JP2002053749A - 耐熱性樹脂組成物及びこれよりなる耐熱性フィルムまたはシート並びにこれを基材とする積層板 - Google Patents
耐熱性樹脂組成物及びこれよりなる耐熱性フィルムまたはシート並びにこれを基材とする積層板Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 フレキシブルプリント配線基板などのエレク
トロニクス用部材として好適な耐熱性樹脂組成物及びこ
れよりなるフィルムまたはシート並びにこれを基材とす
る積層板を得る。 【解決手段】 結晶融解ピーク温度が２６０℃以上であ
るポリアリールケトン樹脂７０〜３０重量％と非晶性ポ
リエーテルイミド樹脂３０〜７０重量％とからなり、動
的粘弾性測定により得られる損失正接（ｔａｎδ）のピ
ーク温度が、１４０〜２５０℃の間に少なくとも２つ有
することを特徴とする耐熱性樹脂組成物。
トロニクス用部材として好適な耐熱性樹脂組成物及びこ
れよりなるフィルムまたはシート並びにこれを基材とす
る積層板を得る。 【解決手段】 結晶融解ピーク温度が２６０℃以上であ
るポリアリールケトン樹脂７０〜３０重量％と非晶性ポ
リエーテルイミド樹脂３０〜７０重量％とからなり、動
的粘弾性測定により得られる損失正接（ｔａｎδ）のピ
ーク温度が、１４０〜２５０℃の間に少なくとも２つ有
することを特徴とする耐熱性樹脂組成物。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、フレキシブルプリ
ント配線基板などのエレクトロニクス用部材として好適
な耐熱性樹脂組成物及びこれよりなるフィルムまたはシ
ート並びにこれを基材とする積層板に関する。
ント配線基板などのエレクトロニクス用部材として好適
な耐熱性樹脂組成物及びこれよりなるフィルムまたはシ
ート並びにこれを基材とする積層板に関する。
【０００２】
【従来の技術】ポリエーテルエーテルケトン樹脂に代表
される結晶性ポリアリールケトン樹脂は、耐熱性、難燃
性、耐加水分解性、耐薬品性などに優れている為、航空
機部品、電気・電子部品を中心に多く採用されている。
しかしながら、ポリアリールケトン樹脂は原料価格が非
常に高価な上、樹脂自体のガラス転移温度が約１４０〜
１７０℃程度と比較的低いことから、耐熱性の改良検討
が種々行われてきた。その中でも良好な相溶性を示す系
として、非晶性ポリエーテルイミド樹脂とのブレンドが
注目されてきた。例えば、特開昭５９−１８７０５４号
公報や特表昭６１−５０００２３号公報には、結晶性ポ
リアリールケトン樹脂と非晶性ポリエーテルイミド樹脂
との混合組成物が開示されており、また、特開昭５９−
１１５３５３号公報には、これらの組成物が回路板基材
に有用であることも開示されている。さらに、本発明者
等も特開２０００−３８４６４号公報、特開２０００−
２００９５０号公報等で上記混合組成物を用いたプリン
ト配線基板及びその製造方法を提案している。
される結晶性ポリアリールケトン樹脂は、耐熱性、難燃
性、耐加水分解性、耐薬品性などに優れている為、航空
機部品、電気・電子部品を中心に多く採用されている。
しかしながら、ポリアリールケトン樹脂は原料価格が非
常に高価な上、樹脂自体のガラス転移温度が約１４０〜
１７０℃程度と比較的低いことから、耐熱性の改良検討
が種々行われてきた。その中でも良好な相溶性を示す系
として、非晶性ポリエーテルイミド樹脂とのブレンドが
注目されてきた。例えば、特開昭５９−１８７０５４号
公報や特表昭６１−５０００２３号公報には、結晶性ポ
リアリールケトン樹脂と非晶性ポリエーテルイミド樹脂
との混合組成物が開示されており、また、特開昭５９−
１１５３５３号公報には、これらの組成物が回路板基材
に有用であることも開示されている。さらに、本発明者
等も特開２０００−３８４６４号公報、特開２０００−
２００９５０号公報等で上記混合組成物を用いたプリン
ト配線基板及びその製造方法を提案している。
【０００３】しかしながら、結晶性ポリアリールケトン
樹脂と非晶性ポリエーテルイミド樹脂との混合組成物
（通常、寸法安定性向上のため無機充填材等を含む）か
らなるフィルムまたはシートを用いて、フレキシブルプ
リント配線基板を作製すると、寸法安定性や耐熱性等は
良好なものの、機械的強度、特に端裂強度は必ずしも充
分なレベルにはなく、耐折性、耐屈曲性が損なわれるた
め基板の接続信頼性が確保出来ず、用途範囲が限定され
てしまうという問題があり、その改良が望まれていた。
また、上記の特許公報には、この原因や改良方法に関して
何ら技術的開示がなく示唆する記載もなかった。
樹脂と非晶性ポリエーテルイミド樹脂との混合組成物
（通常、寸法安定性向上のため無機充填材等を含む）か
らなるフィルムまたはシートを用いて、フレキシブルプ
リント配線基板を作製すると、寸法安定性や耐熱性等は
良好なものの、機械的強度、特に端裂強度は必ずしも充
分なレベルにはなく、耐折性、耐屈曲性が損なわれるた
め基板の接続信頼性が確保出来ず、用途範囲が限定され
てしまうという問題があり、その改良が望まれていた。
また、上記の特許公報には、この原因や改良方法に関して
何ら技術的開示がなく示唆する記載もなかった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、フレ
キシブルプリント配線基板などのエレクトロニクス用部
材として好適な耐熱性樹脂組成物及びこれよりなるフィ
ルムまたはシート並びにこれを基材とする積層板を提供
することにある。
キシブルプリント配線基板などのエレクトロニクス用部
材として好適な耐熱性樹脂組成物及びこれよりなるフィ
ルムまたはシート並びにこれを基材とする積層板を提供
することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、鋭意検討
を重ねた結果、特定の粘弾性特性を有する結晶性ポリア
リールケトン樹脂と非晶性ポリエーテルイミド樹脂との
樹脂組成物用いることで、上記課題を解決することので
きる耐熱性フィルムまたはシート並びにこれを基材とす
る積層板を見出し、本発明を完成するに至った。すなわ
ち、本発明の要旨とするところは、結晶融解ピーク温度
が２６０℃以上である結晶性ポリアリールケトン樹脂７
０〜３０重量％と非晶性ポリエーテルイミド樹脂３０〜
７０重量％とからなり、動的粘弾性測定により得られる
損失正接（ｔａｎδ）のピーク温度が、１４０〜２５０
℃の間に少なくとも２つ有することを特徴とする耐熱性
樹脂組成物に存する。また、本発明では、上記耐熱性樹
脂組成物からなる耐熱性フィルムまたはシートを含み、
さらに、上記耐熱性フィルムまたはシートの少なくとも
片面に接着層を介することなく熱融着により導体箔を設
けたことを特徴とする端裂強度に優れた積層板を含んで
いる。
を重ねた結果、特定の粘弾性特性を有する結晶性ポリア
リールケトン樹脂と非晶性ポリエーテルイミド樹脂との
樹脂組成物用いることで、上記課題を解決することので
きる耐熱性フィルムまたはシート並びにこれを基材とす
る積層板を見出し、本発明を完成するに至った。すなわ
ち、本発明の要旨とするところは、結晶融解ピーク温度
が２６０℃以上である結晶性ポリアリールケトン樹脂７
０〜３０重量％と非晶性ポリエーテルイミド樹脂３０〜
７０重量％とからなり、動的粘弾性測定により得られる
損失正接（ｔａｎδ）のピーク温度が、１４０〜２５０
℃の間に少なくとも２つ有することを特徴とする耐熱性
樹脂組成物に存する。また、本発明では、上記耐熱性樹
脂組成物からなる耐熱性フィルムまたはシートを含み、
さらに、上記耐熱性フィルムまたはシートの少なくとも
片面に接着層を介することなく熱融着により導体箔を設
けたことを特徴とする端裂強度に優れた積層板を含んで
いる。
【０００６】また、上記結晶性ポリアリールケトン樹脂
としては、下記構造式（１）の繰り返し単位を有するポ
リエーテルエーテルケトン樹脂、非晶性ポリエーテルイ
ミド樹脂としては、下記構造式（２）の繰り返し単位を
有するポリエーテルイミド樹脂を好適に用いることがで
きる。
としては、下記構造式（１）の繰り返し単位を有するポ
リエーテルエーテルケトン樹脂、非晶性ポリエーテルイ
ミド樹脂としては、下記構造式（２）の繰り返し単位を
有するポリエーテルイミド樹脂を好適に用いることがで
きる。
【式３】
【０００７】
【式４】
【０００８】
【発明の実施の形態】以下、本発明を詳しく説明する。
本発明の耐熱性樹脂組成物については、結晶性ポリアリ
ールケトン樹脂と非晶性ポリエーテルイミド樹脂とから
なる。ここで、本発明を構成する結晶性ポリアリールケ
トン樹脂は、その構造単位に芳香核結合、エーテル結合
およびケトン結合を含む熱可塑性樹脂であり、その代表
例としては、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテ
ルケトン、ポリエーテルケトンケトン等があるが、本発
明においては、下記構造式（１）に示すポリエーテルエ
ーテルケトンが好適に使用される。
本発明の耐熱性樹脂組成物については、結晶性ポリアリ
ールケトン樹脂と非晶性ポリエーテルイミド樹脂とから
なる。ここで、本発明を構成する結晶性ポリアリールケ
トン樹脂は、その構造単位に芳香核結合、エーテル結合
およびケトン結合を含む熱可塑性樹脂であり、その代表
例としては、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテ
ルケトン、ポリエーテルケトンケトン等があるが、本発
明においては、下記構造式（１）に示すポリエーテルエ
ーテルケトンが好適に使用される。
【式５】
【０００９】また、非晶性ポリエーテルイミド樹脂は、
その構造単位に芳香核結合、エーテル結合およびイミド
結合を含む非晶性熱可塑性樹脂であり、本発明において
は、下記構造式（２）に示すポリエーテルイミドが好適
に使用される。
その構造単位に芳香核結合、エーテル結合およびイミド
結合を含む非晶性熱可塑性樹脂であり、本発明において
は、下記構造式（２）に示すポリエーテルイミドが好適
に使用される。
【式６】
【００１０】また本発明は、結晶融解ピーク温度が２６
０℃以上である結晶性ポリアリールケトン樹脂７０〜３
０重量％と非晶性ポリエーテルイミド樹脂３０〜７０重
量％とからなり、動的粘弾性測定により得られる損失正
接（ｔａｎδ）のピーク温度が、１４０〜２５０℃の間
に少なくとも２つ有することが必要であり、このことが
最も重要である。
０℃以上である結晶性ポリアリールケトン樹脂７０〜３
０重量％と非晶性ポリエーテルイミド樹脂３０〜７０重
量％とからなり、動的粘弾性測定により得られる損失正
接（ｔａｎδ）のピーク温度が、１４０〜２５０℃の間
に少なくとも２つ有することが必要であり、このことが
最も重要である。
【００１１】すなわち、本発明の実施例においても説明
するが、特許公報に記載された実施例（例えば、特開昭
５９−１８７０５４号公報、特表昭６１−５０００２３
号公報、特開昭５９−１１５３５３号公報、米国特許第
５１１０８８０号公報等）や文献（例えば、（ａ）：
Ｊ．Ｅ．Ｈａｒｒｉｓ ａｎｄＬ．Ｍ．Ｒｏｂｅｓｏ
ｎ，Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．，３５，１８
７７−１８９１（１９８８）、（ｂ）：Ｇ．Ｃｒｅｖｅ
ｃｏｅｕｒ ａｎｄ Ｇ．Ｇｒｏｅｎｉｎｃｋｘ，Ｍａｃ
ｒｏｎｏｌｅｃｕｌｅｓ，２４，１１９０−１１９５
（１９９０）、（ｃ）：Ｂｅｎｊａｍｉｎ Ｓ．Ｈｓｉ
