JP2002042823A - 燃料電池 - Google Patents

燃料電池

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Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【課題】 電極触媒層にも対策を施して耐ドライアップ
性、耐フラッディング性をさらに向上させた燃料電池の
提供。 【解決手段】 固体高分子電解質型燃料電池１０におい
て、電極１４、１７の触媒層１２、１５の組成、構造
を、反応ガス流れ方向上流側で耐ドライアップ性向上、
下流側で耐フラッディング性向上となるように、反応ガ
ス流れ方向上流側と下流側で異ならせた燃料電池１０。
電極１４、１７の拡散層１３、１６の組成、構造も、反
応ガス流れ方向上流側で耐ドライアップ性向上、下流側
で耐フラッディング性向上となるように、反応ガス流れ
方向上流側と下流側で異ならせた燃料電池１０。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、燃料電池に関し、
とくに耐ドライアップ性、耐フラッディング性を向上さ
せた固体高分子電解質型燃料電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】固体高分子電解質型燃料電池は、イオン
交換膜からなる電解質膜とこの電解質膜の一面に配置さ
れた触媒層および拡散層からなる電極（アノード、燃料
極）および電解質膜の他面に配置された触媒層および拡
散層からなる電極（カソード、空気極）とからなる膜−
電極接合体（ＭＥＡ：Membrane-Electrode Assembly ）
と、アノード、カソードに燃料ガス（水素）および酸化
ガス（酸素、通常は空気）を供給するための流体通路を
形成するセパレータとを、交互に配置し、これらＭＥＡ
とセパレータからなる単電池の積層体を締め付けて一体
化したスタックからなる。固体高分子電解質型燃料電池
では、アノード側では、水素を水素イオンと電子にする
反応が行われ、水素イオンは電解質膜中をカソード側に
移動し、カソード側では酸素と水素イオンおよび電子か
ら水を生成する反応が行われる。 アノード側：Ｈ2 →２Ｈ+ ＋２ｅ- ・・・・（１） カソード側：２Ｈ+ ＋２ｅ- ＋（１／２）Ｏ2 →Ｈ2 Ｏ ・・・・（２） 水素イオンが電解質膜を移動するためには、電解質膜が
含水した状態にあることが必要であり、含水率が低下す
ると、電解質膜の電気抵抗が大きくなって、出力電圧低
下、電気出力低下を招き、電解質として機能しなくな
る。通常は、ＭＥＡは組成、構造がセル面内で均一に形
成されているが、電極の反応面内で、反応ガス流れ方向
上流と下流では、反応ガスのガス濃度、流量、水蒸気分
圧が大きく異なっており、このため、上流ではドライア
ップが起きやすく、下流ではフラッディングを起きやす
い状況にあり、全域を安定的に動作させることは難し
い。ドライアップが起きると電解質膜の含水率低下が生
じ、フラッディングが起きるとガスの供給が不十分とな
って反応が起きにくくなる。特開平６−２６７５６２号
は、燃料電池の電極の拡散層の構造を、ガス流れ方向で
異ならせ、生成水が排出されやすくして、フラッディン
グを抑制した燃料電池を提案している。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかし、特開平６−２
６７５６２号の提案は、電極拡散層のみに対策を施した
ものであり、電解質膜直近の電極触媒層の構造はセル面
内方向に一定であり、耐ドライアップ性、耐フラッディ
ング性向上の余地が残されている。本発明の目的は、電
極触媒層にも対策を施して耐ドライアップ性、耐フラッ
