JP2002167555A - 回路接続用フィルム状接着剤、回路端子の接続構造および回路端子の接続方法 - Google Patents
回路接続用フィルム状接着剤、回路端子の接続構造および回路端子の接続方法Info
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- JP2002167555A JP2002167555A JP2000363106A JP2000363106A JP2002167555A JP 2002167555 A JP2002167555 A JP 2002167555A JP 2000363106 A JP2000363106 A JP 2000363106A JP 2000363106 A JP2000363106 A JP 2000363106A JP 2002167555 A JP2002167555 A JP 2002167555A
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Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【課題】 短時間接続が可能で、接着性、接続信頼性、
保存安定性に優れる回路接続用フィルム状接着剤、回路
端子の接続構造および回路端子の接続方法の提供。 【解決手段】 相対向する回路電極間に介在され、相対
向する回路電極を加熱加圧し加圧方向の電極間を電気的
に接続する回路接続用フィルム状接着剤であって、１）
ラジカル重合性の２官能以上のアクリレート化合物また
はメタクリレート化合物、２）ガラス転移温度が５０℃
以上で、１５０℃の溶融粘度が１００００Ｐａ・ｓ以下
の熱可塑性樹脂、３）有機過酸化物、４）ラジカル重合
性の官能基を有するシランカップリング剤を必須成分と
し、ラジカル重合性の２官能以上のアクリレート化合物
またはメタクリレート化合物とシランカップリング剤の
混合物の４０℃での粘度が０．０４Ｐａ・ｓ以上である
回路接続用フィルム状接着剤。更に導電性粒子を配合し
た回路接続用接着剤、及び回路接続方法。
保存安定性に優れる回路接続用フィルム状接着剤、回路
端子の接続構造および回路端子の接続方法の提供。 【解決手段】 相対向する回路電極間に介在され、相対
向する回路電極を加熱加圧し加圧方向の電極間を電気的
に接続する回路接続用フィルム状接着剤であって、１）
ラジカル重合性の２官能以上のアクリレート化合物また
はメタクリレート化合物、２）ガラス転移温度が５０℃
以上で、１５０℃の溶融粘度が１００００Ｐａ・ｓ以下
の熱可塑性樹脂、３）有機過酸化物、４）ラジカル重合
性の官能基を有するシランカップリング剤を必須成分と
し、ラジカル重合性の２官能以上のアクリレート化合物
またはメタクリレート化合物とシランカップリング剤の
混合物の４０℃での粘度が０．０４Ｐａ・ｓ以上である
回路接続用フィルム状接着剤。更に導電性粒子を配合し
た回路接続用接着剤、及び回路接続方法。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、相対向する回路電
極間に介在され、相対向する回路電極を加圧し加圧方向
の電極間を電気的に接続する回路接続用フィルム状接着
剤、回路端子の接続構造および回路端子の接続方法に関
する。
極間に介在され、相対向する回路電極を加圧し加圧方向
の電極間を電気的に接続する回路接続用フィルム状接着
剤、回路端子の接続構造および回路端子の接続方法に関
する。
【０００２】
【従来の技術】エポキシ樹脂系接着剤は、高い接着強さ
が得られ、耐水性や耐熱性に優れること等から、電気・
電子・建築・自動車・航空機等の各種用途に多用されて
いる。中でも一液型エポキシ樹脂系接着剤は、主剤と硬
化剤との混合が不必要であり使用が簡便なことから、フ
ィルム状、ペースト状、粉体状の形態で使用されてい
る。この場合、エポキシ樹脂と硬化剤及び変性剤との多
様な組み合わせにより、特定の性能を得ることが一般的
である（例えば、特開昭６２−１４１０８３号公報）。
しかしながら、特開昭６２−１４１０８３号公報に示さ
れるようなエポキシ樹脂系のフィルム状接着剤は、作業
性に優れるものの、２０秒前後の接続時間で１４０〜１
８０℃程度の加熱、１０秒では１８０〜２１０℃程度の
加熱が必要であった。この理由は、短時間硬化性（速硬
化性）と貯蔵安定性（保存性）の両立により良好な安定
性を得ることを目的として、常温で不活性な触媒型硬化
剤を用いているために、硬化に際して十分な反応が得ら
れないためである。
が得られ、耐水性や耐熱性に優れること等から、電気・
電子・建築・自動車・航空機等の各種用途に多用されて
いる。中でも一液型エポキシ樹脂系接着剤は、主剤と硬
化剤との混合が不必要であり使用が簡便なことから、フ
ィルム状、ペースト状、粉体状の形態で使用されてい
る。この場合、エポキシ樹脂と硬化剤及び変性剤との多
様な組み合わせにより、特定の性能を得ることが一般的
である（例えば、特開昭６２−１４１０８３号公報）。
しかしながら、特開昭６２−１４１０８３号公報に示さ
れるようなエポキシ樹脂系のフィルム状接着剤は、作業
性に優れるものの、２０秒前後の接続時間で１４０〜１
８０℃程度の加熱、１０秒では１８０〜２１０℃程度の
加熱が必要であった。この理由は、短時間硬化性（速硬
化性）と貯蔵安定性（保存性）の両立により良好な安定
性を得ることを目的として、常温で不活性な触媒型硬化
剤を用いているために、硬化に際して十分な反応が得ら
れないためである。
【０００３】近年、精密電子機器の分野では、回路の高
密度化が進んでおり、電極幅、電極間隔が極めて狭くな
っており、回路接続時の熱による回路基板の膨張が接続
端子の位置ずれに影響する場合がある。特に、液晶パネ
ル分野のLCD（液晶ディスプレイ）とTCP（テープキャリ
アパッケージ）との接続や、TCPとPWB（プリント回路基
板）との接続において、配線の微細化とパネルの大型化
の為、従来のエポキシ樹脂系を用いた回路接続用フィル
ム状接着剤の接続条件では、接続時の熱によるTCPの伸
びによって配線の脱落、剥離や位置ずれが生じるなどの
問題があった。この為、エポキシ樹脂系接着剤に代わ
り、低温速硬化の接続材料としてラジカル重合性の接着
剤が開発されてきた（例えば、特開平１１−２８４０２
５公報、特開２０００−４４９０５号公報）。特開平１
１−２８４０２５号公報および特開２０００−４４９０
５号公報に示されるようなラジカル重合性の接着剤は、
ラジカル重合性物質としてアクリレート化合物、メタア
クリレート化合物またはマレイミド化合物等のモノマー
を過酸化物などのラジカル発生物質と配合し、加熱時に
過酸化物から発生するラジカルによってモノマーがラジ
カル重合・硬化するものである。ラジカル発生物質のラ
ジカル発生温度が低温の物質を選択することによって低
温での硬化が可能であることが特徴であり、１５０℃前
後の加熱温度、１０〜１５秒の加熱時間で接続が可能で
ある。しかし、一般的にエポキシ樹脂系の接着剤に比
べ、アクリレート化合物などの熱ラジカル重合性樹脂は
接着力が弱いという難点がある。このため、特開平１１
−２８４０２５号公報に示されるようにリン酸エステル
化合物によって接着力を向上させる方法や、特開２００
０−４４９０５号公報に示されるようにリン酸エステル
化合物とエポキシシランカップリング剤との混合によっ
て接着力を向上させる手段が提案されてきている。
密度化が進んでおり、電極幅、電極間隔が極めて狭くな
っており、回路接続時の熱による回路基板の膨張が接続
端子の位置ずれに影響する場合がある。特に、液晶パネ
ル分野のLCD（液晶ディスプレイ）とTCP（テープキャリ
アパッケージ）との接続や、TCPとPWB（プリント回路基
板）との接続において、配線の微細化とパネルの大型化
の為、従来のエポキシ樹脂系を用いた回路接続用フィル
ム状接着剤の接続条件では、接続時の熱によるTCPの伸
びによって配線の脱落、剥離や位置ずれが生じるなどの
問題があった。この為、エポキシ樹脂系接着剤に代わ
り、低温速硬化の接続材料としてラジカル重合性の接着
剤が開発されてきた（例えば、特開平１１−２８４０２
５公報、特開２０００−４４９０５号公報）。特開平１
１−２８４０２５号公報および特開２０００−４４９０
５号公報に示されるようなラジカル重合性の接着剤は、
ラジカル重合性物質としてアクリレート化合物、メタア
クリレート化合物またはマレイミド化合物等のモノマー
を過酸化物などのラジカル発生物質と配合し、加熱時に
過酸化物から発生するラジカルによってモノマーがラジ
カル重合・硬化するものである。ラジカル発生物質のラ
ジカル発生温度が低温の物質を選択することによって低
温での硬化が可能であることが特徴であり、１５０℃前
後の加熱温度、１０〜１５秒の加熱時間で接続が可能で
ある。しかし、一般的にエポキシ樹脂系の接着剤に比
べ、アクリレート化合物などの熱ラジカル重合性樹脂は
接着力が弱いという難点がある。このため、特開平１１
−２８４０２５号公報に示されるようにリン酸エステル
化合物によって接着力を向上させる方法や、特開２００
０−４４９０５号公報に示されるようにリン酸エステル
化合物とエポキシシランカップリング剤との混合によっ
て接着力を向上させる手段が提案されてきている。
【０００４】一方、液晶パネル分野でもLCD上にドライ
バＩＣを直接接続するCOG（Chip onGlass）接続方式で
は、生産効率向上を目的として、１０秒以下さらには５
秒以下の短時間での接続が求められている。COG接続方
式では液晶パネルであるガラスの熱膨張係数とドライバ
ＩＣであるシリコンチップの熱膨張係数が近く、加熱に
よって生ずる位置ずれの問題が小さいため、接続時間の
短縮化要求に対して接続温度を高温化して対処すること
ができる。しかしながら、特開昭６２−１４１０８３号
公報に示されるようなエポキシ樹脂系接着剤では２３０
℃以上の加熱温度であっても、５秒以下では十分に硬化
反応が進行しないため、接着強度が小さく、接続信頼性
が低下する。一方、特開平１１−２８４０２５号公報お
よび特開２０００−４４９０５号公報で示されるような
ラジカル重合性の接着剤については、硬化速度はエポキ
シ樹脂系に比べて速いものの、リン酸エステルまたはリ
ン酸エステルとエポキシシランカップリング剤で接着力
を増加させた場合であっても、TABとLCDを接着した場合
よりもチップとLCDを接着した場合に発生する応力が大
きいため、接着力が不十分である。さらに、短時間で反
応させるためには、反応性の高いモノマーを使用する必
要性があるが、一般的に反応性の高いモノマーを使用し
た場合、室温などの保存環境においても反応が進行する
ため、樹脂の流動性低下や接着性低下がおきるため十分
な接続信頼性を得ることができない。このため、より短
時間で接続でき、且つ、保存安定性の良好な回路接続用
フィルム状接着剤が求められている。
バＩＣを直接接続するCOG（Chip onGlass）接続方式で
は、生産効率向上を目的として、１０秒以下さらには５
秒以下の短時間での接続が求められている。COG接続方
式では液晶パネルであるガラスの熱膨張係数とドライバ
ＩＣであるシリコンチップの熱膨張係数が近く、加熱に
よって生ずる位置ずれの問題が小さいため、接続時間の
短縮化要求に対して接続温度を高温化して対処すること
ができる。しかしながら、特開昭６２−１４１０８３号
公報に示されるようなエポキシ樹脂系接着剤では２３０
