JP2000219595A

JP2000219595A - 坩堝、結晶成長装置、および、結晶成長方法

Info

Publication number: JP2000219595A
Application number: JP11020697A
Authority: JP
Inventors: Hiroshi Shiomi; 弘塩見; Shuhei Kondo; 修平近藤
Original assignee: SHIKUSUON KK; Sixon Inc
Current assignee: SHIKUSUON KK; Sixon Inc
Priority date: 1999-01-28
Filing date: 1999-01-28
Publication date: 2000-08-08
Anticipated expiration: 2019-01-28
Also published as: JP3719866B2

Abstract

(57)【要約】【課題】原料の外部への漏れを防止できるとともに、
種結晶上に単結晶を効率良く成長させることができる坩
堝、結晶成長装置、および結晶成長方法を提供するこ
と。【解決手段】結晶を成長させる装置に適用され、原料
１２を収容可能な第一の有底外管４と、第一の有底外管
４の開口端４ｏにその開口端６ｏが接続されると共に種
結晶１０を配置可能な種結晶配置部８を含む第二の有底
外管６と、を有し、原料１２の昇華に伴って種結晶１０
上に結晶が成長可能な坩堝２において、筒状形状をな
し、一端２２ｌの外周面が第一の有底外管４の内周面に
接触し、他端２２ｕの外周面が第二の有底外管６の内周
面に接触する内管２２を更に備えることを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、昇華法により炭化
ケイ素単結晶などを成長させるために用いられる坩堝、
これを用いた結晶成長装置、および、結晶成長方法に関
するものである。

【０００２】

【従来の技術】従来、昇華法によってＳｉＣ単結晶など
を成長させるために使用される坩堝として、たとえば特
開平２−３０６９９号公報の図１に示されたような、原
料を収容するカップ状の坩堝が使用されていた。そし
て、ＳｉＣ単結晶などの成長を行うに際しては、種結晶
が固定された蓋をこの坩堝の上面に被せることで、内部
の気密を保っていた。

【０００３】しかし、このタイプの坩堝によって単結晶
成長を行った場合、生成された単結晶を取り出すには坩
堝を割らなければならず、坩堝の再利用を行うことがで
きなかった。この問題を解消し得る坩堝として、たとえ
ば特開平８−２４５２９９号公報の図９に示されたよう
な、原料を収容する下側の有底円筒と種結晶配置部が設
けられた上側の有底円筒とを対向配置させた坩堝があ
る。このタイプの坩堝によれば、生成された単結晶を取
り出すには下側の有底円筒と上側の有底円筒とを分離さ
せればよいため、坩堝を割る必要がなくなり、坩堝の再
利用を図ることができる。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】しかし、特開平８−２
４５２９９号公報に示された下側の有底円筒と上側の有
底円筒とから成るタイプの坩堝には、次のような問題が
あった。すなわち、図７に示すように、原料５８を収容
する下側の有底円筒５２と種結晶６０が固定された上側
の有底円筒５４とによって坩堝５０が形成されているた
め、両者の接続部分５６に存在する微小な隙間から、昇
華した原料ガスが外部に漏れるという問題があった。

【０００５】また、原料５８を昇華させて種結晶６０上
に効率良く単結晶を成長させるために、原料５８を囲う
部分すなわち下側の有底円筒５２が最も加熱されるのだ
が、このとき、別体であるがゆえに下側の有底円筒５２
から上側の有底円筒５４への熱伝達が行われにくいとい
う問題があった。この結果、上側の有底円筒５４の温度
が低くなり、上側の有底円筒５４の内周面５４ａでＳｉ
Ｃなどが再結晶してしまい、原料５８の使用効率が低下
して種結晶６０上に大型の単結晶を成長させることが困
難であった。

