JP2000149931A - アルカリ１次電池用正極の製造方法 - Google Patents
アルカリ１次電池用正極の製造方法Info
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- JP2000149931A JP2000149931A JP11311318A JP31131899A JP2000149931A JP 2000149931 A JP2000149931 A JP 2000149931A JP 11311318 A JP11311318 A JP 11311318A JP 31131899 A JP31131899 A JP 31131899A JP 2000149931 A JP2000149931 A JP 2000149931A
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- H01M4/04—Processes of manufacture in general
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 十分な強度を示しかつ特に高い電流で負荷さ
れた際の容量効率の改善を示す正電極成形体の製造 【解決手段】 アルカリ電解質を備えた１次電池用の、
結合剤として有機ポリマーを含有する正極の製造方法に
おいて、二酸化マンガン粒子を、有機ポリマーを有する
黒鉛分散液と混合し、プレス成形して電極成形体にする
ことを特徴とする、アルカリ１次電池用正極の製造方法
れた際の容量効率の改善を示す正電極成形体の製造 【解決手段】 アルカリ電解質を備えた１次電池用の、
結合剤として有機ポリマーを含有する正極の製造方法に
おいて、二酸化マンガン粒子を、有機ポリマーを有する
黒鉛分散液と混合し、プレス成形して電極成形体にする
ことを特徴とする、アルカリ１次電池用正極の製造方法
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、アルカリ電解質を
備えた１次電池用の、結合剤として有機ポリマーを含有
する正極の製造方法に関する。
備えた１次電池用の、結合剤として有機ポリマーを含有
する正極の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】材料タイプのアルカリ１次電池の製造に
おいて、正極用の電極材料はプレス成形され円筒形の成
形体にされる。電極材料の主成分は、二酸化マンガン及
び良好な導電性黒鉛であり、この黒鉛は電極の導電性を
改善する。たいていの製造元はアルカリ１次電池用の正
極用の電極材料に水酸化カリウム水溶液（ＫＯＨ）４〜
８質量％を添加する。この混合物から市販の機械で製造
したプレス成形体は、電気化学的要求の他に、材料の製
造において問題のない取り扱いを保障するために寸法安
定性及び機械的強度に関する最低要求を満たさなければ
ならない。このために電極材料に頻繁に結合剤を混合す
る。前記の量のＫＯＨ溶液の添加は、材料粒子の付着に
よる凝集を生じさせるが、同時にプレス加工工具の不釣
り合いな消耗を生じさせる。
おいて、正極用の電極材料はプレス成形され円筒形の成
形体にされる。電極材料の主成分は、二酸化マンガン及
び良好な導電性黒鉛であり、この黒鉛は電極の導電性を
改善する。たいていの製造元はアルカリ１次電池用の正
極用の電極材料に水酸化カリウム水溶液（ＫＯＨ）４〜
８質量％を添加する。この混合物から市販の機械で製造
したプレス成形体は、電気化学的要求の他に、材料の製
造において問題のない取り扱いを保障するために寸法安
定性及び機械的強度に関する最低要求を満たさなければ
ならない。このために電極材料に頻繁に結合剤を混合す
る。前記の量のＫＯＨ溶液の添加は、材料粒子の付着に
よる凝集を生じさせるが、同時にプレス加工工具の不釣
り合いな消耗を生じさせる。
【０００３】文献からは、乾燥粉末として、有機溶剤中
の溶液として又は分散液として電極材料に添加される一
連のポリマー結合剤が公知である。ドイツ国特許出願公
開第１２２８６８５号明細書は、電極材料中の結合剤と