℃以上の加熱温度であっても、５秒以下では十分に硬化
反応が進行しないため、接着強度が小さく、接続信頼性
が低下する。一方、特開平１１−２８４０２５号公報お
よび特開２０００−４４９０５号公報で示されるような
ラジカル重合性の接着剤については、硬化速度はエポキ
シ樹脂系に比べて速いものの、リン酸エステルまたはリ
ン酸エステルとエポキシシランカップリング剤で接着力
を増加させた場合であっても、TABとLCDを接着した場合
よりもチップとLCDを接着した場合に発生する応力が大
きいため、接着力が不十分である。さらに、短時間で反
応させるためには、反応性の高いモノマーを使用する必
要性があるが、一般的に反応性の高いモノマーを使用し
た場合、室温などの保存環境においても反応が進行する
ため、樹脂の流動性低下や接着性低下がおきるため十分
な接続信頼性を得ることができない。このため、より短
時間で接続でき、且つ、保存安定性の良好な回路接続用
フィルム状接着剤が求められている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、精密電子機
器の微細回路同士の電気的接続、特にLCDパネルとドラ
イバICのCOG接続において、短時間接続が可能であり、
且つ、接着性、接続信頼性、保存安定性に優れる回路接
続用フィルム状接着剤、回路端子の接続構造および回路
端子の接続方法を提供するものである。
器の微細回路同士の電気的接続、特にLCDパネルとドラ
イバICのCOG接続において、短時間接続が可能であり、
且つ、接着性、接続信頼性、保存安定性に優れる回路接
続用フィルム状接着剤、回路端子の接続構造および回路
端子の接続方法を提供するものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明の回路接続用フィ
ルム状接着剤は、相対向する回路電極間に介在され、相
対向する回路電極を加熱加圧し加圧方向の電極間を電気
的に接続する回路接続用フィルム状接着剤であって、
（１）ラジカル重合性の２官能以上のアクリレート化合
物またはメタクリレート化合物、（２）ガラス転移温度
が５０℃以上で、１５０℃の溶融粘度が１００００Ｐａ
・ｓ以下の熱可塑性樹脂、（３）有機過酸化物、（４）
ラジカル重合性の官能基を有するシランカップリング剤
を必須成分とし、ラジカル重合性の２官能以上のアクリ
レート化合物またはメタクリレート化合物、とシランカ
ップリング剤の混合物の４０℃での粘度が０．０４Ｐａ
・ｓ以上である。ラジカル重合性の２官能以上のアクリ
レート化合物またはメタクリレート化合物は１種類以上
のアクリレート化合物またはメタクリレート化合物の混
合物であっても良く、４０℃での粘度が０．２Ｐａ・ｓ
（２００センチポイズ）以上であると好ましい。ラジカ
ル重合性の２官能以上のアクリレート化合物またはメタ
クリレート化合物が１種類以上のアクリレート化合物ま
たはメタクリレート化合物の混合物であって、少なくと
も１種類は（１）式で示される構造を有するアクリレー
ト化合物またはメタクリレート化合物であると好まし
い。
ルム状接着剤は、相対向する回路電極間に介在され、相
対向する回路電極を加熱加圧し加圧方向の電極間を電気
的に接続する回路接続用フィルム状接着剤であって、
（１）ラジカル重合性の２官能以上のアクリレート化合
物またはメタクリレート化合物、（２）ガラス転移温度
が５０℃以上で、１５０℃の溶融粘度が１００００Ｐａ
・ｓ以下の熱可塑性樹脂、（３）有機過酸化物、（４）
ラジカル重合性の官能基を有するシランカップリング剤
を必須成分とし、ラジカル重合性の２官能以上のアクリ
レート化合物またはメタクリレート化合物、とシランカ
ップリング剤の混合物の４０℃での粘度が０．０４Ｐａ
・ｓ以上である。ラジカル重合性の２官能以上のアクリ
レート化合物またはメタクリレート化合物は１種類以上
のアクリレート化合物またはメタクリレート化合物の混
合物であっても良く、４０℃での粘度が０．２Ｐａ・ｓ
（２００センチポイズ）以上であると好ましい。ラジカ
ル重合性の２官能以上のアクリレート化合物またはメタ
クリレート化合物が１種類以上のアクリレート化合物ま
たはメタクリレート化合物の混合物であって、少なくと
も１種類は（１）式で示される構造を有するアクリレー
ト化合物またはメタクリレート化合物であると好まし
い。
【０００７】
【化２】 （ただし、Ｒ1はCH2=CH-CO-O-CH2-CH2-、CH2=C(CH3)-CO
-O-CH2-CH2-、R2はHO-CH 2CH2-、CH2=CH-CO-O-CH2-CH
2-、CH2=C(CH3)-CO-O-CH2-CH2-、CH2=CH-CO-O-(CH2) 5-C
O-O-CH2-CH2-またはCH2=C(CH3)-CO-O-(CH2)5-CO-O-CH2-
CH2-、 を示す） 上記の回路接続用フィルム状接着剤には、導電性粒子を
含有することが好ましい。
-O-CH2-CH2-、R2はHO-CH 2CH2-、CH2=CH-CO-O-CH2-CH
2-、CH2=C(CH3)-CO-O-CH2-CH2-、CH2=CH-CO-O-(CH2) 5-C
O-O-CH2-CH2-またはCH2=C(CH3)-CO-O-(CH2)5-CO-O-CH2-
CH2-、 を示す） 上記の回路接続用フィルム状接着剤には、導電性粒子を
含有することが好ましい。
【０００８】本発明の回路端子の接続構造は、第一の接
続端子を有する第一の回路部材と、第二の接続端子を有
する第二の回路部材とが、第一の接続端子と第二の接続
端子を対向して配置されており、前記対向配置した第一
の接続端子と第二の接続端子の間に上記の回路接続用フ
ィルム状接着剤が介在されており、前記対向配置した第
一の接続端子と第二の接続端子が電気的に接続されてい
るものである。本発明の回路端子の接続方法は、第一の
接続端子を有する第一の回路部材と、第二の接続端子を
有する第二の回路部材とを、第一の接続端子と第二の接
続端子を対向して配置し、前記対向配置した第一の接続
端子と第二の接続端子の間に上記の回路接続用フィルム
状接着剤を介在させ、加熱加圧して前記対向配置した第
一の接続端子と第二の接続端子を電気的に接続させるも
のである。接続端子の少なくとも一方の表面が金、銀、
錫及び白金族から選ばれる金属で構成されると好まし
い。
続端子を有する第一の回路部材と、第二の接続端子を有
する第二の回路部材とが、第一の接続端子と第二の接続
端子を対向して配置されており、前記対向配置した第一
の接続端子と第二の接続端子の間に上記の回路接続用フ
ィルム状接着剤が介在されており、前記対向配置した第
一の接続端子と第二の接続端子が電気的に接続されてい
るものである。本発明の回路端子の接続方法は、第一の
接続端子を有する第一の回路部材と、第二の接続端子を
有する第二の回路部材とを、第一の接続端子と第二の接
続端子を対向して配置し、前記対向配置した第一の接続
端子と第二の接続端子の間に上記の回路接続用フィルム
状接着剤を介在させ、加熱加圧して前記対向配置した第
一の接続端子と第二の接続端子を電気的に接続させるも
のである。接続端子の少なくとも一方の表面が金、銀、
錫及び白金族から選ばれる金属で構成されると好まし
い。
【０００９】
【発明の実施の形態】本発明の回路接続用フィルム状接
着剤は加熱・加圧によって流動すると共に、加熱によっ
て反応し、硬化するものであって、ラジカル重合性の２
官能以上のアクリレート化合物またはメタクリレート化
合物とシランカップリング剤の混合物の４０℃での粘度
が０．０４Ｐａ・ｓ（４０センチポイズ）以上であるこ
とを特徴とする回路接続用フィルム状接着剤であって、
アクリレート化合物またはメタクリレート化合物がラジ
カル反応によって高速に反応することによって短時間に
接続を行うと共に、シランカップリング剤によって回路
基板、特にLCDパネルとドライバICに対して強い接着性
を持つことによって接続信頼性を得ることができるもの
である。さらに、フィルム中の液状成分であるラジカル
重合性の２官能以上のアクリレート化合物またはメタク
リレート化合物、とシランカップリング剤の混合物の４
０℃での粘度を０．０４Ｐａ・ｓ（４０センチポイズ）
以上とすることによって、保存中のフィルムからの液状
成分のしみだしを防止し、フィルム形成性、取り扱い
性、さらに保存安定性を得ることができる。上記液状成
分の４０℃での粘度が０．０４Ｐａ・ｓ（４０センチポ
イズ）未満であると保存中に液状成分であるアクリレー
ト化合物またはメタクリレート化合物及びシランカップ
リング剤がフィルム中からしみ出してフィルム形状や取
り扱い性が悪くなる問題や、フィルム中で該液状成分が
反応を起こし、粘度の増加や接着力の低下を起こすため
好ましくない。
着剤は加熱・加圧によって流動すると共に、加熱によっ
て反応し、硬化するものであって、ラジカル重合性の２
官能以上のアクリレート化合物またはメタクリレート化
合物とシランカップリング剤の混合物の４０℃での粘度
が０．０４Ｐａ・ｓ（４０センチポイズ）以上であるこ
とを特徴とする回路接続用フィルム状接着剤であって、
アクリレート化合物またはメタクリレート化合物がラジ
カル反応によって高速に反応することによって短時間に
接続を行うと共に、シランカップリング剤によって回路
基板、特にLCDパネルとドライバICに対して強い接着性
を持つことによって接続信頼性を得ることができるもの
である。さらに、フィルム中の液状成分であるラジカル
重合性の２官能以上のアクリレート化合物またはメタク
リレート化合物、とシランカップリング剤の混合物の４
０℃での粘度を０．０４Ｐａ・ｓ（４０センチポイズ）
以上とすることによって、保存中のフィルムからの液状
成分のしみだしを防止し、フィルム形成性、取り扱い
性、さらに保存安定性を得ることができる。上記液状成
分の４０℃での粘度が０．０４Ｐａ・ｓ（４０センチポ
イズ）未満であると保存中に液状成分であるアクリレー
ト化合物またはメタクリレート化合物及びシランカップ
リング剤がフィルム中からしみ出してフィルム形状や取
り扱い性が悪くなる問題や、フィルム中で該液状成分が
反応を起こし、粘度の増加や接着力の低下を起こすため
好ましくない。
【００１０】ラジカル重合性の２官能以上のアクリレー
ト化合物またはメタクリレート化合物は１種類以上のア
クリレート化合物またはメタクリレート化合物の混合物
であっても良く、４０℃での粘度が０．２Ｐａ・ｓ（２
００センチポイズ）以上であることが好ましい。アクリ
レート化合物の４０℃での粘度が０．２Ｐａ・ｓ（２０
０センチポイズ）未満であるとラジカル重合性の官能基
を有するシランカップリング剤を配合した際の液状成分
全体の粘度が低下するため好ましくない。
ト化合物またはメタクリレート化合物は１種類以上のア
クリレート化合物またはメタクリレート化合物の混合物
であっても良く、４０℃での粘度が０．２Ｐａ・ｓ（２
００センチポイズ）以上であることが好ましい。アクリ
レート化合物の４０℃での粘度が０．２Ｐａ・ｓ（２０
０センチポイズ）未満であるとラジカル重合性の官能基
を有するシランカップリング剤を配合した際の液状成分
全体の粘度が低下するため好ましくない。
【００１１】アクリレート化合物またはメタクリレート
化合物のうち少なくとも１種類は（１）式で示されるイ
ソシアヌレート環の構造を有するアクリレート化合物ま
たはメタクリレート化合物であることが好ましい。
化合物のうち少なくとも１種類は（１）式で示されるイ
