CN108026610B - 液态放射性物质中析出镅并将其与稀土元素分离的方法 - Google Patents

液态放射性物质中析出镅并将其与稀土元素分离的方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及提取和浓缩放射性核素的方法，并且可用于放射性化学技术来处理液体放射性废物。从放射性废液中萃取镅并将其从稀土元素中分离的方法包括利用极性有机氟化溶剂中的中性有机萃取剂溶液从硝酸放射性溶液中联合萃取镅和稀土元素，洗涤金属饱和的有机相，选择性反萃取镅，二甘醇酸N，N，N'，N'‑四烷基‑酰胺用作萃取剂，作为镅的反萃取溶液包含有5‑20克/升络合剂，5‑60克/升含氮有机酸和60‑240克/升的盐析剂。技术效果是从酸性液体放射性溶液中萃取镅，并且是在一个萃取循环中从所有稀土元素中分离。

Description

液态放射性物质中析出镅并将其与稀土元素分离的方法
技术领域
此发明针对放射性元素的提取和浓缩过程，可用于加工液体放射性废物放射化学技术当中。
背景技术
在核燃料的现代化进程中形成了不同组成的放射性废物。PUREX萃取液后处理过程中合理提取镅，使其二次燃烧。最复杂的化学任务之一是从伴随裂变产物即15种稀土元素(钇和镧系元素)中将锕系元素(镅，锔)分离出来。
已知的提取镅和稀土元素的方法有-TRUEX[US 5708958(А)В01D11/04)；TRPO[LiuХ., Liang J.,Хu J./Solv.Extr.Ion Exch.，2004，22(2),163-173],13.01.2013发布；DIAMЕХ[Co ursonО.,LeburnМ.，Malmbeck R.，Pagliosa G.，Romer K.，SatmarkB.，Glatz J.-Р./Radioc him.Acta.，2000，V.88(12)，857-863]；等等。
上述方法的不足之处在于将镅和稀土元素一同提取了出来。
已知的从稀土元素中分离镅和锔的方法是在二烃基磷酸的基础上混合萃取-TALSPEAK [E.D.Collins，D.Е.Benker，P.D.Bailey，etаl./Proc.Int.Conf.Global 2005，Tsukuba， Jараn，9-13日，10月，2005，paper#186；NilssonМ.,Nash K.L./Solv.Extr.IonExch.， 2007，25(6)，665-701]。
用上述方法萃取的缺点是从浓度超过1摩尔/升的浓缩硝酸溶液中提取镅和锔效率较低。
已知的从稀土元素中提取的镅和锔的方法是利用萃取混合物二乙基己基磷酸或者2-乙基己基磷酸单2-乙基己基酯或十二烷中的二甘醇酸—ALSEP(US 8354085 В1 С22В 60/00，发布于15.01.2013)。
上述混合物萃取方法的缺点是对镅的萃取能力比较低。
用作稀释剂饱和烃(n-十二烷)导致有机相的金属含量比较低。此外，使用高浓度的液氨羧络合剂进行镅和锔的反萃取，使反萃取过程进一步复杂化。
从稀土元素中提取镅用二甘醇酸和1-辛醇烃的稀释剂-innovative SANEX[М.Sypula，А.Wilden，С.Schreinemachers，G.Modolo/Proceedings of the First ACSEPTInternationa l Workshop，Lisbon，Portugal，3月31日-4月2日2010年，http://w-ww.acsept.org/AIWOpr oc/AlWOl-PR08-Sypula.pdf]。
这种方法缺点是利用含硝酸钠溶液进行镅的选择性反萃取，硝酸钠的存在会使进一步处理复杂化。
已知的从稀土元素中分离镅和锔的方法是在氨基甲酰氧化膦混合物的基础上用萃取混合物提取SETFICS[Y.Koma,M.Watanabe，S.Nemoto，Y.Tanaka//Solv.Extr.IonExch.，1 998，V.16，N 6，1357-1367]。
