JP2002184567A - 有機発光素子及びその製造方法 - Google Patents
有機発光素子及びその製造方法Info
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- H—ELECTRICITY
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Abstract
発光層から出た発光を有効に外部に取り出し可能で、発
光素子形成に伴う膜応力による基板の反りを低減でき、
光学的界面を少なくできる有機EL素子、及びその製造
方法を提供する。 【解決手段】 マイクロレンズを有する透明基板11上
に透明電極12、有機発光層13、及び背面電極14を
形成してなる有機発光素子であって、透明基板11が凸
レンズ部15とその上に形成した凹レンズ部16とから
なり、凹レンズ部16上に有機発光層13が形成されて
おり、凹レンズ部16の屈折率nlと凸レンズ部15の
屈折率nsがnl<nsの関係を満たしている。
Description
機化合物の発光層を有する積層型の有機発光素子に関す
る。
s.Lett.51(1987)p913)は、2つの
電極間に2つの有機薄膜を真空蒸着法により積層するこ
とで有機発光素子(有機エレクトロルミネッセンス素
子:以下、「有機EL素子」という。)を作製し、低い
駆動電圧で高輝度を実現した。これに端を発し、積層型
の有機EL素子の研究が活発に行われるようになった。
機EL素子の一般的な構造は、図5に示すように、ガラ
スからなる基板111に透光性のITO膜を一面に形成
し、このITO膜をストライプ状にエッチングして透明
電極112を形成し、その表面にトリフェニルアミン誘
導体(TPD)等のホール輸送材料を設け、その上に発
光材料であるアルミキレート錯体(Alq3)等の電子
輸送材料を積層することで有機EL層113を形成し、
次にAl,Li,Ag,Mg,In等の背面電極114
を、上記透明電極112のパターンと直交する方向にス
トライプ状に真空蒸着等で形成した構造となる。透明電
極112と背面電極114の交点に所定の電流を流すこ
とで有機EL層113で発光を行い、ガラス基板111
側に光を射出する。このような簡便な素子構造であり、
低コスト化の可能性があり、大面積のディスプレイや、
長尺が必要な電子写真複写機用ライン光源として期待さ
れる事となっている。自発光型ディスプレイ(O.Ho
sokawa,et.al.,SID 98 DIGE
ST,p7)や、発光素子アレイを用いる電子写真複写
機の様な画像形成装置(特開平11−196248号公
報)等の応用開発が活発となっている。
ことは重要であり、上述のような2層の積層構造と、さ
らに電子輸送層を加えてキャリア輸送と発光の機能を分
けてホールと電子(あるいは励起子)を有効に閉じ込め
発光の向上を図る3層構造(Jpn.J.Appl.P
hys.27(1988)L269.L713)のもの
が提案されている。
に、有機EL素子の光の射出機構を最適化する検討もな
されている。有機EL素子による発光は指向性を持た
ず、素子を構成するガラス基板や層の界面での反射・吸
収があるため、光を有効に取り出すことが難しい。N.