ディング性をさらに向上させた燃料電池を提供すること
にある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成する本発
明はつぎの通りである。 （１） 固体高分子電解質型燃料電池において、電極の
触媒層の組成、構造を、反応ガス流れ方向上流側で耐ド
ライアップ性向上、下流側で耐フラッディング性向上と
なるよう、反応ガス流れ方向上流側と下流側で異ならせ
た燃料電池。 （２） 電極の拡散層の組成、構造も、反応ガス流れ方
向上流側で耐ドライアップ性向上、下流側で耐フラッデ
ィング性向上となるよう、反応ガス流れ方向上流側と下
流側で異ならせた（１）記載の燃料電池。
【０００５】上記（１）の燃料電池では、反応ガス流れ
方向上流側で耐ドライアップ性が向上し、下流側で耐フ
ラッディング性が向上するように、電極の触媒層の組
成、構造を、反応ガス流れ方向上流側と下流側で異なら
せたので、セル電圧、セル出力が向上し、発電効率が向
上する。上記（２）の燃料電池では、電極の拡散層の組
成、構造も、反応ガス流れ方向上流側と下流側で異なら
せたので、（１）の場合に比べて、また拡散層のみに対
策を施した特開平６−２６７５６２号の場合に比べて、
反応ガス流れ方向上流側で耐ドライアップ性がさらに向
上し、下流側で耐フラッディング性がさらに向上し、セ
ル電圧、セル出力、発電効率がさらに向上する。
【０００６】
【発明の実施の形態】以下に、本発明の燃料電池を、図
１〜図６を参照して、説明する。図１、図２は、カソー
ド側、アノード側の何れにも適用できる。
【０００７】本発明の燃料電池は固体高分子電解質型燃
料電池１０である。図３に示すように、固体高分子電解
質型燃料電池１０は、イオン交換膜からなる電解質膜１
１と電解質膜１１の一面に配置された触媒層１２および
拡散層１３からなる電極１４（アノード、燃料極）およ
び電解質膜１１の他面に配置された触媒層１５および拡
散層１６からなる電極１７（カソード、空気極）とから
なる膜−電極接合体（ＭＥＡ：Membrane-Electrode Ass
embly ）と、電極１４、１７に燃料ガス（水素）および
酸化ガス（酸素、通常は空気）を供給するための流体通
路を形成するセパレータ１８とを、交互に配置し、これ
らＭＥＡとセパレータ１８からなる単電池を積層したス
タックを締め付けたものからなる。
【０００８】水素イオンＨ+ が電解質膜１１中を移動す
るためには、固体高分子の電解質膜１１が含水した状態
にあることが必要であり、加湿されることが必要であ
る。電解質膜１１を加湿する水分は、燃料電池１０に供
給される反応ガス（水素、空気）に別の加湿装置によっ
て与えられる水分と、カソード１７で生成する反応生成
水である。
【０００９】触媒層１２、１５は、図１、図２に示すよ
うに、担体カーボン２２、触媒（たとえば、Ｐｔ）２
３、樹脂被覆層２４（電解質膜１１と同じ樹脂材）から
なり、触媒２３は担体カーボン２２の表面にあり、樹脂
被覆層２４はそれらを覆っている。カソード側では、電
解質膜１１中を移動してきた水素イオンＨ+ は、樹脂被
覆層２４中を触媒２３に至り、粒子間気孔を通ってきた
酸素と前記（２）式の反応を生じる。アノード側でも粒
子間気孔を通ってきた水素が触媒上で前記（１）式の反
応を生じる。
【００１０】拡散層１３、１６は、図１、図２に示すよ
うに、カーボン粒子２５を樹脂２６（たとえば、フッ素
系樹脂）で結合した撥水層１３ａ、１６ａと、撥水層１
３ａ、１６ａよりセパレータ側にあるカーボン繊維２７
のクロスからなる基材層１３ｂ、１６ｂとの、２層構造
からなる。撥水層１３ａ、１６ａも、基材層１３ｂ、１
６ｂも通気性があり、セパレータを流れる水素、空気を
触媒層１２、１５に通す。