上述方法的缺陷是无法从所有稀土元素中分离镅和锔-锕系元素(III)产物中存在钐、铕和钆。用作稀释剂饱和烃(n-十二烷)导致有机相的金属容量较低。此外,使用高浓度的硝酸钠溶液进行镅和锔的反萃取，使反萃取过程进一步复杂化。
在SETIFICS流程中使用极性氟化稀释剂可以提高萃取体系中金属的浓度，并且阻碍第三物相的形成。
与上述方法最相似的是联合提取镅和稀土金属，进一步在SETIFICS反萃取-变性处理的步骤中分将二者分离。[А.Shadrin，V.Kamachev，I.Kvasnitzky，et al./Proc.Int.Conf.Gl obal 2005，Tsukuba，Japan，10月9-13日，paper#129]，这一方法曾被选为范例。
范例法包括利用极性有机氟化溶剂中的中性有机化合物(萃取剂)溶液从放射性硝酸溶液中联合提取锕系元素和稀土金属，洗涤金属饱和的有机相，选择性萃取锕系元素(镅和锔)，反萃取稀土金属。二苯基-N，N二丁基氨基甲酰基亚甲基氧化膦作为萃取剂，四氟硝基苯作为稀释剂，浓度为0.05摩尔/升的络合剂溶液与3摩尔/升的盐析剂作为反萃取锕类元素(III) 的溶液。二乙基三氨基五乙酸作为络合剂，硝酸盐为盐析剂。
表1范例法实验结果
Figure GDA0002382379800000031
原型法的不足是不能将镅和锔从稀土元素中分离出来。在反萃取剂梯钚元素中几乎存在所有钐、铕和钆(表格一)。除此之外，高浓度硝酸钠溶液作为反萃取剂梯钚元素使用会使进一步反萃取过程复杂化。
发明内容
此发明的目标是确保在一个萃取循环中将镅完全脱离所有稀土元素。
技术成果是将镅从酸性液体放射性溶液中提取出来，并将其在一个萃取循环中与稀土分离。
上述技术效果是从放射性废液中萃取镅并将其与稀土元素分离的方法中实现的，包括利用极性有机氟化溶剂中的中性有机化合物(萃取剂)溶液从硝酸放射性溶液中联合萃取镅和稀土元素，洗涤金属饱和的有机相，选择性反萃取镅。二甘醇酸N，N，N'，N'-四烷基-酰胺作为萃取剂使用，作为镅的反萃取溶液包含有5-20克/升的络合剂，5-60克/升的含氮有机酸和60-240克/升的盐析剂。
可选择间硝基三氟甲苯或苯基三氟甲基砜可作为极性有机氟化溶剂使用。
在另一个特定的实施方案中，使用络合剂作为氨基多元羧酸，其选自：
二亚乙基三胺五乙酸，乙二胺四乙酸，次氮基三乙酸。
在另一个具体的实施方案中，含氮有机酸选自氨基乙酸，吡啶甲酸，烟酸，α-丙氨酸，β-丙氨酸，缬氨酸，正亮氨酸。
在另一个具体的实施方案中，使用硝酸铵作为盐析剂。
对于镅的再提取的溶液的组合物，络合剂的最佳浓度的基础上被选择，有机酸和在水相中盐析含氮。
如果浓度降低，低于5克/升的络合剂，低于5克/升的含氮有机酸和低于60克/升的盐析剂，所有稀土元素镅没能实现完全分离。
浓度增加至超过20克/升的络合剂，60克/升含氮有机酸和240克/升盐析剂，在经济上不可行。
具体实施方式
所提供的例子说明了使用该方法有很大的可能性。
例1
进行镅和稀土元素的组合提取以下面的方式。将组分示于表2的含有3摩尔/升硝酸的硝酸盐 溶液与0.1摩尔/升的二甘醇酸N，N，N′N′-四辛基二酰胺在间硝基三氟甲苯中的溶液接触。相位分离并确定金属分配系数，分离系数如表3所示。
表2-金属分配系数
Figure GDA0002382379800000041
表3-金属分离系数
金属 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Y Am
D 2 5.6 11 20 70 260 110 700 34
例2
进行用金属饱和的有机相的洗涤以去除过量的硝酸。使实施例1中获得的提取物与含有240克/升硝酸铵和15克/升氨基乙酸的溶液接触。相位分离并确定金属分配系数。分配系数如表4所示。
表4-金属分布系数
金属 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Y Am
D 5.0 15 32 54 172 650 270 1450 80
例3
