JP2002001007A - 酸性溶液中に存在するＡｍ、Ｃｍ及びＬｎの抽出方法 - Google Patents
酸性溶液中に存在するＡｍ、Ｃｍ及びＬｎの抽出方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 酸性水溶液、特に使用済み核燃料再処理から
生じる高レベル廃液等の中に存在するＡｍ（ＩＩＩ）、
Ｃｍ（ＩＩＩ）及びＬｎ（ＩＩＩ）イオンを効率的に抽
出する方法を提供すること。 【解決手段】 ２つのアミド基を有し、これらをエーテ
ル酸素を含む−ＣＨ2−Ｏ−ＣＨ2−の官能基で結合した
構造を有するジグリコールアミド化合物、すなわち構造
式Ｒ1Ｒ2ＮＣＯＣＨ2ＯＣＨ2ＣＯＮＲ3Ｒ4（Ｒ1，Ｒ2，
Ｒ3，Ｒ4はＣnＨ2n+1のごときアルキル基）の３座配位
可能な抽出剤によって様々な放射性核種を含む広範な水
溶液からＡｍ、Ｃｍ及び希土類元素を、例えばｎ−ドデ
カンなどの有機溶媒に分離する。
生じる高レベル廃液等の中に存在するＡｍ（ＩＩＩ）、
Ｃｍ（ＩＩＩ）及びＬｎ（ＩＩＩ）イオンを効率的に抽
出する方法を提供すること。 【解決手段】 ２つのアミド基を有し、これらをエーテ
ル酸素を含む−ＣＨ2−Ｏ−ＣＨ2−の官能基で結合した
構造を有するジグリコールアミド化合物、すなわち構造
式Ｒ1Ｒ2ＮＣＯＣＨ2ＯＣＨ2ＣＯＮＲ3Ｒ4（Ｒ1，Ｒ2，
Ｒ3，Ｒ4はＣnＨ2n+1のごときアルキル基）の３座配位
可能な抽出剤によって様々な放射性核種を含む広範な水
溶液からＡｍ、Ｃｍ及び希土類元素を、例えばｎ−ドデ
カンなどの有機溶媒に分離する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、酸性溶液中に存在
するアメリシウム（Ａｍ）、キュリウム（Ｃｍ）及びラ
ンタノイド（Ｌｎ）の抽出分離方法に関する。特に本発
明は、比較的酸濃度の高い水溶液中に存在するＡｍ、Ｃ
ｍ及びＬｎをジグリコールアミド化合物を用いて有機溶
媒に抽出し、分離回収する方法に関する。さらに特定的
には、本発明は、使用済みの核燃料の再処理で発生する
高レベル放射性廃液（以下ＨＬＷと略す）等のＡｍ、Ｃ
ｍ、Ｌｎ等を含む放射性溶液からそれらの元素を回収す
るために使用する方法に関する。さらには、本発明はラ
ンタノイド含有鉱石からランタノイドを抽出回収する方
法にも関する。
するアメリシウム（Ａｍ）、キュリウム（Ｃｍ）及びラ
ンタノイド（Ｌｎ）の抽出分離方法に関する。特に本発
明は、比較的酸濃度の高い水溶液中に存在するＡｍ、Ｃ
ｍ及びＬｎをジグリコールアミド化合物を用いて有機溶
媒に抽出し、分離回収する方法に関する。さらに特定的
には、本発明は、使用済みの核燃料の再処理で発生する
高レベル放射性廃液（以下ＨＬＷと略す）等のＡｍ、Ｃ
ｍ、Ｌｎ等を含む放射性溶液からそれらの元素を回収す
るために使用する方法に関する。さらには、本発明はラ
ンタノイド含有鉱石からランタノイドを抽出回収する方
法にも関する。
【０００２】
【従来の技術】酸性水溶液からそれに溶存しているＡ
ｍ、Ｃｍ、Ｌｎ等を分離回収するための従来の溶媒抽出
法は、これら回収すべき元素が含まれる水溶液の酸濃度
が低い系の場合と高い系の場合との二つに大別される。
前者の低酸濃度系で使用される抽出剤の代表例には、ジ
ー２−エチルヘキシルリン酸（Ｄ２ＥＨＰＡ）やジイソ
デシルリン酸（ＤＩＤＰＡ）といった有機リン酸があ
り、後者の高酸濃度系で使用される抽出剤の例には、オ
クチル（フェニル）−Ｎ，Ｎ−ジイソブチルカルバモイ