【０００６】本発明は、かかる事情に鑑みてなされたも
のであり、原料の外部への漏れを防止できるとともに、
種結晶上に単結晶を効率良く成長させることができる坩
堝、これを用いた結晶成長装置、および、結晶成長方法
を提供することを目的とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、本発明に係る坩堝は、結晶を成長させる装置に適用
され、原料を収容可能な第一の有底外管と、第一の有底
外管の開口端にその開口端が接続されると共に種結晶を
配置可能な種結晶配置部を含む第二の有底外管と、を有
し、原料の昇華に伴って種結晶上に結晶が成長可能な坩
堝において、筒状形状をなし、一端の外周面が第一の有
底外管の内周面に接触し、他端の外周面が第二の有底外
管の内周面に接触する内管を更に備えることを特徴とす
る。

【０００８】本発明の坩堝によれば、原料を収容する第
一の有底外管から種結晶配置部を有する第二の有底外管
まで延在する内管が備えられているため、第一の有底外
管の開口端と第二の有底外管の開口端との接続部分から
原料が漏れるという事態が防止される。また、原料を昇
華させた際に、第二の有底外管の内周面のうち内管で覆
われている部分では、原料の再結晶は起こらない。さら
に、内管の一端は原料に接するため、昇華させられる際
に加熱される原料の熱が内管全体に伝達される。このた
め、内管の温度低下が防止され、当該内管の内周面で原
料は再結晶せず、殆どの原料が種結晶上で再結晶するこ
とになる。

【０００９】また、本発明の坩堝において、内管の他端
は、種結晶配置部の周囲近傍に位置することが望まし
い。このような構成を採用した場合、第二の有底外管の
内周面のうち、当該有底外管の開放端から種結晶配置部
が存在する部分までが内管に覆われるため、第二の有底
外管の内周面で昇華した原料が再結晶するという事態が
一層防止される。

【００１０】また、本発明の坩堝において、内管は、所
定の開口孔を有するマスク部を有し、開口孔に臨む位置
に、種結晶配置部が位置していることが望ましい。この
ような構成を採用した場合、昇華した原料は、マスク部
の開口孔を通過して種結晶配置部に配置される種結晶に
到達することができる。このため、種結晶上に単結晶を
効率良く成長させることができる。

【００１１】さらに、本発明の坩堝において、上記内管
の外周部は黒鉛によって形成され、内周部は黒鉛を除く
タンタルなどの高融点材料によって形成されていること
が望ましい。このような構成を採用した場合、内管を黒
鉛のみで形成した場合と異なり、種結晶上で成長する結
晶に炭素のインクルージョン等による欠陥が発生する事
態を防止できる。また、内管をタンタルのみで形成した
場合と比較して、高価なタンタルの使用量が少なくなる
ためコストを削減できると共に、種結晶上で成長した結
晶の熱膨張率とタンタルの熱膨張率との差に起因する熱
応力に基づく欠陥が当該結晶に発生する事態を防止する
ことができる。なお、高融点材料には、タンタルのみな
らず、タンタルカーバイド、ニオブカーバイド、モリブ
デンカーバイドなどの融点が２０００℃を超える金属ま
たはその化合物が含まれる。

【００１２】本発明に係る結晶成長装置は、上述の坩堝
と、当該坩堝を加熱可能な加熱手段とを少なくとも備え
ることを特徴とする。本発明の結晶成長装置によれば、
加熱手段によって坩堝内の原料が昇華されて、種結晶上
で単結晶が成長する。この際、坩堝が上述のような構成
となっているため、原料の外部への漏れを防止できると
ともに、種結晶上で単結晶を効率良く成長させることが
できる。

【００１３】

【発明の実施の形態】以下、添付図面を参照して、本発
明に係る坩堝、結晶成長装置、および、結晶成長方法の
好適な実施形態について詳細に説明する。尚、同一要素
には同一符号を用いるものとし、重複する記載は省略す
る。