【００１１】セパレータ１８には、酸化ガス流路２０
（空気流路）、燃料ガス流路２１（水素流路）、水生成
反応で生じる熱で昇温する燃料電池１０を冷却するため
の冷却媒体流路１９（冷却水路）の何れか少なくとも１
つが形成されている。冷却水路１９は、各単電池毎にあ
るいは複数個の単電池毎に、セパレータ１８間に、形成
される。冷却水路１９は、つながった１つの通路であっ
てもよいし、互いに独立な複数の通路であってもよい。
冷却水の平均温度は約８０℃で、セル面内入口で約７５
℃、セル面内入口で約８５℃である。セパレータ１８
は、複数の単電池を積層する場合の燃料極のガスと空気
極のガスの混合を防止するための仕切り板、燃料極のガ
スと冷却媒体との仕切り板、および空気極のガスと冷却
媒体との仕切り板として働くとともに、直列結合された
単電池の電気通路（集電体）として働く。セパレータ１
８は、炭素板、または金属板にセラミックスをコーティ
ングしたものからなる。セラミックスは、通常、導電性
セラミックスか、または流路に面する部位だけのコーテ
ィングとして拡散層との接触面のコーティングは除去し
たものか、からなる。酸化ガス流路２０、燃料ガス流路
２１、冷却媒体流路１９は、たとえば、セパレータ１８
に形成された複数の凹状の溝からなるか、またはセパレ
ータ１８に複数の凸部を形成して隣接積層板との間に形
成されたスペースからなる。
【００１２】本発明では、電極面内において、触媒層１
２、１５、拡散層１３、１６（とくに、拡散層１３、１
６のうち触媒層１２、１５に近い側の層である撥水層１
３ａ、１６ａ）の組成、構造を、反応ガス（水素、空
気）の上流部分と、下流部分とで、互いに異ならせたも
のからなる。異ならせ方は、図４に示すように、セル面
を反応ガスの流れ方向に複数の領域に分割し、領域毎に
ステップ的に変えてもよいし（各領域では一定で、領域
が変わる部位で段階的に変える態様）、あるいは連続的
になだらかに変えてもよい（各領域内でもなだらかに変
わる態様）。
【００１３】異ならせ態様は、反応ガス（水素、空気）
の上流側部分で、触媒層１２、１５、拡散層１３、１６
（とくに、撥水層１３ａ、１６ａ）の組成、構造を、耐
ドライアップ性に優れた設計とし（乾きにくい設計）、
反応ガス（水素、空気）の下流側部分で、触媒層１２、
１５、拡散層１３、１６（とくに、撥水層１３ａ、１６
ａ）の組成、構造を、耐フラッディング性に優れた設計
とする（水分による気孔の詰まりの無い設計）。図４に
おいて、耐ドライアップ性は、分割域１＞分割域２＞分
割域３であり、耐フラッディング性は、分割域１＜分割
域２＜分割域３である。耐ドライアップ性、耐フラッデ
ィング性を制御する要因には、つぎがある。触媒層１
２、１５については、電解質比率、気孔径、気孔量、厚
さ、拡散層１３、１６については、気孔径、気孔量、疎
水性、厚さ等である。
【００１４】耐ドライアップ性を向上させる構造、方法
は、つぎの何れかあるいはそれらの複合による。まず、
触媒層１２、１５の耐ドライアップ性の向上については
つぎの何れかあるいはそれらの複合による。 触媒層１２、１５の電解質比率の増大（担体カーボ
ン２２、触媒２３、樹脂被覆層２４（電解質膜１１と同
じ樹脂材）のうち樹脂被覆層２４の比率を大きくす
る）。樹脂２４は濡れているので樹脂２４の割合を大に
して、乾きにくくする。 気孔径を縮小する。これによって、水蒸気が気孔を
通って逃げていくのを抑制する。水素、酸素は多量にあ
るので水素、酸素が気孔を通って触媒に到達する量が低
減することはない。 気孔量を低減する。すなわち、触媒層１２、１５を
緻密にする。これによって、水蒸気が気孔を通って逃げ
ていくのを抑制する。水素、酸素は多量にあるので水