ルメチルホスフィンオキシド（ＣＭＰＯ）やＮ，Ｎ'−
ジメチル−Ｎ，Ｎ'−ブチルテトラデシルマロンアミド
（ＤＭＤＢＴＤＭＡ）といった二座配位系化合物があ
る。ＨＬＷが処理対象の場合には、硝酸による酸濃度が
約３ｍｏｌ／ｄｍ3（以下Ｍと記す）と高いため、低酸
濃度系用抽出剤を用いようとすれば、処理対象廃液のア
ルカリによる中和、あるいは脱硝等の予備処理工程が必
要となり、それの伴う固体塩廃棄物の発生あるいは面倒
な化学操作を行わなければならない。そのため、最近で
は、後者、すなわち二座配位子の採用が考えられてい
る。良く知られた二座配位子を用いた方法には、ＣＭＰ
Ｏを用いるＴＲＵＥＸ法（米国アルゴンヌ国立研究所で
開発）やマロンアミド化合物を用いるＤＩＡＭＥＸ法
（仏国マルクール研究所で開発）がある。
ｍ、Ｃｍ、Ｌｎ等を分離回収するための従来の溶媒抽出
法は、これら回収すべき元素が含まれる水溶液の酸濃度
が低い系の場合と高い系の場合との二つに大別される。
前者の低酸濃度系で使用される抽出剤の代表例には、ジ
ー２−エチルヘキシルリン酸（Ｄ２ＥＨＰＡ）やジイソ
デシルリン酸（ＤＩＤＰＡ）といった有機リン酸があ
り、後者の高酸濃度系で使用される抽出剤の例には、オ
クチル（フェニル）−Ｎ，Ｎ−ジイソブチルカルバモイ
ルメチルホスフィンオキシド（ＣＭＰＯ）やＮ，Ｎ'−
ジメチル−Ｎ，Ｎ'−ブチルテトラデシルマロンアミド
（ＤＭＤＢＴＤＭＡ）といった二座配位系化合物があ
る。ＨＬＷが処理対象の場合には、硝酸による酸濃度が
約３ｍｏｌ／ｄｍ3（以下Ｍと記す）と高いため、低酸
濃度系用抽出剤を用いようとすれば、処理対象廃液のア
ルカリによる中和、あるいは脱硝等の予備処理工程が必
要となり、それの伴う固体塩廃棄物の発生あるいは面倒
な化学操作を行わなければならない。そのため、最近で
は、後者、すなわち二座配位子の採用が考えられてい
る。良く知られた二座配位子を用いた方法には、ＣＭＰ
Ｏを用いるＴＲＵＥＸ法（米国アルゴンヌ国立研究所で
開発）やマロンアミド化合物を用いるＤＩＡＭＥＸ法
（仏国マルクール研究所で開発）がある。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明の主要対象でも
あるＨＬＷは、放射能が極めて強くかつ硝酸濃度も高
い。さらには多種類の金属元素を高い濃度で含む。その
ため、高い分離性能と共に使用する抽出剤の化学的安定
性あるいは耐放射線性、そして流動相としての安定性が
要求される。更に使用済み抽出剤の廃棄物処理法も重要
な因子である。以下に酸濃度の高い水溶液系に適用され
ている二座配位系抽出剤について、その解決すべき課題
を述べる。
あるＨＬＷは、放射能が極めて強くかつ硝酸濃度も高
い。さらには多種類の金属元素を高い濃度で含む。その
ため、高い分離性能と共に使用する抽出剤の化学的安定
性あるいは耐放射線性、そして流動相としての安定性が
要求される。更に使用済み抽出剤の廃棄物処理法も重要
な因子である。以下に酸濃度の高い水溶液系に適用され
ている二座配位系抽出剤について、その解決すべき課題
を述べる。
【０００４】（１）ＣＭＰＯは単独でｎ−ドデカン希釈
溶剤に溶解した場合、その相両立性条件に限界があり、
有機相中に抽出された酸あるいは金属濃度が増すと第３
相を生成する。それを避けるため、リン酸トリブチル
（ＴＢＰ）を加え，溶媒の極性増大による第３相の生成
抑制とＡｍ抽出率の増大などが図られている（ＴＲＵＥ
Ｘ法）。しかしＴＢＰをＣＭＰＯの６倍過剰に加えるこ