Takada等(Appl.Phys.Lett.6
3,p2032.1993)は、共振器構造により光の
取り出し効率を向上し、発光輝度を上げる提案をしてい
る。これによると、ガラス基板上にAg陽極、有機EL
層、陰極を積層した共振器(マイクロキャビティ)を用
いることにより、発光に指向性を持たせることが可能と
なり、有機薄膜からの発光を有効に透明基板側に取り出
すことができる。
度な有機EL素子ができ、製品の実現可能性がますます
高まってきている。
ディスプレイやライン光源の解像度と比較すると、有機
EL素子を用いた発光素子アレイは単位発光素子(画
素)サイズが大きく、液晶ディスプレイや化合物半導体
LEDアレイ等に比べて単位長さ当りの素子数が少な
く、集積度が低い。集積度を上げると素子サイズが小さ
くなり、従って発光面積が小さくなり、輝度が低下して
しまう。未だ、単位長さ当りの素子数(または集積度)
は十分とは言えず、有機EL層から出た発光を有効に外
部に取り出す為の素子構造の提案が望まれている。
EL層が発する光を取り出すガラス基板面側にマイクロ
レンズを形成し、光を基板から外部に取り出す界面との
なす角度を小さくすることで、基板と外部との光の全反
射を低減し取り出し効率を上げることを提案している。
マイクロレンズは一つの画素に個別に形成され、光の取
り出し効率を向上することが可能となる。
合、この方法によれば、発光素子の寸法が小さくなる
と、素子と光を取り出すガラス基板面との距離が相対的
に長くなり、全反射条件を満たす為、マイクロレンズサ
イズを小さくできない。その結果、発光素子アレイの集
積度を上げることが困難となる。
くすると、積層型の素子では、電極や有機EL層の各層
の膜応力により発光素子が基板と共に反り、実装にて平
坦面が必要となるディスプレイや複写機のライン光源と
して使用できなくなる。あるいは、その応力により素子
製造時に機械的に破損する場合がおこる。このように、
特開平4−192290号公報ではアレイを高集積化し
ていくことが難しい。
厚み方向に柱状に形成され、周囲より屈折率が大きい高
屈折率部をもつ基板上に有機EL素子を設け、画素毎の
出射光のクロストークを低減すると共に、光の取り出し
効率を向上し、高輝度を達成する事を提案している。こ
の方法によれば、基板厚さによらず、画素に応じて高屈
折率部の柱状の寸法を小さくすることが可能であると考
えられる。
合、以下のような問題が発生する。基板の厚み方向に屈
折率の異なる柱状構造を多数形成した基板をファイバー
により形成しようとする場合、束ねたファイバーを基板
形状に加工する必要があり、有機EL素子のコストが上
昇してしまう。さらに、高集積化する場合には、既製フ
ァイバーより小径のファイバーを使用することとなり、
基板コストが上昇する。
占有面積が大きくなると基板の機械的強度が低下し、積
層膜の応力により反ったり、破損する等の問題が発生す
る。
基板に屈折率の異なる柱状構造を形成する場合、イオン
は基板に等方的に拡散する為、隣接する発光素子同士を
基板厚以下に近づけると発光素下部の高屈折率部が素子
毎に分離できなくなる。この為、基板は素子ピッチと同
等以上の厚さが必要である。イオン交換法では、イオン
交換を施した部分が膨張する為、基板が反ってしまう。
発光素子の集積度を上げ基板を薄くすると、積層型の素
子では、電極、有機EL層の各層の膜応力により発光素
子が基板と共に大きく反る。製品応用を考えた場合、デ
ィスプレイでは画面がゆがむこととなり、複写機のライ
ン光源では感光体ドラムとの距離を一定に保つことがで
きなくなる。さらに、その応力により素子製造時に機械
的に破損する場合が起こる。
過性基板の片面に一対一で対応するように平面マイクロ
レンズからなる集光用レンズを設ける素子構造を提案し
ている。基板に半球状の凹部を形成し、この凹部に前記
の基板と異なる屈折率を有する材料を堆積させ平凸の平
面マイクロレンズを形成し、この基板上に直接または下
地層を介して有機EL素子を形成する構造である。有機
EL素子の下部近傍にマイクロレンズを形成することが
でき、アレイ化し、集積化を上げることができる。
出射する。高輝度とするには、発光素子の寸法をマイク
ロレンズの寸法になるべく近づける様に、発光面積を大
きく取る必要がある。平面マイクロレンズを用い、レン
