JP2002050328A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
非水電解質二次電池Info
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Abstract
イン型非水電解質二次電池を提供する。 【解決手段】 内缶と外缶の間のガスケットが熱可塑性
樹脂であり、かつ素材成形品から樹脂の融点以下で熱圧
縮成形したガスケットを用いて非水電解質二次電池を作
製する。
Description
質二次電池および、リフロー炉によるはんだ付けを可能
とした耐熱特性を有するコイン型非水電解質二次電池に
関するものである。
質二次電池は、高エネルギー密度、軽量であるといった
特徴により、機器のバックアップ用の電源としての用途
が増加している。
よび正・負極缶の絶縁を保つガスケットの材質が極めて
重要である。従来ガスケット材質としては、耐薬品性、
弾力性、耐クリープ性にすぐれ、成形性がよく、射出成
形で作製された安価なポリプロピレンが用いられてき
た。
信機器のメモリーなどのバックアップ用電源として、プ
リント基板に装着されて用いられることが多い。従来こ
れらのコイン型非水電解質二次電池のプリント基板上へ
のはんだ付けははんだこてを用いて行われてきた。しか
しながら、近年の機器の小型化あるいは高機能化に伴
い、プリント基板上の同一面積内に搭載される電子部品
数を多くするために、非水電解質二次電池にもリフロー
はんだ付けが行える耐熱性が要求されてきている。
のガスケット材料としてはポリプロピレンが一般的に用
いられてきた。しかしながら、ポリプロピレンは耐熱温
度が低いため、リフローはんだ付けに必要な耐熱性は得
られない。そこで、耐熱温度が高く、有機電解質の耐薬
品性が高いいわゆるエンジニアリングプラスチックスを
ガスケットに使用することが提案され、一部は実用化さ
れている。
た、ガスケットは漏液等の問題があり、高度の製造上の
管理が必要であった。また、リフローハンダ付けにおい
ては、更に高度の漏液対策が必要であった。これは、リ
フローはんだ付けのような急激な温度変化において充分
な信頼性の封止性が得られないためである。このため、
現在は外缶・内缶及びガスケットの厳しい寸法管理と製
品のスクリーニング及び厳しい信頼性試験を行ってい
る。
いて、十分な耐熱性および耐薬品性を持ったガスケット
を用いてもリフローはんだ付けの熱処理で漏液が見られ
る原因の1つに、外缶、内缶とガスケットの熱膨張の差
が考えられる。外缶及び内缶に使用されている金属材料
とガスケットに使用されている樹脂材料では熱膨張係数
に大きな差がある。このため、急激な温度変化を伴うリ
フローはんだ付けでは熱処理過程においては外缶・内缶
とガスケットの熱膨張に差があるため、十分な封口性が
保てないためと考えられる。
つ素材成形品から樹脂の融点以下で熱圧縮成形したガス
ケットを使用した非水電解質二次電池を作製すること
で、リフローはんだ付けにおいて耐漏液性の高く信頼性
の高い非水電解質二次電池が得られることを見出した。
圧縮成形で成形された熱可塑性樹脂の成形品に温度を加
えると、元の素材成形品の形状に戻ろうとする性質があ
る。そこで、成形品のガスケット形状よりも厚みの厚い
板材を素材成形品として融点以下で熱圧縮成形を行うこ
とで、リフローはんだ付けの熱処理によりガスケット厚
みが厚くなるようなガスケットが作製できる。これによ
り、本来であれば外缶及び内缶(金属)とガスケット
(樹脂)の間に隙間ができるあるいは缶とガスケットの
間に封止に十分な応力が得られなくなるはずの非水電解
質二次電池にこのガスケットを用いることで、熱処理に
よるガスケットの膨張で外缶及び缶(金属)とガスケッ
ト(樹脂)の間に隙間ができずあるいは缶とガスケット
の間に封止に充分な応力が得られるようになることを見
出した。
ろうとする性質があり、リフローはんだ付け以外の電池
においても効果がある。
等が用いられる。リフローハンダ付けを行う場合は、少