とになり（例えばＣＭＰＯ濃度０．２Ｍに対し、ＴＢＰ
濃度１．２Ｍ）、使用する抽出剤の種類及び濃度を増す
ことになる。
溶剤に溶解した場合、その相両立性条件に限界があり、
有機相中に抽出された酸あるいは金属濃度が増すと第３
相を生成する。それを避けるため、リン酸トリブチル
（ＴＢＰ）を加え，溶媒の極性増大による第３相の生成
抑制とＡｍ抽出率の増大などが図られている（ＴＲＵＥ
Ｘ法）。しかしＴＢＰをＣＭＰＯの６倍過剰に加えるこ
とになり（例えばＣＭＰＯ濃度０．２Ｍに対し、ＴＢＰ
濃度１．２Ｍ）、使用する抽出剤の種類及び濃度を増す
ことになる。
【０００５】（２）ＣＭＰＯのような有機リン系化合物
を含む有機溶媒は、焼却によって簡単に処理することが
出来ない。なぜなら、この種の有機溶媒は揮発性成分の
みからなるわけではなく、組成中にリンを含むために焼
却炉中の材料腐食をもたらすと共に焼却残さである固体
廃棄物を発生させる。
を含む有機溶媒は、焼却によって簡単に処理することが
出来ない。なぜなら、この種の有機溶媒は揮発性成分の
みからなるわけではなく、組成中にリンを含むために焼
却炉中の材料腐食をもたらすと共に焼却残さである固体
廃棄物を発生させる。
【０００６】（３）またＣＭＰＯは加水分解・放射線損
傷によって、中性のメチルオクチルフェニルホスフィン
オキシドと酸性のオクチルフェニルホスフィン酸を生じ
ることが指摘されている。特に酸性化合物の存在は有機
相から水相への逆抽出の際、Ａｍの逆抽出効率を低下さ
せる。
傷によって、中性のメチルオクチルフェニルホスフィン
オキシドと酸性のオクチルフェニルホスフィン酸を生じ
ることが指摘されている。特に酸性化合物の存在は有機
相から水相への逆抽出の際、Ａｍの逆抽出効率を低下さ
せる。
【０００７】（４）ＤＭＤＢＴＤＭＡ等のマロンアミド
系配位子では、金属との結合に関与する官能基が２個の
カルボニル基（Ｃ＝Ｏ）であり、ＣＭＰＯのようなフォ
スフォリル基（Ｐ＝Ｏ）と比べて抽出能が弱い。そのた
め、２個のＣ＝Ｏ基の間に非常に長いアルキル基やオキ
シアルキル基を付加して抽出能の増大を図っているが、
それでもまだ抽出能は十分とは言えない。
系配位子では、金属との結合に関与する官能基が２個の
カルボニル基（Ｃ＝Ｏ）であり、ＣＭＰＯのようなフォ
スフォリル基（Ｐ＝Ｏ）と比べて抽出能が弱い。そのた
め、２個のＣ＝Ｏ基の間に非常に長いアルキル基やオキ
シアルキル基を付加して抽出能の増大を図っているが、
それでもまだ抽出能は十分とは言えない。
【０００８】本発明は、これらの従来技術の問題点を解
決、軽減する新たな技術を提供する。
決、軽減する新たな技術を提供する。
【０００９】
【課題を解決するための手段】かくして、本発明は、溶
媒抽出法を用いて酸濃度の高い水溶液からＡｍ、Ｃｍ及
びＬｎを分離・回収するために、２つのアミド基、及び
エーテル酸素を有する３座配位系有機化合物であるジグ
リコールアミド、Ｒ1Ｒ2ＮＣＯＣＨ2ＯＣＨ2ＣＯＮＲ3
Ｒ4（Ｒ1〜Ｒ4は、同一であるか、または相異なってよ
く、ＣnＨ2n+1のごときアルキル基）などの３座配位活
性な官能基を有する抽出剤を用いる。
媒抽出法を用いて酸濃度の高い水溶液からＡｍ、Ｃｍ及
びＬｎを分離・回収するために、２つのアミド基、及び
エーテル酸素を有する３座配位系有機化合物であるジグ
リコールアミド、Ｒ1Ｒ2ＮＣＯＣＨ2ＯＣＨ2ＣＯＮＲ3
Ｒ4（Ｒ1〜Ｒ4は、同一であるか、または相異なってよ
く、ＣnＨ2n+1のごときアルキル基）などの３座配位活
