JP2002208414A - 固体高分子電解質型燃料電池の製造方法 - Google Patents

固体高分子電解質型燃料電池の製造方法

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JP2002208414A JP2001001603A JP2001001603A JP2002208414A JP 2002208414 A JP2002208414 A JP 2002208414A JP 2001001603 A JP2001001603 A JP 2001001603A JP 2001001603 A JP2001001603 A JP 2001001603A JP 2002208414 A JP2002208414 A JP 2002208414A
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洋 高野
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    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Abstract

(57)【要約】 【課題】電解質膜と触媒層の間のプロトン導電性が高
く、かつ、触媒層とガス拡散基材の間の接触抵抗が小さ
く、高い電池特性が得られる方法を得る。 【解決手段】触媒とプロトン導電性ポリマーを溶媒に分
散させてペーストを作製し、アノードガス拡散基材１の
上にこのペーストを塗布し、乾燥してアノードガス拡散
基材１／アノード触媒層２の接合体を作製し、そのアノ
ード触媒層２の上にプロトン導電性ポリマーを塗布して
アノードガス拡散基材１／アノード触媒層２／アノード
電解質層３を作製し、同様の方法で作製したカソードガ
ス拡散基材６／カソード触媒層５／カソード電解質層４
と、互いに電解質層を面して重ね合わせることによりセ
ルの拡散基材／触媒層／電解質膜接合体を製造する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は、固体高分子電解
質型燃料電池の製造方法、特にガス拡散基材／触媒層／
電解質膜接合体の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】図５は、一般的な固体高分子電解質型燃
料電池のセルの基本構成を模式的に示す分解断面図であ
る。図に見られるように、プロトン導電性を有する電解
質膜１０の両面にアノード触媒層２とカソード触媒層５
を形成してなる触媒層／電解質膜接合体１１の外面にア
ノードガス拡散基材１とカソードガス拡散基材６を配
し、さらにその外側にアノードセパレータ８とカソード
セパレータ９を配してセルが構成されている。ガス拡散
基材は、反応ガスを通過させる働きをするとともに、電
流を外部へ伝える働きをする。また、セパレータは、集
電機能とガス供給機能の役割を果たしており、さらにセ
パレータの背面には発電反応に伴って生じる発熱を排出
するための冷却用の溝が設けられているのが通例であ
る。本構成において、アノードセパレータ８のガス流路
１３に送られた燃料ガスは、アノードガス拡散基材１を
拡散してアノード触媒層２へ到達し、一方、カソードセ
パレータ９の図示しないガス流路に送られた反応空気
は、カソードガス拡散基材６を拡散してカソード触媒層
５へと到達する。電解質膜１０は、触媒層／電解質膜接
合体１１の接合体周辺部１２においてアノード触媒層２
およびカソード触媒層５から突出しており、この突出部
が触媒層へ達した二つのガスを分離する。固体高分子電
解質型燃料電池では、電極の触媒層において以下の反応
が生じることによって、電気エネルギーが取出される。
【０００３】
【化１】 アノード極： Ｈ2 →２Ｈ+ ＋２ｅ- （１） カソード極： (1/2)Ｏ2 ＋２Ｈ+ ＋２ｅ- →Ｈ2 Ｏ （２） このように、触媒層の反応は気相（細孔；Ｈ2 ，
Ｏ2 ）、固相（プロトン導電性ポリマー；Ｈ+ ）、液相
（触媒；ｅ- ）の３相界面で起こるので、触媒相には触
媒のほかにプロトン導電性ポリマーが含まれている必要
があり、ガスを拡散させるための細孔も必要である。ま
た、カソード極で生成する水が触媒層内の細孔に入って
ガス拡散性能の低下を引き起こす危険性があるため、フ
ッ素樹脂等の撥水材を触媒層に添加する場合もある。ま