してポリイソブチレン溶液の使用を開示している。ドイ
ツ国特許出願公開第２３５４０２３号明細書から、アル
カリ１次電池の電極材料用結合剤として水性ポリイソブ
チレン分散液の使用が公知である。ＪＰ−Ａ５５０５０
５７７又はＪＰ−Ａ５７１５２６７４から、前記の目的
のために、結合剤としてポリテトラフルオロエチレン、
ポリエチレン又はポリスチレンもしくはポリアクリル酸
塩を使用することは公知である。さらに、ＪＰ−Ａ０４
２９６４４９は、アルカリ１次電池のカソード成形体の
製造のための疎水性及び親水性結合剤からなる混合物の
使用を開示している。
の溶液として又は分散液として電極材料に添加される一
連のポリマー結合剤が公知である。ドイツ国特許出願公
開第１２２８６８５号明細書は、電極材料中の結合剤と
してポリイソブチレン溶液の使用を開示している。ドイ
ツ国特許出願公開第２３５４０２３号明細書から、アル
カリ１次電池の電極材料用結合剤として水性ポリイソブ
チレン分散液の使用が公知である。ＪＰ−Ａ５５０５０
５７７又はＪＰ−Ａ５７１５２６７４から、前記の目的
のために、結合剤としてポリテトラフルオロエチレン、
ポリエチレン又はポリスチレンもしくはポリアクリル酸
塩を使用することは公知である。さらに、ＪＰ−Ａ０４
２９６４４９は、アルカリ１次電池のカソード成形体の
製造のための疎水性及び親水性結合剤からなる混合物の
使用を開示している。
【０００４】溶液中での有機結合剤の添加の際に、二酸
化マンガン粒子及び黒鉛粒子は結合剤の皮膜で被覆さ
れ、この皮膜は電気的絶縁作用を有する他に、電気化学
的エネルギー放出のために不所望なカソード成形体の疎
水化を生じさせる。それにより二酸化マンガン粒子が電
解液で濡れること及び電解液の浸透は困難である。
化マンガン粒子及び黒鉛粒子は結合剤の皮膜で被覆さ
れ、この皮膜は電気的絶縁作用を有する他に、電気化学
的エネルギー放出のために不所望なカソード成形体の疎
水化を生じさせる。それにより二酸化マンガン粒子が電
解液で濡れること及び電解液の浸透は困難である。
【０００５】乾燥した粉末状の結合剤を使用する場合、
電極材料中に存在する粒子の皮膜状の被覆は生じない。
しかしながら、長期間混合する際に結合剤の不均一な分
布が生じ、著しく異なる疎水性もしくは親水性領域がカ
ソード成形体中に生じてしまう。特に公知の結合剤は出
来上がった電極中で電気化学的に活性の粒子間の間隙を
満たしてしまう傾向がある。このことからセルの内部抵
抗が上昇することとなる。
電極材料中に存在する粒子の皮膜状の被覆は生じない。
しかしながら、長期間混合する際に結合剤の不均一な分
布が生じ、著しく異なる疎水性もしくは親水性領域がカ
ソード成形体中に生じてしまう。特に公知の結合剤は出
来上がった電極中で電気化学的に活性の粒子間の間隙を
満たしてしまう傾向がある。このことからセルの内部抵
抗が上昇することとなる。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、十分
な強度を示しかつ特に高い電流で負荷された際の容量効
率（Kapazitaetausbeute）の改善を示す正電極成形体の
製造方法を提供することであった。
な強度を示しかつ特に高い電流で負荷された際の容量効
率（Kapazitaetausbeute）の改善を示す正電極成形体の
製造方法を提供することであった。
【０００７】
【課題を解決するための手段】前記の課題は、本発明に
より、二酸化マンガン粒子と、有機ポリマーを含有する
黒鉛分散液とを混合し、プレス成形して電極成形体にす
ることによる優れた請求項１記載の示された方法により
解決される。
より、二酸化マンガン粒子と、有機ポリマーを含有する
黒鉛分散液とを混合し、プレス成形して電極成形体にす
ることによる優れた請求項１記載の示された方法により
解決される。
【０００８】黒鉛分散液の黒鉛の平均粒度は１０μｍよ
り小さいのが有利である。
り小さいのが有利である。
【０００９】本発明の実施態様は、使用される黒鉛分散
液が黒鉛１０〜５０質量％及び有機ポリマー５〜３５質