【００１４】［第１実施形態］図１は、本実施形態の坩
堝２を示す断面図である。坩堝２は、主に、ＳｉＣ多結
晶からなる原料１２を収容する下側の有底外管（第一の
有底外管）４と、ＳｉＣ単結晶からなる種結晶１０がそ
の底面に固定された種結晶配置部８が設けられている上
側の有底外管（第二の有底外管）６と、から構成されて
いる。また、有底外管４の開口端４ｏと有底外管６の開
口端６ｏとが接続されて、内部の気密が保たれている。
なお、有底外管４、有底外管６、および種結晶配置部８
は、黒鉛によって形成されている。また、種結晶１０の
直径は、約４．５ｃｍで、有底外管４および有底外管６
の内径は、約５ｃｍである。

【００１５】有底外管４は、略円筒状の側管１４と、当
該側管１４の下側の開放端を塞ぐ底部材１６とから成
る。なお、側管１４の下端部１４ｌの径は、その上部の
径よりも小さくなっており、この下端部１４ｌが、底部
材１６の内壁面と嵌合している。一方、有底外管６は、
円筒形状の側管１８と、当該側管１８の上側の開放端を
塞ぐ円板状の蓋部材２０とから成る。蓋部材２０の底面
には、上述の種結晶配置部８が取り付けられている。な
お、本実施形態では、有底外管４は側管１４と底部材１
６を接続して、有底外管６は側管１８と蓋部材２０を接
続して構成されているが、必ずしもこのように別体にす
る必要はなく、有底外管は一体的に形成してもよい。

【００１６】また、有底外管４および有底外管６の内部
には、本実施形態の特徴である円筒形状の内管２２がは
め込まれている。この内管２２は黒鉛からなり、下端部
２２ｌの外周面は有底外管４の底近傍の内周面と接触し
ており、上端部２２ｕの外周面は有底外管６の底近傍の
内周面と接触している。さらに、内管２２の上端部２２
ｕは、種結晶配置部８の周囲近傍、詳しくは種結晶１０
と同程度の高さに位置している。また、内管２２の内部
に、上記原料１２が収容されている。なお、内管２２
は、タンタル、タンタルカーバイド、ニオブカーバイ
ド、モリブデンカーバイドなどの融点が２０００℃を超
える高融点金属またはその化合物（高融点材料）によっ
て形成してもよい。

【００１７】図２は、図１に示す坩堝２を備えた結晶成
長装置３０を示す断面図である。坩堝２は、水冷式反応
管３２内で固定されている。坩堝２の外部には、坩堝２
の熱が外部へ伝達するのを防止する熱シールド部材３４
が設けられている。反応管３２の周囲には、坩堝２を加
熱するための高周波コイル（加熱手段）３６が巻回され
ている。また、反応管３２の頂点部には、アルゴンガス
などの不活性ガスを導入できるガス導入管３８が介挿さ
れ、反応管３２の底部には、不活性ガスを外部に排出す
るためのガス排出管４０が介挿されている。

【００１８】以上が、本実施形態の坩堝および結晶成長
装置の構成である。次に、図１および図２を参照しなが
ら、この坩堝２および結晶成長装置３０によって、Ｓｉ
Ｃ単結晶を成長させる方法を説明する。

【００１９】まず、有底外管４に内管２２を挿入した
後、当該内管２２内にＳｉＣ多結晶から成る原料１２を
収容する。そして、原料１２を収容した後、内管２２と
有底外管６を嵌合させる。これにより、有底外管４の開
口端４ｏと有底外管６の開口端６ｏとが密着固定し、図
１に示す坩堝２が完成する。次いで、この坩堝２を結晶
成長装置３０の反応管３２内に配置して、図２に示す状
態とする。