た、電池の特性を向上させるためには、電解質膜と触媒
層との界面のＨ+ 移動抵抗や、触媒層と拡散基材との界
面のｅ-移動抵抗を小さくすることが必要となる。
【０００４】触媒層／電解質膜接合体の作製には、従
来、以下のごとき方法が用いられている。すなわち第１
の方法は、まず、触媒とプロトン導電性ポリマーをエタ
ノールやエチレングリコール等の溶剤に分散させてペー
ストを作製し、次いで、カーボンペーパーあるいはカー
ボンクロス等よりなるガス拡散基材の上にこのペースト
を刷け塗り、コーター塗布、あるいはスクリーン印刷す
ることによって触媒層を形成し、得られたガス拡散基材
／触媒層を電解質膜の両面に 80 〜 200℃の温度で熱圧
着することによって触媒層／電解質膜接合体を得る方法
である。図４は、この第１の方法により作製された触媒
層／電解質膜接合体の構成を模式的に示す断面図であ
る。アノードガス拡散基材１の上にアノード触媒層２を
形成したアノード側のガス拡散基材／触媒層と、カソー
ドガス拡散基材６の上にカソード触媒層５を形成したカ
ソード側のガス拡散基材／触媒層とを電解質膜１０の両
面に熱圧着することによって触媒層／電解質膜接合体が
形成されている。
【０００５】第２の方法は、まず、第１の方法と同様
に、触媒とプロトン導電性ポリマーをエタノールやエチ
レングリコール等の溶剤に分散させてペーストを作製
し、次いで、得られたペーストを電解質膜の上に刷け塗
り、コーター塗布、あるいはスクリーン印刷することに
よって触媒層を形成し、これを 80 〜 200℃の温度で加
熱することによって触媒層／電解質膜接合体を得る方法
である。前述の図５に示したセルはこの第２の方法によ
り作製した触媒層／電解質膜接合体１１を用いて構成さ
れたもので、触媒層／電解質膜接合体１１の外面にアノ
ード拡散基材１とカソード拡散基材６が配され、さらに
その外側にセパレータ８、９が配される。
【０００６】なお、いずれの方法においても、触媒とプ
ロトン導電性ポリマーに撥水性を付与するためのフッ素
樹脂を添加して、触媒層形成用のペーストを作製する場
合もある。また、いずれの方法においても、図４、ある
いは図５に見られるごとく、触媒層／電解質膜接合体の
電解質膜が触媒層に比べて周辺方向へ延伸する構造に形
成されており、この電解質膜の延伸部によって両触媒層
へ供給される燃料ガスと空気の混合が阻止されている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】従来の固体高分子電解
質型燃料電池では、上述のごとき製造方法によって触媒
層／電解質膜接合体を形成し、これを組み込んで燃料電
池本体を構成している。しかしながら、このような製造
方法を用いるものにあっても、なお、以下のごとき課題
がある。
【０００８】すなわち、上記の第１の方法により触媒層
／電解質膜接合体を形成した固体高分子電解質型燃料電
池では、電解質膜と触媒層とが熱圧着によって接合され
るので、電解質膜と触媒層に含まれる高分子電解質との
間のプロトン導電性が低く、したがって、高い電池特性
を得ることができないという難点がある。また、第２の
方法により触媒層／電解質膜接合体を形成した固体高分
子電解質型燃料電池では、触媒層／電解質膜接合体の触
媒層の外側にガス拡散基材を配して機械的に接合してセ
ルが構成されるので、触媒層とガス拡散基材との間の接
触抵抗が高く、したがって、高い電池特性を得ることが
できないという難点がある。さらに、第１の方法におい
ても、また第２の方法においても、既に述べたように、
電解質膜が触媒層に比べて周辺方向へ延伸する構造と
し、この電解質膜の延伸部によって両触媒層へ供給され
る燃料ガスと空気の混合を阻止する構成としているた
め、高価な電解質膜を多量に使用する必要があり、コス
トが高くなるという問題点がある。
【０００９】本発明は、このような従来の技術の難点を
考慮してなされたもので、本発明の目的は、触媒層／電
解質膜接合体の電解質膜と触媒層に含まれる高分子電解
質との間のプロトン導電性が高く、かつ、触媒層とガス
拡散基材との間の接触抵抗が小さくなるよう触媒層／電
解質膜接合体が形成されて、高い電池特性が得られる固
体高分子電解質型燃料電池の製造方法を提供することに
ある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