性な官能基を有する抽出剤を用いる。
【００１０】本発明に使用する抽出剤の特徴及び利点を
以下に述べる。 （１）ｎ−ドデカン等工程に使用される無極性溶媒への
溶解度が高く、かつ水溶液中への溶解度が小さい。また
不純物の除去も容易である。第３相の生成が少ないた
め、ＴＢＰなど安定化剤を加える必要はない。結果とし
て工程の簡素化がなされ、連続運転が円滑に実施でき
る。
以下に述べる。 （１）ｎ−ドデカン等工程に使用される無極性溶媒への
溶解度が高く、かつ水溶液中への溶解度が小さい。また
不純物の除去も容易である。第３相の生成が少ないた
め、ＴＢＰなど安定化剤を加える必要はない。結果とし
て工程の簡素化がなされ、連続運転が円滑に実施でき
る。
【００１１】（２）その分子組成中に炭素、水素、酸
素、窒素しか含まず、焼却によりそれ自身を処理するこ
とが可能であり、結果として固体廃棄物を殆ど発生しな
い。
素、窒素しか含まず、焼却によりそれ自身を処理するこ
とが可能であり、結果として固体廃棄物を殆ど発生しな
い。
【００１２】（３）加水分解や放射線分解に対して安定
性があるため、逆抽出時の効率を低下させる化合物の生
成は少ない。たとえ分解生成物が発生したとしても、そ
れらの除去が容易である。
性があるため、逆抽出時の効率を低下させる化合物の生
成は少ない。たとえ分解生成物が発生したとしても、そ
れらの除去が容易である。
【００１３】（４）３価のアクチノイド（Ａｎ）イオン
及びＬｎイオンの抽出・逆抽出に対して満足な分配挙動
を与える。Ａｍ、Ｃｍ及びＬｎと強く結合する特徴を持
ち、一度の抽出により１００％に達する抽出が見込まれ
る。
及びＬｎイオンの抽出・逆抽出に対して満足な分配挙動
を与える。Ａｍ、Ｃｍ及びＬｎと強く結合する特徴を持
ち、一度の抽出により１００％に達する抽出が見込まれ
る。
【００１４】本発明の抽出方法において３座配位可能な
抽出剤として使用される前記構造のジグリコールアミド
化合物のＲ1〜Ｒ4基は、普通は同一であるが、相異なっ
たものであってよく、Ｒ1〜Ｒ4基の好ましい具体的例は
Ｃ3〜Ｃ12のアルキル基である。ジグリコールアミド化
合物抽出剤は、希釈剤として適切な溶解度を有する無極
性溶媒、例えば脂肪族炭化水素系溶媒、典型的にはｎ−
ドデカンやその近縁の脂肪族炭化水素溶媒によって希釈
されて、抽出有機相として、本発明方法へ供給される。
抽出剤として使用される前記構造のジグリコールアミド
化合物のＲ1〜Ｒ4基は、普通は同一であるが、相異なっ
たものであってよく、Ｒ1〜Ｒ4基の好ましい具体的例は
Ｃ3〜Ｃ12のアルキル基である。ジグリコールアミド化
合物抽出剤は、希釈剤として適切な溶解度を有する無極
性溶媒、例えば脂肪族炭化水素系溶媒、典型的にはｎ−
ドデカンやその近縁の脂肪族炭化水素溶媒によって希釈
されて、抽出有機相として、本発明方法へ供給される。
【００１５】本発明の抽出方法の特定の具体化例におい
て、前記構造のジグリコールアミド化合物の中で、Ｒ1
〜Ｒ4がＣ8Ｈ17基である抽出剤、（Ｃ8Ｈ17）2ＮＣＯＣ
Ｈ2ＯＣＨ2ＣＯＮ（Ｃ8Ｈ17）2（Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−
テトラオクチル−３−オキサペンタンジアミド、以下Ｔ
ＯＯＰＤＡと略す）又はＲ1〜Ｒ4がＣ10Ｈ21基である抽
出剤、（Ｃ10Ｈ21）2ＮＣＯＣＨ2ＯＣＨ2ＣＯＮ（Ｃ10
Ｈ21）2（Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラデシル−３−オ