ズの凸面が基板の光取り出し面側に位置すると、発光素
子から出射した光は平面に入射、屈折した後に凸面で屈
折することとなる。このような平凸レンズを用いると、
出射する光が始めに平面に入射する為、集光効率をなる
べく上げるためにレンズの曲率半径を大きくすることが
必要となる。
し、両凸レンズを形成した素子構造が提案されている。
このようなレンズを複数枚用いる場合には、レンズ界面
での多重反射が生じ易く、干渉した場合には光の取り出
し効率が低下してしまう可能性がある。また、このよう
に複数枚のレンズを形成すると、有機ELデバイスの製
造工程が増えることとなり、デバイスコストが上昇する
と共に歩留まり低下を招くこととなる。
のであり、その目的は、発光素子アレイの高集積化を達
成することができ、有機EL層から出た発光を有効に外
部に取り出すことが可能で、発光素子の形成に伴う膜応
力による基板の反りを低減することができ、さらに光学
的界面を少なくすることができる有機EL素子、及びそ
の製造方法を提供することにある。
発明の有機発光素子は、マイクロレンズを有する透明基
板上に透明電極、有機発光層、及び背面電極を形成して
なる有機発光素子において、上記透明基板が凸レンズ部
と該凸レンズ部上に形成した凹レンズ部とからなり、該
凹レンズ部上に上記有機発光層が形成されており、凹レ
ンズ部の屈折率nlと凸レンズ部の屈折率nsがnl<
nsの関係を満たしているものである。
機発光層が形成された面と対向する基板面に凸部がある
ことが好ましい。
子輸送層を有することが好ましい。
ましい。
形成された誘電体多層膜よりなる多層膜ミラーであるこ
とが好ましい。
部の屈折率分散が異なることが好ましい。
は、透明基板上に複数の凸レンズ部を形成する工程と、
該凸レンズ部上に透明基板の屈折率に比べて低屈折率で
ある低屈折率層を形成する工程と、該低屈折率層上に透
明電極を形成する工程と、該透明電極上に有機発光層を
形成する工程と、該有機発光層上に背面電極を形成する
工程とを有するものである。
レンズ部を形成する工程が、基板にフォトリソグラフィ
プロセスにより樹脂膜を形成し、該樹脂膜をリフローし
て所望の形状の凸レンズ部を形成することが好ましい。
ンズ部上に低屈折率の紫外線硬化樹脂を積層し、紫外線
を照射して低屈折率層を硬化させることが好ましい。
トリソグラフィとエッチングを用いて、透明電極をパタ
ーニングすることが好ましい。
ることが好ましい。
を図面に基づいて説明するが、本発明は本実施の形態に
限られない。
の原理について説明する。図1は、本発明の有機EL素
子の一実施形態を示す断面図である。図示するように、
光を取り出す側となるマイクロレンズを有する基板11
に、透明電極12、有機EL層13、背面電極14が形
成されている。基板11は、有機EL層側に凸形状を有
した凸レンズ部15、及び凸レンズ部15上に設けられ
た凹レンズ部である低屈折率層16からなり、該低屈折
率層16は凹レンズ形状を有する。
く光が出射する。本発明は凸レンズ上に低屈折率な凹レ
ンズを形成することで、有機EL層13から出射した光
は曲面に入射し、屈折することになり、屈折率による偏
向と曲面による偏向とを同時に利用することができる。
これにより、素子サイズを小さくしても集光効率を上げ
られることとなり、単位長さ当りの素子数(または集積
度)を多くできる。
上に低屈折率層16を設ける構造であり、レンズ界面数
が少なく、界面での多重反射を低減できている。
凸レンズ部15に比べて低屈折率となる発光波長に対し
て透明な材料から選択される。低屈折率層16の材料と
しては、低屈折率層16上に透明電極12、有機EL層
13、背面電極14等を形成する製造の加熱工程に耐熱
性があり、化学的腐蝕がなく、機械的強度をもつ材料か
ら、有機材料、無機材料の何れかの材料よりプロセス適
合性のある材料を選択する。その作製方法としては、例
えばスピン塗布法、真空蒸着法、ゾルゲル法、ガラスモ
ールド法等の方法より、材料に応じて選択される。
ール注入及び輸送層と、該有機ホール注入及び輸送層と
接合する有機電子注入及び輸送層とからなる。有機ホー
ル注入及び輸送層は単一材料又は複数材料から形成され
る。同様に、有機電子注入及び輸送層は単一材料又は複