めに、本発明においては、固体高分子電解質型燃料電池
の製造に際して、 （１）触媒とプロトン導電性ポリマー、あるいは、触媒
とプロトン導電性ポリマーと撥水材を溶媒に分散させて
ペーストを作製し、このペーストをガス拡散基材の上に
塗布してガス拡散基材／触媒層の接合体を作製し、この
ガス拡散基材／触媒層の接合体の触媒層の上にプロトン
導電性ポリマーを塗布してガス拡散基材／触媒層／電解
質層の接合体を作製し、次いで、２枚の該ガス拡散基材
／触媒層／電解質層の接合体を互いに電解質層を面して
重ね合わせて、ガス拡散基材／触媒層／電解質膜接合体
を作製することとする。
【００１１】（２）また、上記の（１）において、２枚
のガス拡散基材／触媒層／電解質層の接合体を互いに電
解質層を面して重ね合わせる際に、電解質層と電解質層
の間に額縁状の高分子フィルムを介装することとする。 （３）また、上記の（１）において、２枚のガス拡散基
材／触媒層／電解質層の接合体の重ね合わせを熱圧着に
より行うこととする。
【００１２】（４）また、上記の（２）において、額縁
状の高分子フィルムとして耐熱性高分子フィルムを用
い、２枚のガス拡散基材／触媒層／電解質層の接合体の
重ね合わせを熱圧着により行うこととする。固体高分子
電解質型燃料電池のガス拡散基材／触媒層／電解質膜接
合体を上記の（１）のごとき方法により作製すれば、ガ
ス拡散基材と触媒層、ならびに触媒層と電解質膜がとも
に塗布により接合されるので、ガス拡散基材と触媒層の
間の接触抵抗が低く抑えら、触媒層と電解質膜との間の
プロトン導電性も高くなる。したがって、この方法で作
製したガス拡散基材／触媒層／電解質膜接合体を用いて
燃料電池本体を構成すれば、高い電池特性を有する固体
高分子電解質型燃料電池が得られることとなる。
【００１３】また、上記の（２）のごとき方法によりガ
ス拡散基材／触媒層／電解質膜接合体を作製すれば、上
記の（１）の方法と同様に高い電池特性を有する固体高
分子電解質型燃料電池が得られるばかりでなく、安価な
額縁状の高分子フィルムによって燃料ガスと空気との隔
離が行われるので、従来のごとく電解質膜を大型にする
必要がなくなる。したがって、燃料電池本体が低コスト
で製作できることとなる。
【００１４】また、さらに、上記（３）あるいは（４）
のごとく、熱圧着により２枚のガス拡散基材／触媒層／
電解質層の接合体の重ね合わせを行えば、より一層安定
した特性を備えたガス拡散基材／触媒層／電解質膜接合
体が得られることとなる。
【００１５】
【発明の実施の形態】以下、本発明を実施例を用いて説
明する。 ＜実施例１＞本実施例は、請求項１に記載の製造方法に
関する実施例である。まず、白金担持触媒（Pt 20 ％／
Ｃ）とパーフルオロエチレン 5％エタノール溶液を、カ
ーボンとパーフルオロエチレンの重量比が１：１となる
ように混合し、この混合物と水とエタノールを、混合物
の重量 1ｇに対し、水 5ｇ、エタノール5ｇの割合で混
合してペーストを作製した。続いてこのペーストをカー
ボンクロスの上に厚さが 30 μｍとなるようコーターで
塗布し、これを大気雰囲気中、50℃で 12 時間乾燥する
ことによってガス拡散基材／触媒層の接合体を作製し
た。次いで、パーフルオロエチレン 5％エタノール溶液
と水を、パーフルオロエチレンと水との重量比が１：40
になるように混合した溶液を、上記のごとく作製したガ
ス拡散基材／触媒層の接合体の触媒層の上に厚さが 15
μｍとなるよう滴下し、これを大気雰囲気中、50℃で 2
4 時間乾燥することによってガス拡散基材／触媒層／電
解質層の接合体を作製した。このようにして作製したア
ノード側のガス拡散基材／触媒層／電解質層とカソード
側のガス拡散基材／触媒層／電解質層を、それぞれの電
解質層を重ね合わせて接合させ、ガス拡散基材／触媒層
／電解質層接合体を作製した。
【００１６】図１は、上記の方法によって作製したガス
拡散基材／触媒層／電解質層接合体の構成を示す縦断面
図である。アノードガス拡散基材１にアノード触媒層２
を形成し、さらにその上にアノード電解質層３を形成し
たアノード側のガス拡散基材／触媒層／電解質層と、カ
ソードガス拡散基材６にカソード触媒層５を形成し、さ
らにその上にカソード電解質層４を形成したカソード側
のガス拡散基材／触媒層／電解質層を重ね合わせて、ガ
ス拡散基材／触媒層／電解質層接合体が作製されてい
