RU2603405C1 - Способ выделения америция из жидких радиоактивных отходов и отделения его от редкоземельных элементов - Google Patents

Способ выделения америция из жидких радиоактивных отходов и отделения его от редкоземельных элементов Download PDF

Info

Publication number
RU2603405C1
RU2603405C1 RU2015117911/02A RU2015117911A RU2603405C1 RU 2603405 C1 RU2603405 C1 RU 2603405C1 RU 2015117911/02 A RU2015117911/02 A RU 2015117911/02A RU 2015117911 A RU2015117911 A RU 2015117911A RU 2603405 C1 RU2603405 C1 RU 2603405C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
acid
americium
solution
extraction
separation
Prior art date
Application number
RU2015117911/02A
Other languages
English (en)
Inventor
Михаил Юрьевич Аляпышев
Василий Александрович Бабаин
Екатерина Владимировна Кенф
Людмила Игоревна Ткаченко
Михаил Васильевич Логунов
Юрий Аркадьевич Ворошилов
Ринат Наилевич Хасанов
Андрей Юрьевич Шадрин
Виталий Львович Виданов
Original Assignee
Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом"
Акционерное общество "Высокотехнологический научно-исследовательский институт неорганических материалов имени академика А.А. Бочвара"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом", Акционерное общество "Высокотехнологический научно-исследовательский институт неорганических материалов имени академика А.А. Бочвара" filed Critical Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом"
Priority to RU2015117911/02A priority Critical patent/RU2603405C1/ru
Priority to EP15891987.8A priority patent/EP3296411B1/en
Priority to KR1020177033917A priority patent/KR102077380B1/ko
Priority to PCT/RU2015/000967 priority patent/WO2016182472A1/ru
Priority to JP2018511580A priority patent/JP6559887B2/ja
Priority to CN201580081334.9A priority patent/CN108026610B/zh
Priority to US15/573,602 priority patent/US10590513B2/en
Priority to CA2986006A priority patent/CA2986006C/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2603405C1 publication Critical patent/RU2603405C1/ru

Links

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B60/00—Obtaining metals of atomic number 87 or higher, i.e. radioactive metals
    • C22B60/02—Obtaining thorium, uranium, or other actinides
    • C22B60/0295—Obtaining thorium, uranium, or other actinides obtaining other actinides except plutonium
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B3/00—Extraction of metal compounds from ores or concentrates by wet processes
    • C22B3/20—Treatment or purification of solutions, e.g. obtained by leaching
    • C22B3/26—Treatment or purification of solutions, e.g. obtained by leaching by liquid-liquid extraction using organic compounds
    • C22B3/32—Carboxylic acids
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B59/00—Obtaining rare earth metals
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B60/00—Obtaining metals of atomic number 87 or higher, i.e. radioactive metals
    • C22B60/02—Obtaining thorium, uranium, or other actinides
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B7/00—Working up raw materials other than ores, e.g. scrap, to produce non-ferrous metals and compounds thereof; Methods of a general interest or applied to the winning of more than two metals
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
    • C22B7/00—Working up raw materials other than ores, e.g. scrap, to produce non-ferrous metals and compounds thereof; Methods of a general interest or applied to the winning of more than two metals
    • C22B7/006—Wet processes
    • C22B7/007—Wet processes by acid leaching
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04—Treating liquids
    • G21F9/06—Processing
    • G21F9/12—Processing by absorption; by adsorption; by ion-exchange
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04—Treating liquids
    • G21F9/06—Processing
    • G21F9/12—Processing by absorption; by adsorption; by ion-exchange
    • G21F9/125—Processing by absorption; by adsorption; by ion-exchange by solvent extraction
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P10/00—Technologies related to metal processing
    • Y02P10/20—Recycling

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • General Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Environmental & Geological Engineering (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Geology (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Geochemistry & Mineralogy (AREA)
  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
  • Extraction Or Liquid Replacement (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Изобретение относится к способу выделения америция из жидких радиоактивных отходов с отделением его от редкоземельных металлов. Способ включает совместную экстракцию америция и редкоземельных металлов из азотнокислого радиоактивного раствора раствором нейтрального органического экстрагента в полярном фторорганическом растворителе, промывку насыщенной металлами органической фазы, селективную реэкстракцию америция. При этом в качестве экстрагента используют N,N,N′,N′-тетраалкиламид дигликолевой кислоты, а в качестве раствора для реэкстракции америция - раствор состава 5-20 г/л комплексона, 5-60 г/л азотсодержащей органической кислоты и 60-240 г/л высаливателя. Техническим результатом является выделение америция из кислых жидких радиоактивных растворов и его отделение от всех редкоземельных металлов в одном экстракционном цикле. 4 з.п. ф-лы, 34 табл., 17 пр.