キサペンタンジアミド、以下ＴＤＯＰＤＡと略す）を直
鎖状炭化水素のごとき脂肪族炭化水素（ここではｎ−ド
デカン）に希釈し、抽出試薬として用いた。Ａｍ、Ｃｍ
及びＬｎを含む硝酸溶液から、Ａｍ（ＩＩＩ）、Ｃｍ
（ＩＩＩ）及びＬｎ（ＩＩＩ）の大きな分配比が選られ
た。このように抽出剤を希釈するために使用する脂肪族
炭化水素溶媒の好適な例として、炭素数８〜１４のもの
を挙げることができる。これらの炭化水素は単体または
混合物の形で使用できる。
て、前記構造のジグリコールアミド化合物の中で、Ｒ1
〜Ｒ4がＣ8Ｈ17基である抽出剤、（Ｃ8Ｈ17）2ＮＣＯＣ
Ｈ2ＯＣＨ2ＣＯＮ（Ｃ8Ｈ17）2（Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−
テトラオクチル−３−オキサペンタンジアミド、以下Ｔ
ＯＯＰＤＡと略す）又はＲ1〜Ｒ4がＣ10Ｈ21基である抽
出剤、（Ｃ10Ｈ21）2ＮＣＯＣＨ2ＯＣＨ2ＣＯＮ（Ｃ10
Ｈ21）2（Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラデシル−３−オ
キサペンタンジアミド、以下ＴＤＯＰＤＡと略す）を直
鎖状炭化水素のごとき脂肪族炭化水素（ここではｎ−ド
デカン）に希釈し、抽出試薬として用いた。Ａｍ、Ｃｍ
及びＬｎを含む硝酸溶液から、Ａｍ（ＩＩＩ）、Ｃｍ
（ＩＩＩ）及びＬｎ（ＩＩＩ）の大きな分配比が選られ
た。このように抽出剤を希釈するために使用する脂肪族
炭化水素溶媒の好適な例として、炭素数８〜１４のもの
を挙げることができる。これらの炭化水素は単体または
混合物の形で使用できる。
【００１６】ここでは本発明方法を、処理対象としてＨ
ＬＷを用いる場合について主に説明しているが、本発明
の抽出方法は、酸性溶液が、ランタノイド含有鉱石を溶
解することにより得られたものに同様に適用できる。従
って、本発明方法は、ランタノイド含有鉱石からのラン
タノイド抽出採取（回収）手段として期待される。
ＬＷを用いる場合について主に説明しているが、本発明
の抽出方法は、酸性溶液が、ランタノイド含有鉱石を溶
解することにより得られたものに同様に適用できる。従
って、本発明方法は、ランタノイド含有鉱石からのラン
タノイド抽出採取（回収）手段として期待される。
【００１７】本発明を以下実施例によりさらに詳しく説
明するが、本願発明はこれらの具体的事項に限定される
ものではない。
明するが、本願発明はこれらの具体的事項に限定される
ものではない。
【００１８】
【実施例】実施例１ トレーサー量のユウロピウム（Ｅｕ）、Ａｍ、Ｃｍを含
む硝酸溶液から、０．１ＭのＴＯＯＰＤＡ−ｎ−ドデカ
ン溶媒（抽出試薬）、又は０．１ＭのＴＤＯＰＤＡ−ｎ
−ドデカン溶媒（抽出試薬）によって、上記金属を抽出
した。その結果、平衡時のＥｕ、Ａｍの抽出分配比は硝
酸濃度３．０Ｍ時に各々４００以上であった。また同じ
硝酸溶液に関して０．１ＭのＴＯＯＰＤＡを溶解したｎ
−ドデカン溶媒（抽出試薬）での抽出では、平衡時のＣ
ｍの抽出分配比は硝酸濃度３．０Ｍ時に５００以上であ
った。
む硝酸溶液から、０．１ＭのＴＯＯＰＤＡ−ｎ−ドデカ
ン溶媒（抽出試薬）、又は０．１ＭのＴＤＯＰＤＡ−ｎ
−ドデカン溶媒（抽出試薬）によって、上記金属を抽出
した。その結果、平衡時のＥｕ、Ａｍの抽出分配比は硝
酸濃度３．０Ｍ時に各々４００以上であった。また同じ
硝酸溶液に関して０．１ＭのＴＯＯＰＤＡを溶解したｎ
−ドデカン溶媒（抽出試薬）での抽出では、平衡時のＣ
