JP2000058266A - 有機発光構造体と陰極緩衝層との間に改質界面を与える電子注入層 - Google Patents
有機発光構造体と陰極緩衝層との間に改質界面を与える電子注入層Info
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-
- H—ELECTRICITY
- H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 有機発光構造体または有機ＥＬ媒体の作製に
当り、高エネルギー蒸着を用いる際の損傷を排除するこ
と、およびその有効な陰極の形成に当り、高仕事関数の
金属または金属酸化物の使用を可能にすること。 【解決手段】 基体７０２；基体上に配置した陽極７０
４；陽極上に配置した有機発光構造体７２０；有機発光
構造体上に配置され、陰極の高エネルギー蒸着を可能に
するように選択される材料からなる陰極緩衝層７３０；
陰極緩衝層上に配置した陰極７１０；および有機発光構
造体と陰極緩衝層との間に電子注入材料を配備した界面
層７５０、を含む有機発光装置。
当り、高エネルギー蒸着を用いる際の損傷を排除するこ
と、およびその有効な陰極の形成に当り、高仕事関数の
金属または金属酸化物の使用を可能にすること。 【解決手段】 基体７０２；基体上に配置した陽極７０
４；陽極上に配置した有機発光構造体７２０；有機発光
構造体上に配置され、陰極の高エネルギー蒸着を可能に
するように選択される材料からなる陰極緩衝層７３０；
陰極緩衝層上に配置した陰極７１０；および有機発光構
造体と陰極緩衝層との間に電子注入材料を配備した界面
層７５０、を含む有機発光装置。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、有機発光装置に関
する。より詳細には、本発明は、発光構造体と有機陰極
緩衝層との間に界面を与える電子注入層を有する。
する。より詳細には、本発明は、発光構造体と有機陰極
緩衝層との間に界面を与える電子注入層を有する。
【０００２】
【従来の技術】有機発光装置、これはまた、有機エレク
トロルミネッセンス（ＥＬ）装置または有機内部接合発
光装置とも呼ばれるが、これは、電極間の電位差の印加
に応答して、電磁放射線、典型的には光を放射する有機
発光構造体（これはまた、有機ＥＬ媒体とも呼ばれる）
により間隔を離して設置された電極を含む。有機発光構
造体は、単に効率的に光を発生するだけでなく、連続形
態で（つまり、ピンホールや粒子欠陥が無い状態で）製
作できなければならず、更に、製作を容易にし、かつ動
作を支えるように十分安定でなければならない。
トロルミネッセンス（ＥＬ）装置または有機内部接合発
光装置とも呼ばれるが、これは、電極間の電位差の印加
に応答して、電磁放射線、典型的には光を放射する有機
発光構造体（これはまた、有機ＥＬ媒体とも呼ばれる）
により間隔を離して設置された電極を含む。有機発光構
造体は、単に効率的に光を発生するだけでなく、連続形
態で（つまり、ピンホールや粒子欠陥が無い状態で）製
作できなければならず、更に、製作を容易にし、かつ動
作を支えるように十分安定でなければならない。
【０００３】最初、有機ＥＬ装置は、Mehl等の米国特許
第３，５３０，３２５号および同第３，６２１，３２１
号明細書に説明されているように、有機材料の単結晶を
用いて製作された。単一の有機結晶ＥＬ装置は、比較的
製作が困難であり、また、容易にこれを薄膜構造にでき
なかった。
第３，５３０，３２５号および同第３，６２１，３２１
号明細書に説明されているように、有機材料の単結晶を
用いて製作された。単一の有機結晶ＥＬ装置は、比較的
製作が困難であり、また、容易にこれを薄膜構造にでき
なかった。
【０００４】最近では、好ましい有機ＥＬ装置は、薄膜
形成技術を使用して作製されてきた。装置の支持体とし
て陽極を用いて、有機エレクトロルミネッセンス媒体が
薄膜またはその組合せとして付着され、次いで陰極も薄
膜付着物として付着、形成されてきた。よって、陽極構
造体で出発して、薄膜付着技術によって有機ＥＬ装置の
完全能動構造体を形成することが可能である。本明細書
中で用いられるとき、用語“薄膜”とは、５μｍより薄
い層厚、典型的には約２μｍ未満の層厚のことを言う。
有機エレクトロルミネッセンス媒体および薄膜形成技術
によって形成された陰極構造体を含む有機ＥＬ装置の例
は、Tangの米国特許第４，３５６，４２９号明細書、Va
n Slyke 等の米国特許第４，５３９，５０７号明細書、