Description

Изобретение относится к процессам извлечения и концентрирования радионуклидов и может быть использовано в радиохимических технологиях при переработке жидких радиоактивных отходов.
В современных процессах ядерного топлива образуются радиоактивные отходы различного состава. При переработке рафинатов PUREX-процесса целесообразно извлекать америций для его последующего дожигания. Одной из наиболее сложных химических задач является отделение минорных актинидов (америций, кюрий) от сопутствующих продуктов деления - редкоземельных элементов (лантаниды и иттрий).
Известны способы извлечения америция совместно с редкоземельными элементами - TRUEX [US 5708958 (А) B01D 11/04]; TRPO [Liu X., Liang J., Xu J. / Solv. Extr. Ion Exch., 2004, 22 (2), 163-173, опубл. 13.01.2013]; DIAMEX [Courson O., Leburn M., Malmbeck R., Pagliosa G., Romer K., Satmark B., Glatz J.-P. / Radiochim. Acta., 2000, V. 88 (12), 857-863] и др.
Недостатком вышеуказанных способов является совместное извлечение америция и редкоземельных элементов.
Известен способ отделения америция и кюрия от редкоземельных элементов с помощью экстракционной смеси на основе диалкилфосфорных кислот - TALSPEAK [E.D. Collins, D.E. Benker, P.D. Bailey, et al. / Proc. Int. Conf. Global 2005, Tsukuba, Japan, Oct 9-13, 2005, paper #186; Nilsson M., Nash K.L. / Solv. Extr. Ion Exch., 2007, 25 (6), 665-701].
Недостатком вышеуказанного способа является низкая эффективность экстракции америция и кюрия из растворов с концентрацией азотной кислоты выше 1 моль/л.
Известен способ отделения америция и кюрия от редкоземельных элементов с помощью экстракционной смеси ди(2-этолгексил)фосфат или моно(2-этилгексил)-2-этилгексил фосфонат / N,N,N,N-тетра-2-этилгексин дигликоль амид или N,N,N′,N′-тетраоктилдиамида дигликолевой кислоты в n-додекане - ALSEP (US 8354085 B1, С22В 60/00, опубл. 15.01.2013).
Недостатком предлагаемой в способе экстракционной смеси является низкая экстракционная способность по отношению к америцию. Использование в качестве разбавителя предельных углеводородов (n-додекана) приводит к тому, что органическая фаза имеет низкую емкость по металлам. Кроме того, применение для реэкстракции америция и кюрия раствора с высокой концентрацией комплексонов усложняет дальнейшее обращение с реэкстрактами.
Известен способ отделения америция от редкоземельных элементов смесями N,N,N′,N′-тетраоктилдиамида дигликолевой кислоты и 1-октанола в углеводородном разбавителе - innovative SANEX [М. Sypula, A. Wilden, С. Schreinemachers, G. Modolo / Proceedings of the First ACSEPT International Workshop, Lisbon, Portugal, 31 March - 2 April 2010, http://www.acsept.org/AIWOproc/AIWO1-PR08-Sypula.pdf].
Недостатком этого способа является применение для селективной реэкстракции америция раствора, содержащего нитрат натрия, присутствие которого усложняет дальнейшее обращение с реэкстрактами.
Известен способ отделения америция и кюрия от редкоземельных элементов с помощью экстракционной смеси на основе карбамоилфосфиноксидов - SETFICS [Y. Koma, M. Watanabe, S. Nemoto, Y. Tanaka // Solv. Extr. Ion Exch., 1998, V. 16, N 6, 1357-1367].
Недостатком вышеуказанного способа является невозможность отделения америция и кюрия от всех редкоземельных элементов - в продукте актинидов (III) присутствуют самарий, европий и гадолиний. Использование в качестве разбавителя предельных углеводородов (n-додекана) приводит к тому, что органическая фаза имеет низкую емкость по металлам. Кроме того, применение для реэкстракции америция и кюрия раствора с высокой концентрацией нитрата натрия усложняет дальнейшее обращение с реэкстрактами.
Применение в SETFICS-процессе полярного фторированного разбавителя [RU 2273507 C1, B01D 11/00, 10.04.2006 г.] увеличивает емкость экстракционной системы по металлам и препятствует образованию третьей фазы.
Наиболее близким к предлагаемому способу является способ совместного извлечения америция вместе с редкоземельными металлами и последующее разделение редкоземельных элементов и америция на стадии реэкстракции - модифицированный SETFICS [A. Shadrin, V. Kamachev, I. Kvasnitzky, et al. / Proc. Int. Conf. Global 2005, Tsukuba, Japan, Oct 9-13, paper #129], который был выбран в качестве прототипа.