含有10克/升二亚乙基三胺五乙酸，120克/升硝酸铵，60克/升吡啶甲酸，镧，铈，镨，钕，钐，铕，钆，钇(10-4摩尔/升每种金属)并使指示剂量的镅(Am)(pH＝2.05)与0.1摩尔/升的二甘醇酸N，N，N′N′-四辛基二酰胺在间硝基三氟甲苯中的溶液接触。相位分离并确定金属分配系数。分配系数见表5，分离系数见表6。
表5-金属分配系数
金属 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Y Am
D 6.5 7 5 4 5 5.5 7.5 45 0.6
表6-金属分离系数
Figure GDA0002382379800000051
例4
含10克/升二亚乙基三胺五乙酸，120克/升硝酸铵，12克/升吡啶甲酸，镧，铈，镨，钕，钐，铕，钆，钇(10-4摩尔/升每种金属)和指示剂量的镅，pH＝2.05，与间硝基三氟甲苯中0.1摩尔/升的二甘醇酸N，N，N′N′-四辛基二酰胺溶液接触。相位分离并确定金属分配系数。分配系数列于表7，分离因子列于表8。
表7-金属分配系数
金属 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Y Am
D 17 14 8.3 4.2 4.8 5.5 8.1 47 0.7
表8-金属分离因子
Figure GDA0002382379800000052
例5
含10克/升二亚乙基三胺五乙酸，120克/升硝酸铵，7.5克/升吡啶甲酸，镧，铈，镨，钕，钐，铕，钆，钇(10-4摩尔/升每种金属)和指示剂量的镅，pH＝2.05，与间硝基三氟甲苯中0.1摩尔/升的二甘醇酸N，N，N′N′-四辛基二酰胺溶液接触。相位分离并确定金属分配系数。分配系数列于表9，分离因子列于表10。
表9-金属分配系数
金属 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Y Am
D 19.9 14.8 7.5 4.3 4.0 4.5 6.5 35.0 0.7
表10-金属分离因子
Figure GDA0002382379800000061
例6
含10克/升二亚乙基三胺五乙酸，120克/升硝酸铵，12克/升吡啶甲酸，镧，铈，镨，钕，钐，铕，钆，钇(10-4摩尔/升每种金属)和指示剂量的镅，pH＝2.05，与间硝基三氟甲苯中0.1摩尔/升的二甘醇酸N，N，N′N′-四辛基二酰胺溶液接触。相位分离并确定金属分配系数。分配系数列于表11，分离因子列于表12。
表11-金属分配系数
金属 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Y Am
D 19.6 16.2 8.5 4.8 4.8 5.3 7.5 43.0 0.7
表12-金属分离因子
Figure GDA0002382379800000062
例7
含10克/升二亚乙基三胺五乙酸，120克/升硝酸铵，60克/升吡啶甲酸，镧，铈，镨，钕，钐，铕，钆，钇(10-4摩尔/升每种金属)和指示剂量的镅，pH＝2.05，与苯基三氟甲基砜中0.1摩尔/升的二甘醇酸N，N，N′N′-四辛基二酰胺溶液接触。相位分离并确定金属分配系数。分配系数列于表13，分离因子列于表14。
表13-金属分配系数
金属 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Y Am
D 11.5 7.0 5.1 3.3 2.4 1.4 1.5 2.1 0.6
表14-金属分离因子
Figure GDA0002382379800000071
例8
含5克/升二亚乙基三胺五乙酸，240克/升硝酸铵，5克/升吡啶甲酸，镧，铈，镨，钕，钐，铕，钆，钇(10-4摩尔/升每种金属)和指示剂量的镅，pH＝2，与间硝基三氟甲苯中0.1摩尔/升的二甘醇酸N，N，N′N′-四辛基二酰胺溶液接触。相位分离并确定金属分配系数。分配系数列于表15，分离因子列于表16。
表15-金属分配系数
金属 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Y Am