なくとも200℃以上の耐熱を有する熱可塑性樹脂であ
り、かつ素材成形品を融点以下で熱圧縮成形が可能な樹
脂である。熱圧縮成形は、融点以下に加熱した金型に素
材成形品を供給し、プレス成形機で加圧した後に冷却硬
化し脱型する方法である。本条件に合致すれば特に樹脂
の種類は限定しないが、ポリフェニレンサルファイド
(PPS)、液晶ポリマー(LCP)、ポリエーテルエ
ーテルケトン樹脂(PEEK)、ポリエーテルニトリル
樹脂(PEN)、ポリエーテルケトン樹脂(PEK)、
ポリアリレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹
脂、ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート樹
脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリアミノビスマレイ
ミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリアミドイミ
ド、ポリイミド、フッ素樹脂が望ましい。
リフェニレンサルファイド(PPS)、液晶ポリマー
(LCP)、テトラフルオロエチレン−パーフルオロア
ルキルビニルエーテル共重合樹脂(PFA)、ポリエー
テルエーテルケトン樹脂(PEEK)、ポリエーテルニ
トリル樹脂(PEN)、がリフロー温度での破裂等がな
く、しかもリフロー後の保存においてもガスケットの変
形による漏液などがなく良好であった。
加量でガラス繊維、マイカウイスカー、セラミック微粉
末等を添加したものであっても、本実験と同様の効果を
発揮することが実験によって判明している。
る素材成形品の厚みは、熱圧縮成形後のガスケット厚み
よりも厚いことが必要である。
品も、少なくとも200℃以上の耐熱を有する材料で構
成する。
ない場合、マンガン酸化物またはリチウム含有マンガン
酸化物を正極として用いることができる。
ン酸化物、リチウム含有チタン酸化物、モリブデン酸化
物、マンガン酸化物、バナジウム酸化物、ニオブ酸化
物、リチウム含有マンガン酸化物、リチウム含有コバル
ト酸化物、リチウム含有ニッケル酸化物、リチウム含有
マンガンコバルト酸化物、リチウム含有マンガンニッケ
ル酸化物、リチウム含有コバルトニッケル酸化物、リチ
ウム含有マンガンコバルトニッケル酸化物が正極活物質
として用いられる。
ない場合、リチウム金属、リチウム−アルミニウム等の
リチウム合金を用いることができる。
ウムをドーピングした炭素、リチウムをドーピングした
金属酸化物(SiO、WO2、WO3等)、リチウム含
有チタン酸化物(Li4Ti5O12等)、二酸化モリ
ブデン、ニオブ酸化物等を用いることができる。
るため、正極としても負極としても使える物質もある。
O12等)、二酸化モリブデン、ニオブ酸化物等の比較
的電位の高い活物質を負極に用いた場合は、フッ素樹脂
を用いたガスケットとの組み合わせにおいて有効であ
る。負極缶と接触するガスケット面の電位が、リチウム
析出電位まで下がらないため、フッ素樹脂とリチウムの
反応が起こりにくいためである。
の電気二重層キャパシタや非水二次電池に用いられてい
る非水溶媒が用いられる。上記非水溶媒には、環状エス
テル類、鎖状エステル類、環状エーテル類、鎖状エーテ
ル類等が用いられ、具体的には、プロピレンカ−ボネ−
ト(PC)、エチレンカ−ボネ−ト(EC)、ブチレン
カーボネート(BC)、ビニレンカーボネート、ジメチ
ルカーボネート(DMC)、ジエチルカーボネート(D
EC)、γ−ブチロラクトン(γBL)、2メチル‐γ
‐ブチロラクトン、アセチル‐γ‐ブチロラクトン、γ
‐バレロラクトン、1,2−ジメトキシエタン(DM
E)、1,2‐エトキシエタン、ジエチルエーテル、エ
チレングリコールジアルキルエーテル、ジエチレングリ
コールジアルキルエーテル、トリエチレングリコールジ
アルキルエーテル、テトラエチレングリコールジアルキ
ルエーテル、ジプロピルカーボネート、メチルエチルカ