Способ-прототип включает совместную экстракцию актинидов и редкоземельных металлов из азотнокислого радиоактивного раствора раствором нейтрального органического соединения (экстрагента) в полярном фторорганическом растворителе, промывку насыщенной металлами органической фазы, селективную реэкстракцию актинидов (III) (америция и кюрия) и реэкстракцию редкоземельных металлов. В качестве экстрагента используется дифенил-N,N-дибутилкарбамоилметиленфосфиноксид, в качестве разбавителя - мета-нитробензотрифторид, а качестве раствора для реэкстракции актинидов (III) - раствор состава 0,05 моль/л комплексона и 3 моль/л высаливателя. В качестве комплексона используется диэтилентриаминпентауксусная кислота, а в качестве высаливателя - нитрат натрия.
Figure 00000001
Недостатком способа-прототипа является неполное отделение америция и кюрия от редкоземельных элементов. В реэкстракте транс-плутониевых элементов (ТПЭ) присутствует практически весь самарий, европий, гадолиний и иттрий (таблица 1). Кроме того, применение для реэкстракции ТПЭ раствора с высокой концентрацией нитрата натрия усложняет дальнейшее обращение с реэкстрактами.
Задачей изобретения является обеспечение в одном экстракционном цикле выделения америция и его полное отделение от всех редкоземельных элементов.
Техническим результатом является выделение америция из кислых жидких радиоактивных растворов и его отделение от всех редкоземельных элементов в одном экстракционном цикле.
Указанный технический результат достигается в способе выделения америция из жидких радиоактивных отходов и отделения его от редкоземельных элементов, включающем совместную экстракцию америция и редкоземельных элементов из азотнокислого радиоактивного раствора раствором нейтрального органического экстрагента в полярном фторорганическом растворителе, промывку насыщенной металлами органической фазы, селективную реэкстракцию америция, отличающемся тем, что в качестве экстрагента используют N,N,N′,N′-тетраалкиламид дигликолевой кислоты, а в качестве раствора для реэкстракции америция - раствор состава 5-20 г/л комплексона, 5-60 г/л азотсодержащей органической кислоты и 60-240 г/л высаливателя.
В частном варианте в качестве полярного фторорганического растворителя используют мета-нитробензотрифторид или фенилтрифторметилсульфон.
В другом частном варианте в качестве комплексона используют аминополикарбоновые кислоты, выбранные из ряда: диэтилентриаминпентауксусная кислота, этилендиаминтетрауксусная кислота, нитрилотриуксусная кислота.
В другом частном варианте азотсодержащая органическая кислота выбрана из ряда: аминоуксусная кислота, пиколиновая кислота, никотиновая кислота, α-аланин, β-аланин, валин, норлейцин.
В другом частном варианте в качестве высаливателя используется нитрат аммония.
Состав раствора для реэкстракции америция выбран исходя из оптимальных концентраций комплексона, азотсодержащей органической кислоты и высаливателя в водной фазе.
При уменьшении концентрации менее 5 г/л комлексона, 5 г/л азотсодержащей органической кислоты и 60 г/л высаливателя не достигается полное отделение америция от всех редкоземельных элементов.
Увеличение концентрации более 20 г/л комлексона, 60 г/л азотсодержащей органической кислоты и 240 г/л высаливателя экономически не целесообразно.
Предлагаемые примеры иллюстрируют возможности применения способа.
Пример 1
Совместную экстракцию америция и редкоземельных элементов проводят следующим образом. Азотнокислый раствор, состав представлен в таблице 2, содержащий 3 моль/л азотной кислоты, контактирует с раствором 0,1 моль/л N,N,N,′N′-тетраоктилдиамида дигликолевой кислоты в мета-нитробензотрифториде. Фазы разделяют и определяют коэффициенты распределения металлов. Коэффициенты распределения представлены в таблице 3.
Figure 00000002
Figure 00000003
Пример 2
Промывка насыщенной металлами органической фазы осуществляется для удаления избыточной азотной кислоты. Экстракт, полученный в примере 1, контактируют с раствором, содержащим 240 г/л нитрата аммония и 15 г/л аминоуксусной кислоты. Фазы разделяют и определяют коэффициенты распределения металлов. Коэффициенты распределения представлены в таблице 4.
Figure 00000004
Пример 3
Раствор, содержащий 10 г/л диэтилентриаминпентауксусной кислоты, 120 г/л нитрата аммония, 60 г/л пиколиновой кислоты, лантан, церий, празеодим, неодим, самарий, европий, гадолиний, иттрий (по 10-4 моль/л каждого металла) и индикаторные количества америция, рН=2,05, контактируют с раствором 0,1 моль/л N,N,N′,N′-тетраоктилдиамида дигликолевой кислоты в мета-нитробензотрифториде. Фазы разделяют и определяют коэффициенты распределения металлов. Коэффициенты распределения представлены в таблице 5, коэффициенты разделения представлены в таблице 6.