素、酸素が気孔を通って触媒に到達する量が低減するこ
とはない。 触媒層１２、１５の厚さを増大させる。これによっ
て、触媒層１２、１５を通って水分が逃げていきにくく
する。
【００１５】また、拡散層１３、１６（とくに、撥水層
１３ａ、１６ａ）の耐ドライアップ性の向上については
つぎの何れかあるいはそれらの複合による。 気孔径を縮小する。これによって、水蒸気が気孔を
通って逃げていくのを抑制する。水素、酸素は多量にあ
るので水素、酸素が気孔を通って触媒に到達する量が低
減することはない。 気孔量を低減する。すなわち、拡散層１３、１６を
緻密にする。これによって、水蒸気が気孔を通って逃げ
ていくのを抑制する。水素、酸素は多量にあるので水
素、酸素が気孔を通って触媒に到達する量が低減するこ
とはない。 拡散層１３、１６の撥水層１３ａ、１６ａの疎水性
（撥水性）を強化する。これによって、拡散層１３、１
６を通って水の出ていくのを抑制する。 拡散層１３、１６の厚さを増大させる。これによっ
て、拡散層１３、１６を通って水分が逃げていきにくく
する。
【００１６】触媒層１２、１５の気孔径を縮小する方法
としては、たとえば、担体カーボン２２の径を縮小す
る。たとえば、担体カーボン２２の径を従来の３０ナノ
メータから１０ナノメータにする。触媒層１２、１５の
気孔量を低減する方法としては、たとえば、担体カーボ
ン２２の低ストラクチャ化（ブリッジ体の小型化）、高
圧プレスなどで行う。触媒層１２、１５厚さの増大は、
触媒層１２、１５形成時の塗布量で制御するが、合わせ
て触媒担持密度を低減させることで触媒量の抑制と同時
に触媒粒径を微細化し触媒活性を向上させることも可能
である。
【００１７】拡散層１３、１６の気孔径を縮小する方法
としては、たとえば、撥水層１３ａ、１６ａのカーボン
粒子２５の径を縮小する。拡散層１３、１６の気孔量を
低減する方法としては、たとえば、撥水層１３ａ、１６
ａのカーボンストラクチャの縮小、撥水層１３ａ、１６
ａの厚さ増大、を行う。拡散層１３、１６の疎水性強化
を行う方法としては、たとえば、撥水層１３ａ、１６ａ
中のフッ素系樹脂成分の増大、カーボンの疎水性強化
（カーボンの黒鉛化）、基材層１３ｂ、１６ｂの疎水性
強化（撥水剤処理）を行う。拡散層１３、１６厚さを増
大させる方法としては、たとえば基材層１３ｂ、１６ｂ
の厚さを増大する。
【００１８】耐フラッディング性を向上させる構造、方
法は、耐ドライアップ性の向上と逆の関係にあり、つぎ
の何れかあるいはそれらの複合による。まず、触媒層１
２、１５の耐フラッディング性の向上についてはつぎの
何れかあるいはそれらの複合による。 触媒層１２、１５の電解質比率の削減（担体カーボ
ン２２、触媒２３、樹脂被覆層２４（電解質膜１１と同
じ樹脂材）のうち樹脂被覆層２４の比率を小さくす
る）。樹脂２４は濡れているので樹脂２４の割合を小に
して、ガスが入りやすくし、フラッディングを起こしに
くくする。 気孔径を増大する。これによって、ガス（水素、ま
たは空気）が入りやすくし、水分による気孔詰まりが生
じにくくする。 気孔量を増大する。すなわち、触媒層１２、１５を
疎にする。これによって、ガス（水素、空気）が入りや
すくする。 触媒層１２、１５の厚さを低減する。これによっ
て、ガス（水素、空気）が入りやすくする。
【００１９】また、拡散層１３、１６（とくに、撥水層
１３ａ、１６ａ）の耐フラッディング性の向上について
はつぎの何れかあるいはそれらの複合による。 気孔径を増大する。これによって、水蒸気が気孔を
通って逃げていきやすくし気孔の水滴による詰まりを無
くし、またガス（水素、空気）が入りやすくする。 気孔量を増大する。すなわち、拡散層１３、１６を
疎にする。これによって、ガスが入りやすくする。 拡散層１３、１６の撥水層１３ａ、１６ａの疎水性