およびTang等の米国特許第４，７６９，２９２号明細書
によって提供される。
形成技術を使用して作製されてきた。装置の支持体とし
て陽極を用いて、有機エレクトロルミネッセンス媒体が
薄膜またはその組合せとして付着され、次いで陰極も薄
膜付着物として付着、形成されてきた。よって、陽極構
造体で出発して、薄膜付着技術によって有機ＥＬ装置の
完全能動構造体を形成することが可能である。本明細書
中で用いられるとき、用語“薄膜”とは、５μｍより薄
い層厚、典型的には約２μｍ未満の層厚のことを言う。
有機エレクトロルミネッセンス媒体および薄膜形成技術
によって形成された陰極構造体を含む有機ＥＬ装置の例
は、Tangの米国特許第４，３５６，４２９号明細書、Va
n Slyke 等の米国特許第４，５３９，５０７号明細書、
およびTang等の米国特許第４，７６９，２９２号明細書
によって提供される。
【０００５】内部接合型有機ＥＬ装置のための全く受入
れ可能の安定な陽極を作製することにおいてはその薄膜
形成技術は、ほとんど困難に遭合することがなかったに
も拘らず、陰極構造体は、更に発展すべき究明事項であ
った。陰極金属の選定に当っては、最高の電子注入効率
を有する金属と最高レベルの安定度を有する金属との間
にバランスが採られねばならない。最高の電子注入効率
は、アルカリ金属で得られるが、これは簡便な使用のた
めには不安定であり過ぎ、一方、最高の安定度を有する
金属では、制限された電子注入効率しか示さないが、実
際上は、これの方が陽極構造体の場合には好適である。
れ可能の安定な陽極を作製することにおいてはその薄膜
形成技術は、ほとんど困難に遭合することがなかったに
も拘らず、陰極構造体は、更に発展すべき究明事項であ
った。陰極金属の選定に当っては、最高の電子注入効率
を有する金属と最高レベルの安定度を有する金属との間
にバランスが採られねばならない。最高の電子注入効率
は、アルカリ金属で得られるが、これは簡便な使用のた
めには不安定であり過ぎ、一方、最高の安定度を有する
金属では、制限された電子注入効率しか示さないが、実
際上は、これの方が陽極構造体の場合には好適である。
【０００６】Tangの米国特許第４，３５６，４２９によ
れば、イリジウム、銀、錫、およびアルミニウムのよう
な金属から有機ＥＬ装置の陰極を形成することが教示さ
れている。Van Slyke 等の米国特許第４，５３９，５０
７号明細書によれば、銀、錫、鉛、マグネシウム、マン
ガンおよびアルミニウムのような金属から有機ＥＬ装置
の陰極を形成することが教示されている。Tang等の米国
特許第４，８８５，２１１号明細書によれば、少なくと
も５０％（原子基準）の陰極が４．０eV未満の仕事関数
を有する金属によって占められている金属の組合せから
なる有機ＥＬ装置の陰極を形成することが教示されてい
る。Van Slyke の米国特許第５，０４７，６０７号明細
書によれば、少なくともそのうちの一つがアルカリ金属
よりも低い仕事関数である複数の金属を含有する陰極を
使用することを教示している。陰極を覆うものは、少な
くとも１種の有機ＥＬ媒体の成分と少なくとも１種の
４．０〜４．５eVの範囲の仕事関数を有する金属との混
合物からなる保護層であって、周囲の大気の存在下で酸
化され易い。
れば、イリジウム、銀、錫、およびアルミニウムのよう
な金属から有機ＥＬ装置の陰極を形成することが教示さ
れている。Van Slyke 等の米国特許第４，５３９，５０
７号明細書によれば、銀、錫、鉛、マグネシウム、マン
ガンおよびアルミニウムのような金属から有機ＥＬ装置
の陰極を形成することが教示されている。Tang等の米国
特許第４，８８５，２１１号明細書によれば、少なくと
も５０％（原子基準）の陰極が４．０eV未満の仕事関数
を有する金属によって占められている金属の組合せから
なる有機ＥＬ装置の陰極を形成することが教示されてい
る。Van Slyke の米国特許第５，０４７，６０７号明細
書によれば、少なくともそのうちの一つがアルカリ金属
よりも低い仕事関数である複数の金属を含有する陰極を
使用することを教示している。陰極を覆うものは、少な
くとも１種の有機ＥＬ媒体の成分と少なくとも１種の
４．０〜４．５eVの範囲の仕事関数を有する金属との混
合物からなる保護層であって、周囲の大気の存在下で酸
化され易い。
【０００７】慣用の蒸着によって、即ち高エネルギース
パッター蒸着または電子ビーム蒸着によって、低仕事関
数（＜４．０eV）の電子注入金属と高仕事関数（＞４．
０eV）のより安定な金属との組合せから、有機ＥＬ媒体