る。このように作製されたガス拡散基材／触媒層／電解
質層接合体では、触媒層と電解質層とのプロトン導電性
が高く、ガス拡散基材と触媒層との接触抵抗が低いの
で、優れた電池特性を有する固体高分子電解質型燃料電
池を得ることができる。
【００１７】＜実施例２＞本実施例は、請求項２に記載
の製造方法に関する実施例である。本実施例において
も、実施例１の方法と同一の方法でアノード側のガス拡
散基材／触媒層／電解質層とカソード側のガス拡散基材
／触媒層／電解質層を作製した。次いで、これらのガス
拡散基材／触媒層／電解質層を、電解質層と電解質層と
の間に厚さ 50 μｍの額縁付き高分子フィルムを配して
重ね合わせ、ガス拡散基材／触媒層／電解質層接合体を
作製した。
【００１８】図２は、このようにして作製したガス拡散
基材／触媒層／電解質層接合体の構成を示す縦断面図で
ある。アノード電解質層３Ａとカソード電解質層４Ａの
間の周辺部に額縁付き高分子フィルム７が介装されてお
り、これによってアノード触媒層に供給される燃料ガス
とカソード触媒層に供給される空気とが隔離される。本
構成では、図４あるいは図５に示した従来方法による触
媒層／電解質層接合体に比べて電解質層が小さくなるの
で、材料費が安価になるという利点もある。
【００１９】＜実施例３＞本実施例は、請求項３に記載
の製造方法に関する実施例である。本実施例において
も、実施例１の方法と同一の方法でアノード側のガス拡
散基材／触媒層／電解質層とカソード側のガス拡散基材
／触媒層／電解質層を作製した。次いで、これらのガス
拡散基材／触媒層／電解質層を、それぞれの電解質層を
重ね合わせ、温度 160℃、圧力 1.5 MPaの条件にて熱圧
着を行い、ガス拡散基材／触媒層／電解質層接合体を作
製した。
【００２０】＜実施例４＞本実施例は、請求項４に記載
の製造方法に関する実施例である。本実施例において
も、実施例１の方法と同一の方法でアノード側のガス拡
散基材／触媒層／電解質層とカソード側のガス拡散基材
／触媒層／電解質層を作製した。次いで、これらのガス
拡散基材／触媒層／電解質層を、電解質層と電解質層と
の間に厚さ 50 μｍのポリエチレンナフタレートよりな
る耐熱性の額縁付き高分子フィルムを配して重ね合わ
せ、温度 160℃、圧力 1.5 MPaの条件にて熱圧着を行
い、ガス拡散基材／触媒層／電解質層接合体を作製し
た。この作製方法を用いることによって、触媒層／電解
質層接合体製作の際の電解質膜と電解質溶液の使用量が
大幅に低減し、その材料費は従来の約 1/4となった。
【００２１】図３は、本実施例のごとく作製したガス拡
散基材／触媒層／電解質層接合体を組み込んで構成した
固体高分子電解質型燃料電池の電気特性を、従来の方法
により作製したガス拡散基材／触媒層／電解質層接合体
を組み込んだ電池と比較して示した特性図である。図に
おいて、横軸はセルの単位面積当たりの電流密度、縦軸
は得られた出力電圧であり、太い実線で示した特性Ａ
は、本実施例のガス拡散基材／触媒層／電解質層接合体
を組み込んだセルの特性、細い実線で示した特性Ｂは、
既に述べた従来の第１の方法で作製した図４の構成の触
媒層／電解質膜接合体を組み込んだセルの特性、細い点
線で示した特性Ｃは、従来の第２の方法で作製した触媒
層／電解質膜接合体を組み込んだセルの特性である。図
に見られるように、特性Ａは、特性Ｂおよび特性Ｃに比
較して出力電圧が高く、電流密度が高い領域においても
出力電圧の低下が少ない。本実施例の方法を用いること
によって、従来のセルに比べてより優れた発電特性を有
する固体高分子電解質型燃料電池セルが得られることが
判る。
【００２２】なお、上記の実施例３、および４において
は、２枚のガス拡散基材／触媒層／電解質層の電解質層
を重ね合わせて熱圧着する際に、温度を 160℃、圧力を
1.5MPaとしているが、本発明者による他の実験結果に
よれば、温度を 120℃〜 200℃、圧力を 0.3 MPa〜 5.0
MPaの範囲に設定して熱圧着し、ガス拡散基材／触媒層
／電解質層接合体を作製したセルにおいても、上記の特
性Ａとほぼ同等の特性が得られており、熱圧着の条件は
これらの範囲に設定すればよい。
【００２３】また、上記の実施例では、白金担持触媒と
パーフルオロエチレン 5％エタノール溶液の混合物を水
とエタノールと混合してペーストを作製し、拡散層の形
成に用いているが、白金担持触媒とパーフルオロエチレ
