JP5526434B2 - N,N,N’,N’−テトラアルキル−3,6−ジオキサオクタン−1,8−ジアミド(DOODA)とTADGA(N,N,N’,N’−テトラアルキル−ジグリコールアミド)を併用するAm,CmとSm,Eu,Gdとの相互分離法 - Google Patents
N,N,N’,N’−テトラアルキル−3,6−ジオキサオクタン−1,8−ジアミド(DOODA)とTADGA(N,N,N’,N’−テトラアルキル−ジグリコールアミド)を併用するAm,CmとSm,Eu,Gdとの相互分離法 Download PDFInfo
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Description
(1)オクチル基、デシル基、ドデシル基を含むDOODAは、ドデカン(有機相)に良く溶ける。ドデカンは使用済み燃料再処理に利用実績のある、抽出剤の希釈剤である。
(2)メチル基、エチル基、プロピル基を含むTADGAは、硝酸(水相)によく溶解する。硝酸溶液は使用済みウラン燃料の溶解に用いられ、使用済み燃料再処理に利用実績がある。
(3)TADGAは高い硝酸溶液で、強いマスキング効果を発揮するため、pH緩衝剤を利用する必要がない。従って、二次廃棄物の原因となる化学試薬を使用しない。
(4)DOODA、TADGAともにアミドを合成する一般的な方法で入手可能である。即ち、DOODAは3,6−ジオキサオクタン二酢酸と二級アミン化合物を氷点下で冷却しながら添加して緩やかに反応させて合成する事ができ、TADGAはジグリコール酸とジ−n−エチルアミンのような二級アミンと反応させ、合成できる。
(5)DOODA、TADGAともに加水分解や熱的に不安定な点は見られず、化学的に安定である。
(6)DOODAは有機相で3価のランタノイド及びアクチノイドに対して強い親和性を有する。TADGAは水相で3価のランタノイド及びアクチノイドに対して強い親和性を有し、特にSm、Eu、Gdとよく反応する。よって、DOODA及びTADGAを硝酸−ドデカン系に用いると、Am、Cm分配比とSm、Eu、Gd分配比との比(分離比)4以上を達成できる分離比4以上が達成できると、5回の多段抽出を行うことにより目的元素が99.9%、共存元素が0.1%の組成比を達成できる。すなわち、目的元素の分離回収が可能となる。
(1)水によく溶解し、pHコントロールの不要なマスキング剤を使用すること
(2)3価のランタノイドまたはアクチノイドに高い選択性を有する抽出剤を使用すること
(3)硝酸−ドデカン溶媒抽出系を用い、対象元素同士の分離比4以上を達成すること
(4)化学的安定性が高い抽出剤及びマスキング剤を使用すること
(5)合成または入手が容易な化合物を抽出剤及びマスキング剤として使用すること
[実施例1]
抽出剤としてDOODAを用い、マスキング剤としてTEDGA(N,N,N’,N’−テトラエチル−ジグリコールアミド)を用いて、高レベル放射性廃液からのランタノイド及びアクチノイドの抽出分離を行った。
有機相としてDOODA−ドデシルを溶解したn−ドデカン溶液を用い、水相としてエチル基を持つTEDGA(N,N,N’,N’−テトラエチル−ジグリコールアミド)を含む各種濃度の硝酸水溶液を用いて、ランタノイドとAm,Cmの溶媒抽出実験を行った。溶媒抽出実験は、金属イオンとTEDGAを含む硝酸水溶液(水相)と既知濃度のDOODA−ドデシル/ドデカン溶液(有機相)とを等量(容積比)混合、振とうし、振とう後の水相及び有機相の金属の分配比を測定することにより行った。結果を表2及び表3に示す。
(1)DOODA:0.2M,HNO3:3M,TEDGA:0.002Mの条件で、Am/Gd分離比15.9、Am/Eu分離比6.67、Cm/Gd分離比7.94
(2)DOODA:0.2M,HNO3:5M,TEDGA:0.01Mの条件で、Am/Eu分離比18.8,Am/Gd分離比30.6、Am/Sm分離比8.3、Cm/Eu分離比7.69、Cm/Gd分離比12.5
(3)DOODA:0.2M,HNO3:5M,TEDGA:0.01Mの条件で、Am/Sm分離比8.3、Am/Eu分離比18.8、Am/Gd分離比30.6、Cm/Eu分離比7.69、Cm/Gd分離比12.5
(4)DOODA:0.3M,HNO3:4M,TEDGA:0.005Mの条件で、Am/Sm分離比10.2,Am/Eu分離比26.7,Am/Gd分離比58.7、Cm/Sm分離比4.19、Cm/Eu分離比10.9、Cm/Gd分離比24