D 50 58 33 18 15 14 20 115 3.6
表16-金属分离因子
Figure GDA0002382379800000072
例9
含20克/升二亚乙基三胺五乙酸，240克/升硝酸铵，5克/升吡啶甲酸，镧，铈，镨，钕，钐，铕，钆，钇(10-4摩尔/升每种金属)和指示剂量的镅，pH＝2，与间硝基三氟甲苯中0.1摩尔/升的二甘醇酸N，N，N′N′-四辛基二酰胺溶液接触。相位分离并确定金属分配系数。分配系数列于表17，分离因子列于表18。
表17-金属分配系数
金属 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Y Am
D 27 20 10 5 4 5 7 41 0.9
表18-金属分离因子
Figure GDA0002382379800000081
例10
含10克/升二亚乙基三胺五乙酸，60克/升硝酸铵，5克/升吡啶甲酸，镧，铈，镨，钕，钐，铕，钆，钇(10-4摩尔/升每种金属)和指示剂量的镅，pH＝2，与间硝基三氟甲苯中0.1摩尔/升的二甘醇酸N，N，N′N′-四辛基二酰胺溶液接触。相位分离并确定金属分配系数。分配系数列于表19，分离因子列于表20。
表19-金属分配系数
金属 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Y Am
D 2.8 2.2 1.1 0.7 0.5 0.6 0.9 5.8 0.1
表20-金属分离因子
Figure GDA0002382379800000082
例11
含10克/升二亚乙基三胺五乙酸，120克/升硝酸铵，9克/升a-丙氨酸，镧，铈，镨，钕，钐，铕，钆，钇(10-4摩尔/升每种金属)和指示剂量的镅，pH＝2.05，与间硝基三氟甲苯中0.1 摩尔/升的二甘醇酸N，N，N′N′-四辛基二酰胺溶液接触。相位分离并确定金属分配系数。分配系数列于表21，分离因子列于表22。
表21-金属分配系数
金属 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Y Am
D 18 4.8 5.5 3.7 2.4 2.8 4.1 22 0.4
表22-金属分离因子
Figure GDA0002382379800000091
例12
含10克/升二亚乙基三胺五乙酸，120克/升硝酸铵，9克/升β-丙氨酸，镧，铈，镨，钕，钐，铕，钆，钇(10-4摩尔/升每种金属)和指示剂量的镅，pH＝2.05，与间硝基三氟甲苯中0.1摩尔/升的二甘醇酸N，N，N′N′-四辛基二酰胺溶液接触。相位分离并确定金属分配系数。分配系数列于表23，分离因子列于表24。
表23-金属分配系数
金属 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Y Am
D 25 6.3 6.3 4.2 2.7 3.1 4.6 26 0.5
表24-金属分离因子
Figure GDA0002382379800000092
例13
含10克/升二亚乙基三胺五乙酸，120克/升硝酸铵，12克/升丙氨酸，镧，铈，镨，钕，钐，铕，钆，钇(10-4摩尔/升每种金属)和指示剂量的镅，pH＝2.05，与间硝基三氟甲苯中0.1摩尔/升的二甘醇酸N，N，N′N′-四辛基二酰胺溶液接触。相位分离并确定金属分配系数。分配系数列于表25，分离因子列于表26。
表25-金属分配系数
金属 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Y Am
D 22 6.7 5.4 3.5 2.2 2.6 3.9 21 0.4
表26-金属分离因子
Figure GDA0002382379800000101
例14
含10克/升二亚乙基三胺五乙酸，120克/升硝酸铵，13克/升正亮氨酸，镧，铈，镨，钕，钐，铕，钆，钇(10-4摩尔/升每种金属)和指示剂量的镅，pH＝2.05，与间硝基三氟甲苯中0.1摩尔/升的二甘醇酸N，N，N′N′-四辛基二酰胺溶液接触。相位分离并确定金属分配系数。分配系数列于表27，分离因子列于表28。