ｍの抽出分配比は硝酸濃度３．０Ｍ時に５００以上であ
った。
【００１９】実施例２ トレーサー量のＥｕ3+、Ａｍ3+、Ｃｍ3+を含む硝酸溶液
から、０．１ＭのＴＯＯＰＤＡ−ｎ−ドデカン溶媒（抽
出試薬）によって、上記金属を抽出した。その際に種々
の初期硝酸濃度として、２５℃においての平衡時のＥ
ｕ、Ａｍ、Ｃｍの抽出分配比（Ｄ）の硝酸濃度依存性に
ついて調べた。その結果を図１にグラフで示す（縦軸：
抽出分配比Ｄ、横軸：水溶液の硝酸濃度ｍｏｌ／ｄ
ｍ3；Ｍ）。これら金属イオンの該抽出剤ｎ−ドデカン
溶液への分配比は０．０１〜６Ｍの範囲で硝酸濃度（初
期濃度）の増大と共に幾何級数的に増大した。
から、０．１ＭのＴＯＯＰＤＡ−ｎ−ドデカン溶媒（抽
出試薬）によって、上記金属を抽出した。その際に種々
の初期硝酸濃度として、２５℃においての平衡時のＥ
ｕ、Ａｍ、Ｃｍの抽出分配比（Ｄ）の硝酸濃度依存性に
ついて調べた。その結果を図１にグラフで示す（縦軸：
抽出分配比Ｄ、横軸：水溶液の硝酸濃度ｍｏｌ／ｄ
ｍ3；Ｍ）。これら金属イオンの該抽出剤ｎ−ドデカン
溶液への分配比は０．０１〜６Ｍの範囲で硝酸濃度（初
期濃度）の増大と共に幾何級数的に増大した。
【００２０】実施例３ Ｅｕ3+とＡｍ3+を含む１．０Ｍの硝酸溶液から種々の濃
度のＴＯＯＰＤＡ−ｎ−ドデカン溶液（抽出試薬）によ
って、２５℃において、上記金属を抽出した。これによ
って平衡時のＥｕ3+とＡｍ3+の抽出分配比（Ｄ）の抽出
剤濃度依存性を調べた。この結果を、図２にグラフで示
す（縦軸：抽出分配比Ｄ、横軸：抽出剤濃度Ｍ）。図中
の抽出剤濃度及び抽出分配比の対数値のプロットは両イ
オンについて直線関係を示し、これらの直線の傾きは抽
出反応に関わる抽出剤の分子数を反映する値となる。こ
の結果より、Ｅｕ3+及びＡｍ3+を上記抽出剤で抽出する
場合、金属イオン１個に対して３〜４個の抽出剤分子が
必要となることが分かる。
度のＴＯＯＰＤＡ−ｎ−ドデカン溶液（抽出試薬）によ
って、２５℃において、上記金属を抽出した。これによ
って平衡時のＥｕ3+とＡｍ3+の抽出分配比（Ｄ）の抽出
剤濃度依存性を調べた。この結果を、図２にグラフで示
す（縦軸：抽出分配比Ｄ、横軸：抽出剤濃度Ｍ）。図中
の抽出剤濃度及び抽出分配比の対数値のプロットは両イ
オンについて直線関係を示し、これらの直線の傾きは抽
出反応に関わる抽出剤の分子数を反映する値となる。こ
の結果より、Ｅｕ3+及びＡｍ3+を上記抽出剤で抽出する
場合、金属イオン１個に対して３〜４個の抽出剤分子が
必要となることが分かる。
【００２１】実施例４ トレーサー量のＡｍ3+と０．０１Ｍのネオジムイオン
（Ｎｄ3+）を含む１．０Ｍの硝酸溶液から、種々の濃度
のＴＯＯＰＤＡ−ｎ−ドデカン溶液（抽出試薬）によっ
て、２５℃において、上記金属を抽出した。Ａｍ及びＮ
ｄの抽出率と抽出剤濃度の関係を調べた。その結果を図
３にグラフで示す（縦軸：抽出率％、横軸：抽出剤濃度
Ｍ）。Ａｍ及びＮｄの抽出率は、抽出剤濃度が０．２５
Ｍ以上で概ね１００％となる。この条件ではＬｎ濃度に
対し抽出剤の濃度は２５倍程度あれば、Ｌｎと共にＡｍ
の１００％抽出が見込まれる。
（Ｎｄ3+）を含む１．０Ｍの硝酸溶液から、種々の濃度
のＴＯＯＰＤＡ−ｎ−ドデカン溶液（抽出試薬）によっ
て、２５℃において、上記金属を抽出した。Ａｍ及びＮ
ｄの抽出率と抽出剤濃度の関係を調べた。その結果を図
３にグラフで示す（縦軸：抽出率％、横軸：抽出剤濃度
Ｍ）。Ａｍ及びＮｄの抽出率は、抽出剤濃度が０．２５