ーボネート、メチルブチルカーボネート、メチルプロピ
ルカーボネート、エチルブチルカーボネート、エチルプ
ロピルカーボネート、ブチルプロピルカーボネート、プ
ロピオン酸アルキルエステル、マロン酸ジアルキルエス
テル、酢酸アルキルエステル、テトラヒドロフラン(T
HF)、アルキルテトラヒドロフラン、ジアルキルアル
キルテトラヒドロフラン、アルコキシテトラヒドロフラ
ン、ジアルコキシテトラヒドロフラン、1,3‐ジオキ
ソラン、アルキル‐1,3‐ジオキソラン、1,4‐ジ
オキソラン、2−メチルテトラヒドロフラン、ジメチル
スルフォキシド、1,3−ジオキソラン、ホルムアミ
ド、ジメチルホルムアミド、ジオキソラン、アセトニト
リル、ニトロメタン、蟻酸メチル、酢酸メチル、プロピ
オン酸メチル、プロピオン酸エチル、リン酸トリエステ
ル、無水マレイン酸、スルホラン、3−メチルスルホラ
ンなどの非水溶媒およびこれらの誘導体や混合物などが
好ましく用いられる。
重層キャパシタを用いる場合は、電解液としては常圧で
の沸点が200℃以上の非水溶媒が安定である。リフロ
ー温度は250℃程度に上がる場合があるが、その温度
で電池内部の圧力が上がっているせいか常圧での沸点が
204℃のγ−ブチロラクトン(γBL)を用いた場合
でも電池の破裂はなかった。プロピレンカーボネート
(PC)、エチレンカーボネート(EC)、γ−ブチロ
ラクトン(γBL)選ばれる単独または複合物で用いる
ことが良好であった。
しては、水分と、有機過酸化物(例えばグリコール類、
アルコール類、カルボン酸類)などが挙げられる。前記
各不純物は、電極の表面に絶縁性の被膜を形成し、電極
の界面抵抗を増大させるものと考えられる。したがっ
て、サイクル寿命や容量の低下に影響を与える恐れがあ
る。また高温(60℃以上)貯蔵時の自己放電も増大す
る恐れがある。このようなことから、非水溶媒を含む電
解質においては前記不純物はできるだけ低減されること
が好ましい。具体的には、水分は50ppm以下、有機
過酸化物は1000ppm以下であることが好ましい。
lO4 )、六フッ化リン酸リチウム(LiPF6 )、ホ
ウフッ化リチウム(LiBF4 )、六フッ化砒素リチウ
ム(LiAsF6 )、トリフルオロメタスルホン酸リチ
ウム(LiCF3 SO3 )、ビストリフルオロメチルス
ルホニルイミドリチウム[LiN(CF3 SO2 )
2]、チオシアン塩、アルミニウムフッ化塩などのリチ
ウム塩(電解質)などの1種以上の塩を用いることがで
きる。リフローハンダ付けを行うにおいては、LiCl
O4等の塩素系のものよりフッ素を含有する支持塩であ
る六フッ化リン酸リチウム(LiPF6)、ホウフッ化
リチウム(LiBF4)、トリフルオロメタスルホン酸
リチウム(LiCF3 SO3)が、熱的にも電気特性的
にも安定であった。非水溶媒に対する溶解量は、0.5
〜3.0モル/1とすることが望ましい。
誘導体を含むポリマ−、ポリプロピレンオキサイド誘導
体か該誘導体を含むポリマ−、リン酸エステルポリマ−
等も上記支持塩と併用し用いることもできる。
イオン透過度を持ち、所定の機械的強度を持ち絶縁性の
膜が用いられる。リフローハンダ付けにおいては、ガラ
ス繊維が最も安定して用いることができるが、熱変形温
度が230℃以上のポリフェニレンサルファイド、ポリ
エチレンテレフタレート、ポリアミド、ポリイミドなど
の樹脂を用いることもできる。セパレーターの孔径、厚
みは特に限定されるものではなく、使用機器の電流値と
キャパシタ内部抵抗に基ずき決定する設計的事項であ
る。また、セラミックスの多孔質体を用いることもでき
る。
MnO2、負極活物質としSiOを用いた場合である。
下記のようにして作製した正極、負極及び電解液を用い
た。また、電池の大きさは外径4.8mm、厚さ1.4
mmであった。電池断面図を図1に示した。
した。 市販のMnO2を粉砕したものに導電剤として
グラファイトを、結着剤としてポリアクリル酸を重量比
MnO2:グラファイト:ポリアクリル酸=90:8:
2の割合で混合して正極合剤とし、2ton/cm2で
直径2.4mmのペレットに加圧成形した。その後、こ
の様にして得られた正極ペレット101を炭素を含む導
電性樹脂接着剤からなる電極集電体102を用いて正極
ケース103に接着し一体化した(正極ユニット化)
後、250℃で8時間減圧加熱乾燥した。
iOを粉砕したものを作用極の活物質として用いた。こ
の活物質に導電剤としてグラファイトを、結着剤として
ポリアクリル酸をそれぞれ重量比45:40:15の割
合で混合して負極合剤とした。この負極合剤を2ton
/cm2で直径2.4mmのペレットに加圧成形したも
のを用いた。その後、この様にして得られた負極ペレッ
ト104を炭素を導電性フィラーとする導電性樹脂接着
剤からなる電極集電体2を用いて負極ケース105に接
着し一体化した(負極ユニット化)後、250℃で8時
間減圧加熱乾燥した。さらに、ペレット上にリチウムフ
ォイル106を直径2mm、に打ち抜いたものを圧着
し、リチウム−負極ペレット積層電極とした。
布を乾燥後φ3mmに打ち抜きセパレータ109とし
た。ガスケット108は、PP樹脂を用いて、成形後の
ガスケット厚みの約2倍の厚みの板を素材成形品を用
い、融点以下の温度で熱圧縮成形したものを用いた。電
解液107は、プロピレンカ−ボネ−トPC:エチレン
カーボネート(EC):γ−ブチロラクトン(γBL)
の体積比1:1:1の混合溶媒に過塩素酸リチウム(L
iClO4 )を1モル/l溶解したもの6μL、電池缶
内に入れた。正極ユニットと負極ユニットを重ねかしめ
封口することにより電池を作製した。
を射出成形により作製したものを用いた電池を作製し
た。
加速の保存劣化特性を調べた。結果を表1に示した。
問題のないもの、△は電池のわずかな膨らみ内部抵抗の
上昇があるもの、×は特性上問題があり実用レベルにな
いものである。電池の膨らみ、内部抵抗Ωの変化につい
ては、実施例、比較例とも良好であった。漏液について
は、比較例1の方で微少な漏液(実用上は問題とならな
いレベル)が全数の1.4%あった。熱圧縮成形の耐漏
液における有効性が確認できた。
他の活物質、電解液、電池部材を用いたものを作製し評
価した。
正極は次の様にして作製した。 市販のMoO3を粉砕
したものに導電剤としてグラファイトを、結着剤として
ポリアクリル酸を重量比MoO3:グラファイト:ポリ
アクリル酸=53:45:2の割合で混合し用いた。
F4 1mol/Lを用いた。
ついてリフロー温度に電池が耐えうるかを調べるため、
予備加熱180℃、10分、加熱240℃、1分での加
熱によるリフローテストを行った。加熱後のサンプル
は、膨らみを調べるため電池高さ測定、内部抵抗の測
定、サイクル特性の測定を行った。高さはダイヤルゲー
ジを用いて測定した。内部抵抗は交流法(1kHz)に
より行った。漏液は、5倍の実体顕微鏡を用い目視で行
った。
問題のないもの、△は電池のわずかな膨らみ内部抵抗の
上昇があるもの、×は特性上問題があり実用レベルにな
いものである。
により作製した電池である。膨らみ、内部抵抗Ωの変化
については、良好であった。しかし、リフロー後の漏液
発生した。
EEK,PEN,PFAを熱圧縮成形したガスケットを
用いた。表2に示したように、実施例2〜6の電池の膨
らみは、全て0.03mm以下で問題のないレベルであ
った。内部抵抗についても、リフローテスト後はテスト
前のプラスマイナス20%以内に入り問題のないレベル
であった。ただし、PFAについては、微少な漏液(実
用上は問題とならないレベル)が認められた。この電池
を分解したところガスケットの負極缶に接する部分が多
少黒く変色しており、これが漏液の原因になったものと
考えられる。この変色はリチウムとPFAの反応と推測
される。この変色はガスケットにシール剤を塗布した
り、負極缶を絶縁コートすることにより防ぐことができ
る。
で、他の活物質、電解液、電池部材を用いたものを作製
し評価した。
i4Ti5O12を粉砕したものを作用極の活物質とし