ａｏ ａｎｄ Ｂｒｙａｎ Ｂ．Ｓａｕｅｒ，Ｊ．Ｐｏｌ
ｙｍ．Ｓｃｉ．，Ｐｏｌｙｍ．Ｐｈｙｓ．Ｅｄ．，３
１，９０１−９１５（１９９３）など）で検討されてい
るポリアリールケトン樹脂として上記構造式（１）を有
するポリエーテルエーテルケトン（ＶＩＣＴＲＥＸ社
製、商品名「ＰＥＥＫ１５１Ｇ」「ＰＥＥＫ３８１Ｇ」
「ＰＥＥＫ４５０Ｇ」等として市販されている）と、
するが、特許公報に記載された実施例（例えば、特開昭
５９−１８７０５４号公報、特表昭６１−５０００２３
号公報、特開昭５９−１１５３５３号公報、米国特許第
５１１０８８０号公報等）や文献（例えば、（ａ）：
Ｊ．Ｅ．Ｈａｒｒｉｓ ａｎｄＬ．Ｍ．Ｒｏｂｅｓｏ
ｎ，Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．，３５，１８
７７−１８９１（１９８８）、（ｂ）：Ｇ．Ｃｒｅｖｅ
ｃｏｅｕｒ ａｎｄ Ｇ．Ｇｒｏｅｎｉｎｃｋｘ，Ｍａｃ
ｒｏｎｏｌｅｃｕｌｅｓ，２４，１１９０−１１９５
（１９９０）、（ｃ）：Ｂｅｎｊａｍｉｎ Ｓ．Ｈｓｉ
ａｏ ａｎｄ Ｂｒｙａｎ Ｂ．Ｓａｕｅｒ，Ｊ．Ｐｏｌ
ｙｍ．Ｓｃｉ．，Ｐｏｌｙｍ．Ｐｈｙｓ．Ｅｄ．，３
１，９０１−９１５（１９９３）など）で検討されてい
るポリアリールケトン樹脂として上記構造式（１）を有
するポリエーテルエーテルケトン（ＶＩＣＴＲＥＸ社
製、商品名「ＰＥＥＫ１５１Ｇ」「ＰＥＥＫ３８１Ｇ」
「ＰＥＥＫ４５０Ｇ」等として市販されている）と、
【００１２】非晶性ポリエーテルイミド樹脂として下記
構造式（３）を有するポリエーテルイミド樹脂（ゼネラ
ルエレクトリック社製、商品名「Ｕｌｔｅｍ１０００」
として市販されている）との混合組成物においては、相
溶性が非常に良好なため、結晶化処理を行うとポリアリ
ールケトン樹脂の結晶成分に由来する球晶成長が起こ
り、球晶界面が主な欠陥となり機械的強度、特に端裂強
度が低下しやすいことを見出した。ここで、相溶性が良
好なことは、動的粘弾性測定により得られる損失正接
（ｔａｎδ）のピーク温度が、１４０〜２５０℃の間に
ただ１つのみ観察されることから確認できる（図２参
照）。
構造式（３）を有するポリエーテルイミド樹脂（ゼネラ
ルエレクトリック社製、商品名「Ｕｌｔｅｍ１０００」
として市販されている）との混合組成物においては、相
溶性が非常に良好なため、結晶化処理を行うとポリアリ
ールケトン樹脂の結晶成分に由来する球晶成長が起こ
り、球晶界面が主な欠陥となり機械的強度、特に端裂強
度が低下しやすいことを見出した。ここで、相溶性が良
好なことは、動的粘弾性測定により得られる損失正接
（ｔａｎδ）のピーク温度が、１４０〜２５０℃の間に
ただ１つのみ観察されることから確認できる（図２参
照）。
【００１３】
【式７】
【００１４】ところが驚くべきことに上記の非晶性ポリ
エーテルイミド樹脂の替わりに上記構造式（２）を有す
るポリエーテルイミド樹脂（ゼネラルエレクトリック社
製、商品名「Ｕｌｔｅｍ ＣＲＳ５００１」として市販
されている）を用いると結晶化処理を行っても球晶成長
が見られず、端裂強度が向上することを見出し、本発明
を完成するに至ったのである。この理由は明確ではない
が、上記構造式（１）を有するポリエーテルエーテルケ
トンと上記構造式（２）を有するポリエーテルイミド樹
脂との混合組成物では、分子間の電子的な相互作用が異
なり、相溶性が劣るため特有の高次構造を形成し、このこ
とも端裂強度の向上に寄与しているものと思われる。こ
こで、相溶性が劣ることは、動的粘弾性測定により得ら
れる損失正接（ｔａｎδ）のピーク温度が、１４０〜２
５０℃の間に混合した結晶性ポリアリールケトン樹脂と
非晶性ポリエーテルイミド樹脂成分に由来し、少なくと
も２つ観察されることから確認できる（図１参照）。
エーテルイミド樹脂の替わりに上記構造式（２）を有す
るポリエーテルイミド樹脂（ゼネラルエレクトリック社
製、商品名「Ｕｌｔｅｍ ＣＲＳ５００１」として市販
されている）を用いると結晶化処理を行っても球晶成長
が見られず、端裂強度が向上することを見出し、本発明
を完成するに至ったのである。この理由は明確ではない
が、上記構造式（１）を有するポリエーテルエーテルケ
トンと上記構造式（２）を有するポリエーテルイミド樹
脂との混合組成物では、分子間の電子的な相互作用が異
なり、相溶性が劣るため特有の高次構造を形成し、このこ
とも端裂強度の向上に寄与しているものと思われる。こ
こで、相溶性が劣ることは、動的粘弾性測定により得ら
れる損失正接（ｔａｎδ）のピーク温度が、１４０〜２
５０℃の間に混合した結晶性ポリアリールケトン樹脂と
非晶性ポリエーテルイミド樹脂成分に由来し、少なくと
も２つ観察されることから確認できる（図１参照）。
【００１５】ここで損失正接（ｔａｎδ）のピーク温度
が、１４０℃未満にあると、耐熱性が不充分となりやす
く、また、通常、ポリアリールケトン樹脂の損失正接（ｔ
ａｎδ）のピーク温度の上限値は、１７０℃程度、非晶性
ポリエーテルイミド樹脂の損失正接（ｔａｎδ）のピー
ク温度の上限値は、２５０℃程度である。非晶性ポリエ
ーテルイミド樹脂の製造方法は特に限定されるものでは
ないが、通常、上記構造式（２）を有する非晶性ポリエ
ーテルイミド樹脂は、４,４´−[イソプロピリデンビス
（ｐ−フェニレンオキシ）ジフタル酸二無水物とｐ−フ
ェニレンジアミンとの重縮合物として、また上記構造式
（３）を有する非晶性ポリエーテルイミド樹脂は、４,
４´−[イソプロピリデンビス（ｐ−フェニレンオキ
シ）ジフタル酸二無水物とｍ−フェニレンジアミンとの
重縮合物として公知の方法によって合成される。また、
上述した非晶性ポリエーテルイミド樹脂には、本発明の
趣旨を超えない範囲で共重合可能な他の単量体単位を導
入してもよい。