【００２０】結晶成長装置３０の準備が完了したら、高
周波コイル３６によって坩堝２を加熱する。このとき、
原料１２の温度が約２３００〜約２５００℃となり、種
結晶１０の温度が約２０００〜約２４００℃となるよう
に温度勾配を設ける。これにより、ＳｉＣ多結晶からな
る原料１２が昇華して、当該昇華した原料１２のガスが
種結晶１０に到達し、種結晶１０の表面にＳｉＣ単結晶
が成長する。なお、原料１２および種結晶１０の温度設
定は、抵抗加熱法によって行ってもよい。

【００２１】このとき、本実施形態では、有底外管４の
底近傍から有底外管６の底近傍まで延在する内管２２が
備えられているため、有底外管４の開口端４ｏと有底外
管６の開口端６ｏとの接続部分から原料１２または昇華
した原料１２のガスが外部に漏れるという事態を防止す
ることができる。

【００２２】また、原料１２を昇華させた際に、有底外
管６の内周面のうち内管２２で覆われている部分では、
ＳｉＣの再結晶は起こらない。さらに、内管２２の下端
部２２ｌは原料１２に接するため、加熱される原料１２
の熱が内管２２全体に伝達される。このため、内管２２
の温度低下が防止され、当該内管２２の内周面でＳｉＣ
は再結晶せず、殆どのＳｉＣを種結晶１０上で再結晶さ
せることができる。

【００２３】なお、内管２２の上端部２２ｕの位置は、
図１のように種結晶配置部８の近傍に限定されるわけで
はなく、種結晶１０より下方に位置しても良い。但し、
有底外管６の内周面におけるＳｉＣの再結晶を確実に防
止することを考慮すると、上端部２２ｕの位置は種結晶
１０と同程度以上の高さにあることが望ましい。

【００２４】種結晶１０でのＳｉＣ単結晶の成長が終了
した後は、有底外管６を有底外管４および内管２２から
抜去し、さらに、内管２２を有底外管４から抜き出す。
これにより、有底外管６内に固定された種結晶１０上に
成長したＳｉＣ単結晶を取り出すことができる。このよ
うに、本実施形態の坩堝２は、有底外管４と有底外管６
を分離できるため、完成したＳｉＣを取り出す際に坩堝
を割る必要がなく、坩堝の再利用を図ることができる。

【００２５】［第２実施形態］次に、図３を用いて、本
発明の第２実施形態について説明する。図３は、本実施
形態の坩堝４２を示す断面図である。本実施形態の坩堝
４２が第１実施形態の坩堝２と異なるのは、内管２２の
上方に、円形の開口孔４０が穿設されたマスク部材４４
が取り付けられている点である。なお、本実施形態で使
用される種結晶１０の直径は約３．５ｃｍであり、第１
実施形態よりも小径の種結晶を使用している。開口孔４
０の直径は、種結晶１０の直径と同程度にされており、
マスク部材４４の上面と種結晶配置部８とは、約５ｍｍ
の間隔が設けられている。また、マスク部材４４には、
開口孔４０から下方に広がる傾斜面４４ａが形成されて
いる。

【００２６】このような構成の坩堝４２を図２に示す結
晶成長装置３０に組み込んで高周波加熱を行うと、昇華
した原料１２のガスが開口孔４０を通過して種結晶１０
に到達し、図４に示すように、種結晶１０上にＳｉＣ単
結晶のバルク４６が形成される。このように、マスク部
材４４に形成された開口孔４０は、種結晶１０の直径が
内管２２の内径に対して小さい場合に、昇華した原料ガ
スを種結晶１０に導ける点で特に有用である。また、本
実施形態においても、第１実施形態と同様に有底外管４
の底近傍から有底外管６の底近傍まで延在する内管２２
が備えられているため、有底外管４の開口端４ｏと有底
外管６の開口端６ｏとの接続部分から原料１２または昇
華した原料１２のガスが外部に漏れるという事態を防止
することができる。