量％並びに残り分散媒体を含有することである。特に、
この有機ポリマーは両親媒性コポリマーであり、これは
酢酸ビニルのコポリマーの種類から選択される。水性黒
鉛分散液は電極成形体の製造のために使用されるのが有
利であり、その際有利に水性分散液０．５〜３質量％が
使用される。
液が黒鉛１０〜５０質量％及び有機ポリマー５〜３５質
量％並びに残り分散媒体を含有することである。特に、
この有機ポリマーは両親媒性コポリマーであり、これは
酢酸ビニルのコポリマーの種類から選択される。水性黒
鉛分散液は電極成形体の製造のために使用されるのが有
利であり、その際有利に水性分散液０．５〜３質量％が
使用される。
【００１０】詳細には電極成形体の製造は、電気化学的
に精製された二酸化マンガン（ＥＭＤ）を黒鉛と乾式混
合させることにより行われる。その後、この黒鉛分散液
を作動中の混合機中で吹き付けるかもしくはゆっくりと
導入する。更なる後混合時間の後、なお場合によりＫＯ
Ｈ水溶液を供給し、均質化させる。
に精製された二酸化マンガン（ＥＭＤ）を黒鉛と乾式混
合させることにより行われる。その後、この黒鉛分散液
を作動中の混合機中で吹き付けるかもしくはゆっくりと
導入する。更なる後混合時間の後、なお場合によりＫＯ
Ｈ水溶液を供給し、均質化させる。
【００１１】両方の液体成分（黒鉛分散液、ＫＯＨ溶
液）の添加は、相応する量比で混合し、次いで一緒に乾
燥混合物中へ供給させることにより行うこともできる。
それにより、それぞれの混合系に依存して黒鉛分散液の
良好な分配が達成される。
液）の添加は、相応する量比で混合し、次いで一緒に乾
燥混合物中へ供給させることにより行うこともできる。
それにより、それぞれの混合系に依存して黒鉛分散液の
良好な分配が達成される。
【００１２】上記のカソード用の電極混合物はコンパク
ト化ローラ間で固体の帯状物に圧延され、引き続き顆粒
化プロセスにおいてさらに所望の粒度に粉砕される。
ト化ローラ間で固体の帯状物に圧延され、引き続き顆粒
化プロセスにおいてさらに所望の粒度に粉砕される。
【００１３】こうして製造された流動性の「粒状の」カ
ソード材料を、引き続き例えば回転式ペレット成形機中
で、セルタイプに応じた大きさのカーソードリング又は
タブレットにプレス成形する。
ソード材料を、引き続き例えば回転式ペレット成形機中
で、セルタイプに応じた大きさのカーソードリング又は
タブレットにプレス成形する。
【００１４】こうして製造された電極はこの形でさらに
相応するセルケーシング中に組み込むために加工可能で
ある。このように製造された正極の機械的安定性は例え
ば約３．１〜３．２ｇ／ｃｍ3の相応するプレス圧で十
分に高いため、セル容器中へ供給する際に破壊されずに
導入することができる。
相応するセルケーシング中に組み込むために加工可能で
ある。このように製造された正極の機械的安定性は例え
ば約３．１〜３．２ｇ／ｃｍ3の相応するプレス圧で十
分に高いため、セル容器中へ供給する際に破壊されずに
導入することができる。
【００１５】製造された電極成形体は、公知のように、
１次電池の製造のために例えばこの成形体をセルケーシ
ング中へ導入し、このケーシング中に引き続きさらにＫ
ＯＨ電解質（含浸電解質）を導入し及びセパレータを介
在させて亜鉛電極（アノードゲル）を導入することによ
り使用することができる。
１次電池の製造のために例えばこの成形体をセルケーシ
ング中へ導入し、このケーシング中に引き続きさらにＫ
ＯＨ電解質（含浸電解質）を導入し及びセパレータを介
在させて亜鉛電極（アノードゲル）を導入することによ
り使用することができる。
【００１６】意外にも、本発明により製造された電極は
電池において優れた容量挙動を示す。特に二酸化マンガ
ン（ＥＭＤ）の利用率における利点並びにハードな放電
の改善が際立っており、この場合、これは充電後に特に
有利であり、ひいてはセルの劣化に抵抗する。例えば親
水性結合剤を使用しないことにより、本発明により製造
された電極は、上記の（ＫＯＨ）含浸電解質をさらに添
加した後に電極の膨潤を示さず、このことはいずれの場
合でも、大量生産において簡単でより確実なセルの完全
