧、锶掺杂钴酸镧、锶掺杂钴铁酸镧、铁酸锶、SrFeCo0.5Ox、SrCo0.8Fe0.2O3-δ、La0.8Sr0.2Co0.8Ni0.2O3-δ、La0.7Sr0.3Fe0.8Ni0.2O3-δ及其组合。这些材料的复合物也可使用。在某些实施方式中,离子导体包括从由钇稳定氧化锆、稀土氧化物稳定氧化锆、氧化钪稳定氧化锆、稀土掺杂氧化铈、碱土掺杂氧化铈、稀土氧化物稳定氧化铋以及这些化合物的各种组合组成的组中选择的材料。
【0034】用于燃料电池组件的各种材料是本领域公知的。此外,制造电池的方法也是已知的。本领域技术人员同样知道制造燃料电池的技术。在图1所示示例性实施方式中,燃料电池组件20包括多个重复通常具有平板构造的单元30。这类型的多个电池可为单一结构。该结构可被称为“堆”、“组件”或者提供单电压输出的电池组合。
【0035】图2为燃料电池连接件部分50的截面示意图,与阴极连接件22类似(图1)。连接件由铁素体钢材料形成,包括通常面朝阴极层(未示出)的表面52。图3中,如前所述,奥氏体材料54(如含钴或镁的材料)被施用在表面52上。涂层表面接着进行热处理(或者允许部分或全部热处理,原位),以将奥氏体相稳定剂扩散至连接件表面。如图4所示,在热处理后形成表面区域56。(为便于观察,表面区域厚度被放大。此外,区域边界可能实际上为不规则,可能与扩散剖面图形相符合)。如上所述,表面区域转化为基本上奥氏体FCC相。FCC相的出现可能导致这里所述的伴随而来的优势,如减少铬从连接件中扩散出来,以及因而增加了电池的有效使用寿命。热处理后奥氏体相稳定剂可能有时残存在连接件表面上。一些情况下,残留是有益的,是允许保留的。在另一些情况下,可通过多种清洁方法去除,如化学蚀刻或机械打磨。
【0036】本发明专利性范围是由权利要求限定的。尽管已经参照具体实施方式详细描述了本发明,但不背离本发明主旨的情况下,对本领域技术人员而言,显然可对本发明作出修改(与此处详细描述的不同)。因此,本领域技术人员所作修改应视为在本发明保护范围之内。进一步的,前面提及的所有专利、专利公开、论文、教科书及其他参考均通过参照并入本文。
部件列表
20固体氧化物燃料电池
22阴极连接件
23连接件内表面
24阳极
25燃料流道
26阴极
27燃料流道表面
28陶瓷电解质
30重复燃料电池单元
33连接部分
34燃料流道
35下阴极
36空气流道
38空气流
40燃料流
45燃料流道壁
47燃料流道表面
50燃料电池部分
52连接表面
54奥氏体材料层
56连接件表面区域
Claims (10)
1.在至少一个由含有铁素体钢的材料形成的燃料电池连接件结构(50)的表面(52)上形成扩散阻隔层(56)的方法,包括以下步骤:
(a)在连接件(50)的表面(52)上施加奥氏体相稳定剂的涂层(54);和
(b)加热涂覆的表面将奥氏体相稳定剂扩散到表面(52)中,以使连接件结构(50)的表面区域(56)从基本上铁素体体心立方(BCC)相转化为基本上奥氏体面心立方(FCC)相,其中与金属原子通过BCC相的扩散速率相比,FCC相显示了降低金属原子扩散速率的特征。
2.权利要求1所述的方法,其中连接件(22)与燃料电池(22)的阴极(26)连接。
3.权利要求1所述的方法,其中连接件结构材料包括铬。
4.权利要求3所述的方法,其中与通过BCC铁素体材料的铬扩散速率相比,扩散阻隔层具有降低铬的扩散速率的特征。
5.权利要求1所述的方法,其中奥氏体稳定剂包括从镍、钴、氮、碳和锰组成的组中选择的至少一种金属。
6.权利要求1所述的方法,其中涂覆的表面(52)在步骤(b)中被加热,加热条件足够形成厚度为连接件结构(50)厚度的约0.1%到约10%的表面区域(56)。
7.权利要求6所述的方法,其中表面区域(56)厚度为约0.5微米至约10微米。
8.固体氧化物燃料电池(20),包括:
(i)阴极(26);
(ii)阳极(24);
(iii)置于阳极和阴极之间的陶瓷电解质(28),
(iv)阴极连接件(22),其与阴极上表面(26)连接,具有面对和至少部分接触阴极表面的接触表面(23);和
(v)阳极连接件(33),其与阳极下表面(24)连接,具有面对和至少部分接触阳极表面的接触表面;
其中阳极连接表面和阴极连接表面中至少一个包括特征为基本上奥氏体面心立方(FCC)相的表面区域。
9.权利要求8所述的固体氧化物燃料电池,其中阴极连接件(22)由包括铁素体不锈钢的材料形成,并且包括以基本上铁素体体心立方(BCC)相为特征的下面衬底区域;以及以基本上奥氏体面心立方(FCC)相为特征的表面区域。
10.由多个(30)连接在一起的燃料电池组成的固体氧化物燃料电池堆,其中至少一个燃料电池包括阴极连接件(22),所述阴极连接件由铁素体不锈钢材料形成并且具有面对燃料电池(20)的阴极(26)表面的阴极连接件表面;其中阴极连接表面包括以基本上奥氏体面心立方(FCC)相为特征的表面区域。
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