(5)DOODA:0.3M,HNO3:4M,TEDGA:0.005Mの条件で、Am/Sm分離比10.2、Am/Eu分離比26.7、Am/Gd分離比58.7、Cm/Sm分離比4.19、Cm/Eu分離比10.9,Cm/Gd分離比24
(6)DOODA:0.3M,HNO3:5M,TEDGA:0.01Mの条件で、Am/Sm分離比14.4,Am/Eu分離比40,Am/Gd分離比111、Cm/Eu分離比10.6、Cm/GD分離比29.2
(7)DOODA:0.3M,HNO3:4M,TEDGA:0.01Mの条件で、Am/Sm分離比14.4、Am/Eu分離比40、Am/Gd分離比111、Cm/Eu分離比10.6,Cm/Gd分離比29.2
[実施例2B]
抽出剤としてDOODA−ドデシルの代わりにDOODA−オクチルを用いて有機相をDOODA−オクチル/ドデカン溶液とした以外は実施例2Aと同様に行い、表4に示す結果を得た。
(8)DOODA:0.2M、HNO3:5M、TEDGA:0.01Mの条件で、Am/Sm分離比10.4、Am/Eu分離比32.8、Am/Gd分離比61、Cm/Eu分離比10.6、Cm/Gd分離比20
[実施例3]
マスキング剤としてTEDGA以外の水溶性DGAの代表例としてTMDGA(テトラメチルジグリコールアミド)とTPDGA(テトラプロピルジグリコールアミド)を用いた以外は、実施例2と同様の実験を行った。有機相:0.2M DOODA/ドデカン、水相:TMDGA(TPDGA)/3M HNO3での各種金属の分配比の結果を表5に示す。
(1)DOODA:0.2M,HNO3:3M,TMDGA:0.005Mの条件で、Am/Gd分離比10、Am/Eu分離比4.87、Cm/Gd分離比6.24
(2)DOODA:0.2M,HNO3:3M,TPDGA:0.002Mの条件で、Am/Sm分離比4.99、Am/Eu分離比12.5,Am/Gd分離比24.3、Cm/Gd分離比7.12
[実施例4]
その他のランタノイドとの分離性について検討した。
Claims (6)
- 抽出剤として一般式:(CH2OCH2CON(R)2)2(Rはアルキル基)で示されるN,N,N’,N’−テトラアルキル−3,6−ジオキサオクタン−1,8−ジアミドを用い、マスキング剤として一般式:(OCH2CON(R)2)2(Rはアルキル基)で示されるN,N,N’,N’−テトラアルキル−ジグリコールアミドを用いることを特徴とする、高レベル放射性廃液からの3価のランタノイド及びアクチノイドの抽出分離方法。
- N,N,N’,N’−テトラアルキル−3,6−ジオキサオクタン−1,8−ジアミドは、N,N,N’,N’−テトラオクチル−3,6−ジオキサオクタン−1,8−ジアミド、N,N,N’,N’−テトラデシル−3,6−ジオキサオクタン−1,8−ジアミド、N,N,N’,N’−テトラドデシル−3,6−ジオキサオクタン−1,8−ジアミド、N,N,N’,N’−テトラエチルヘキシル−3,6−ジオキサオクタン−1,8−ジアミドから選択される、請求項1に記載の方法。
- N,N,N’,N’−テトラアルキル−ジグリコールアミドは、N,N,N’,N’−テトラメチル−ジグリコールアミド、N,N,N’,N’−テトラエチル−ジグリコールアミド、N,N,N’,N’−テトラプロピル−ジグリコールアミドから選択される、請求項1または2に記載の方法。
- N,N,N’,N’−テトラアルキル−ジグリコールアミドは、3〜5Mの硝酸溶液中2〜20mMの濃度であり、N,N,N’,N’−テトラアルキル−3,6−ジオキサオクタン−1,8−ジアミドはドデカン中0.2〜0.3Mの濃度で用いられる、請求項1〜3のいずれか1項に記載の方法。
- 抽出剤として0.3M N,N,N’,N’−テトラドデシル−3,6−ジオキサオクタン−1,8−ジアミドを用い、マスキング剤として0.005M N,N,N’,N’−テトラエチル−ジグリコールアミドを用い、4M硝酸水溶液を溶媒として用いる、請求項1〜4のいずれか1項に記載の方法。
- 硝酸水溶液を溶媒とする高レベル放射性廃液に、一般式:(OCH2CON(R)2)2(Rはアルキル基)で示されるN,N,N’,N’−テトラアルキル−ジグリコールアミドをマスキング剤として添加し、
一般式:(CH2OCH2CON(R)2)2(Rはアルキル基)で示されるN,N,N’,N’−テトラアルキル−3,6−ジオキサオクタン−1,8−ジアミドのドデカン溶液を抽出溶媒として用いる、高レベル放射性廃液からの3価のランタノイド及びアクチノイドの抽出分離方法。
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