Figure 00000005
Figure 00000006
Пример 4
Раствор, содержащий 10 г/л диэтилентриаминпентауксусной кислоты, 120 г/л нитрата аммония, 12 г/л пиколиновой кислоты, лантан, церий, празеодим, неодим, самарий, европий, гадолиний, иттрий (по 10-4 моль/л каждого металла) и индикаторные количества америция, рН=2,05, контактируют с раствором 0,1 моль/л N,N,N′,N′-тетраоктилдиамида дигликолевой кислоты в мета-нитробензотрифториде. Фазы разделяют и определяют коэффициенты распределения металлов. Коэффициенты распределения представлены в таблице 7, коэффициенты разделения представлены в таблице 8.
Figure 00000007
Пример 5
Раствор, содержащий 10 г/л диэтилентриаминпентауксусной кислоты, 120 г/л нитрата аммония, 7,5 г/л аминоуксусной кислоты, лантан, церий, празеодим, неодим, самарий, европий, гадолиний, иттрий (по 10-4 моль/л каждого металла) и индикаторные количества америция, рН=2,05, контактируют с раствором 0,1 моль/л N,N,N′,N′-тетраоктилдиамида дигликолевой кислоты в мета-нитробензотрифториде. Фазы разделяют и определяют коэффициенты распределения металлов. Коэффициенты распределения представлены в таблице 9, коэффициенты разделения представлены в таблице 10.
Figure 00000008
Figure 00000009
Пример 6
Раствор, содержащий 10 г/л диэтилентриаминпентауксусной кислоты, 120 г/л нитрата аммония, 12 г/л никотиновой кислоты, лантан, церий, празеодим, неодим, самарий, европий, гадолиний, иттрий (по 10-4 моль/л каждого металла) и индикаторные количества америция, рН=2,05, контактируют с раствором 0,1 моль/л N,N,N′,N′-тетраоетилдиамида дигликолевой кислоты в мета-нитробензотрифториде. Фазы разделяют и определяют коэффициенты распределения металлов. Коэффициенты распределения представлены в таблице 11, коэффициенты разделения представлены в таблице 12.
Figure 00000010
Figure 00000011
Пример 7
Раствор, содержащий 10 г/л диэтилентриаминпентауксусной кислоты, 120 г/л нитрата аммония, 60 г/л пиколиновой кислоты, лантан, церий, празеодим, неодим, самарий, европий, гадолиний, иттрий (по 10-4 моль/л каждого металла) и индикаторные количества америция, рН=2,05, контактируют с раствором 0,1 моль/л N,N,N′,N′-тетраоктилдиамида дигликолевой кислоты в фенилтрифторметилсульфоне. Фазы разделяют и определяют коэффициенты распределения металлов. Коэффициенты распределения представлены в таблице 13, коэффициенты разделения представлены в таблице 14.
Figure 00000012
Figure 00000013
Пример 8
Раствор, содержащий 5 г/л диэтилентриаминпентауксусной кислоты, 240 г/л нитрата аммония, 5 г/л пиколиновой кислоты, лантан, церий, празеодим, неодим, самарий, европий, гадолиний, иттрий (по 10-4 моль/л каждого металла) и индикаторные количества америция, рН=2, контактируют с раствором 0,1 моль/л N,N,N′,N′-тетраоктилдиамида дигликолевой кислоты в мета-нитробензотрифториде. Фазы разделяют и определяют коэффициенты распределения металлов. Коэффициенты распределения представлены в таблице 15, коэффициенты разделения представлены в таблице 16.
Figure 00000014
Figure 00000015
Пример 9
Раствор, содержащий 20 г/л диэтилентриаминпентауксусной кислоты, 240 г/л нитрата аммония, 5 г/л пиколиновой кислоты, лантан, церий, празеодим, неодим, самарий, европий, гадолиний, иттрий (по 10-4 моль/л каждого металла) и индикаторные количества америция, рН=2, контактируют с раствором 0,1 моль/л N,N,N′N′-тетраоктилдиамида дигликолевой кислоты в мета-нитробензотрифториде. Фазы разделяют и определяют коэффициенты распределения металлов. Коэффициенты распределения представлены в таблице 17, коэффициенты разделения представлены в таблице 18.
Figure 00000016
Figure 00000017
Пример 10
Раствор, содержащий 10 г/л диэтилентриаминпентауксусной кислоты, 60 г/л нитрата аммония, 5 г/л пиколиновой кислоты, лантан, церий, празеодим, неодим, самарий, европий, гадолиний, иттрий (по 10-4 моль/л каждого металла) и индикаторные количества америция, рН=2, контактируют с раствором 0,1 моль/л N,N,N′,N′-тетраоктилдиамида дигликолевой кислоты в мета-нитробензотрифториде. Фазы разделяют и определяют коэффициенты распределения металлов. Коэффициенты распределения представлены в таблице 19, коэффициенты разделения представлены в таблице 20.
Figure 00000018
Figure 00000019
Пример 11