て用いた。この活物質に導電剤としてグラファイトを、
結着剤としてポリアクリル酸をそれぞれ重量比Li4T
i5O12:グラファイト:ポリアクリル酸=70:2
5:5の割合で混合して負極合剤とした。正極は次の様
にして作製した。 市販のLiCoO2を粉砕したもの
に導電剤としてグラファイトを、結着剤としてポリアク
リル酸を用い、重量比LiCoO2:グラファイト:ポ
リアクリル酸=90:8:2の割合で混合し用いた。電
解液は、GBL:EC=1:1、LiBF4 1mol
/Lを用いた。
2に示したように、実施例6〜11の電池の膨らみは、
全て0.03mm以下で問題のないレベルであった。内
部抵抗についても、リフローテスト後はテスト前のプラ
スマイナス20%以内に入り問題のがなく、漏液も確認
できなかった。PFAを用いたものにおいてもガスケッ
トに黒い変色は認められなかった。
いているため、負極電位が1.5Vvs.Liと高く、
リチウムの析出が起こりにくかったためと考えられる。
内缶(金属)とガスケット(樹脂)を用いた非水電解質
二次電池において、リフローはんだ付けの急激な温度変
化においても、十分な封口性が得られるガスケットが得
られた。本ガスケットは、熱可塑性樹脂を用い、かつ素
材成形品から樹脂の融点以下で熱圧縮成形されている。
この成形法で作製された成形体の性質である熱によりガ
スケットが元の素材成形品形状へ戻ろうとする性質を利
用することで、封止の信頼性が高い非水電解質二次電池
が得ることができる。
Claims (5)
- 【請求項1】 正極と負極と非水溶媒、支持塩を含む電
解液とセパレータ、ガスケット等の部材からなり、内缶
が外缶内に挿入され外缶をかしめる事で封口する構造の
非水電解質電池において、内缶と外缶の間のガスケット
が熱可塑性樹脂であり、かつガスケットが素材成形品か
ら樹脂の融点以下で熱圧縮成形されたことを特徴とする
非水電解質二次電池。 - 【請求項2】 前記ガスケットを形成する熱可塑性樹脂
がポリプロピレン(PP)であることを特徴とする請求
項1記載の非水電解質二次電池。 - 【請求項3】 前記非水溶媒の常圧での沸点が200℃
以上であり、かつ前記支持塩がフッ素を含有し、かつ前
記セパレータがガラス繊維または熱変形温度230℃以
上の樹脂からなり、かつ前記ガスケットが熱変形温度2
30℃以上の熱可塑性樹脂からなることを特徴とする請
求項1に記載の非水電解質二次電池。 - 【請求項4】 前記常圧での沸点が200℃以上の非水
溶媒が、エチレンカーボネート(EC)、γ−ブチロラ
クトン(γBL)選ばれる単独または複合物であり、か
つ前記支持塩が、六フッ化リン酸リチウム(LiPF
6)、ホウフッ化リチウム(LiBF4)ら選ばれる単独
または複合物であることを特徴とする請求項3記載の非
水電解質二次電池。 - 【請求項5】 前記ガスケットを形成する熱可塑性樹脂
が、ポリフェニレンサルファイド、液晶ポリマー(LC
P)、ポリエーテルエーテルケトン樹脂(PEEK)、
ポリエーテルニトリル樹脂(PEN)または、テトラフ
ルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル
共重合樹脂(PFA)であることを特徴とする請求項3
ないし4記載の非水電解質二次電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2000234790A JP2002050328A (ja) | 2000-08-02 | 2000-08-02 | 非水電解質二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
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Publication Number | Publication Date |
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