（撥水性）を弱める。これによって、拡散層１３、１６
を通って水が出ていきやすくする。 拡散層１３、１６の厚さを低減する。これによっ
て、拡散層１３、１６を通って水分が逃げていきやすく
し、ガスが入りやすくする。
【００２０】触媒層１２、１５の気孔径を増大する方法
としては、たとえば、担体カーボン２２の径を増大す
る。たとえば、担体カーボン２２の径を従来の３０ナノ
メータから５０ナノメータにする。触媒層１２、１５の
気孔量を増大する方法としては、たとえば、担体カーボ
ン２２の高ストラクチャ化（ブリッジ体の大型化）、低
圧プレスなどの他、造孔材を用いることも有効である。
触媒層１２、１５厚さの削減は、触媒層１２、１５形成
時の塗布量で制御するが、合わせて触媒担持密度を増大
させることで触媒量の維持を行うことも有効である。
【００２１】拡散層１３、１６の気孔径を増大する方法
としては、たとえば、撥水層１３ａ、１６ａのカーボン
粒子２５の径を増大する。拡散層１３、１６の気孔量を
増大する方法としては、たとえば、撥水層１３ａ、１６
ａのカーボンストラクチャの増大、撥水層１３ａ、１６
ａの厚さ低減、または改造材の使用により行う。拡散層
１３、１６の疎水性低減を行う方法としては、たとえ
ば、撥水層１３ａ、１６ａ中のフッ素系樹脂成分の低
減、カーボンの親水性強化（官能基導入）、基材層１３
ｂ、１６ｂの親水処理を行う。拡散層１３、１６厚さを
低減する方法としては、たとえば基材層１３ｂ、１６ｂ
の厚さを低減する。なお、上記手法によりＭＥＡの厚さ
に面内傾斜が生じた場合、セパレータの形状もそれに応
じた傾斜設計にする必要がある。
【００２２】つぎに、本発明の燃料電池１０の作用を説
明する。本発明の適用前の一般の燃料電池では、電極面
内において、ガスの流れの上流、下流では、ガス流量、
反応ガス分圧、水蒸気分圧に、一般に、図５に示すよう
な分布が存在している。この場合、上流では水蒸気を持
ち去りやすい、すなわちドライアップしやすい環境にあ
り、逆に下流では水蒸気を持ち去りにくい、すなわちフ
ラッディングしやすい環境にある。このような環境にお
いて電極面内のいずれの部位でも安定的に反応を起こさ
せるためには、上流、下流の動作環境に応じた設計をす
ることが効果的であり、本発明はそうなっている。
【００２３】本発明の燃料電池では、電極の触媒層の組
成、構造を、反応ガス流れ方向上流側で耐ドライアップ
性が向上し、下流側で耐フラッディング性が向上するよ
うに、反応ガス流れ方向上流側と下流側で異ならせたの
で、従来生じやすかった上流側でのドライアップ性と下
流側でのフラッディングが抑制され、セル面内全域で安
定して、前記（１）、（２）式の反応が生じる。また、
本発明の燃料電池で、電極の拡散層の組成、構造も、反
応ガス流れ方向上流側で耐ドライアップ性が向上し、下
流側で耐フラッディング性が向上するように、反応ガス
流れ方向上流側と下流側で異ならせると、上流側でのド
ライアップ性と下流側でのフラッディングの抑制効果は
さらに大きくなり、さらに安定運転を行うことができ
る。
【００２４】その結果、図６に示すように、本発明の、
ＭＥＡ加湿有り（反応ガスの供給路で加湿器を設けて加
湿する）の場合も、ＭＥＡ加湿無しの場合も、従来のＭ
ＥＡ加湿有りの場合、ＭＥＡ加湿無しの場合に比べて、
燃料電池の電流密度、電圧は向上し、燃料電池の発電効
率が向上し、かつ無加湿での性能低下を抑制することが
可能である。そして、本発明のＭＥＡ加湿無しの場合
は、ほぼ従来の加湿有りの場合と同等の電圧、電流密度
となり、本発明により、燃料電池の安定的無加湿運転が
可能になる。ただし、本発明においても、加湿運転を行
ってもよい。今回の発明について、片側の触媒層のみに