が、１４０℃未満にあると、耐熱性が不充分となりやす
く、また、通常、ポリアリールケトン樹脂の損失正接（ｔ
ａｎδ）のピーク温度の上限値は、１７０℃程度、非晶性
ポリエーテルイミド樹脂の損失正接（ｔａｎδ）のピー
ク温度の上限値は、２５０℃程度である。非晶性ポリエ
ーテルイミド樹脂の製造方法は特に限定されるものでは
ないが、通常、上記構造式（２）を有する非晶性ポリエ
ーテルイミド樹脂は、４,４´−[イソプロピリデンビス
（ｐ−フェニレンオキシ）ジフタル酸二無水物とｐ−フ
ェニレンジアミンとの重縮合物として、また上記構造式
（３）を有する非晶性ポリエーテルイミド樹脂は、４,
４´−[イソプロピリデンビス（ｐ−フェニレンオキ
シ）ジフタル酸二無水物とｍ−フェニレンジアミンとの
重縮合物として公知の方法によって合成される。また、
上述した非晶性ポリエーテルイミド樹脂には、本発明の
趣旨を超えない範囲で共重合可能な他の単量体単位を導
入してもよい。
【００１６】なお、本発明において動的粘弾性測定によ
り得られる損失正接（ｔａｎδ）のピーク温度は次の条
件で測定したものである。すなわち、レオメトリックス
（株）製ＳＯＬＩＤＳ ＡＮＡＬＹＺＥＲ ＲＳＡ−IIを
用い、振動周波数６２．８ｒａｄ／ｓｅｃ、昇温速度１
℃／分で測定し、得られたデータから損失正接（ｔａｎ
δ）のピーク温度を求めた。ここで、損失正接（ｔａｎ
δ）のピーク温度とは、ｔａｎδの値の温度に対する変
化量の第１次微分値が零となる温度のことである。この
ｔａｎδのピーク温度は、結晶性ポリアリールケトン樹
脂と非晶性ポリエーテルイミド樹脂のガラス転移温度お
よびこれらの相溶性（混合状態）の程度によって主に変
化するが、本発明で規定する範囲にｔａｎδのピーク温
度が少なくとも２つ存在するものであれば、それ以外に
ｔａｎδのピーク温度が複数個存在しても良い。
り得られる損失正接（ｔａｎδ）のピーク温度は次の条
件で測定したものである。すなわち、レオメトリックス
（株）製ＳＯＬＩＤＳ ＡＮＡＬＹＺＥＲ ＲＳＡ−IIを
用い、振動周波数６２．８ｒａｄ／ｓｅｃ、昇温速度１
℃／分で測定し、得られたデータから損失正接（ｔａｎ
δ）のピーク温度を求めた。ここで、損失正接（ｔａｎ
δ）のピーク温度とは、ｔａｎδの値の温度に対する変
化量の第１次微分値が零となる温度のことである。この
ｔａｎδのピーク温度は、結晶性ポリアリールケトン樹
脂と非晶性ポリエーテルイミド樹脂のガラス転移温度お
よびこれらの相溶性（混合状態）の程度によって主に変
化するが、本発明で規定する範囲にｔａｎδのピーク温
度が少なくとも２つ存在するものであれば、それ以外に
ｔａｎδのピーク温度が複数個存在しても良い。
【００１７】ここで、結晶性ポリアリールケトン樹脂が
７０重量％を越えたり、非晶性ポリエーテルイミド樹脂
が３０重量％未満では、組成物全体としてのガラス転移
温度を向上させる効果が少ないため耐熱性が不充分とな
り易かったり、結晶性が高いため結晶化処理を行うと球
晶などの結晶構造が高度に成長、発達するため端裂強度
が低下し易く、また、結晶化に伴う体積収縮（寸法変
化）が大きくなり回路基板としての信頼性が低下する為
好ましくない。また、結晶性ポリアリールケトン樹脂が
３０重量％未満であったり、非晶性ポリエーテルイミド
樹脂が７０重量％を越えると組成物全体としての結晶性
自体が低く、また結晶化速度も遅くなり過ぎ結晶融解ピ
ーク温度が２６０℃以上であってもはんだ耐熱性が低下
するため好ましくない。このことから本発明において
は、上記ポリアリールケトン樹脂６５〜３５重量％と非
晶性ポリエーテルイミド樹脂３５〜６５重量％とからな
る混合組成物が好適に用いられる。
７０重量％を越えたり、非晶性ポリエーテルイミド樹脂
が３０重量％未満では、組成物全体としてのガラス転移
温度を向上させる効果が少ないため耐熱性が不充分とな
り易かったり、結晶性が高いため結晶化処理を行うと球
晶などの結晶構造が高度に成長、発達するため端裂強度
が低下し易く、また、結晶化に伴う体積収縮（寸法変
化）が大きくなり回路基板としての信頼性が低下する為
好ましくない。また、結晶性ポリアリールケトン樹脂が
３０重量％未満であったり、非晶性ポリエーテルイミド
樹脂が７０重量％を越えると組成物全体としての結晶性
自体が低く、また結晶化速度も遅くなり過ぎ結晶融解ピ
ーク温度が２６０℃以上であってもはんだ耐熱性が低下
するため好ましくない。このことから本発明において
は、上記ポリアリールケトン樹脂６５〜３５重量％と非
晶性ポリエーテルイミド樹脂３５〜６５重量％とからな
る混合組成物が好適に用いられる。
【００１８】本発明の樹脂組成物には、その性質を損な
わない程度に、他の樹脂や各種添加剤、例えば、無機充
填材、熱安定剤、紫外線吸収剤、光安定剤、核剤、着色
剤、滑剤、難燃剤等を適宜配合してもかまわない。特
に、本発明をフレキシブルプリント配線基板などのエレ
クトロニクス用部材に適用する場合には、無機充填材を
混合し、寸法安定性を向上させることが好ましい。この場
合、無機充填材の混合量は、結晶性ポリアリールケトン樹
脂と非晶性ポリエーテルイミド樹脂からなる樹脂組成物
１００重量部に対し、１０〜４０重量部が好ましい。こ
こで無機充填材が４０重量部を超えると、フィルムの可
とう性、引き裂き強度などの機械的強度が低下するため
好ましくない。また１０重量部未満では、線膨張係数を
低下し寸法安定性を向上させる効果が少ない。
わない程度に、他の樹脂や各種添加剤、例えば、無機充
填材、熱安定剤、紫外線吸収剤、光安定剤、核剤、着色
剤、滑剤、難燃剤等を適宜配合してもかまわない。特
に、本発明をフレキシブルプリント配線基板などのエレ
クトロニクス用部材に適用する場合には、無機充填材を
混合し、寸法安定性を向上させることが好ましい。この場