【００２７】また、原料１２を昇華させた際に、有底外
管６の内周面のうち、内管２２およびマスク部材４４で
覆われている部分では、ＳｉＣの再結晶は起こらない。
さらに、内管２２の下端部２２ｌは原料１２に接するた
め、加熱される原料１２の熱が内管２２全体に伝達され
る。このため、内管２２の温度低下が防止され、当該内
管２２の内周面でＳｉＣは再結晶せず、殆どのＳｉＣを
種結晶１０上で再結晶させることができる。

【００２８】またさらに、内管２２の熱はマスク部材４
４にも伝達されるため、ＳｉＣ単結晶のバルク４６を、
図４に示すように先端部（下部中央）が下方に膨らんだ
形状に成長させることができる。これに対し、マスク部
材４４の温度が所定温度よりも低いときは、ＳｉＣ単結
晶はマスク部材４４の傾斜面４４ａ上で成長しやすくな
る。このため、バルク４６は傾斜面４４ａに沿って成長
し、先端部が凹んだ形状になって長尺のバルクを形成す
ることが困難になる。

【００２９】バルク４６が完成した後は、図５に示すよ
うに、有底外管４と有底外管６の接続および内管２２と
マスク部材４４の接続を切り離す。これにより、種結晶
１０上に成長したＳｉＣ単結晶のバルク４６を取り出す
ことができる。このように、本実施形態の坩堝４２にお
いても、第１実施形態と同様に有底外管４と有底外管６
を分離できるため、完成したＳｉＣを取り出す際に坩堝
を割る必要がなく、坩堝の再利用を図ることができる。

【００３０】なお、マスク部材４２は、内管２２の上方
でなく内管２２の内部に収容させてもよい。また、マス
ク部材４２と内管２２は、一体的に形成してもよい。こ
れらのときは、内管からマスク部材への熱伝達率が向上
し、より長尺のバルク４６を生成することができる。

【００３１】［第３実施形態］次に、図６を用いて、本
発明の第３実施形態について説明する。図６は、本実施
形態の坩堝４２を示す断面図である。本実施形態の坩堝
４２が第２実施形態の坩堝２と異なるのは、内管２２の
構成である。本実施形態の内管２２は、黒鉛からなる外
側円筒（外周部）２２ｏと、タンタルからなる内側円筒
（内周部）２２ｉとから構成されている。なお、内管２
２の内周部のタンタルは、厚さ約０．１ｍｍ程度の薄膜
としてもよい。

【００３２】このような構成を採用した場合、上記各実
施形態のように内管２２を黒鉛のみで形成した場合と異
なり、種結晶１０上で成長するＳｉＣ単結晶に炭素のイ
ンクルージョン等による欠陥が発生する事態を防止でき
る。また、内管２２をタンタルのみで形成した場合と比
較して、高価なタンタルの使用量が少なくなるためコス
トを削減できると共に、種結晶１０上で成長したＳｉＣ
単結晶の熱膨張率とタンタルの熱膨張率との差に起因す
る熱応力に基づく欠陥が当該ＳｉＣ単結晶に発生する事
態を防止することができる。

【００３３】実際に、本実施形態の坩堝４２によって成
長させたＳｉＣ単結晶の欠陥量を測定したところ、次の
ような結果を得ることができた。まず、内管２２を黒鉛
のみで形成した場合と比較すると、炭素のインクルージ
ョン等による欠陥が約２３％減少し、さらに、マイクロ
パイプ等の結晶欠陥が約４７％減少した。また、内管２
２をタンタルのみで形成した場合と比較して、ＳｉＣ単
結晶の熱膨張率とタンタルの熱膨張率との差に起因する
熱応力に基づく結晶欠陥を約１０％低減することができ
た。

【００３４】以上、本発明者らによってなされた発明を
実施形態に基づき具体的に説明したが、本発明は上記実
施形態に限定されるものではない。例えば、坩堝および
結晶成長装置の用途は、ＳｉＣ単結晶の成長に限定され
るわけではなく、この他、ＺｎＳｅ等のII-VI族化合物
半導体やＧａＮ等のIII-V族化合物半導体など、広く気
相法による結晶成長にも使用することができる。また、
内管の形状は円筒形状に限られず、有底外管の形状に合
わせて角筒形状などにしてもよい。