Раствор, содержащий 10 г/л диэтилентриаминпентауксусной кислоты, 120 г/л нитрата аммония, 9 г/л α-аланина, лантан, церий, празеодим, неодим, самарий, европий, гадолиний, иттрий (по 10-4 моль/л каждого металла) и индикаторные количества америция, рН=2,05, контактируют с раствором 0,1 моль/л N,N,N′,N′-тетраоктилдиамида дигликолевой кислоты в мета-нитробензотрифториде. Фазы разделяют и определяют коэффициенты распределения металлов. Коэффициенты распределения представлены в таблице 21, коэффициенты разделения представлены в таблице 22.
Figure 00000020
Figure 00000021
Пример 12
Раствор, содержащий 10 г/л диэтилентриаминпентауксусной кислоты, 120 г/л нитрата аммония, 9 г/л β-аланина, лантан, церий, празеодим, неодим, самарий, европий, гадолиний, иттрий (по 10-4 моль/л каждого металла) и индикаторные количества америция, рН=2,05, контактируют с раствором 0,1 моль/л N,N,N′,N′-тетраоктилдиамида дигликолевой кислоты в мета-нитробензотрифториде. Фазы разделяют и определяют коэффициенты распределения металлов. Коэффициенты распределения представлены в таблице 23, коэффициенты разделения представлены в таблице 24.
Figure 00000022
Figure 00000023
Пример 13
Раствор, содержащий 10 г/л диэтилентриаминпентауксусной кислоты, 120 г/л нитрата аммония, 12 г/л валина, лантан, церий, празеодим, неодим, самарий, европий, гадолиний, иттрий (по 10-4 моль/л каждого металла) и индикаторные количества америция, рН=2,05, контактируют с раствором 0,1 моль/л N,N,N′,N′-тетраоктилдиамида дигликолевой кислоты в мета-нитробензотрифториде. Фазы разделяют и определяют коэффициенты распределения металлов. Коэффициенты распределения представлены в таблице 25, коэффициенты разделения представлены в таблице 26.
Figure 00000024
Figure 00000025
Пример 14
Раствор, содержащий 10 г/л диэтилентриаминпентауксусной кислоты, 120 г/л нитрата аммония, 13 г/л норлейцина, лантан, церий, празеодим, неодим, самарий, европий, гадолиний, иттрий (по 10-4 моль/л каждого металла) и индикаторные количества америция, рН=2,05, контактируют с раствором 0,1 моль/л N,N,N′,N′-тетраоктилдиамида дигликолевой кислоты в мета-нитробензотрифториде. Фазы разделяют и определяют коэффициенты распределения металлов. Коэффициенты распределения представлены в таблице 27, коэффициенты разделения представлены в таблице 28.
Figure 00000026
Figure 00000027
Пример 15
Раствор, содержащий 7 г/л этилендиаминтетрауксусной кислоты, 120 г/л нитрата аммония, 12 г/л пиколиновой кислоты, лантан, церий, празеодим, неодим, самарий, европий, гадолиний, иттрий (по 10-4 моль/л каждого металла) и индикаторные количества америция, рН=2,05, контактируют с раствором 0,1 моль/л N,N,N′,N′-тетраоктилдиамида дигликолевой кислоты в мета-нитробензотрифториде. Фазы разделяют и определяют коэффициенты распределения металлов. Коэффициенты распределения представлены в таблице 29, коэффициенты разделения представлены в таблице 30.
Figure 00000028
Figure 00000029
Пример 16
Раствор, содержащий 5 г/л нитрилотриуксусной кислоты, 120 г/л нитрата аммония, 12 г/л пиколиновой кислоты, лантан, церий, празеодим, неодим, самарий, европий, гадолиний, иттрий (по 10-4 моль/л каждого металла) и индикаторные количества америция, рН=2,05, контактируют с раствором 0,1 моль/л N,N,N′,N′-тетраоктилдиамида дигликолевой кислоты в мета-нитробензотрифториде. Фазы разделяют и определяют коэффициенты распределения металлов. Коэффициенты распределения представлены в таблице 31, коэффициенты разделения представлены в таблице 32.
Figure 00000030
Figure 00000031
Пример 17
Раствор, содержащий 10 г/л диэтилентриаминпентауксусной кислоты, 120 г/л нитрата аммония, 12 г/л пиколиновой кислоты, лантан, церий, празеодим, неодим, самарий, европий, гадолиний, иттрий (по 10-4 моль/л каждого металла) и индикаторные количества америция, рН=2,05, контактируют с раствором 0,1 моль/л N,N,N′,N′-тетраоктилдиамида дигликолевой кислоты в мета-нитробензотрифториде. Фазы разделяют и определяют коэффициенты распределения металлов. Коэффициенты распределения представлены в таблице 33, коэффициенты разделения представлены в таблице 34.
Figure 00000032
Figure 00000033
Приведенные примеры доказывают возможность применения предложенного способа для отделения америция от всех лантанидов.
По сравнению со способом-прототипом достигается очистка америция от нейтронных ядов - самария, европия и гадолиния, кроме того, получаемый реэкстракт америция не содержит неразрушаемых солей.