ソシアヌレート環の構造を有するアクリレート化合物ま
たはメタクリレート化合物であることが好ましい。
【００１２】
【化３】 （ただし、Ｒ1はCH2=CH-CO-O-CH2-CH2-、CH2=C(CH3)-CO
-O-CH2-CH2-、R2はHO-CH 2CH2-、CH2=CH-CO-O-CH2-CH
2-、CH2=C(CH3)-CO-O-CH2-CH2-、CH2=CH-CO-O-(CH2) 5-C
O-O-CH2-CH2-またはCH2=C(CH3)-CO-O-(CH2)5-CO-O-CH2-
CH2-、 を示す）
-O-CH2-CH2-、R2はHO-CH 2CH2-、CH2=CH-CO-O-CH2-CH
2-、CH2=C(CH3)-CO-O-CH2-CH2-、CH2=CH-CO-O-(CH2) 5-C
O-O-CH2-CH2-またはCH2=C(CH3)-CO-O-(CH2)5-CO-O-CH2-
CH2-、 を示す）
【００１３】上記構造を有するアクリレート化合物また
はメタクリレート化合物は、イソシアヌレート環の構造
によって被着体との接着力を高くすることができると共
に、４０℃での粘度が０．８Ｐａ・ｓ（８００センチポ
イズ）以上であり、保存安定性を高くすることができ
る。
はメタクリレート化合物は、イソシアヌレート環の構造
によって被着体との接着力を高くすることができると共
に、４０℃での粘度が０．８Ｐａ・ｓ（８００センチポ
イズ）以上であり、保存安定性を高くすることができ
る。
【００１４】さらに、本発明で用いるアクリレート化合
物またはメタクリレート化合物は、他のラジカルによっ
て重合する官能基を有するアクリレート、メタクリレー
ト、マレイミド化合物と混合して使用することもでき
る。中でも反応性が早いアクリレート化合物等が好まし
い。ラジカル重合性物質はモノマー、オリゴマーいずれ
の状態で用いることが可能であり、モノマーとオリゴマ
ーを併用することも可能である。ラジカル重合性の２官
能以上のアクリレート化合物またはメタクリレート化合
物の具体例としては、エチレングリコールジアクリレー
ト、エチレングリコールジメタアクリレート、ジエチレ
ングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジ
メタアクリレート、トリメチロールプロパンジアクリレ
ート、トリメチロールプロパンジメタクリレート、トリ
メチロールプロパントリアクリレート、トリメチロール
プロパントリメタアクリレート、トリメチロールプロパ
ントリグリシジルエーテルトリアクリレート、トリメチ
ロールプロパントリグリシジルエーテルトリメタクリレ
ート、トリエチレングリコールジアクリレート、トリエ
チレングリコールジメタクリレート、テトラエチレング
リコールジアクリレート、テトラエチレングリコールジ
メタクリレート、ポリエチレングリコールジアクリレー
ト、ポリエチレングリコールジメタクリレート、ヘキサ
プロピレングリコールジアクリレート、ヘキサプロピレ
ングリコールジメタクリレート、ポリプロピレングリコ
ールジアクリレート、ポリプロピレングリコールジメタ
クリレート、ブチレングリコールジアクリレート、ブチ
レングリコールジメタクリレート、ネオペンチルグリコ
ールジアクリレート、ネオペンチルグリコールジメタク
リレート、１，３−ブタンジオールジアクリレート、
１，３−ブタンジオールジメタクリレート、１，４−ブ
タンジオールジアクリレート、１，４−ブタンジオール
ジメタクリレート、１，５−ペンタンジオールジアクリ
レート、１，５−ペンタンジオールジメタクリレート、
１，６−ヘキサンジオールジアクリレート、１，６−ヘ
キサンジオールジメタクリレート、ペンタエリスリトー
ルジアクリレート、ペンタエリスリトールジメタクリレ
ート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ペンタ
エリスリトールトリメタクリレート、エチレンオキシド
変性トリメチロールプロパントリアクリレート、エチレ
ンオキシド変性トリメチロールプロパントリメタクリレ
ート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、テ
トラメチロールメタンテトラメタアクリレート、テトラ
メチロールプロパンテトラアクリレート、テトラメチロ
ールプロパンテトラメタクリレート、ペンタエリスリト
ールテトラアクリレート、ペンタエリスリトールテトラ
メタクリレート、２−ヒドロキシ１，３−ジアクリロキ
シプロパン、２−ヒドロキシ１，３−ジメタアクリロキ
シプロパン、２，２−ビス〔４−（アクリロキシメトキ
シ）フェニル〕プロパン、２，２−ビス〔４−（メタア
クリロキシメトキシ）フェニル〕プロパン、２，２−ビ
ス（４−アクリロキシエトキシフェニル）プロパン、
２，２−ビス（４−メタクリロキシエトキシフェニル）
プロパン、２，２−ビス（４−アクリロキシジエトキシ
フェニル）プロパン、２，２−ビス（４−メタクリロキ
シジエトキシフェニル）プロパン、２，２−ビス〔４−
（アクリロキシポリエトキシ）フェニル〕プロパン、
２，２−ビス〔４−（メタアクリロキシポリエトキシ）
フェニル〕プロパン、ビスフェノールＡジアクリレー
ト、ビスフェノールＡジメタクリレート、ビスフェノー
ルＡジグリシジルエーテルジアクリレート、ビスフェノ
ールＡジグリシジルエーテルジメタクリレート、トリス
（アクリロイロキシエチル）イソシアヌレート、トリス
（メタアクリロイロキシエチル）イソシアヌレート、ウ
レタンジアクリレート化合物、ウレタンジメタアクリレ
ート化合物等が挙げられる。これらは単独または併用し
て用いることができ、必要によっては、ハイドロキノ
ン、メチルエーテルハイドロキノン類などの重合禁止剤
を適宜用いてもよい。また、ジシクロペンテニル基およ
び／またはトリシクロデカニル基および／またはトリア
ジン環を有する場合は、耐熱性が向上するので好まし
い。
物またはメタクリレート化合物は、他のラジカルによっ
て重合する官能基を有するアクリレート、メタクリレー
ト、マレイミド化合物と混合して使用することもでき
る。中でも反応性が早いアクリレート化合物等が好まし
い。ラジカル重合性物質はモノマー、オリゴマーいずれ
の状態で用いることが可能であり、モノマーとオリゴマ
ーを併用することも可能である。ラジカル重合性の２官
能以上のアクリレート化合物またはメタクリレート化合
物の具体例としては、エチレングリコールジアクリレー
ト、エチレングリコールジメタアクリレート、ジエチレ
ングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジ
メタアクリレート、トリメチロールプロパンジアクリレ
ート、トリメチロールプロパンジメタクリレート、トリ
メチロールプロパントリアクリレート、トリメチロール
プロパントリメタアクリレート、トリメチロールプロパ
ントリグリシジルエーテルトリアクリレート、トリメチ
ロールプロパントリグリシジルエーテルトリメタクリレ
ート、トリエチレングリコールジアクリレート、トリエ
チレングリコールジメタクリレート、テトラエチレング
リコールジアクリレート、テトラエチレングリコールジ
メタクリレート、ポリエチレングリコールジアクリレー
ト、ポリエチレングリコールジメタクリレート、ヘキサ
プロピレングリコールジアクリレート、ヘキサプロピレ
ングリコールジメタクリレート、ポリプロピレングリコ
ールジアクリレート、ポリプロピレングリコールジメタ
クリレート、ブチレングリコールジアクリレート、ブチ
レングリコールジメタクリレート、ネオペンチルグリコ
ールジアクリレート、ネオペンチルグリコールジメタク
リレート、１，３−ブタンジオールジアクリレート、
１，３−ブタンジオールジメタクリレート、１，４−ブ
タンジオールジアクリレート、１，４−ブタンジオール
ジメタクリレート、１，５−ペンタンジオールジアクリ
レート、１，５−ペンタンジオールジメタクリレート、
１，６−ヘキサンジオールジアクリレート、１，６−ヘ
キサンジオールジメタクリレート、ペンタエリスリトー
ルジアクリレート、ペンタエリスリトールジメタクリレ
ート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ペンタ
エリスリトールトリメタクリレート、エチレンオキシド
変性トリメチロールプロパントリアクリレート、エチレ
ンオキシド変性トリメチロールプロパントリメタクリレ
ート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、テ
トラメチロールメタンテトラメタアクリレート、テトラ
メチロールプロパンテトラアクリレート、テトラメチロ
ールプロパンテトラメタクリレート、ペンタエリスリト
ールテトラアクリレート、ペンタエリスリトールテトラ
メタクリレート、２−ヒドロキシ１，３−ジアクリロキ
シプロパン、２−ヒドロキシ１，３−ジメタアクリロキ
シプロパン、２，２−ビス〔４−（アクリロキシメトキ
シ）フェニル〕プロパン、２，２−ビス〔４−（メタア
クリロキシメトキシ）フェニル〕プロパン、２，２−ビ
ス（４−アクリロキシエトキシフェニル）プロパン、
２，２−ビス（４−メタクリロキシエトキシフェニル）
プロパン、２，２−ビス（４−アクリロキシジエトキシ
フェニル）プロパン、２，２−ビス（４−メタクリロキ
シジエトキシフェニル）プロパン、２，２−ビス〔４−
（アクリロキシポリエトキシ）フェニル〕プロパン、
２，２−ビス〔４−（メタアクリロキシポリエトキシ）
フェニル〕プロパン、ビスフェノールＡジアクリレー
ト、ビスフェノールＡジメタクリレート、ビスフェノー
ルＡジグリシジルエーテルジアクリレート、ビスフェノ
ールＡジグリシジルエーテルジメタクリレート、トリス
（アクリロイロキシエチル）イソシアヌレート、トリス
（メタアクリロイロキシエチル）イソシアヌレート、ウ
レタンジアクリレート化合物、ウレタンジメタアクリレ
ート化合物等が挙げられる。これらは単独または併用し
て用いることができ、必要によっては、ハイドロキノ
ン、メチルエーテルハイドロキノン類などの重合禁止剤
を適宜用いてもよい。また、ジシクロペンテニル基およ
び／またはトリシクロデカニル基および／またはトリア
ジン環を有する場合は、耐熱性が向上するので好まし
い。
【００１５】本発明に用いる有機過酸化物は加熱により
分解して遊離ラジカルを発生するものであり、目的とす
る接続温度、接続時間、ポットライフ等により適宜選定
されるが、高反応性とポットライフの点から、半減期１
０時間の温度が４０℃以上、かつ、半減期１分の分解温
度が１８０℃以下の有機過酸化物が好ましく、半減期１
０時間の温度が６０℃以上、かつ、半減期１分の温度が
１８０℃以下の有機過酸化物が好ましい。半減期１０時
間の分解温度が４０℃未満であると保存時に有機過酸化
物の開裂によってラジカルが発生し、アクリレート化合
物またはメタクリレート化合物が反応して接続時の流動
性が低下するため好ましくない。また、半減期１分間の
分解温度が１８０℃を超えて高い場合は接続時の加熱に
よって発生するラジカル量が減少し、接着に必要な接着
力が得られないため好ましくない。有機過酸化物の配合
量はラジカル重合性の２官能以上のアクリレート化合物
またはメタクリレート化合物１００重量部に対し１〜２
０重量部が好ましく、５〜１０重量部がより好ましい。
この範囲より少ないと、硬化が十分に進行せず、接着剤
の凝集力が低下し接着性に劣り、また多いと、硬化は十