合、無機充填材の混合量は、結晶性ポリアリールケトン樹
脂と非晶性ポリエーテルイミド樹脂からなる樹脂組成物
１００重量部に対し、１０〜４０重量部が好ましい。こ
こで無機充填材が４０重量部を超えると、フィルムの可
とう性、引き裂き強度などの機械的強度が低下するため
好ましくない。また１０重量部未満では、線膨張係数を
低下し寸法安定性を向上させる効果が少ない。
【００１９】また、用いる無機充填材としては、特に制
限はなく、公知のものを使用することができる。例え
ば、タルク、マイカ、クレー、ガラス、アルミナ、シリ
カ、窒化アルミニウム、窒化珪素などが挙げられ、これ
らは１種類を単独で、２種類以上を組み合わせて用いる
ことができる。特に、平均粒径が１〜２０μｍ程度、平均
アスペクト比（粒径／厚み）が２０〜５０程度の無機充
填材が、低添加量（１０〜２５重量部程度）で、機械的
強度を低下させることなく寸法安定性を向上させる効果
が高く好ましい。
限はなく、公知のものを使用することができる。例え
ば、タルク、マイカ、クレー、ガラス、アルミナ、シリ
カ、窒化アルミニウム、窒化珪素などが挙げられ、これ
らは１種類を単独で、２種類以上を組み合わせて用いる
ことができる。特に、平均粒径が１〜２０μｍ程度、平均
アスペクト比（粒径／厚み）が２０〜５０程度の無機充
填材が、低添加量（１０〜２５重量部程度）で、機械的
強度を低下させることなく寸法安定性を向上させる効果
が高く好ましい。
【００２０】また各種添加剤の混合方法は、公知の方法
を用いることができる。例えば、（a）各種添加剤をポ
リアリールケトン樹脂及び／または非晶性ポリエーテル
イミド樹脂などの適当なベース樹脂に高濃度（代表的な
含有量としては１０〜６０重量％）に混合したマスター
バッチを別途作製しておき、これを使用する樹脂に濃度
を調整して混合し、ニーダーや押出機等を用いて機械的
にブレンドする方法、（b）使用する樹脂に直接各種添
加剤をニーダーや押出機等を用いて機械的にブレンドす
る方法などが挙げられる。上記混合方法の中では、
（a）のマスターバッチを作製し、混合する方法が分散
性や作業性の点から好ましい。さらに、フィルムの表面
にはハンドリング性の改良等のために、エンボス加工や
コロナ処理等を適宜施してもよい。
を用いることができる。例えば、（a）各種添加剤をポ
リアリールケトン樹脂及び／または非晶性ポリエーテル
イミド樹脂などの適当なベース樹脂に高濃度（代表的な
含有量としては１０〜６０重量％）に混合したマスター
バッチを別途作製しておき、これを使用する樹脂に濃度
を調整して混合し、ニーダーや押出機等を用いて機械的
にブレンドする方法、（b）使用する樹脂に直接各種添
加剤をニーダーや押出機等を用いて機械的にブレンドす
る方法などが挙げられる。上記混合方法の中では、
（a）のマスターバッチを作製し、混合する方法が分散
性や作業性の点から好ましい。さらに、フィルムの表面
にはハンドリング性の改良等のために、エンボス加工や
コロナ処理等を適宜施してもよい。
【００２１】本発明のフィルムまたはシート（以下、単
にフィルムと略記することがある）の製膜方法として
は、公知の方法、例えばＴダイを用いる押出キャスト法
やカレンダー法等を採用することができ、特に限定され
るものではないが、フィルムの製膜性や安定生産性等の
面から、Ｔダイを用いる押出キャスト法が好ましい。Ｔ
ダイを用いる押出キャスト法での成形温度は、組成物の
流動特性や製膜性等によって適宜調整されるが、概ね融
点以上、４３０℃以下である。また、該フィルムの厚み
は、通常２５〜３００μｍ程度である。
にフィルムと略記することがある）の製膜方法として
は、公知の方法、例えばＴダイを用いる押出キャスト法
やカレンダー法等を採用することができ、特に限定され
るものではないが、フィルムの製膜性や安定生産性等の
面から、Ｔダイを用いる押出キャスト法が好ましい。Ｔ
ダイを用いる押出キャスト法での成形温度は、組成物の
流動特性や製膜性等によって適宜調整されるが、概ね融
点以上、４３０℃以下である。また、該フィルムの厚み
は、通常２５〜３００μｍ程度である。
【００２２】本発明のフィルムは、フレキシブルプリン
ト配線基板などのエレクトロニクス用部材に好適に使用
することができる。ここで、少なくとも片面に導体箔を
設ければ、単層（片面、両面）基板でも多層基板でも良
い。ここで、プリント配線基板の製造方法としては、接
着層を介さない熱融着方法が適用でき、例えば、熱プレ
ス法や熱ラミネートロール法、又はこれらを組み合わせ
た方法を好適に採用することができる。また、使用され
る導体箔としては、例えば銅、金、銀、アルミニウム、
ニッケル、錫等の、厚さ５〜７０μｍ程度の金属箔が挙
げられる。金属箔としては、通常銅箔が使用され、さら
に表面を黒色酸化処理等の化成処理を施したものが好適
に使用される。導体箔は、接着効果を高めるために、フ
ィルムとの接触面（重ねる面）側を予め化学的または機
械的に粗化したものを用いることが好ましい。表面粗化
処理された導体箔の具体例としては、電解銅箔を製造す
る際に電気化学的に処理された粗化銅箔などが挙げられ
る。
ト配線基板などのエレクトロニクス用部材に好適に使用
することができる。ここで、少なくとも片面に導体箔を
設ければ、単層（片面、両面）基板でも多層基板でも良
い。ここで、プリント配線基板の製造方法としては、接
着層を介さない熱融着方法が適用でき、例えば、熱プレ
ス法や熱ラミネートロール法、又はこれらを組み合わせ
た方法を好適に採用することができる。また、使用され
る導体箔としては、例えば銅、金、銀、アルミニウム、
ニッケル、錫等の、厚さ５〜７０μｍ程度の金属箔が挙
げられる。金属箔としては、通常銅箔が使用され、さら