Claims (5)

1. Способ выделения америция из жидких радиоактивных отходов с отделением его от редкоземельных металлов, включающий совместную экстракцию америция и редкоземельных металлов из азотнокислого радиоактивного раствора раствором нейтрального органического экстрагента в полярном фторорганическом растворителе, промывку насыщенной металлами органической фазы и селективную реэкстракцию америция, отличающийся тем, что в качестве экстрагента используют N,N,N′,N′-тетраалкиламид дигликолевой кислоты, а в качестве раствора для реэкстракции америция - раствор, состящий из 5-20 г/л комплексона, 5-60 г/л азотсодержащей органической кислоты и 60-240 г/л высаливателя.
2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве полярного фторорганического растворителя используют мета-нитробензотрифторид или фенилтрифторметилсульфон.
3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве комплексона используют аминополикарбоновые кислоты, выбранные из ряда, включающего диэтилентриаминпентауксусную кислоту, этилендиаминтетрауксусную кислоту и нитрилотриуксусную кислоту.
4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что азотсодержащая органическая кислота выбрана из ряда, включающего аминоуксусную кислоту, пиколиновую кислоту, никотиновую кислоту, α-аланин, β-аланин, валин и норлейцин.
5. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве высаливателя используют нитрат аммония.
RU2015117911/02A 2015-05-13 2015-05-13 Способ выделения америция из жидких радиоактивных отходов и отделения его от редкоземельных элементов RU2603405C1 (ru)

Priority Applications (8)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2015117911/02A RU2603405C1 (ru) 2015-05-13 2015-05-13 Способ выделения америция из жидких радиоактивных отходов и отделения его от редкоземельных элементов
EP15891987.8A EP3296411B1 (en) 2015-05-13 2015-12-31 Method for isolating americium from liquid radioactive waste and for separating americium from rare earth elements
KR1020177033917A KR102077380B1 (ko) 2015-05-13 2015-12-31 희토류 원소로부터의 아메리슘 분리 방법 및 액체 방사성 폐기물로부터의 아메리슘 분리 방법
PCT/RU2015/000967 WO2016182472A1 (ru) 2015-05-13 2015-12-31 Способ выделения америция из жидких радиоактивных отходов и отделения его от редкоземельных элементов
JP2018511580A JP6559887B2 (ja) 2015-05-13 2015-12-31 液体放射性廃棄物からアメリシウムを分離して希土類元素から分離する方法
CN201580081334.9A CN108026610B (zh) 2015-05-13 2015-12-31 液态放射性物质中析出镅并将其与稀土元素分离的方法
US15/573,602 US10590513B2 (en) 2015-05-13 2015-12-31 Method for isolating americium from liquid radioactive waste and for separating americium from rare earth elements
CA2986006A CA2986006C (en) 2015-05-13 2015-12-31 Method for extracting americium from liquid radioactive wastes and its separation from rare-earth elements