分であるが、フィルム状接着剤の界面での接着に劣るよ
うになる。
分解して遊離ラジカルを発生するものであり、目的とす
る接続温度、接続時間、ポットライフ等により適宜選定
されるが、高反応性とポットライフの点から、半減期１
０時間の温度が４０℃以上、かつ、半減期１分の分解温
度が１８０℃以下の有機過酸化物が好ましく、半減期１
０時間の温度が６０℃以上、かつ、半減期１分の温度が
１８０℃以下の有機過酸化物が好ましい。半減期１０時
間の分解温度が４０℃未満であると保存時に有機過酸化
物の開裂によってラジカルが発生し、アクリレート化合
物またはメタクリレート化合物が反応して接続時の流動
性が低下するため好ましくない。また、半減期１分間の
分解温度が１８０℃を超えて高い場合は接続時の加熱に
よって発生するラジカル量が減少し、接着に必要な接着
力が得られないため好ましくない。有機過酸化物の配合
量はラジカル重合性の２官能以上のアクリレート化合物
またはメタクリレート化合物１００重量部に対し１〜２
０重量部が好ましく、５〜１０重量部がより好ましい。
この範囲より少ないと、硬化が十分に進行せず、接着剤
の凝集力が低下し接着性に劣り、また多いと、硬化は十
分であるが、フィルム状接着剤の界面での接着に劣るよ
うになる。
【００１６】有機過酸化物は、ジアシルパーオキサイ
ド、パーオキシジカーボネート、パーオキシエステル、
パーオキシケタール、ジアルキルパーオキサイド、ハイ
ドロパーオキサイド、シリルパーオキサイドなどから選
定できる。また、回路部材の接続端子の腐食を抑えるた
めに、有機過酸化物中に含有される塩素イオンや有機酸
は５０００ｐｐｍ以下であることが好ましく、さらに、
加熱分解後に発生する有機酸が少ないものがより好まし
い。具体的には、パーオキシエステル、パーオキシケタ
ール、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサ
イド、シリルパーオキサイドから選定され、パーオキシ
エステル、パーオキシケタールから選定されることがよ
り好ましい。上記有機過酸化物は、適宜混合して用いる
ことができる。
ド、パーオキシジカーボネート、パーオキシエステル、
パーオキシケタール、ジアルキルパーオキサイド、ハイ
ドロパーオキサイド、シリルパーオキサイドなどから選
定できる。また、回路部材の接続端子の腐食を抑えるた
めに、有機過酸化物中に含有される塩素イオンや有機酸
は５０００ｐｐｍ以下であることが好ましく、さらに、
加熱分解後に発生する有機酸が少ないものがより好まし
い。具体的には、パーオキシエステル、パーオキシケタ
ール、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオキサ
イド、シリルパーオキサイドから選定され、パーオキシ
エステル、パーオキシケタールから選定されることがよ
り好ましい。上記有機過酸化物は、適宜混合して用いる
ことができる。
【００１７】パーオキシエステルとしては、クミルパー
オキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチ
ルブチルパーオキシネオデカノエート、１−シクロヘキ
シル−１−メチルエチルパーオキシノエデカノエート、
ｔ−ヘキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチル
パーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチル
ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、２，５
−ジメチル−２，５−ジ（２−エチルヘキサノイルパー
オキシ）ヘキサン、１−シクロヘキシル−１−メチルエ
チルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ヘキ
シルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチ
ルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチル
パーオキシイソブチレート、１，１−ビス（ｔ−ブチル
パーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ヘキシルパーオキシ
イソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ
−３，５，５−トリメチルヘキサノネート、ｔ−ブチル
パーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−ジ
（ｍ−トルオイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパ
ーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパ
ーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−
ヘキシルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキ
シアセテート等が挙げられる。
オキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメチ
ルブチルパーオキシネオデカノエート、１−シクロヘキ
シル−１−メチルエチルパーオキシノエデカノエート、
ｔ−ヘキシルパーオキシネオデカノエート、ｔ−ブチル
パーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチル
ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、２，５
−ジメチル−２，５−ジ（２−エチルヘキサノイルパー
オキシ）ヘキサン、１−シクロヘキシル−１−メチルエ
チルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ヘキ
シルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチ
ルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチル
パーオキシイソブチレート、１，１−ビス（ｔ−ブチル
パーオキシ）シクロヘキサン、ｔ−ヘキシルパーオキシ
イソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ
−３，５，５−トリメチルヘキサノネート、ｔ−ブチル
パーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−ジ
（ｍ−トルオイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパ
ーオキシイソプロピルモノカーボネート、ｔ−ブチルパ
ーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、ｔ−
ヘキシルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキ
シアセテート等が挙げられる。
【００１８】ジアルキルパーオキサイドとしては、α，
α'ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベン
ゼン、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−
２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブ
チルクミルパーオキサイド等が使用できる。
α'ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベン
ゼン、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−
２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブ
チルクミルパーオキサイド等が使用できる。
【００１９】ハイドロパーオキサイドとしては、ジイソ
プロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイ
ドロパーオキサイド等が挙げられる。
プロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイ
ドロパーオキサイド等が挙げられる。
【００２０】ジアシルパーオキサイドとしては、イソブ
チルパーオキサイド、２，４−ジクロロベンゾイルパー
オキサイド、３，５，５−トリメチルヘキサノイルパー
オキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ラウロイル
パーオキサイド、ステアロイルパーオキサイド、スクシ
ニックパーオキサイド、ベンゾイルパーオキシトルエ
ン、ベンゾイルパーオキサイド等が挙げられる。
チルパーオキサイド、２，４−ジクロロベンゾイルパー
オキサイド、３，５，５−トリメチルヘキサノイルパー
オキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ラウロイル
パーオキサイド、ステアロイルパーオキサイド、スクシ
ニックパーオキサイド、ベンゾイルパーオキシトルエ
ン、ベンゾイルパーオキサイド等が挙げられる。
【００２１】パーオキシジカーボネートとしては、ジ−
ｎ−プロピルパーオキシジカーボネート、ジイソプロピ
ルパーオキシジカーボネート、ビス（４−ｔ−ブチルシ
クロヘキシル）パーオキシジカーボネト、ジ−２−エト
キシメトキシパーオキシジカーボネート、ジ（２−エチ
ルヘキシルパーオキシ）ジカーボネート、ジメトキシブ
チルパーオキシジカーボネート、ジ（３−メチル−３−
メトキシブチルパーオキシ）ジカーボネート等が挙げら
れる。
ｎ−プロピルパーオキシジカーボネート、ジイソプロピ
ルパーオキシジカーボネート、ビス（４−ｔ−ブチルシ
クロヘキシル）パーオキシジカーボネト、ジ−２−エト
キシメトキシパーオキシジカーボネート、ジ（２−エチ
ルヘキシルパーオキシ）ジカーボネート、ジメトキシブ
チルパーオキシジカーボネート、ジ（３−メチル−３−
メトキシブチルパーオキシ）ジカーボネート等が挙げら
れる。
【００２２】パーオキシケタールとしては、１，１−ビ
ス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチ
ルシクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオ
キシ）シクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパー
オキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、
１，１−（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロドデカン、
２，２−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）デカン等が挙げ
られる。
ス（ｔ−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチ
ルシクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ヘキシルパーオ
キシ）シクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパー
オキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、
１，１−（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロドデカン、
２，２−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）デカン等が挙げ
られる。
【００２３】シリルパーオキサイドとしては、ｔ−ブチ
ルトリメチルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチ
ル）ジメチルシリルパーオキサイド、ｔ−ブチルトリビ
ニルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジビニ
ルシリルパーオキサイド、トリス（ｔ−ブチル）ビニル
シリルパーオキサイド、ｔ−ブチルトリアリルシリルパ
ーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジアリルシリルパー
オキサイド、トリス（ｔ−ブチル）アリルシリルパーオ
キサイド等が挙げられる。これらの遊離ラジカルを発生
する有機過酸化物は、単独または混合して使用すること
ができ、分解促進剤、抑制剤等を混合して用いてもよ
い。また、これらの有機過酸化物をポリウレタン系、ポ
リエステル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプセ
ル化したものは、可使時間が延長されるために好まし
い。
ルトリメチルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチ
ル）ジメチルシリルパーオキサイド、ｔ−ブチルトリビ
ニルシリルパーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジビニ
ルシリルパーオキサイド、トリス（ｔ−ブチル）ビニル
シリルパーオキサイド、ｔ−ブチルトリアリルシリルパ
ーオキサイド、ビス（ｔ−ブチル）ジアリルシリルパー
オキサイド、トリス（ｔ−ブチル）アリルシリルパーオ
キサイド等が挙げられる。これらの遊離ラジカルを発生
する有機過酸化物は、単独または混合して使用すること
ができ、分解促進剤、抑制剤等を混合して用いてもよ
い。また、これらの有機過酸化物をポリウレタン系、ポ
リエステル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプセ
ル化したものは、可使時間が延長されるために好まし
い。
【００２４】本発明で用いるガラス転移温度が５０℃以
上で、１５０℃の溶融粘度が１００００Ｐａ・ｓ（１０
００００ポイズ）以下の熱可塑性樹脂としては、ポリビ
ニルブチラール樹脂、ポリビニルホルマール樹脂、ポリ
アミド樹脂、ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、エポ
キシ樹脂、フェノキシ樹脂、ポリヒドロキシポリエーテ
ル樹脂などの熱可塑性樹脂が使用される。その中で、接
着剤に使用した際の流動性、硬化収縮の抑制効果および
接続信頼性を考慮するとガラス転移温度５０℃以上のポ
リヒドロキシポリエーテル樹脂が好適に使用される。ガ
ラス転移温度が５０℃未満であるとフィルムの形成性が
低下し、タックが強くなるため、取り扱い性が悪くなる
と共に、保存安定性が悪くなるため好ましくない。ま
た、１５０℃での溶融粘度が１００００Ｐａ・ｓ（１０
０，０００ポイズ）を超えて大きいと接続時の流動性が
低下し、回路基板の相対向する端子間の樹脂の排除が不
十分となり、接続信頼性が低下するため好ましくない。
ポリヒドロキシポリエーテル樹脂としては、分子内に
フルオレン骨格を有するポリヒドロキシポリエーテル樹
脂がより好適に使用される。分子内にフルオレン骨格を
有するポリヒドロキシポリエーテル樹脂は単独でも前記
樹脂との混合物でも使用できる。これらの熱可塑性樹脂
はカルボキシル基含有エラストマー、エポキシ基含有エ
ラストマー、ラジカル重合性の官能基によって変性され
ていてもよい。特に、カルボキシル基含有エラストマー
によって変性した高分子量のエポキシ樹脂と混合して使
用した場合、応力緩和するため好ましい。
上で、１５０℃の溶融粘度が１００００Ｐａ・ｓ（１０
００００ポイズ）以下の熱可塑性樹脂としては、ポリビ
ニルブチラール樹脂、ポリビニルホルマール樹脂、ポリ
アミド樹脂、ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、エポ
キシ樹脂、フェノキシ樹脂、ポリヒドロキシポリエーテ
ル樹脂などの熱可塑性樹脂が使用される。その中で、接
着剤に使用した際の流動性、硬化収縮の抑制効果および
接続信頼性を考慮するとガラス転移温度５０℃以上のポ
リヒドロキシポリエーテル樹脂が好適に使用される。ガ
ラス転移温度が５０℃未満であるとフィルムの形成性が
低下し、タックが強くなるため、取り扱い性が悪くなる
と共に、保存安定性が悪くなるため好ましくない。ま
た、１５０℃での溶融粘度が１００００Ｐａ・ｓ（１０
０，０００ポイズ）を超えて大きいと接続時の流動性が
低下し、回路基板の相対向する端子間の樹脂の排除が不
十分となり、接続信頼性が低下するため好ましくない。
ポリヒドロキシポリエーテル樹脂としては、分子内に
フルオレン骨格を有するポリヒドロキシポリエーテル樹
脂がより好適に使用される。分子内にフルオレン骨格を
有するポリヒドロキシポリエーテル樹脂は単独でも前記
樹脂との混合物でも使用できる。これらの熱可塑性樹脂
はカルボキシル基含有エラストマー、エポキシ基含有エ
ラストマー、ラジカル重合性の官能基によって変性され
ていてもよい。特に、カルボキシル基含有エラストマー
によって変性した高分子量のエポキシ樹脂と混合して使
用した場合、応力緩和するため好ましい。
【００２５】本発明で用いるラジカル重合性の官能基を
有するシランカップリング剤としては、ラジカル重合性
の官能基としてアクリル基、メタクリル基を持つものが
使用される。ラジカル重合性の官能基を持たないシラン
カップリング剤では接着剤樹脂との結合が生じないた
め、接着力を発現することができない。シランカップリ
ング剤の具体例としては（３−アクリロキシプロピル）
メチルジメトキシシラン、（３−アクリロキシプロピ
ル）トリメトキシシラン、（メタクリロキシメチル）ト
リメトキシシラン、（メタクリロキシメチル）トリエト
キシシラン、（３−メタクリロキシプロピル）メチルジ
メトキシシラン、（３−メタクリロキシプロピル）トリ
メトキシシラン、（３−メタクリロキシプロピル）メチ
ルジエトキシシラン、（３−メタクリロキシプロピル）
トリエトキシシラン、（３−メタクリロキシプロピル）
トリス（メトキシエトキシ）シランが挙げられる。これ
らは単独または２種以上混合して用いても良い。シラン
カップリング剤の配合量は接着剤の総重量に対して５〜
１５重量部が好ましい。この範囲より少ないと接着剤の
凝集力が低下し接着力に劣り、多いとフィルム界面での
接着性に劣るようになる。
有するシランカップリング剤としては、ラジカル重合性
の官能基としてアクリル基、メタクリル基を持つものが
使用される。ラジカル重合性の官能基を持たないシラン
カップリング剤では接着剤樹脂との結合が生じないた
め、接着力を発現することができない。シランカップリ
ング剤の具体例としては（３−アクリロキシプロピル）
メチルジメトキシシラン、（３−アクリロキシプロピ
ル）トリメトキシシラン、（メタクリロキシメチル）ト
リメトキシシラン、（メタクリロキシメチル）トリエト
キシシラン、（３−メタクリロキシプロピル）メチルジ
メトキシシラン、（３−メタクリロキシプロピル）トリ
メトキシシラン、（３−メタクリロキシプロピル）メチ
ルジエトキシシラン、（３−メタクリロキシプロピル）
トリエトキシシラン、（３−メタクリロキシプロピル）
トリス（メトキシエトキシ）シランが挙げられる。これ
らは単独または２種以上混合して用いても良い。シラン
カップリング剤の配合量は接着剤の総重量に対して５〜
１５重量部が好ましい。この範囲より少ないと接着剤の
凝集力が低下し接着力に劣り、多いとフィルム界面での
接着性に劣るようになる。
【００２６】また、本発明の回路接続用フィルム状接着
剤は、アクリル酸、アクリル酸エステル、メタクリル酸
エステル、アクリロニトリル、グリシジルアクリレート
およびグリシジルメタクリレートの１種または２種以上
をモノマー成分とした共重合体系アクリルゴム、ポリウ
レタンなどのエラストマーを含有することができる。エ
ラストマーを含有した場合、応力緩和の効果が得られる
ので好ましい。
剤は、アクリル酸、アクリル酸エステル、メタクリル酸
エステル、アクリロニトリル、グリシジルアクリレート
およびグリシジルメタクリレートの１種または２種以上
をモノマー成分とした共重合体系アクリルゴム、ポリウ
レタンなどのエラストマーを含有することができる。エ
ラストマーを含有した場合、応力緩和の効果が得られる
ので好ましい。
【００２７】さらに、充填材、軟化剤、促進剤、老化防
止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤、及びフ
ェノール樹脂やメラミン樹脂、イソシアネート類等を含
有することもできる。充填材を含有した場合、接続信頼
性等の向上が得られるので好ましい。
止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤、及びフ
ェノール樹脂やメラミン樹脂、イソシアネート類等を含
有することもできる。充填材を含有した場合、接続信頼
性等の向上が得られるので好ましい。
【００２８】本発明の回路接続用フィルム状接着剤は導
電性粒子がなくても、接続時に相対向する回路電極の直
接接触により接続が得られるが、導電性粒子を含有した
場合、より安定した接続が得られる。導電性粒子として
は、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属粒子やカ
ーボン等があり、十分なポットライフを得るためには、
表層はＮｉ、Ｃｕなどの遷移金属類ではなくＡｕ、Ａ
ｇ、白金族の貴金属類が好ましくＡｕがより好ましい。
また、Ｎｉなどの遷移金属類の表面をＡｕ等の貴金属類
で被覆したものでもよい。また、非導電性のガラス、セ
ラミック、プラスチック等に前記した金属を被覆等によ
り形成し、最外層を貴金属類被覆したものでもよい。プ
ラスチックを核とした場合や熱溶融金属粒子を核とした
場合、加熱加圧により変形性を有するので接続時に電極
との接触面積が増加したり、電極高さのばらつきを吸収
し信頼性が向上するので好ましい。貴金族類の被覆層の
厚みは良好な抵抗を得るためには、１００オングストロ
−ム以上が好ましい。しかし、Ｎｉ等の遷移金属の上に
貴金属類の層を設ける場合では、貴金属類層の欠損や導
電粒子の混合分散時に生じる貴金属類層の欠損等により
遷移金属が表面に露出するとその酸化還元作用で遊離ラ
ジカルが発生し保存性低下を引き起こすため、３００オ
ングストロ−ム以上が好ましい。導電性粒子は、接着剤