Ｍ以上で概ね１００％となる。この条件ではＬｎ濃度に
対し抽出剤の濃度は２５倍程度あれば、Ｌｎと共にＡｍ
の１００％抽出が見込まれる。
【００２２】実施例５ Ａｍ3+と０．０１Ｍのネオジムイオン（Ｎｄ3+）を含む
３．０Ｍの硝酸溶液から、ＴＯＯＰＤＡ−ｎ−ドデカン
溶液（抽出試薬）によって、２５℃において、上記金属
を抽出した。１．０Ｍ ＴＯＯＰＤＡ−ｎ−ドデカン溶
液の有機相中にＡｍ、Ｎｄともに１００％抽出された。
なお、この水相の条件は、ＨＬＷ模擬溶液中の典型的な
全Ｌｎ濃度及び硝酸濃度を想定したものである。
３．０Ｍの硝酸溶液から、ＴＯＯＰＤＡ−ｎ−ドデカン
溶液（抽出試薬）によって、２５℃において、上記金属
を抽出した。１．０Ｍ ＴＯＯＰＤＡ−ｎ−ドデカン溶
液の有機相中にＡｍ、Ｎｄともに１００％抽出された。
なお、この水相の条件は、ＨＬＷ模擬溶液中の典型的な
全Ｌｎ濃度及び硝酸濃度を想定したものである。
【００２３】
【発明の効果】脂肪族炭化水素溶剤、例えばｎ−ドデカ
ン溶剤に希釈したジグリコール酸系のジアミドを用い
て、使用済みの核燃料の再処理で発生するＨＬＷのよう
な硝酸濃度の比較的高い水溶液中からＡｍ、Ｃｍ、Ｌｎ
を有機溶媒中に効率よく抽出分離することが出来る。
ン溶剤に希釈したジグリコール酸系のジアミドを用い
て、使用済みの核燃料の再処理で発生するＨＬＷのよう
な硝酸濃度の比較的高い水溶液中からＡｍ、Ｃｍ、Ｌｎ
を有機溶媒中に効率よく抽出分離することが出来る。
【図１】２５℃における０．１Ｍジグリコールアミド
（ＴＯＯＰＤＡ）−ｎ−ドデカン溶液によるＥｕ（ＩＩ
Ｉ）、Ａｍ（ＩＩＩ）、Ｃｍ（ＩＩＩ）の分配比（Ｄ）
の硝酸濃度依存性を示すグラフ。
（ＴＯＯＰＤＡ）−ｎ−ドデカン溶液によるＥｕ（ＩＩ
Ｉ）、Ａｍ（ＩＩＩ）、Ｃｍ（ＩＩＩ）の分配比（Ｄ）
の硝酸濃度依存性を示すグラフ。
【図２】２５℃、１Ｍの硝酸濃度の条件で、ｎ−ドデカ
ンに溶解したジグリコールアミド（ＴＯＯＤＡ）の濃度
とＥｕ（ＩＩＩ）、Ａｍ（ＩＩＩ）の分配比（Ｄ）の関
係を示すグラフ。
ンに溶解したジグリコールアミド（ＴＯＯＤＡ）の濃度
とＥｕ（ＩＩＩ）、Ａｍ（ＩＩＩ）の分配比（Ｄ）の関
係を示すグラフ。
【図３】２５℃において０．０１ＭのＮｄ（ＩＩＩ）と
トレーサー量のＡｍ（ＩＩＩ）を含む１Ｍの硝酸溶液を
使って、ｎ−ドデカンに溶解したジグリコールアミド
（ＴＯＯＰＤＡ）の濃度とＮｄ（ＩＩＩ）、Ａｍ（ＩＩ
Ｉ）抽出率の関係を示すグラフ。
トレーサー量のＡｍ（ＩＩＩ）を含む１Ｍの硝酸溶液を
使って、ｎ−ドデカンに溶解したジグリコールアミド
（ＴＯＯＰＤＡ）の濃度とＮｄ（ＩＩＩ）、Ａｍ（ＩＩ
Ｉ）抽出率の関係を示すグラフ。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 成田 弘一 茨城県那珂郡東海村白方字白根２番地の４ 日本原子力研究所東海研究所内 (72)発明者 舘盛 勝一 茨城県那珂郡東海村白方字白根２番地の４ 日本原子力研究所東海研究所内 Ｆターム(参考） 4D056 AB08 AB10 AC02 AC11 BA01 BA03 CA01 CA17 CA18 CA39
Claims (6)
- 【請求項１】 酸性溶液中に存在するアメリシウム（Ａ
ｍ）、キュリウム（Ｃｍ）及びランタノイド（Ｌｎ）を
下記構造式； Ｒ1Ｒ2ＮＣＯＣＨ2ＯＣＨ2ＣＯＮＲ3Ｒ4（式中、Ｒ1、
Ｒ2、Ｒ3及びＲ4は、同一または相異なるアルキル基で
ある。） を有し、３座配位が可能なジグリコールアミド化合物を