【００３５】

【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
原料を収容する第一の有底外管から種結晶配置部を有す
る第二の有底外管まで延在する内管が備えられているた
め、第一の有底外管の開口端と第二の有底外管の開口端
との接続部分から原料が漏れるという事態を防止でき
る。また、原料を昇華させた際に、第二の有底外管の内
周面のうち内管で覆われている部分では、原料の再結晶
は起こらない。さらに、内管の一端は原料に接するた
め、昇華させられる際に加熱される原料の熱が内管全体
に伝達される。このため、内管の温度低下を防止でき、
当該内管の内周面で原料は再結晶せず、殆どの原料を種
結晶上で再結晶させることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】第１実施形態の坩堝を示す断面図である。

【図２】図１に示す坩堝が配置された結晶成長装置を示
す断面図である。

【図３】第２実施形態の坩堝を示す断面図である。

【図４】第２実施形態の坩堝によりＳｉＣ単結晶を成長
させた状態を示す図である。

【図５】第２実施形態の坩堝を分離した状態を示す図で
ある。

【図６】第３実施形態の坩堝を示す断面図である。

【図７】従来の坩堝を示す断面図である。

【符号の説明】

２…坩堝、４ｏ…開口端、４…有底外管（第一の有底外
管）、６ｏ…開口端、６…有底外管（第二の有底外
管）、８…種結晶配置部、１０，６０…種結晶、１２，
５８…原料、１４…側管、１６…底部材、１８…側管、
２０…蓋部材、２２…内管、２２ｏ…外側円筒（外周
部）、２２ｉ…内側円筒（内周部）、３０…結晶成長装
置、３２…反応管、３４…熱シールド部材、３６…高周
波コイル（加熱手段）、３８…ガス導入管、４０…ガス
排出管、４０…開口孔、４２…坩堝、４４…マスク部
材、４４ａ…傾斜面、４６…バルク、５０…坩堝、５
２，５４…有底円筒、５４ａ…内周面、５６…接続部
分。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】結晶を成長させる装置に適用され、原料
を収容可能な第一の有底外管と、前記第一の有底外管の
開口端にその開口端が接続されると共に種結晶を配置可
能な種結晶配置部を含む第二の有底外管と、を有し、前
記原料の昇華に伴って前記種結晶上に前記結晶が成長可
能な坩堝において、筒状形状をなし、一端の外周面が前記第一の有底外管の
内周面に接触し、他端の外周面が前記第二の有底外管の
内周面に接触する内管を更に備えることを特徴とする坩
堝。
【請求項２】前記内管の前記他端は、前記種結晶配置
部の周囲近傍に位置することを特徴とする請求項１記載
の坩堝。
【請求項３】前記内管は、所定の開口孔を有するマス
ク部を有し、前記開口孔に臨む位置に、前記種結晶配置
部が位置していることを特徴とする請求項１または請求
項２記載の坩堝。
【請求項４】前記内管は、黒鉛またはタンタルなどの
高融点材料によって形成されていることを特徴とする請
求項１〜請求項３のうち何れか一項記載の坩堝。
【請求項５】前記内管の外周部は黒鉛によって形成さ
れ、前記内管の内周部は黒鉛を除くタンタルなどの高融
点材料によって形成されていることを特徴とする請求項
１〜請求項３のうち何れか一項記載の坩堝。
【請求項６】請求項１〜請求項５記載のうち何れか一
項に坩堝と、前記坩堝を加熱可能な加熱手段とを少なく
とも備えることを特徴とする結晶成長装置。
【請求項７】請求項６記載の結晶成長装置を準備する
準備工程と、前記加熱手段により前記坩堝を加熱する加
熱工程と、を備えることを特徴とする結晶成長方法。