樹脂成分１００体積部に対して０．１〜３０体積部の範
囲で用途により使い分ける。過剰な導電性粒子による隣
接回路の短絡等を防止するためには０．１〜１０体積部
とするのが好ましい。
電性粒子がなくても、接続時に相対向する回路電極の直
接接触により接続が得られるが、導電性粒子を含有した
場合、より安定した接続が得られる。導電性粒子として
は、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属粒子やカ
ーボン等があり、十分なポットライフを得るためには、
表層はＮｉ、Ｃｕなどの遷移金属類ではなくＡｕ、Ａ
ｇ、白金族の貴金属類が好ましくＡｕがより好ましい。
また、Ｎｉなどの遷移金属類の表面をＡｕ等の貴金属類
で被覆したものでもよい。また、非導電性のガラス、セ
ラミック、プラスチック等に前記した金属を被覆等によ
り形成し、最外層を貴金属類被覆したものでもよい。プ
ラスチックを核とした場合や熱溶融金属粒子を核とした
場合、加熱加圧により変形性を有するので接続時に電極
との接触面積が増加したり、電極高さのばらつきを吸収
し信頼性が向上するので好ましい。貴金族類の被覆層の
厚みは良好な抵抗を得るためには、１００オングストロ
−ム以上が好ましい。しかし、Ｎｉ等の遷移金属の上に
貴金属類の層を設ける場合では、貴金属類層の欠損や導
電粒子の混合分散時に生じる貴金属類層の欠損等により
遷移金属が表面に露出するとその酸化還元作用で遊離ラ
ジカルが発生し保存性低下を引き起こすため、３００オ
ングストロ−ム以上が好ましい。導電性粒子は、接着剤
樹脂成分１００体積部に対して０．１〜３０体積部の範
囲で用途により使い分ける。過剰な導電性粒子による隣
接回路の短絡等を防止するためには０．１〜１０体積部
とするのが好ましい。
【００２９】また、回路接続用フィルム状接着剤を２層
以上に分割し、有機過酸化物を含有する層とラジカル重
合性の２官能以上のアクリレート化合物またはメタクリ
レート化合物を含有する層に分離した場合、または、有
機過酸化物を含有する層と導電粒子を含有する層に分離
した場合、ポットライフの向上が得られる。
以上に分割し、有機過酸化物を含有する層とラジカル重
合性の２官能以上のアクリレート化合物またはメタクリ
レート化合物を含有する層に分離した場合、または、有
機過酸化物を含有する層と導電粒子を含有する層に分離
した場合、ポットライフの向上が得られる。
【００３０】本発明の回路接続用フィルム状接着剤は、
半導体チップの動作時、外部光源からの光によって誤動
作を防ぐために、フィルム状接着剤中にカーボンブラッ
ク、顔料、色素を添加することによって、黒色、褐色、
青色等の遮光性フィルムとすることもできる。
半導体チップの動作時、外部光源からの光によって誤動
作を防ぐために、フィルム状接着剤中にカーボンブラッ
ク、顔料、色素を添加することによって、黒色、褐色、
青色等の遮光性フィルムとすることもできる。
【００３１】本発明の回路接続用フィルム状接着剤は、
ＩＣチップと回路基板との電気的および機械的接続や電
気回路相互の電気的および機械的接続に使用することが
できる。本発明の回路接続用フィルム状接着剤は、例え
ばフェイスダウン方式で半導体チップと回路基板を本発
明の回路接続用フィルム状接着剤を介在させて接着固定
すると共に両者の電極どうしを電気的に接続する場合に
使用できる。すなわち、第一の接続端子を有する第一の
回路部材と、第二の接続端子を有する第二の回路部材と
を、第一の接続端子と第二の接続端子を対向して配置
し、前記対向配置した第一の接続端子と第二の接続端子
の間に本発明の回路接続用フィルム状接着剤を介在さ
せ、加熱加圧して前記対向配置した第一の接続端子と第
二の接続端子を電気的に接続させることができる。この
ような回路部材としては半導体チップ、抵抗体チップ、
コンデンサチップ等のチップ部品、プリント基板、フレ
キシブルプリント基板等の回路基板、LCDパネル、PDPパ
ネル、ELパネル等の画像表示基板、テープキャリアパッ
ケージ、COF等の回路部品等が用いられる。これらの回
路部材には接続端子が通常は多数（場合によっては単数
でも良い）設けられており、前記回路部材の少なくとも
１組がそれらの回路部材に設けられた接続端子の少なく
とも一部を対向配置し、対向配置した接続端子間に本発
明の回路接続用フィルム状接着剤を介在させ、加熱加圧
して対向配置した接続端子どうしを電気的に接続して回
路板とする。回路部材の少なくとも１組を加熱加圧する
ことにより、対向配置した接続端子どうしは、直接接触
により又は異方導電性接着剤の導電性粒子を介して電気
的に接続することができる。
ＩＣチップと回路基板との電気的および機械的接続や電
気回路相互の電気的および機械的接続に使用することが
できる。本発明の回路接続用フィルム状接着剤は、例え
ばフェイスダウン方式で半導体チップと回路基板を本発
明の回路接続用フィルム状接着剤を介在させて接着固定
すると共に両者の電極どうしを電気的に接続する場合に
使用できる。すなわち、第一の接続端子を有する第一の
回路部材と、第二の接続端子を有する第二の回路部材と
を、第一の接続端子と第二の接続端子を対向して配置
し、前記対向配置した第一の接続端子と第二の接続端子
の間に本発明の回路接続用フィルム状接着剤を介在さ
せ、加熱加圧して前記対向配置した第一の接続端子と第
二の接続端子を電気的に接続させることができる。この
ような回路部材としては半導体チップ、抵抗体チップ、
コンデンサチップ等のチップ部品、プリント基板、フレ
キシブルプリント基板等の回路基板、LCDパネル、PDPパ
ネル、ELパネル等の画像表示基板、テープキャリアパッ
ケージ、COF等の回路部品等が用いられる。これらの回
路部材には接続端子が通常は多数（場合によっては単数
でも良い）設けられており、前記回路部材の少なくとも
１組がそれらの回路部材に設けられた接続端子の少なく
とも一部を対向配置し、対向配置した接続端子間に本発
明の回路接続用フィルム状接着剤を介在させ、加熱加圧
して対向配置した接続端子どうしを電気的に接続して回
路板とする。回路部材の少なくとも１組を加熱加圧する
ことにより、対向配置した接続端子どうしは、直接接触
により又は異方導電性接着剤の導電性粒子を介して電気
的に接続することができる。
【００３２】本発明の回路端子の接続方法は、ラジカル
重合による硬化性を有する回路接続用フィルム状接着剤
を表面が金、銀、錫及び白金族から選ばれる金属である
一方の電極回路に形成した後、もう一方の回路電極を位
置合わせし加熱、加圧して接続することができる。
重合による硬化性を有する回路接続用フィルム状接着剤
を表面が金、銀、錫及び白金族から選ばれる金属である
一方の電極回路に形成した後、もう一方の回路電極を位
置合わせし加熱、加圧して接続することができる。
【００３３】本発明の回路端子の接続方法において、回
路電極を有する回路基板表面を洗浄して表面の汚染物質
や酸化膜などを除去しておくことによって本発明の回路
接続用フィルム状接着剤の回路基板への接着強度を増強
させることによって接続信頼性を向上させることができ
る。回路基板表面の洗浄方法としては回路電極および配
線に対する損傷の影響が小さいものであれば特に限定す
るものではない。洗浄の例としては、純水による洗浄、
溶剤による洗浄またはふき取り、プラズマ処理などが挙
げられる。
路電極を有する回路基板表面を洗浄して表面の汚染物質
や酸化膜などを除去しておくことによって本発明の回路
接続用フィルム状接着剤の回路基板への接着強度を増強
させることによって接続信頼性を向上させることができ
る。回路基板表面の洗浄方法としては回路電極および配
線に対する損傷の影響が小さいものであれば特に限定す
るものではない。洗浄の例としては、純水による洗浄、
溶剤による洗浄またはふき取り、プラズマ処理などが挙
げられる。
【００３４】本発明においては、従来のラジカル硬化ア
クリレート樹脂系接着剤よりも短時間で接続が可能であ
り、かつ耐湿試験後も優れた接着強度を示すと共に、保
存安定性を向上させた電気・電子用の回路接続用フィル
ム状接着剤の提供が可能となる。
クリレート樹脂系接着剤よりも短時間で接続が可能であ
り、かつ耐湿試験後も優れた接着強度を示すと共に、保
存安定性を向上させた電気・電子用の回路接続用フィル
ム状接着剤の提供が可能となる。
【００３５】
【実施例】本発明で用いたガラス転移温度５０℃以上
で、１５０℃の溶融粘度が１００００Ｐａ・ｓ（１０
０，０００ポイズ）以下のフルオレン骨格含有ポリヒド
ロキシポリエーテル樹脂及びカルボキシル基含有ブタジ
エン系エラストマー変性高分子量フェノキシ樹脂の合成
法を以下に示す。 〈ポリヒドロキシポリエーテル樹脂の合成〉４,４-（９
-フルオレニリデン）-ジフェノール４５ｇ、３,３',５,
５'-テトラメチルビフェノールジグリシジルエーテル５
０ｇをN-メチルピロリジオン１０００ｍｌに溶解し、こ
れに炭酸カリウム２１ｇを加え、１１０℃で３時間攪拌
した。攪拌後、多量のメタノールに滴下し、生成した沈
殿物をろ取して目的物質である分子内にフルオレン骨格
を持つポリヒドロキシポリエーテル樹脂（ｂ）を７５ｇ
得た。分子量を測定した結果（東ソー株式会社製ＧＰＣ
８０２０、カラム；東ソー株式会社製ＴＳＫｇｅｌＧ３
０００ＨXLとＴＳＫｇｅｌＧ４０００ＨXL、流速１．０
ｍｌ／ｍｉｎ）、ポリスチレン換算でＭｎ=１２，５０
０、Ｍｗ=３０，３００、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．４２であっ
た。樹脂（ｂ）をＴＨＦ（テトラヒドロフラン）に溶解
させ、シャーレに塗布し、溶媒を気散させることによっ
てキャストフィルムを作製した。キャストフィルムを動
的粘弾性測定装置（レオメトリックサイエンティフィッ
ク社製RSA-II）を用いて測定し（昇温速度５℃／分、１
Ｈｚ）、tanδのピークによってガラス転移温度を測定
した結果、ガラス転移温度９５℃であった。キャストフ
ィルムをずり粘弾性測定装置（レオメトリックサイエン
ティフィック社製ARES）を用いて測定し（昇温速度５℃
／分、１Ｈｚ）、１５０℃での粘度を求めた結果、４８
００Ｐａ・ｓ（４８，０００ポイズ）であった。
で、１５０℃の溶融粘度が１００００Ｐａ・ｓ（１０
０，０００ポイズ）以下のフルオレン骨格含有ポリヒド
ロキシポリエーテル樹脂及びカルボキシル基含有ブタジ
エン系エラストマー変性高分子量フェノキシ樹脂の合成
法を以下に示す。 〈ポリヒドロキシポリエーテル樹脂の合成〉４,４-（９
-フルオレニリデン）-ジフェノール４５ｇ、３,３',５,
５'-テトラメチルビフェノールジグリシジルエーテル５
０ｇをN-メチルピロリジオン１０００ｍｌに溶解し、こ
れに炭酸カリウム２１ｇを加え、１１０℃で３時間攪拌
した。攪拌後、多量のメタノールに滴下し、生成した沈
殿物をろ取して目的物質である分子内にフルオレン骨格
を持つポリヒドロキシポリエーテル樹脂（ｂ）を７５ｇ
得た。分子量を測定した結果（東ソー株式会社製ＧＰＣ
８０２０、カラム；東ソー株式会社製ＴＳＫｇｅｌＧ３
０００ＨXLとＴＳＫｇｅｌＧ４０００ＨXL、流速１．０
ｍｌ／ｍｉｎ）、ポリスチレン換算でＭｎ=１２，５０
０、Ｍｗ=３０，３００、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．４２であっ
た。樹脂（ｂ）をＴＨＦ（テトラヒドロフラン）に溶解