化を保障する。
電池において優れた容量挙動を示す。特に二酸化マンガ
ン（ＥＭＤ）の利用率における利点並びにハードな放電
の改善が際立っており、この場合、これは充電後に特に
有利であり、ひいてはセルの劣化に抵抗する。例えば親
水性結合剤を使用しないことにより、本発明により製造
された電極は、上記の（ＫＯＨ）含浸電解質をさらに添
加した後に電極の膨潤を示さず、このことはいずれの場
合でも、大量生産において簡単でより確実なセルの完全
化を保障する。
【００１７】黒鉛分散液の本発明による使用は、良好な
プレス加工性、損傷となる早期の電極膨潤の減少（親水
性結合剤と比較して）及び容量の向上（純粋に疎水性の
非導電性結合剤と対比して）に役立つ。
プレス加工性、損傷となる早期の電極膨潤の減少（親水
性結合剤と比較して）及び容量の向上（純粋に疎水性の
非導電性結合剤と対比して）に役立つ。
【００１８】黒鉛分散液の導入のもう一つの実施態様
は、黒鉛分散液の部分量をなお付加的に既にコンパクト
化されかつ顆粒化された粒子上に薄く吹き付ける（コー
ティングする）ことよりなる。これは、後になってプレ
ス成形してカソードにする粒子が一方で相互により良好
に付着し（破壊強度の向上）、他方でこの「材料粒子」
が黒鉛成分によりより容易に流動性となる（流動性の改
善）という利点を有する。さらに、粒子表面での黒鉛成
分の増加はプレス成形工具の潤滑付与になる。この潤滑
付与は、例えば材料中の黒鉛成分がなおさらに減少させ
るべき場合に重要である。この付加的なコーティングプ
ロセスのために黒鉛懸濁液中で黒鉛とポリマーとの割合
を必要に応じて及び所望の効果に応じて変える。
は、黒鉛分散液の部分量をなお付加的に既にコンパクト
化されかつ顆粒化された粒子上に薄く吹き付ける（コー
ティングする）ことよりなる。これは、後になってプレ
ス成形してカソードにする粒子が一方で相互により良好
に付着し（破壊強度の向上）、他方でこの「材料粒子」
が黒鉛成分によりより容易に流動性となる（流動性の改
善）という利点を有する。さらに、粒子表面での黒鉛成
分の増加はプレス成形工具の潤滑付与になる。この潤滑
付与は、例えば材料中の黒鉛成分がなおさらに減少させ
るべき場合に重要である。この付加的なコーティングプ
ロセスのために黒鉛懸濁液中で黒鉛とポリマーとの割合
を必要に応じて及び所望の効果に応じて変える。
【００１９】この種のカソードは例えば次の組成を有す
る： ＥＭＤ ８９．８質量％ 黒鉛 ５質量％ ＫＯＨ溶液（５０％） ３．８質量％ 分散液 １．４質量％
る： ＥＭＤ ８９．８質量％ 黒鉛 ５質量％ ＫＯＨ溶液（５０％） ３．８質量％ 分散液 １．４質量％
【実施例】本発明を次に実施例により詳説する。
【００２０】試験は構造サイズＬＲ６の試験セルで行っ
た。このために正極として、高さそれぞれ１４．２ｍｍ
並びに外径１３．０５ｍｍ及び内径８．７５ｍｍの３個
リング状のプレス成形体（重量はそれぞれ３．４ｇ）
を、ニッケル化されかつ内側に付加的に黒鉛化された鋼
製カップ中でプレスした。
た。このために正極として、高さそれぞれ１４．２ｍｍ
並びに外径１３．０５ｍｍ及び内径８．７５ｍｍの３個
リング状のプレス成形体（重量はそれぞれ３．４ｇ）
を、ニッケル化されかつ内側に付加的に黒鉛化された鋼
製カップ中でプレスした。
【００２１】本発明による電極材料： 二酸化マンガン ８８．１５質量％ 黒鉛 ６質量％ ＫＯＨ溶液（５０％） ４．５質量％ 分散液 １．３５質量％比較例（乾燥結合剤）： 二酸化マンガン ８９質量％ 黒鉛 ６質量％ ＫＯＨ溶液（５０％） ４．５質量％ Sanfresh DK 300 粉末 ０．５質量％比較例（ポリアクリル酸分散液）： 二酸化マンガン ８８．５０質量％ 黒鉛 ６質量％ ＫＯＨ溶液（５０％） ４．５質量％ ポリアクリル酸分散液 １質量％比較例（ポリブチルアクリレート分散液）： 二酸化マンガン ８８．５０質量％ 黒鉛 ６質量％ ＫＯＨ溶液（５０％） ４．５質量％ ポリブチルアクリレート分散液 １質量％セパレータ ：２層−クロス巻き（Kreuzwickel）含浸電解質１．３ｇ ：ＫＯＨ溶液３８質量％負極５．２ｇ ： 亜鉛粉末 ６５質量％ カルボキシル化メチルセルロース ０．３質量％ ポリアクリレート ０．２５質量％ 酸化インジウム ０．０２４質量％ ＫＯＨ溶液（３８％、ＺｎＯ ２質量％を有する）３４．４２６質量％ 異なる試験条件に対する比較試験の試験結果は表１にま