ン 5％エタノール溶液にさらにフッ素樹脂等の撥水材を
添加した混合物を用いることとしてもよい。このように
撥水材を添加すれば、発電に伴う反応生成水による触媒
層内のガス拡散性能の低下が抑制され、より安定した電
気特性が得られる。
【００２４】
【発明の効果】上述のごとく、本発明においては、請求
項１に記載のごとき方法によってガス拡散基材／触媒層
／電解質層接合体を作製し、これを用いて固体高分子電
解質型燃料電池を製造することとしたので、ガス拡散基
材と触媒層の間の接触抵抗を低く抑え、触媒層と電解質
膜との間のプロトン導電性を高くすることが可能とな
り、高い電池特性を有する固体高分子電解質型燃料電池
が得られることとなった。
【００２５】また、請求項２に記載のごとき方法により
ガス拡散基材／触媒層／電解質層接合体を作製すること
とすれば、高価な電解質膜の使用量を大幅に低減できる
ので、コストダウンができる。請求項３、あるいは４に
記載のごとき方法を用いれば、電解質層同士が効果的に
接合され、安定した電気特性を有する固体高分子電解質
型燃料電池が得られる。また、請求項５に記載のごとき
方法を用いれば、反応生成水による触媒層内のガス拡散
性能の低下が抑制され、より安定した電気特性を有する
固体高分子電解質型燃料電池が得られる。
【図面の簡単な説明】
【図１】実施例１の方法によって作製したガス拡散基材
／触媒層／電解質層接合体の構成を示す縦断面図
【図２】実施例２の方法によって作製したガス拡散基材
／触媒層／電解質層接合体の構成を示す縦断面図
【図３】実施例４の方法により作製したガス拡散基材／
触媒層／電解質層接合体を組み込んで構成した電池の電
気特性を示す特性図
【図４】従来の製造方法により作製された触媒層／電解
質膜接合体の構成を模式的に示す断面図
【図５】一般的な固体高分子電解質型燃料電池のセルの
基本構成を模式的に示す分解断面図
【符号の説明】
１ アノードガス拡散基材 ２ アノード触媒層 ３，３Ａ アノード電解質層 ４，４Ａ カソード電解質層 ５ カソード触媒層 ６ カソードガス拡散基材 ７ 額縁付き高分子フィルム

Claims (5)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】触媒とプロトン導電性ポリマー、あるい
    は、触媒とプロトン導電性ポリマーと撥水材を溶媒に分
    散させてペーストを作製し、 該ペーストをガス拡散基材の上に塗布してガス拡散基材
    ／触媒層の接合体を作製し、 該ガス拡散基材／触媒層の接合体の触媒層の上にプロト
    ン導電性ポリマーを塗布してガス拡散基材／触媒層／電
    解質層の接合体を作製し、 次いで、２枚の該ガス拡散基材／触媒層／電解質層の接
    合体を互いに電解質層を面して重ね合わせて、固体高分
    子電解質型燃料電池のガス拡散基材／触媒層／電解質膜
    接合体を作製することを特徴とする固体高分子電解質型
    燃料電池の製造方法。
  2. 【請求項２】請求項１に記載の固体高分子電解質型燃料
    電池の製造方法において、２枚のガス拡散基材／触媒層
    ／電解質層の接合体を互いに電解質層を面して重ね合わ
    せる際に、電解質層と電解質層の間に額縁状の高分子フ
    ィルムを介装することを特徴とする固体高分子電解質型
    燃料電池の製造方法。
  3. 【請求項３】請求項１に記載の固体高分子電解質型燃料
    電池の製造方法において、２枚のガス拡散基材／触媒層
    ／電解質層の接合体の重ね合わせを熱圧着により行うこ
    とを特徴とする固体高分子電解質型燃料電池の製造方
    法。
  4. 【請求項４】請求項２に記載の固体高分子電解質型燃料
    電池の製造方法において、前記の額縁状の高分子フィル
    ムとして耐熱性高分子フィルムを用い、２枚のガス拡散
    基材／触媒層／電解質層の接合体の重ね合わせを熱圧着
    により行うことを特徴とする固体高分子電解質型燃料電
    池の製造方法。
  5. 【請求項５】請求項１乃至４のいずれかに記載の固体高
    分子電解質型燃料電池の製造方法において、前記の撥水
    材がフッ素樹脂であることを特徴とする固体高分子電解
    質型燃料電池の製造方法。
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