させ、シャーレに塗布し、溶媒を気散させることによっ
てキャストフィルムを作製した。キャストフィルムを動
的粘弾性測定装置（レオメトリックサイエンティフィッ
ク社製RSA-II）を用いて測定し（昇温速度５℃／分、１
Ｈｚ）、tanδのピークによってガラス転移温度を測定
した結果、ガラス転移温度９５℃であった。キャストフ
ィルムをずり粘弾性測定装置（レオメトリックサイエン
ティフィック社製ARES）を用いて測定し（昇温速度５℃
／分、１Ｈｚ）、１５０℃での粘度を求めた結果、４８
００Ｐａ・ｓ（４８，０００ポイズ）であった。
【００３６】〈カルボキシル基含有ブタジエン系エラス
トマー変性高分子量フェノキシ樹脂の合成〉窒素導入
管、温度計、冷却管およびメカニカルスターラーを取り
付けた２リットルの四つ口フラスコに、テトラブロモビ
スフェノールＡ（ＦＧ−２０００、帝人化成株式会社製
商品名）３３３.８３ｇ、ビスフェノールＡ型エポキシ
樹脂（ＹＤ−８１２５、分子蒸留品、エポキシ当量１７
２ｇ／当量，東都化成株式会社製商品名）２０５.５６
ｇおよびＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド１２５７ｇを入
れ、窒素雰囲気下、均一になるまで撹拌混合した。次
に、水酸化リチウム０．９４ｇを添加し、温度を徐々に
上げながら１２０℃で９時間反応させた。反応の追跡
は、一定時間ごとに反応溶液の粘度を測定し、粘度が増
加しなくなるまで反応を行った。反応終了後、反応溶液
を放冷し、これに活性アルミナ（２００メッシュ）約４
２０ｇを加えて一晩放置した。活性アルミナを濾過し
て、フェノキシ樹脂のＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド溶
液を得た。次いで、窒素導入管、温度計、冷却管および
メカニカルスターラーを取り付けた１リットルの四つ口
フラスコに、得られたフェノキシ樹脂のＮ，Ｎ−ジメチ
ルアセトアミド溶液８０７.６２ｇ、末端カルボキシル
基含有ブタジエン−アクリロニトリル共重合体（Hycar
CTBNX1009−SP，宇部興産株式会社製商品名）５０.８８
ｇを入れ、撹拌混合しながら十分に窒素置換した。次
に、窒素雰囲気下で撹拌混合し、温度を徐々に上げなが
ら溶剤が還流する状態で８．５時間加熱して、目的のエ
ラストマー変性高分子量フェノキシ樹脂のＮ，Ｎ−ジメ
チルアセトアミド溶液を得た。得られた溶液は茶褐色の
透明なものであり、コーンプレート型粘度計（ＥＭＤ
型、株式会社トキメック製）で測定した粘度は約０．３
Ｐａ・ｓ（３００ｃＰ）であった。反応溶液の一部を大
量のメタノール中に注いで固形物を析出させ、メタノー
ル洗浄、減圧乾燥してエラストマー変性高分子量フェノ
キシ樹脂を得た。得られたエラストマー変性高分子量フ
ェノキシ樹脂の分子量を東ソー株式会社製ＧＰＣ８０２
０、カラムは東ソー株式会社製ＴＳＫｇｅｌＧ３０００
ＨXLとＴＳＫｇｅｌＧ４０００ＨXL、流速１．０ｍｌ／
ｍｉｎで測定した結果、ポリスチレン換算でＭｎ=１
８，２００、Ｍｗ＝３８，４００、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．１
１であった。この樹脂（ｃ）をＮ，Ｎ−ジメチルアセト
アミドに溶解させ、シャーレに塗布し、溶媒を気散させ
ることによってキャストフィルムを作製した。キャスト
フィルムを動的粘弾性測定装置（レオメトリックサイエ
ンティフィック社製RSA-II）を用いて測定し（昇温速度
５℃／分、１Ｈｚ）、tanδのピークによってガラス転
移温度を測定した結果、ガラス転移温度９０℃であっ
た。キャストフィルムをずり粘弾性測定装置（レオメト
リックサイエンティフィック社製ARES）を用いて測定し
（昇温速度５℃／分、１Ｈｚ）、１５０℃での粘度を求
めた結果、３０７０Ｐａ・ｓ（３０，７００ポイズ）で
あった。以下、本発明を実施例及び比較例により具体的
に説明する。実施例、比較例で用いた材料を表１に示し
た。
トマー変性高分子量フェノキシ樹脂の合成〉窒素導入
管、温度計、冷却管およびメカニカルスターラーを取り
付けた２リットルの四つ口フラスコに、テトラブロモビ
スフェノールＡ（ＦＧ−２０００、帝人化成株式会社製
商品名）３３３.８３ｇ、ビスフェノールＡ型エポキシ
樹脂（ＹＤ−８１２５、分子蒸留品、エポキシ当量１７
２ｇ／当量，東都化成株式会社製商品名）２０５.５６
ｇおよびＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド１２５７ｇを入
れ、窒素雰囲気下、均一になるまで撹拌混合した。次
に、水酸化リチウム０．９４ｇを添加し、温度を徐々に
上げながら１２０℃で９時間反応させた。反応の追跡
は、一定時間ごとに反応溶液の粘度を測定し、粘度が増
加しなくなるまで反応を行った。反応終了後、反応溶液
を放冷し、これに活性アルミナ（２００メッシュ）約４
２０ｇを加えて一晩放置した。活性アルミナを濾過し
て、フェノキシ樹脂のＮ，Ｎ−ジメチルアセトアミド溶
液を得た。次いで、窒素導入管、温度計、冷却管および
メカニカルスターラーを取り付けた１リットルの四つ口
フラスコに、得られたフェノキシ樹脂のＮ，Ｎ−ジメチ
ルアセトアミド溶液８０７.６２ｇ、末端カルボキシル
基含有ブタジエン−アクリロニトリル共重合体（Hycar
CTBNX1009−SP，宇部興産株式会社製商品名）５０.８８
ｇを入れ、撹拌混合しながら十分に窒素置換した。次
に、窒素雰囲気下で撹拌混合し、温度を徐々に上げなが
ら溶剤が還流する状態で８．５時間加熱して、目的のエ
ラストマー変性高分子量フェノキシ樹脂のＮ，Ｎ−ジメ
チルアセトアミド溶液を得た。得られた溶液は茶褐色の
透明なものであり、コーンプレート型粘度計（ＥＭＤ
型、株式会社トキメック製）で測定した粘度は約０．３
Ｐａ・ｓ（３００ｃＰ）であった。反応溶液の一部を大
量のメタノール中に注いで固形物を析出させ、メタノー
ル洗浄、減圧乾燥してエラストマー変性高分子量フェノ
キシ樹脂を得た。得られたエラストマー変性高分子量フ
ェノキシ樹脂の分子量を東ソー株式会社製ＧＰＣ８０２
０、カラムは東ソー株式会社製ＴＳＫｇｅｌＧ３０００
ＨXLとＴＳＫｇｅｌＧ４０００ＨXL、流速１．０ｍｌ／
ｍｉｎで測定した結果、ポリスチレン換算でＭｎ=１
８，２００、Ｍｗ＝３８，４００、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．１
１であった。この樹脂（ｃ）をＮ，Ｎ−ジメチルアセト
アミドに溶解させ、シャーレに塗布し、溶媒を気散させ
ることによってキャストフィルムを作製した。キャスト
フィルムを動的粘弾性測定装置（レオメトリックサイエ
ンティフィック社製RSA-II）を用いて測定し（昇温速度
５℃／分、１Ｈｚ）、tanδのピークによってガラス転
移温度を測定した結果、ガラス転移温度９０℃であっ
た。キャストフィルムをずり粘弾性測定装置（レオメト
リックサイエンティフィック社製ARES）を用いて測定し
（昇温速度５℃／分、１Ｈｚ）、１５０℃での粘度を求
めた結果、３０７０Ｐａ・ｓ（３０，７００ポイズ）で
あった。以下、本発明を実施例及び比較例により具体的
に説明する。実施例、比較例で用いた材料を表１に示し
た。
【００３７】
【表１】
【００３８】（実施例１）ガラス転移温度が５０℃以上
で、１５０℃の溶融粘度が１００００Ｐａ・ｓ以下の熱
可塑性樹脂として、上記で合成したフルオレン骨格含有
ポリヒドロキシポリエーテル樹脂（Ｄ）を、トルエン：
酢酸エチル＝１：１重量比の混合溶液に溶解した５０重
量％溶液を８０重量部、カルボキシ末端ブチロニトリル
樹脂変性高分子量エポキシ樹脂（Ｅ）をトルエン：酢酸
エチル＝１：１重量比の混合溶液に溶解した５０重量％
溶液を４０重量部、ラジカル重合性の２官能以上のアク
リレート化合物として、イソシアヌル酸エチレンオキサ
イド変性ジアクリレート（Ａ）４０重量部、有機過酸化
物として、１，１−ビス（t−ヘキシルパーオキシ）−
３，３，５−トリメチルシクロヘキサン（１分間の半減
期分解温度１４７℃、１０時間の半減期分解温度８６
℃）（Ｆ）５重量部、ラジカル重合性の官能基を有する
シランカップリング剤として、（３−メタクリロキシプ
ロピル）トリメトキシシラン（Ｈ）を２−ブタノンに添
加して超音波で分散させた５０重量％溶液を２０重量
部、Ｎｉ/Ａｕめっきポリスチレン粒子（Ｉ）１０重量
部を混合し、攪拌してフィルム塗工用ワニス溶液を得
た。このワニス溶液をセパレータ（シリコーン処理した
ポリエチレンテレフタレートフィルム、厚み８０μｍ）
にロールコータで塗布し、７０℃、１０分間乾燥し厚み
２０μｍの回路接続用フィルム状接着剤を作製した。
で、１５０℃の溶融粘度が１００００Ｐａ・ｓ以下の熱
可塑性樹脂として、上記で合成したフルオレン骨格含有
ポリヒドロキシポリエーテル樹脂（Ｄ）を、トルエン：
酢酸エチル＝１：１重量比の混合溶液に溶解した５０重
量％溶液を８０重量部、カルボキシ末端ブチロニトリル
樹脂変性高分子量エポキシ樹脂（Ｅ）をトルエン：酢酸
エチル＝１：１重量比の混合溶液に溶解した５０重量％
溶液を４０重量部、ラジカル重合性の２官能以上のアク
リレート化合物として、イソシアヌル酸エチレンオキサ
イド変性ジアクリレート（Ａ）４０重量部、有機過酸化
物として、１，１−ビス（t−ヘキシルパーオキシ）−
３，３，５−トリメチルシクロヘキサン（１分間の半減
期分解温度１４７℃、１０時間の半減期分解温度８６
℃）（Ｆ）５重量部、ラジカル重合性の官能基を有する
シランカップリング剤として、（３−メタクリロキシプ
ロピル）トリメトキシシラン（Ｈ）を２−ブタノンに添
加して超音波で分散させた５０重量％溶液を２０重量
部、Ｎｉ/Ａｕめっきポリスチレン粒子（Ｉ）１０重量
部を混合し、攪拌してフィルム塗工用ワニス溶液を得
た。このワニス溶液をセパレータ（シリコーン処理した
ポリエチレンテレフタレートフィルム、厚み８０μｍ）
にロールコータで塗布し、７０℃、１０分間乾燥し厚み
２０μｍの回路接続用フィルム状接着剤を作製した。
【００３９】（実施例２〜５）実施例１と同様に、表２
に示す割合で配合し、回路接続用フィルム状接着剤を作
製した。
に示す割合で配合し、回路接続用フィルム状接着剤を作
製した。
【００４０】（比較例１〜５）実施例１と同様に、表３
に示す割合で配合し、回路接続用フィルム状接着剤を作
製した。
に示す割合で配合し、回路接続用フィルム状接着剤を作
製した。
【００４１】
【表２】
【００４２】
【表３】
【００４３】本発明で使用した回路の接続と測定法を以
下に示す。 〈回路の接続〉金めっきバンプ（５０μｍ×５０μｍ、
バンプ高さ１５μｍ、スペース５０μｍ）付きＩＣチッ
プ（１．５ｍｍ×１７ｍｍ×０．５５ｍｍ）と０．７ｍ
ｍ厚のガラス上にＩＴＯで電極を作製した基板とを上述
した回路接続用フィルム状接着剤を介在させて、２００
℃、１００ＭＰａ（バンプ面積換算）、３秒間加熱加圧
して接続し、接続信頼性測定用サンプルを作製した。こ
の時、あらかじめガラス基板上に、回路接続用フィルム
状接着剤を貼り付けた後、７０℃、０．５ＭＰａで５秒
間加熱加圧して仮接続し、その後、ＰＥＴフィルムを剥
離してＩＣチップと接続した。 〈接続信頼性測定方法〉接続信頼性測定用サンプルの接
続直後の接続抵抗と、耐湿試験（８５℃、８５％ＲＨ）
に５００時間放置後の接続抵抗を四端子法で測定した。
接続抵抗が測定できないものをＯＰＥＮ不良とした。 〈耐湿後の外観検査〉上述した接続信頼性測定用サンプ