抽出剤として有機溶媒に抽出し、分離回収することを特
徴とするアメリシウム、キュリウム及びランタノイドの
抽出方法。 - 【請求項２】 Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3及びＲ4のアルキル基が炭
素原子数３〜１２のアルキル基である請求項１記載の方
法。 - 【請求項３】 有機溶媒が脂肪族炭化水素である請求項
１または２記載の方法。 - 【請求項４】 有機溶媒が８〜１４の炭素数を持つ単体
または混合物である請求項３に記載の方法。 - 【請求項５】 酸性溶液が高レベル放射性廃液である請
求項１〜４のいずれかに記載の方法。 - 【請求項６】 酸性溶液がランタノイド含有鉱石を溶解
することにより得られたものである請求項１〜４のいず
れかに記載の方法。
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| WO2023131068A1 (zh) * | 2022-01-04 | 2023-07-13 | 中国原子能科学研究院 | 三价锕镧及三价锕系元素一体化萃取分离方法及系统 |
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| FR2907346B1 (fr) * | 2006-10-23 | 2009-01-30 | Commissariat Energie Atomique | Separation groupee des actinides a partir d'une phase aqueuse fortement acide, utilisant un extractant solvatant en milieu relargant. |
| FR3015760B1 (fr) | 2013-12-20 | 2016-01-29 | Commissariat Energie Atomique | Procede de traitement d'un combustible nucleaire use comprenant une etape de decontamination de l'uranium(vi) en au moins un actinide(iv) par complexation de cet actinide(iv) |
| FR3026099B1 (fr) | 2014-09-24 | 2017-06-02 | Commissariat Energie Atomique | Procedes de recuperation selective de terres rares presentes dans des phases aqueuses acides issues du traitement d'aimants permanents usages ou rebutes |
| RU2603405C1 (ru) * | 2015-05-13 | 2016-11-27 | Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" | Способ выделения америция из жидких радиоактивных отходов и отделения его от редкоземельных элементов |
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