に表面を黒色酸化処理等の化成処理を施したものが好適
に使用される。導体箔は、接着効果を高めるために、フ
ィルムとの接触面（重ねる面）側を予め化学的または機
械的に粗化したものを用いることが好ましい。表面粗化
処理された導体箔の具体例としては、電解銅箔を製造す
る際に電気化学的に処理された粗化銅箔などが挙げられ
る。
【００２３】また、導体箔に導電性回路を形成させる場
合には、公知のいかなる方法も採用することができ、特
に限定されるものではない。例えば，サブトラクティブ
法（エッチング）、アディティブ法（メッキ）、ダイス
タンプ法（金型）、導体印刷法（導電ペースト）などの
公知の方法が適用できる。さらに多層基板とした場合の
層間接続の方法としては、例えば、スルーホールに銅メッ
キする方法やスルーホール、インナーバイアホール中へ
導電性ペーストや半田ボールを充填する方法、微細な導
電粒子を含有した絶縁層による異方導電性材料を応用す
る方法などが挙げられる。
合には、公知のいかなる方法も採用することができ、特
に限定されるものではない。例えば，サブトラクティブ
法（エッチング）、アディティブ法（メッキ）、ダイス
タンプ法（金型）、導体印刷法（導電ペースト）などの
公知の方法が適用できる。さらに多層基板とした場合の
層間接続の方法としては、例えば、スルーホールに銅メッ
キする方法やスルーホール、インナーバイアホール中へ
導電性ペーストや半田ボールを充填する方法、微細な導
電粒子を含有した絶縁層による異方導電性材料を応用す
る方法などが挙げられる。
【００２４】
【実施例】以下に実施例でさらに詳しく説明するが、こ
れらにより本発明は何ら制限を受けるものではない。な
お、本明細書中に表示されるフィルムについての種々の
測定値および評価は次のようにして行った。ここで、フ
ィルムの押出機からの流れ方向を縦方向、その直交方向
を横方向とよぶ。
れらにより本発明は何ら制限を受けるものではない。な
お、本明細書中に表示されるフィルムについての種々の
測定値および評価は次のようにして行った。ここで、フ
ィルムの押出機からの流れ方向を縦方向、その直交方向
を横方向とよぶ。
【００２５】（１）損失正接（ｔａｎδ）のピーク温度 レオメトリックス（株）製ＳＯＬＩＤＳ ＡＮＡＬＹＺ
ＥＲ ＲＳＡ−IIを用い、振動周波数６２．８ｒａｄ／
ｓｅｃ、昇温速度１℃／分で測定し、得られたデータか
ら損失正接（ｔａｎδ）のピーク値を求めた。なお、測
定に使用した試料は、Ｔダイを備えた押出機を用いて製
膜した厚み７５μｍのフィルムを２２０℃の恒温槽で１
２０分間、結晶化処理しその横方向を用いた。
ＥＲ ＲＳＡ−IIを用い、振動周波数６２．８ｒａｄ／
ｓｅｃ、昇温速度１℃／分で測定し、得られたデータか
ら損失正接（ｔａｎδ）のピーク値を求めた。なお、測
定に使用した試料は、Ｔダイを備えた押出機を用いて製
膜した厚み７５μｍのフィルムを２２０℃の恒温槽で１
２０分間、結晶化処理しその横方向を用いた。
【００２６】（２）結晶融解ピーク温度（Ｔｍ） パーキンエルマー（株）製ＤＳＣ−７を用いて、試料１
０ｍｇをＪＩＳ Ｋ７１２１に準じて、加熱速度を１０
℃／分で昇温した時のサーモグラムから求めた。
０ｍｇをＪＩＳ Ｋ７１２１に準じて、加熱速度を１０
℃／分で昇温した時のサーモグラムから求めた。
【００２７】（３）接着強度 ＪＩＳ Ｃ６４８１の常態の引き剥がし強さに準拠して
測定した。
測定した。
【００２８】（４）はんだ耐熱性 ＪＩＳ Ｃ６４８１の常態のはんだ耐熱性に準拠し、２
６０℃のはんだ浴に試験片を銅箔側とはんだ浴とが接触
するように１０秒間浮かべ、室温まで冷却した後、膨れ
やはがれ等の有無を目視によって調べ、良否を判定し
た。
６０℃のはんだ浴に試験片を銅箔側とはんだ浴とが接触
するように１０秒間浮かべ、室温まで冷却した後、膨れ
やはがれ等の有無を目視によって調べ、良否を判定し
た。
【００２９】（５）端裂強度 ＪＩＳ Ｃ２１５１の端裂抵抗試験に準拠して、厚さ７
５μｍのフィルムから幅１５ｍｍ、長さ３００ｍｍの試
験片を切り出し、試験金具Ｂを用いて、引張速度５００
ｍｍ／分の条件で縦方向および横方向を測定した。
５μｍのフィルムから幅１５ｍｍ、長さ３００ｍｍの試
験片を切り出し、試験金具Ｂを用いて、引張速度５００
ｍｍ／分の条件で縦方向および横方向を測定した。
【００３０】（実施例１）表１に示すようにポリエーテ
ルエーテルケトン樹脂［ビクトレックス社製、ＰＥＥＫ
３８１Ｇ、Ｔｍ：３３４℃、損失正接（ｔａｎδ）のピ
ーク温度：１６６．４℃］（以下、単にＰＥＥＫと略記
することがある）５０重量％と、非晶性ポリエーテルイ
ミド樹脂［ゼネラルエレクトリック社製、Ｕｌｔｅｍ
ＣＲＳ５００１、損失正接（ｔａｎδ）のピーク温度：
２４１．４℃］（以下、単にＰＥＩ−１と略記すること
がある）５０重量％とからなる混合組成物を、Ｔダイを
備えた押出機を用いて設定温度３８０℃で押出し、厚さ
７５μｍのフィルムを得た。得られたフィルムの損失正
接（ｔａｎδ）のピーク温度を表１に示す。
ルエーテルケトン樹脂［ビクトレックス社製、ＰＥＥＫ
３８１Ｇ、Ｔｍ：３３４℃、損失正接（ｔａｎδ）のピ
ーク温度：１６６．４℃］（以下、単にＰＥＥＫと略記
することがある）５０重量％と、非晶性ポリエーテルイ
ミド樹脂［ゼネラルエレクトリック社製、Ｕｌｔｅｍ
ＣＲＳ５００１、損失正接（ｔａｎδ）のピーク温度：
２４１．４℃］（以下、単にＰＥＩ−１と略記すること
がある）５０重量％とからなる混合組成物を、Ｔダイを
備えた押出機を用いて設定温度３８０℃で押出し、厚さ
７５μｍのフィルムを得た。得られたフィルムの損失正
接（ｔａｎδ）のピーク温度を表１に示す。
【００３１】（比較例１）表１に示すように実施例１に
おいて使用したＰＥＩ−１を非晶性ポリエーテルイミド