とめた。
とめた。
【００２２】
【表１】
Claims (10)
- 【請求項１】 アルカリ電解質を備えた１次電池用の、
結合剤として有機ポリマーを含有する正極の製造方法に
おいて、二酸化マンガン粒子を、有機ポリマーを含有す
る黒鉛分散液と混合し、プレス成形して電極成形体にす
ることを特徴とする、アルカリ１次電池用正極の製造方
法。 - 【請求項２】 二酸化マンガン粒子に黒鉛分散液を吹き
付け、コンパクト化して帯状圧延体にし、これを破壊し
て顆粒物にし、プレス成形して電極成形体にする、請求
項１記載の方法。 - 【請求項３】 顆粒物に黒鉛分散液を吹き付け、プレス
成形して電極成形体にする、請求項２記載の方法。 - 【請求項４】 二酸化マンガン粒子をＫＯＨ水溶液と混
合し、コンパクト化して帯状圧延体にし、引き続きこれ
を破壊して顆粒物にし、この顆粒物に黒鉛分散液を吹き
付け、プレス成形して電極成形体にする、請求項１記載
の方法。 - 【請求項５】 黒鉛分散液中の黒鉛の平均粒度が＜１０
μｍである、請求項１から４までのいずれか１項記載の
方法。 - 【請求項６】 黒鉛分散液が黒鉛１０〜５０質量％及び
有機ポリマー５〜３５質量％を含有する、請求項１から
５までのいずれか１項記載の方法。 - 【請求項７】 有機ポリマーとして両親媒性コポリマー
を使用する、請求項１から４までの又は請求項６のいず
れか１項記載の方法。 - 【請求項８】 両親媒性コポリマーとして酢酸ビニルの
コポリマーを使用する、請求項７記載の方法。 - 【請求項９】 水性黒鉛分散液を使用する、請求項１か
ら８までのいずれか１項記載の方法。 - 【請求項１０】 水性黒鉛分散液０．５〜３質量％を使
用する、請求項９記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE19850474A DE19850474A1 (de) | 1998-11-02 | 1998-11-02 | Verfahren zur Herstellung einer positiven Elektrode für ein alkalisches Primärelement |
| DE19850474.8 | 1998-11-02 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000149931A true JP2000149931A (ja) | 2000-05-30 |
Family
ID=7886422
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11311318A Pending JP2000149931A (ja) | 1998-11-02 | 1999-11-01 | アルカリ１次電池用正極の製造方法 |
Country Status (6)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US6358447B1 (ja) |
| EP (1) | EP0999603A1 (ja) |
| JP (1) | JP2000149931A (ja) |
| CN (1) | CN1254194A (ja) |
| BR (1) | BR9905343A (ja) |
| DE (1) | DE19850474A1 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2013182843A (ja) * | 2012-03-05 | 2013-09-12 | Hitachi Maxell Ltd | 扁平形アルカリ電池およびその製造方法 |
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