数材料から形成される。有機EL層は典型的には蒸着に
より成膜し積層されるが、有機薄膜を形成することが可
能なCVD法、分子線蒸着法(MBE法)、ディッピン
グ法、スピン塗布法、キャスティング法、バーコート
法、ロールコート法等を用いて堆積してもよい。
えばトリフェニルジアミン誘導体、オキサジアゾール誘
導体、ポリフィリル誘導体、スチルベン誘導体等を用い
ることができる。
提案された発光材料を適用することができ、例えば8−
ヒドロキシキノリノール及びその誘導体の金属錯体、テ
トラフェニルブタジエン誘導体、ジスチリルアリール誘
導体、クマリン系誘導体、キナクリドン誘導体、ペリレ
ン系誘導体、ポリメチン系誘導体、アントラセン誘導
体、ポリビニルカルバゾール等を用いることができる。
ては仕事関数の小さいものが用いられ、例えばAl,L
i,Ag,Mg,In、或いはこれらの合金等を用いる
ことができ、陽極材料としては仕事関数の大きなものが
望ましく、例えばITO、酸化錫、金、白金、パラジウ
ム、セレン、イリジウム、ヨウ化銅等を用いることがで
きる。光を取り出す側の電極である透明電極としては、
ITO、酸化錫は光透過性が高く好ましい。この為、透
明電極側を陽極に用いることが好ましい。
ることができる。例えば図3に示すように、透明電極の
下部に共振器構造を形成する。これにより、有機EL層
の発光の広がり角を抑制できることで、凸レンズヘの入
射角を小さくすることが可能となる。一つの有機EL素
子に着目した場合、共振器構造が無い図1の有機EL素
子に比べて、隣接するレンズヘの発光した光が入射し難
くできる。その結果、図1の有機EL素子に比較して素
子サイズを大きく取ることが可能となり、輝度の高い有
機EL素子を提供することが可能である。共振器構造は
多層膜反射鏡(多層膜ミラー)と反射率の高い背面電極
からなり、共振器の共振器長に応じた波長で伝播する波
動の重ね合せが生じ、単位角度、単位スペクトルでみた
場合に発光の増大を得ることができる。
に凸レンズ部15を形成し、第2に凸レンズ部15に低
屈折率層16を形成し、つづいて透明電極12と有機E
L層13と背面電極14を形成するものであり、この製
造方法により形成した有機EL素子は集光効率を上げる
ことが出来る。
素子について背面電極側に有機材料や無機材料からなる
保護層を設け、素子を酸素や湿気から守る構成を取るこ
とも可能であり、何ら本発明の特徴を阻害するのもとは
ならない。また、不活性ガスで素子を封入する等によ
り、素子の耐環境性の向上を図ることも可能である。
るが、本発明はこれらの実施例に限るものではない。
素子を示しており、(a)はその断面図、(b)はその
下面図である。図示するように、光を取り出す側となる
マイクロレンズを有する基板11に、透明電極12、有
機EL層13、背面電極14が形成されている。基板1
1は、有機EL層側に凸形状を有した凸レンズ部15、
及び凸レンズ部15上に設けられた凹レンズ部である低
屈折率層16からなり、該低屈折率層16は凹レンズ形
状を有する。
製造方法を説明する。まず、ガラス基板にフォトレジス
トを塗布し、フォトリソグラフィプロセスにより露光、
現像することにより、図2(a)に示す樹脂膜17を形
成する。
脂膜の溶融温度まで加熱し、前記樹脂膜をリフローし、
表面張力により半球形状にする。次に、CF4ガスを用
いた反応性イオンエッチング(RIE)にて樹脂膜及び
ガラス基板をエッチングし、樹脂膜の半球形状をエッチ
ング転写し、基板に凸レンズ部15を形成する(図2
(b))。
し、塗布面を石英基板で抑えた後、紫外線を照射し紫外
線硬化し、前記石英基板と紫外線硬化樹脂を剥離するこ
とで、図2(c)に示す低屈折率層16を形成する。本
実施例では、この低屈折率層16上に、スパッタ法によ
りSiO2膜を成膜した(不図示)。SiO2膜は、低屈
折率層16として紫外線硬化樹脂を使用したことで、次
の透明電極12、有機EL層13、背面電極14の形成
工程の際に化学的、熱的ダメージが発生する場合がある
為に、導入したものである。形成工程中、ダメージが発
生しない紫外線硬化樹脂を用いれば、特にSiO2膜は
不用となる。
し、フォトリソグラフィとエッチングによりパターニン
グし透明電極12を形成した(図2(d))。
(図2(e))。有機EL層13はトリフェニルアミン