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2015117911/02A RU2603405C1 (ru) 2015-05-13 2015-05-13 Способ выделения америция из жидких радиоактивных отходов и отделения его от редкоземельных элементов

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2603405C1 true RU2603405C1 (ru) 2016-11-27

Family

ID=57249290

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2015117911/02A RU2603405C1 (ru) 2015-05-13 2015-05-13 Способ выделения америция из жидких радиоактивных отходов и отделения его от редкоземельных элементов

Country Status (8)

Country Link
US (1) US10590513B2 (ru)
EP (1) EP3296411B1 (ru)
JP (1) JP6559887B2 (ru)
KR (1) KR102077380B1 (ru)
CN (1) CN108026610B (ru)
CA (1) CA2986006C (ru)
RU (1) RU2603405C1 (ru)
WO (1) WO2016182472A1 (ru)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2726519C1 (ru) * 2019-12-09 2020-07-14 Акционерное общество "Радиевый институт имени В.Г. Хлопина" Экстракционная смесь для извлечения ТПЭ и РЗЭ из высокоактивного рафината переработки ОЯТ АЭС и способ ее применения

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN108977658B (zh) * 2018-08-03 2019-10-18 中国核动力研究设计院 一种Ni-63溶液γ核素去除方法
CN109234534B (zh) * 2018-08-08 2019-11-08 中国原子能科学研究院 一种从高放废液中共萃取三价锕系和三价镧系元素的工艺
CN109735729A (zh) * 2019-03-22 2019-05-10 中南大学 一种有机酸钙盐协助酸性萃取剂萃取分离稀土元素的方法
CN113481391B (zh) * 2021-06-24 2023-02-24 福建省长汀金龙稀土有限公司 一种分离稀土元素的方法
CN114164350A (zh) * 2021-11-23 2022-03-11 核工业北京化工冶金研究院 一种从火灾探测器废料中分离241Am回收贵金属的方法

Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2681923A (en) * 1951-02-27 1954-06-22 Atomic Energy Commission Compounds of the element americium
RU2122249C1 (ru) * 1992-01-03 1998-11-20 Брэдтек Лтд. Способ очистки материала, содержащего радиоактивные загрязнения
EP1664359A1 (de) * 2003-08-25 2006-06-07 Forschungszentrum Jülich Gmbh Verfahren zur trennung von dreiwertigem americium von dreiwertigem curium
RU2335554C2 (ru) * 2006-11-10 2008-10-10 Федеральное государственное унитарное предприятие "Сибирский химический комбинат" Способ извлечения америция в виде диоксида америция из растворов
RU2544716C2 (ru) * 2009-07-27 2015-03-20 Коммиссариат А Л'Энержи Атомик Э Оз Энержи Альтернатив Способ селективного извлечения америция из азотнокислой водной фазы

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2163403C2 (ru) * 1999-02-23 2001-02-20 Государственное унитарное предприятие Научно-производственное объединение "Радиевый институт им. В.Г. Хлопина" Экстракционная смесь для одновременного выделения радионуклидов из жидких радиоактивных отходов (варианты)
JP4524394B2 (ja) 2000-06-21 2010-08-18 独立行政法人 日本原子力研究開発機構 酸性溶液中に存在するアメリシウム及びネオジムの抽出方法
FR2815035B1 (fr) * 2000-10-05 2003-03-07 Commissariat Energie Atomique Procede de coprecipitation d'actinides et procede de preparation d'oxydes mixtes d'actinides
JP5679159B2 (ja) * 2010-07-05 2015-03-04 信越化学工業株式会社 希土類金属抽出剤の合成方法、及び希土類金属の溶媒抽出用有機相