ルの耐湿試験後の接続面を金属顕微鏡で観察した。剥離
の起きていないものを○とし、剥離が観察されたものを
×とした。 〈接着強度測定方法〉金めっきバンプ（５０μｍ×５０
μｍ、バンプ高さ１５μｍ、スペース１０μｍ）付きＩ
Ｃチップ（１．０ｍｍ×１０ｍｍ×０．５５ｍｍ）と
０．７ｍｍ厚のガラスとを上述した回路接続用フィルム
状接着剤を介在させて、２００℃、１００ＭＰａ（バン
プ面積換算）、３秒間で接続した後、ボンドテスタ（Dy
ge社製）を用いて、ボンディング直後と耐湿試験１６８
時間後のせん断接着強度を測定した。 〈反応率の測定〉示差走査熱量計（ＤＳＣ、ティー・エ
ー・インスツルメント・ジャパン株式会社製ＴＡ２００
０サーマルアナリシスシステム）を用いて未硬化および
オイルバス（２００℃、浸漬３秒間）で加熱・硬化した
回路接続用フィルム状接着剤の発熱量を測定した（昇温
速度１０℃／min）。測定後、次式で反応率を算出し
た。 （反応率）＝（未硬化の発熱量―硬化後の発熱量）／
（未硬化の発熱量）×１００ 〈粘度測定方法〉配合で用いたアクリレート化合物およ
びアクリレート化合物とシランカップリング剤の混合物
の４０℃での粘度はＥ型粘度計（株式会社トキメック
製）を用いて測定した。 〈保存安定性試験〉４０℃の恒温槽に回路接続用フィル
ム状接着剤を５日間放置した後、上記方法によって接着
強度の測定および接続信頼性の測定を行った。測定結果
を表２、３に示した。
下に示す。 〈回路の接続〉金めっきバンプ（５０μｍ×５０μｍ、
バンプ高さ１５μｍ、スペース５０μｍ）付きＩＣチッ
プ（１．５ｍｍ×１７ｍｍ×０．５５ｍｍ）と０．７ｍ
ｍ厚のガラス上にＩＴＯで電極を作製した基板とを上述
した回路接続用フィルム状接着剤を介在させて、２００
℃、１００ＭＰａ（バンプ面積換算）、３秒間加熱加圧
して接続し、接続信頼性測定用サンプルを作製した。こ
の時、あらかじめガラス基板上に、回路接続用フィルム
状接着剤を貼り付けた後、７０℃、０．５ＭＰａで５秒
間加熱加圧して仮接続し、その後、ＰＥＴフィルムを剥
離してＩＣチップと接続した。 〈接続信頼性測定方法〉接続信頼性測定用サンプルの接
続直後の接続抵抗と、耐湿試験（８５℃、８５％ＲＨ）
に５００時間放置後の接続抵抗を四端子法で測定した。
接続抵抗が測定できないものをＯＰＥＮ不良とした。 〈耐湿後の外観検査〉上述した接続信頼性測定用サンプ
ルの耐湿試験後の接続面を金属顕微鏡で観察した。剥離
の起きていないものを○とし、剥離が観察されたものを
×とした。 〈接着強度測定方法〉金めっきバンプ（５０μｍ×５０
μｍ、バンプ高さ１５μｍ、スペース１０μｍ）付きＩ
Ｃチップ（１．０ｍｍ×１０ｍｍ×０．５５ｍｍ）と
０．７ｍｍ厚のガラスとを上述した回路接続用フィルム
状接着剤を介在させて、２００℃、１００ＭＰａ（バン
プ面積換算）、３秒間で接続した後、ボンドテスタ（Dy
ge社製）を用いて、ボンディング直後と耐湿試験１６８
時間後のせん断接着強度を測定した。 〈反応率の測定〉示差走査熱量計（ＤＳＣ、ティー・エ
ー・インスツルメント・ジャパン株式会社製ＴＡ２００
０サーマルアナリシスシステム）を用いて未硬化および
オイルバス（２００℃、浸漬３秒間）で加熱・硬化した
回路接続用フィルム状接着剤の発熱量を測定した（昇温
速度１０℃／min）。測定後、次式で反応率を算出し
た。 （反応率）＝（未硬化の発熱量―硬化後の発熱量）／
（未硬化の発熱量）×１００ 〈粘度測定方法〉配合で用いたアクリレート化合物およ
びアクリレート化合物とシランカップリング剤の混合物
の４０℃での粘度はＥ型粘度計（株式会社トキメック
製）を用いて測定した。 〈保存安定性試験〉４０℃の恒温槽に回路接続用フィル
ム状接着剤を５日間放置した後、上記方法によって接着
強度の測定および接続信頼性の測定を行った。測定結果
を表２、３に示した。
【００４４】比較例１、２は、ラジカル重合性の２官能
以上のアクリレート化合物の４０℃での粘度が低い材料
を用いているため、ラジカル重合性の２官能以上のアク
リレート化合物とシランカップリング剤の混合物の４０
℃での粘度が０．０４Ｐａ・ｓ未満となり、保存安定性
試験である４０℃処理後の接着強度は、著しく低下し、
接続抵抗の測定が出来なくなった。比較例３、４は、比
較例１、２に、アクリレート化合物の４０℃での粘度が
高い材料を併用した例であるが、それでもラジカル重合
性の２官能以上のアクリレート化合物とシランカップリ
ング剤の混合物の４０℃での粘度が０．０４Ｐａ・ｓ未
満となり、未処理のせん断接着強度、接続抵抗は良好で
あるが、保存安定性試験である４０℃処理後の接着強度
は、著しく低下し、初期の接続抵抗は、比較例１、２に
比べて改善されるものの耐湿試験後の接続抵抗は測定で
きなくなった。一方、比較例５のシランカップリング剤
にラジカル重合性の官能基を有さないシランカップリン
グ剤を用いた場合、接着強度が著しく低い。これに対
し、本願発明の実施例１〜５は、ラジカル重合性の２官
能以上のアクリレート化合物とシランカップリング剤の
混合物の４０℃での粘度が０．０４Ｐａ・ｓ以上であ
り、せん断接着強度が高く、また、接続抵抗が低く良好
な特性を示した。また、耐湿試験後においても同様な特
性を示す。
以上のアクリレート化合物の４０℃での粘度が低い材料
を用いているため、ラジカル重合性の２官能以上のアク
リレート化合物とシランカップリング剤の混合物の４０
℃での粘度が０．０４Ｐａ・ｓ未満となり、保存安定性
試験である４０℃処理後の接着強度は、著しく低下し、
接続抵抗の測定が出来なくなった。比較例３、４は、比
較例１、２に、アクリレート化合物の４０℃での粘度が
高い材料を併用した例であるが、それでもラジカル重合
性の２官能以上のアクリレート化合物とシランカップリ
ング剤の混合物の４０℃での粘度が０．０４Ｐａ・ｓ未
満となり、未処理のせん断接着強度、接続抵抗は良好で
あるが、保存安定性試験である４０℃処理後の接着強度
は、著しく低下し、初期の接続抵抗は、比較例１、２に
比べて改善されるものの耐湿試験後の接続抵抗は測定で
きなくなった。一方、比較例５のシランカップリング剤
にラジカル重合性の官能基を有さないシランカップリン
グ剤を用いた場合、接着強度が著しく低い。これに対
し、本願発明の実施例１〜５は、ラジカル重合性の２官
能以上のアクリレート化合物とシランカップリング剤の
混合物の４０℃での粘度が０．０４Ｐａ・ｓ以上であ
り、せん断接着強度が高く、また、接続抵抗が低く良好
な特性を示した。また、耐湿試験後においても同様な特
性を示す。
【００４５】
【発明の効果】本発明によれば、従来のラジカル硬化ア
クリレート樹脂系接着剤よりも短時間で接続が可能であ
り、かつ耐湿試験後も優れた接着強度を示すと共に、保
存安定性に優れた電気・電子用の回路接続用フィルム状
接着剤の提供が可能となる。
クリレート樹脂系接着剤よりも短時間で接続が可能であ
り、かつ耐湿試験後も優れた接着強度を示すと共に、保
存安定性に優れた電気・電子用の回路接続用フィルム状
接着剤の提供が可能となる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き Ｆターム(参考） 4J004 AA01 AA08 AA10 AA12 AA13 AA15 AA16 AB05 BA02 FA05 4J040 DD051 DD052 EB021 EB022 EC001 EC002 EC311 EC312 ED001 ED002 EE061 EE062 EG001 EG002 FA141 FA142 FA161 FA162 FA171 FA172 FA261 FA262 FA291 FA292 HA066 HB41 HD32 HD35 JA09 JB02 KA30 KA32 LA01 LA02 LA06 LA09 LA11 MA02 MA05 MB03 NA20 NA21 PA30 5F044 KK06 LL07 LL11 LL15
Claims (6)
- 【請求項１】 相対向する回路電極間に介在され、相対
向する回路電極を加熱加圧し加圧方向の電極間を電気的
に接続する回路接続用フィルム状接着剤であって、
（１）ラジカル重合性の２官能以上のアクリレート化合
物またはメタクリレート化合物、（２）ガラス転移温度
が５０℃以上で、１５０℃の溶融粘度が１００００Ｐａ
・ｓ以下の熱可塑性樹脂、（３）有機過酸化物、（４）
ラジカル重合性の官能基を有するシランカップリング剤
を必須成分とし、ラジカル重合性の２官能以上のアクリ
レート化合物またはメタクリレート化合物とシランカッ
プリング剤の混合物の４０℃での粘度が０．０４Ｐａ・
ｓ以上であることを特徴とする回路接続用フィルム状接
着剤。 - 【請求項２】 ラジカル重合性の２官能以上のアクリレ
ート化合物またはメタクリレート化合物が１種類以上の
アクリレート化合物またはメタクリレート化合物の混合
物であって、４０℃での粘度が０．２Ｐａ・ｓ以上であ
る請求項１に記載の回路接続用フィルム状接着剤。 - 【請求項３】 ラジカル重合性の２官能以上のアクリレ
ート化合物またはメタクリレート化合物が１種類以上の
アクリレート化合物またはメタクリレート化合物の混合
物であって、少なくとも１種類は（１）式で示される構
造を有するアクリレート化合物またはメタクリレート化
合物である請求項１または請求項２に記載の回路接続用
フィルム状接着剤。 【化１】 （ただし、Ｒ1はCH2=CH-CO-O-CH2-CH2-、CH2=C(CH3)-CO
-O-CH2-CH2-、R2はHO-CH 2CH2-、CH2=CH-CO-O-CH2-CH
2-、CH2=C(CH3)-CO-O-CH2-CH2-、CH2=CH-CO-O-(CH2) 5-C
O-O-CH2-CH2-またはCH2=C(CH3)-CO-O-(CH2)5-CO-O-CH2-
CH2-、 を示す） - 【請求項４】 導電性粒子をさらに含有する請求項１な
いし請求項３のいずれかに記載の回路接続用フィルム状
接着剤。 - 【請求項５】 第一の接続端子を有する第一の回路部材
と、第二の接続端子を有する第二の回路部材とが、第一
の接続端子と第二の接続端子を対向して配置されてお
り、前記対向配置した第一の接続端子と第二の接続端子
の間に請求項１ないし請求項４のいずれかに記載の回路
接続用フィルム状接着剤が介在されており、前記対向配
置した第一の接続端子と第二の接続端子が電気的に接続
されている回路端子の接続構造。 - 【請求項６】 第一の接続端子を有する第一の回路部材
と、第二の接続端子を有する第二の回路部材とを、第一
の接続端子と第二の接続端子を対向して配置し、前記対
向配置した第一の接続端子と第二の接続端子の間に請求
項１ないし請求項４のいずれかに記載の回路接続用フィ
ルム状接着剤を介在させ、加熱加圧して前記対向配置し
た第一の接続端子と第二の接続端子を電気的に接続させ
る回路端子の接続方法。
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-
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- 2000-11-29 JP JP2000363106A patent/JP4788036B2/ja not_active Expired - Fee Related
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