表27-金属分配系数
金属 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Y Am
D 17 5.5 4.4 2.9 1.9 2.1 3.2 18 0.3
表28-金属分离因子
Figure GDA0002382379800000102
例15
含7克/升二亚乙基三胺五乙酸，120克/升硝酸铵，12克/升吡啶甲酸，镧，铈，镨，钕，钐，铕，钆，钇(10-4摩尔/升每种金属)和指示剂量的镅，pH＝2.05，与间硝基三氟甲苯中0.1 摩尔/升的二甘醇酸N，N，N′N′-四辛基二酰胺溶液接触。相位分离并确定金属分配系数。分配系数列于表29，分离因子列于表30。
表29-金属分配系数
金属 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Y Am
D 17 12 11 13 15 20 25 12 4.3
表30-金属分离因子
Figure GDA0002382379800000111
例16
含5克/升二亚乙基三胺五乙酸，120克/升硝酸铵，12克/升吡啶甲酸，镧，铈，镨，钕，钐，铕，钆，钇(10-4摩尔/升每种金属)和指示剂量的镅，pH＝2.05，与间硝基三氟甲苯中0.1 摩尔/升的二甘醇酸N，N，N′N′-四辛基二酰胺溶液接触。相位分离并确定金属分配系数。分配系数列于表31，分离因子列于表32。
表31-金属分配系数
金属 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Y Am
D 4.5 5.9 6.0 7.4 10 15 20 42 3.9
表32-金属分离因子
Figure GDA0002382379800000112
例17
含10克/升二亚乙基三胺五乙酸，120克/升硝酸铵，12克/升吡啶甲酸，镧，铈，镨，钕，钐，铕，钆，钇(10-4摩尔/升每种金属)和指示剂量的镅，pH＝2.05，与间硝基三氟甲苯中0.1摩尔/升的二甘醇酸N，N，N′N′-四辛基二酰胺溶液接触。相位分离并确定金属分配系数。分配系数列于表33，分离因子列于表34。
表33-REE分配系数，Am
金属 La Ce Pr Nd Sm Eu Gd Y Am
D 17 9.5 5.3 4.3 3.1 3.7 5.2 28 0.45
表34-金属分离因子
Figure GDA0002382379800000121
上面的例子是从所有镧系元素中分离镅。
与原型方法相比，实现了由中子毒物，钐，铕，钆等纯化镅，此外，所得镅再提取物不含非破坏性盐类。

Claims (5)

1.一种用于从放射性废液中萃取镅并将其从稀土元素中分离的方法，包括利用极性有机氟化溶剂中的中性有机萃取剂溶液从硝酸放射性溶液中联合萃取镅和稀土元素，洗涤金属饱和的有机相，选择性反萃取镅，其特征在于，二甘醇酸N，N，N'，N'-四烷基-酰胺用作萃取剂，作为镅的反萃取溶液包含有5-20克/升络合剂，5-60克/升含氮有机酸和60-240克/升的盐析剂。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于使用间硝基三氟甲苯或苯基三氟甲基砜作为所述极性有机氟化溶剂。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于所述络合剂选自以下的氨基多元羧酸中：二亚乙基三胺五乙酸，乙二胺四乙酸，次氮基三乙酸。
4.根据权利要求1的方法，其中所述含氮有机酸选自：氨基乙酸，吡啶甲酸，烟酸，α-丙氨酸，β-丙氨酸，缬氨酸，正亮氨酸。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，使用硝酸铵作为所述盐析剂。
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