つき説明したが、両側の触媒層で実施することが当然可
能である。さらに、その際に、水素側の耐ドライアップ
性の高い部分の裏面に酸素側の耐フラッディング性の高
い部分となるよう配置すると、さらに水分の膜両側にお
ける分布の観点で有利である。
【００２５】
【発明の効果】請求項１の燃料電池によれば、反応ガス
流れ方向上流側で耐ドライアップ性が向上し、下流側で
耐フラッディング性が向上するように、電極の触媒層の
組成、構造を、反応ガス流れ方向上流側と下流側で異な
らせたので、加湿無しの運転下でも、セル電圧、セル出
力が向上し、発電効率を向上できる。請求項２の燃料電
池によれば、電極の拡散層の組成、構造も、反応ガス流
れ方向上流側で耐ドライアップ性が向上し、下流側で耐
フラッディング性が向上するように、反応ガス流れ方向
上流側と下流側で異ならせたので、請求項１の場合に比
べて、また拡散層のみに対策を施した特開平６−２６７
５６２号の場合に比べて、反応ガス流れ方向上流側で耐
ドライアップ性をさらに向上でき、下流側で耐フラッデ
ィング性をさらに向上でき、加湿無しの運転下でも、セ
ル電圧、セル出力、発電効率をさらに向上できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明実施例の燃料電池の反応ガス流れ方向上
流側部の電解質膜、触媒層、拡散層の一部の断面図であ
る。
【図２】本発明実施例の燃料電池の反応ガス流れ方向下
流側部の電解質膜、触媒層、拡散層の一部の断面図であ
る。
【図３】本発明実施例の燃料電池の一部の斜視図であ
る。
【図４】本発明実施例の燃料電池のガス流れ方向に分割
した分割域の正面図である。
【図５】一般の固体高分子電解質型燃料電池のガス流れ
方向のガス流量、反応ガス分圧、水蒸気分圧のグラフで
ある。
【図６】本発明の燃料電池と従来の燃料電池の、加湿有
りと加湿無しの場合の電圧対電流密度のグラフである。
【符号の説明】
１０ （固体高分子電解質型）燃料電池 １１ 電解質膜 １２ 触媒層 １３ 拡散層 １３ａ 撥水層 １３ｂ 基材層 １４ 電極（アノード、燃料極） １５ 触媒層 １６ 拡散層 １６ａ 撥水層 １６ｂ 基材層 １７ 電極（カソード、空気極） １８ セパレータ １９ 冷却媒体流路（冷却水路） ２０ 酸化ガス流路（空気流路） ２１ 燃料ガス流路（水素流路）、 ２２ 担体カーボン ２３ 触媒 ２４ 樹脂被覆層 ２５ カーボン粒子 ２６ 樹脂（たとえば、フッ素系樹脂） ２７ カーボン繊維
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 木野 喜隆 愛知県豊田市トヨタ町１番地 トヨタ自動 車株式会社内 (72)発明者 尾崎 俊昭 愛知県豊田市トヨタ町１番地 トヨタ自動 車株式会社内 Ｆターム(参考） 5H018 AA06 AS02 AS03 EE02 EE03 EE05 EE19 5H026 AA06 CC03

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 固体高分子電解質型燃料電池において、
    電極の触媒層の組成、構造を、反応ガス流れ方向上流側
    で耐ドライアップ性向上、下流側で耐フラッディング性
    向上となるよう、反応ガス流れ方向上流側と下流側で異
    ならせた燃料電池。
  2. 【請求項２】 電極の拡散層の組成、構造も、反応ガス
    流れ方向上流側で耐ドライアップ性向上、下流側で耐フ
    ラッディング性向上となるよう、反応ガス流れ方向上流
    側と下流側で異ならせた請求項１記載の燃料電池。
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