樹脂［ゼネラルエレクトリック社製、Ｕｌｔｅｍ １０
００、損失正接（ｔａｎδ）のピーク温度：２３２．４
℃］（以下、単にＰＥＩ−２と略記することがある）に
変更した以外は、実施例１と同様にフィルムを得た。得
られたフィルムの損失正接（ｔａｎδ）のピーク温度を
表１に示す。
おいて使用したＰＥＩ−１を非晶性ポリエーテルイミド
樹脂［ゼネラルエレクトリック社製、Ｕｌｔｅｍ １０
００、損失正接（ｔａｎδ）のピーク温度：２３２．４
℃］（以下、単にＰＥＩ−２と略記することがある）に
変更した以外は、実施例１と同様にフィルムを得た。得
られたフィルムの損失正接（ｔａｎδ）のピーク温度を
表１に示す。
【００３２】（実施例２）表２に示すようにＰＥＥＫ５
０重量部と、ＰＥＩ−１５０重量部および市販のマイカ
（平均粒径：１０μｍ、平均アスペクト比：３０）２０
重量部とからなる混合組成物を、Ｔダイを備えた押出機
を用いて厚さ７５μｍのフィルムに押出し、同時に銅箔
（厚さ：１８μｍ、表面粗面化）をラミネートすること
により銅張基板を得た。さらに得られた銅張基板の巻物
（１００ｍ巻き）を２２０℃の恒温槽で１２０分間結晶
化処理することにより目的とする結晶化処理済銅張基板
を得た。得られた結晶化処理済銅張基板を用いて、評価
した熱特性や機械的強度などの評価結果を表２に示す。
０重量部と、ＰＥＩ−１５０重量部および市販のマイカ
（平均粒径：１０μｍ、平均アスペクト比：３０）２０
重量部とからなる混合組成物を、Ｔダイを備えた押出機
を用いて厚さ７５μｍのフィルムに押出し、同時に銅箔
（厚さ：１８μｍ、表面粗面化）をラミネートすること
により銅張基板を得た。さらに得られた銅張基板の巻物
（１００ｍ巻き）を２２０℃の恒温槽で１２０分間結晶
化処理することにより目的とする結晶化処理済銅張基板
を得た。得られた結晶化処理済銅張基板を用いて、評価
した熱特性や機械的強度などの評価結果を表２に示す。
【００３３】（比較例２）表２に示すように、実施例２
において使用したＰＥＩ−１をＰＥＩ−２に変更した以
外は、実施例１と同様に目的とする結晶化処理済銅張基
板を得た。得られた結晶化処理済銅張基板を用いて、評
価した熱特性や機械的強度などの評価結果を表２に示
す。
において使用したＰＥＩ−１をＰＥＩ−２に変更した以
外は、実施例１と同様に目的とする結晶化処理済銅張基
板を得た。得られた結晶化処理済銅張基板を用いて、評
価した熱特性や機械的強度などの評価結果を表２に示
す。
【００３４】（比較例３）表２に示すように、実施例２
において使用したＰＥＩ−１をＰＥＩ−２に変更し、Ｐ
ＥＥＫとＰＥＩ−２の混合重量比を２５／７５重量部に
変更した以外は、実施例２と同様に目的とする結晶化処
理済銅張基板を得た。得られた結晶化処理済銅張基板を
用いて、評価した熱特性や機械的強度などの評価結果を
表２に示す。
において使用したＰＥＩ−１をＰＥＩ−２に変更し、Ｐ
ＥＥＫとＰＥＩ−２の混合重量比を２５／７５重量部に
変更した以外は、実施例２と同様に目的とする結晶化処
理済銅張基板を得た。得られた結晶化処理済銅張基板を
用いて、評価した熱特性や機械的強度などの評価結果を
表２に示す。
【００３５】
【表１】
【００３６】
【表２】
【００３７】表１乃至２より、本発明で規定する損失正
接（ｔａｎδ）のピーク温度が２つある樹脂組成物から
なるフィルムを用いた基板は、また銅箔との接着強度、は
んだ耐熱性、基板用フィルムの端裂強度（縦、横方向と
もに６０Ｎ以上で、比較例２と比較して２倍以上の強度
（横方向））ともに良好であることがわかる（実施例１
〜２）。これと比較し、本発明で規定する範囲外の損失
正接（ｔａｎδ）のピーク温度がただ１つである樹脂組
成物からなるフィルムを用いた基板は、端裂強度が劣り
（比較例１〜２）、また結晶性ポリアリールケトン樹脂
の混合量が規定より少ないものは、はんだ耐熱性が不充
分であることがわかる（比較例３）。
接（ｔａｎδ）のピーク温度が２つある樹脂組成物から
なるフィルムを用いた基板は、また銅箔との接着強度、は
んだ耐熱性、基板用フィルムの端裂強度（縦、横方向と
もに６０Ｎ以上で、比較例２と比較して２倍以上の強度
（横方向））ともに良好であることがわかる（実施例１
〜２）。これと比較し、本発明で規定する範囲外の損失
正接（ｔａｎδ）のピーク温度がただ１つである樹脂組
成物からなるフィルムを用いた基板は、端裂強度が劣り
（比較例１〜２）、また結晶性ポリアリールケトン樹脂
の混合量が規定より少ないものは、はんだ耐熱性が不充
分であることがわかる（比較例３）。
【００３８】
【発明の効果】本発明によれば、フレキシブルプリント
配線基板などのエレクトロニクス用部材として好適な耐
熱性樹脂組成物及びこれよりなるフィルムまたはシート
並びにこれを基材とする積層板が提供できる。
配線基板などのエレクトロニクス用部材として好適な耐
熱性樹脂組成物及びこれよりなるフィルムまたはシート
並びにこれを基材とする積層板が提供できる。
【図１】動的粘弾性測定により得られる損失正接（ｔａ
ｎδ）のピーク温度が、１４０〜２５０℃の間に少なく
とも２つ有することを示す概念図である。
ｎδ）のピーク温度が、１４０〜２５０℃の間に少なく
とも２つ有することを示す概念図である。
【図２】動的粘弾性測定により得られる損失正接（ｔａ
ｎδ）のピーク温度が、１４０〜２５０℃の間にただ１
つのみ有することを示す概念図である。
ｎδ）のピーク温度が、１４０〜２５０℃の間にただ１