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2681923A (en) * 1951-02-27 1954-06-22 Atomic Energy Commission Compounds of the element americium
RU2122249C1 (ru) * 1992-01-03 1998-11-20 Брэдтек Лтд. Способ очистки материала, содержащего радиоактивные загрязнения
EP1664359A1 (de) * 2003-08-25 2006-06-07 Forschungszentrum Jülich Gmbh Verfahren zur trennung von dreiwertigem americium von dreiwertigem curium
RU2335554C2 (ru) * 2006-11-10 2008-10-10 Федеральное государственное унитарное предприятие "Сибирский химический комбинат" Способ извлечения америция в виде диоксида америция из растворов
RU2544716C2 (ru) * 2009-07-27 2015-03-20 Коммиссариат А Л'Энержи Атомик Э Оз Энержи Альтернатив Способ селективного извлечения америция из азотнокислой водной фазы

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2726519C1 (ru) * 2019-12-09 2020-07-14 Акционерное общество "Радиевый институт имени В.Г. Хлопина" Экстракционная смесь для извлечения ТПЭ и РЗЭ из высокоактивного рафината переработки ОЯТ АЭС и способ ее применения

Also Published As

Publication number Publication date
KR102077380B1 (ko) 2020-02-13
EP3296411B1 (en) 2020-03-18
US20180066337A1 (en) 2018-03-08
EP3296411A1 (en) 2018-03-21
KR20180020962A (ko) 2018-02-28
JP6559887B2 (ja) 2019-08-14
WO2016182472A1 (ru) 2016-11-17
JP2018530670A (ja) 2018-10-18
CA2986006C (en) 2022-04-26
CN108026610A (zh) 2018-05-11
US10590513B2 (en) 2020-03-17
EP3296411A4 (en) 2019-01-02
CA2986006A1 (en) 2016-11-17
CN108026610B (zh) 2020-05-12

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2603405C1 (ru) Способ выделения америция из жидких радиоактивных отходов и отделения его от редкоземельных элементов
RU2456689C2 (ru) Суммарное извлечение актиноидов из сильнокислой водной фазы с помощью сольватирующих экстрагентов в высаливающей среде
Iqbal et al. An overview of molecular extractants in room temperature ionic liquids and task specific ionic liquids for the partitioning of actinides/lanthanides
JP5689467B2 (ja) 硝酸水相から選択的にアメリシウムを回収する方法
WO2012069573A1 (fr) Procede de separation de l'americium des autres elements metalliques presents dans une phase aqueuse acide ou organique et ses applications
JP2002001007A (ja) 酸性溶液中に存在するＡｍ、Ｃｍ及びＬｎの抽出方法
Bell et al. Efficient extraction of Rh (iii) from nitric acid medium using a hydrophobic ionic liquid
Horwitz et al. Behavior of Americium in the Strip Stages of the TRUEX Process
RU2726519C1 (ru) Экстракционная смесь для извлечения ТПЭ и РЗЭ из высокоактивного рафината переработки ОЯТ АЭС и способ ее применения
Horwitz et al. Liquid extraction, the TRUEX process—experimental studies
JP2007503526A (ja) 三価のキュリウムから三価のアメリシウムを分離する方法
Hérès et al. PALADIN: PALADIN: A one step process for actinides (iii)/fission products separation
JP4124133B2 (ja) オキサペンタンジアミン化合物により１−６Ｍ硝酸溶液中のＮｐ（ＩＶ），Ｐｕ（ＩＩＩ），Ｐｕ（ＩＶ），Ａｍ（ＩＩＩ），及びＣｍ（ＩＩＩ）を一括抽出分離する方法
RU2623943C1 (ru) Экстракционная смесь для извлечения тпэ и рзэ из высокоактивного рафината переработки оят аэс и способ её применения (варианты)
Tkachenko et al. Dynamic test of extraction process for americium partitioning from the PUREX raffinate
RU2773142C2 (ru) Способ экстракционного извлечения и разделения РЗЭ
JP4036357B2 (ja) 三座配位子を含むアクチノイド抽出溶媒の改質法
Miyasita et al. Separation of americium (III) from europium (III) by dioctylammonium dioctyldithiocarbamate/nitrobenzene extraction
Achuthan et al. Extraction studies of trivalent ions from TALSPEAK medium using phsophonic acid-TBP solvent mixture
Sasaki et al. Development of ARTIST process, extraction and separation of actinides and fission products by TODGA
Carleson et al. Liquid Extraction, Other Liquid Extraction Processes
Kumaresan et al. Separation of Minor Actinides by a Single Cycle Approach using Unsymmetrical Diglycolamide and Diglycolamic Acid
Chiarizia et al. Behavior of americium in the strip stages of the TRUEX process
Peterman INL DPAH STAAR 2015 Annual Report
Gaikwad Corresponding author: rv. jayaram@ ictmumbai. edu. in