誘導体(TPD)とアルミキレート錯体(Alq3)か
らなり、連続して真空蒸着法により形成した。
蒸着法により成膜し、図2(f)に示す有機EL素子を
形成した。
ピッチは100μmとした。有機EL素子の発光角が基
板の垂直方向に対して60°以上であり、発光した光の
90%以上が凸レンズに入射する様、素子寸法を50μ
mとした。
印加して有機EL層13を発光させ、基板11の光の取
り出し面側で発光強度を測定した。比較として、凸レン
ズ部の無い有機EL素子の発光強度を測定した。その結
果、実施例1の有機EL素子は、マイクロレンズの無い
有機EL素子に比して強度が高かった。すなわち、本発
明の有機EL素子の構成は、集光効率を上げられること
となり、その結果、単位長さ当りの素子数(または集積
度)を多くできることとなる事が明らかとなった。
造を有する有機EL素子を示す断面図である。ガラス基
板より凸レンズ部25を形成するプロセスは、実施例1
と同様の方法により作製した。
する基板21に、多層膜ミラー27、透明電極22、有
機EL層23、及び背面電極24が形成されている。基
板21は、有機EL層側に凸形状を有した凸レンズ部2
5、及び凸レンズ部25上に設けられた凹レンズ部であ
る低屈折率層26からなり、該低屈折率層26は凹レン
ズ形状を有する。凸レンズ部のピッチは100μmとし
た。
異なるSiO2膜とTiO2膜を、マグネトロンスパッタ
法により交互に成膜し、10層(各膜とも5層)積層し
た多層膜ミラーを形成した。SiO2とTiO2の各膜厚
は、共振器長が有機EL層23からの発光の強度が最も
強い波長になるように決定した。
を成膜し、フォトリソグラフィとエッチングによりパタ
ーニングして透明電極22を形成し、その上に有機EL
層23を真空成膜した。有機EL層23はトリフェニル
アミン誘導体(TPD)とアルミキレート錯体(Alq
3)からなり、連続して真空蒸着法により形成した。次
に、背面電極であるMgAgを真空蒸着法により成膜
し、図3に示す有機EL素子を形成した。
実施例1に示した有機EL素子の発光角が基板の垂直方
向に対して60°以上となったのに対して、40°以下
に抑えることができた。実施例1の素子に比べて素子寸
法を50μmから75μmまで広げることができた。
とにより、素子サイズを大きく取ることが可能となり、
発光強度を上げることが可能となった。
角が小さくなっており、凸レンズの曲率半径を大きく取
る、すなわちレンズを薄くすることが可能なる。このこ
とは、実施例1で示した有機EL素子の製造方法におい
て、レジストリフロー法により基板をエッチングする際
のエッチング時間を短縮でき、単位時間当たりの素子の
製造枚数を増やすことが可能となる。
ロレンズの無い有機EL素子に比して強度が高かった。
すなわち、本発明の有機EL素子の構成は、集光効率を
上げられることとなり、その結果、単位長さ当りの素子
数(または集積度)を多くできることとなる事が明らか
となった。
の屈折率の分散の異なる様々な材料を組合せて、色収差
を評価し、有機EL素子からの波長幅で起こる収差を抑
えることができることが明らかとなっている。
造を有する有機EL素子を示す断面図である。図示する
ように、光を取り出す側となるマイクロレンズを有する
基板31に、多層膜ミラー37、透明電極32、有機E
L層33、及び背面電極34が形成されている。基板3
1は、有機EL層側及び光を取り出す側の両側に凸形状
を有した凸レンズ部35を設けてあり、さらに凸レンズ
部35上に設けられた凹レンズ部である低屈折率層36
が形成されている。該低屈折率層36は凹レンズ形状を
有する。基板面の両側に形成した凸レンズ部35のピッ
チは100μmとした。
プロセスは、実施例1と同様の方法を用いており、片側
づつ凸レンズを形成し、両面に凸レンズを作製した。
異なるSiO2膜とTiO2膜を、マグネトロンスパッタ
法により交互に成膜し、10層(各膜とも5層)積層し
た多層膜ミラー37を形成した。SiO2とTiO2の各
膜厚は、共振器長が有機EL層33からの発光の強度が
最も強い波長になるように決定した。
を成膜し、フォトリソグラフィとエッチングによりパタ
ーニングし透明電極を形成し、その上に有機EL層33
を真空成膜した。有機EL層33はトリフェニルアミン