つのみ有することを示す概念図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０５Ｋ 3/00 Ｈ０５Ｋ 3/00 Ｒ Ｆターム(参考） 4F071 AA51 AA60 AA89 AB30 AE17 AF45 BA01 BB06 BC01 4F100 AB33B AB33C AK49A AK56A AL05A BA02 BA03 BA06 BA07 BA10B BA10C EC03 EC032 EH17 EH172 JA11A JA12A JG01B JG01C JJ03 JJ03A JK03A YY00A 4J002 CH09W CM04X FD010 GQ01 GQ05
Claims (5)
- 【請求項１】 結晶融解ピーク温度が２６０℃以上であ
る結晶性ポリアリールケトン樹脂７０〜３０重量％と非
晶性ポリエーテルイミド樹脂３０〜７０重量％とからな
り、動的粘弾性測定により得られる損失正接（ｔａｎ
δ）のピーク温度が、１４０〜２５０℃の間に少なくと
も２つ有することを特徴とする耐熱性樹脂組成物。 - 【請求項２】 結晶性ポリアリールケトン樹脂が下記構
造式（１）の繰り返し単位を有するポリエーテルエーテ
ルケトン樹脂であり、非晶性ポリエーテルイミド樹脂が
下記構造式（２）の繰り返し単位を有するポリエーテル
イミド樹脂であることを特徴とする請求項１記載の耐熱
性樹脂組成物。 【式１】 【式２】 - 【請求項３】 請求項１記載の耐熱性樹脂組成物からな
ることを特徴とする耐熱性フィルムまたはシート。 - 【請求項４】 請求項３記載の耐熱性フィルムまたはシ
ートの少なくとも片面に接着層を介することなく熱融着
により導体箔を設けたことを特徴とする積層板。 - 【請求項５】 積層板の基材となる耐熱性フィルムまた
はシートの端裂強度（ＪＩＳ Ｃ２１５１の端裂抵抗試
験に準拠）が、縦方向及び横方向ともに６０Ｎ以上であ
ることを特徴とする請求項４記載の積層板。
Priority Applications (8)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000242614A JP4201965B2 (ja) | 2000-08-10 | 2000-08-10 | 耐熱性樹脂組成物及びこれよりなる耐熱性フィルムまたはシート並びにこれを基材とする積層板 |
| US10/343,959 US6824884B2 (en) | 2000-08-10 | 2001-08-06 | Heat resistant resin composition, a heat resistant film or sheet thereof and a laminate comprising the film or the sheet as a susbstrate |
| CNB018139531A CN1266218C (zh) | 2000-08-10 | 2001-08-06 | 耐热树脂组合物、其耐热薄膜或者片材和包含作为基材的该薄膜或者片材的层压制品 |
| KR1020037001700A KR100747402B1 (ko) | 2000-08-10 | 2001-08-06 | 내열성 수지 조성물, 이의 내열성 필름 또는 시트, 및 기재로서 상기 필름 또는 시트를 포함하는 적층판 |
| DE60126957T DE60126957T2 (de) | 2000-08-10 | 2001-08-06 | Polyaryletherketon-polyetherimid-zusammensetzungen |
| EP01954468A EP1311616B1 (en) | 2000-08-10 | 2001-08-06 | Polyarylether-polyetherimide compositions |
| PCT/JP2001/006749 WO2002014404A2 (en) | 2000-08-10 | 2001-08-06 | Polyarylether-polyetherimide compositions |
| TW090119209A TW548294B (en) | 2000-08-10 | 2001-08-07 | Heat resistant resin composition, a heat resistant film or sheet thereof and a laminate comprising the film or the sheet as a substrate |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000242614A JP4201965B2 (ja) | 2000-08-10 | 2000-08-10 | 耐熱性樹脂組成物及びこれよりなる耐熱性フィルムまたはシート並びにこれを基材とする積層板 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002053749A true JP2002053749A (ja) | 2002-02-19 |
| JP4201965B2 JP4201965B2 (ja) | 2008-12-24 |
Family
ID=18733614
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000242614A Expired - Lifetime JP4201965B2 (ja) | 2000-08-10 | 2000-08-10 | 耐熱性樹脂組成物及びこれよりなる耐熱性フィルムまたはシート並びにこれを基材とする積層板 |
Country Status (8)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US6824884B2 (ja) |
| EP (1) | EP1311616B1 (ja) |
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