誘導体(TPD)とアルミキレート錯体(Alq3)か
らなり、連続して真空蒸着法により形成した。次に、背
面電極34であるMgAgを真空蒸着法により成膜し、
図4に示す有機EL素子を形成した。
実施例1に示した有機EL素子の発光角が基板の垂直方
向に対して60°以上となったのに対して、40°以下
に抑えることができた。実施例1の素子に比べて、素子
寸法を50μmから75μmまで広げることができた。
とにより、素子サイズを大きく取ることが可能となり、
発光強度を上げることが可能となった。
ことにより、基板から光を取り出した後に発光層からの
光を結像でき、点光源として使用することが可能となっ
た。さらに素子をライン状に配置することにより、複写
機等のライン光源に使用することが可能となる。
ロレンズの無い有機EL素子に比して強度が高かった。
すなわち、本発明の有機EL素子の構成は、集光効率を
上げられることとなり、その結果、単位長さ当りの素子
数(または集積度)を多くできることとなる事が明らか
となった。
レンズを備えた有機EL素子によれば、該マイクロレン
ズが凸レンズと凸レンズ上に設けた凹レンズとからな
り、有機EL層が凹レンズ上に形成され、該凹レンズの
屈折率nlと凸レンズの屈折率nsがnl<nsの関係
を満たすことにより、有機EL層から出た光を効率よく
外部へ出射可能で、高集積化した発光素子アレイを提供
することができる。
器構造を導入することにより、さらに無駄なく、かつ効
率よく外部へ出射可能となる。
は、凸レンズ部を形成した基板に低屈折率層を形成する
ことにより、集光効率を上げることができ、従来のマイ
クロレンズを有する有機EL素子に比べて製造コストを
抑えることが可能である。
図である。
る。
Claims (11)
- 【請求項1】 マイクロレンズを有する透明基板上に透
明電極、有機発光層、及び背面電極を形成してなる有機
発光素子において、 上記透明基板が凸レンズ部と該凸レンズ部上に形成した
凹レンズ部とからなり、該凹レンズ部上に上記有機発光
層が形成されており、凹レンズ部の屈折率nlと凸レン
ズ部の屈折率nsがnl<nsの関係を満たしているこ
とを特徴とする有機発光素子。 - 【請求項2】 透明基板の有機発光層が形成された面と
対向する基板面に凸部があることを特徴とする請求項1
に記載の有機発光素子。 - 【請求項3】 有機発光層が、ホール輸送層及び電子輸
送層を有することを特徴とする請求項1または2に記載
の有機発光素子。 - 【請求項4】 共振器構造を備えていることを特徴とす
る請求項1乃至3のいずれかに記載の有機発光素子。 - 【請求項5】 共振器構造が、基板と透明電極の間に形
成された誘電体多層膜よりなる多層膜ミラーであること
を特徴とする請求項4に記載の有機発光素子。 - 【請求項6】 透明基板の凸レンズ部と凹レンズ部の屈
折率分散が異なることを特徴とする請求項1乃至5のい
ずれかに記載の有機発光素子。 - 【請求項7】 透明基板上に複数の凸レンズ部を形成す
る工程と、 該凸レンズ部上に透明基板の屈折率に比べて低屈折率で
ある低屈折率層を形成する工程と、 該低屈折率層上に透明電極を積層する工程と、 該透明電極上に有機発光層を積層する工程と、 該有機発光層上に背面電極を積層する工程とを有するこ
とを特徴とする有機発光素子の製造方法。 - 【請求項8】 凸レンズ部を形成する工程が、基板にフ
ォトリソグラフィプロセスにより樹脂膜を形成し、該樹
脂膜をリフローして所望の形状の凸レンズ部を形成する
ことを特徴とする請求項7に記載の有機発光素子の製造
方法。 - 【請求項9】 低屈折率層を形成する工程が、凸レンズ
部上に低屈折率の紫外線硬化樹脂を積層し、紫外線を照
射して低屈折率層を硬化させることを特徴とする請求項
7または8に記載の有機発光素子の製造方法。 - 【請求項10】 透明電極を積層する工程が、フォトリ
ソグラフィとエッチングを用いて、透明電極をパターニ
ングすることを特徴とする請求項7乃至9のいずれかに
記載の有機発光素子の製造方法。 - 【請求項11】 共振器構造を形成する工程を有するこ
とを特徴とする請求項7乃至10のいずれかに記載の有
機発光素子の製造方法。
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