上に陰極を形成することが考えられたが、高エネルギー
の蒸着は、陰極を形成するための実際のアプローチがあ
るまでそれ程発展してはいなかった。陰極のスパッター
蒸着または電子ビーム蒸着時での有機ＥＬ媒体の電子衝
撃または電子ビーム衝撃により、ＥＬ媒体に損傷をもた
らすことが観察されていた。その損傷は、慣用の熱蒸着
によって形成される陰極を有する装置のエレクトロルミ
ネッセンス性能と比較されるときに、実際的に低下した
エレクトロルミネッセンス性能によって明白に示され
る。
パッター蒸着または電子ビーム蒸着によって、低仕事関
数（＜４．０eV）の電子注入金属と高仕事関数（＞４．
０eV）のより安定な金属との組合せから、有機ＥＬ媒体
上に陰極を形成することが考えられたが、高エネルギー
の蒸着は、陰極を形成するための実際のアプローチがあ
るまでそれ程発展してはいなかった。陰極のスパッター
蒸着または電子ビーム蒸着時での有機ＥＬ媒体の電子衝
撃または電子ビーム衝撃により、ＥＬ媒体に損傷をもた
らすことが観察されていた。その損傷は、慣用の熱蒸着
によって形成される陰極を有する装置のエレクトロルミ
ネッセンス性能と比較されるときに、実際的に低下した
エレクトロルミネッセンス性能によって明白に示され
る。
【０００８】スパッター蒸着または電子ビーム蒸着によ
り有機発光構造体上に形成された陰極は、改善される付
着力およびステップカバレージについての潜在的利点を
提供するが、かかる利点は、高エネルギー蒸着に関係す
る損傷の影響のために、実現されていない。
り有機発光構造体上に形成された陰極は、改善される付
着力およびステップカバレージについての潜在的利点を
提供するが、かかる利点は、高エネルギー蒸着に関係す
る損傷の影響のために、実現されていない。
【０００９】同様に、高仕事関数の金属から作られる陰
極は、熱力学的に安定であるが、かかる利点は、その限
定された電子注入効率のため実現されなかった。
極は、熱力学的に安定であるが、かかる利点は、その限
定された電子注入効率のため実現されなかった。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、単数
陰極または複数陰極の高エネルギー蒸着中に、有機発光
構造体または有機ＥＬ媒体に持ち込まれる損傷を最小限
にするか、排除すること、および有効な陰極を形成する
ため高仕事関数をもつ金属または金属酸化物を使用する
ことである。
陰極または複数陰極の高エネルギー蒸着中に、有機発光
構造体または有機ＥＬ媒体に持ち込まれる損傷を最小限
にするか、排除すること、および有効な陰極を形成する
ため高仕事関数をもつ金属または金属酸化物を使用する
ことである。
【００１１】本発明の他の目的は、緩衝層上の陰極の高
エネルギー蒸着時までの有機発光構造体の損傷に対する
保護層としての有機陰極緩衝層を提供すること、および
装置の性能を改善するために、陰極緩衝層下に電子注入
層を提供することである。
エネルギー蒸着時までの有機発光構造体の損傷に対する
保護層としての有機陰極緩衝層を提供すること、および
装置の性能を改善するために、陰極緩衝層下に電子注入
層を提供することである。
【００１２】本発明の更なる目的は、陽極上に形成され
た有機発光構造体、有機発光構造体上に形成された電子
注入層、電子注入層上に配置された有機陰極緩衝層、お
よび有機陰極緩衝層上に配置された陰極を有する有機発
光装置を提供することである。
た有機発光構造体、有機発光構造体上に形成された電子
注入層、電子注入層上に配置された有機陰極緩衝層、お
よび有機陰極緩衝層上に配置された陰極を有する有機発
光装置を提供することである。
【００１３】
【課題を解決するための手段】これらの目的は、 ａ）基体、 ｂ）基体上に配置された陽極、 ｃ）陽極上に配置された有機発光構造体、 ｄ）有機発光構造体の上に配置され、かつ陰極の高エネ
ルギー蒸着を許容するように選択された材料からなる陰
極緩衝層、 ｅ）陰極緩衝層上に配置された陰極、および ｆ）有機発光構造体と陰極緩衝層との間に電子注入材料
が配備された界面層を含む、有機発光装置で達成され
る。
ルギー蒸着を許容するように選択された材料からなる陰
極緩衝層、 ｅ）陰極緩衝層上に配置された陰極、および ｆ）有機発光構造体と陰極緩衝層との間に電子注入材料
が配備された界面層を含む、有機発光装置で達成され
る。
【００１４】
【発明の実施の形態】本発明の有機発光装置を記載する
前に、先行技術の２種の構成の有機発光装置について述
べよう。
前に、先行技術の２種の構成の有機発光装置について述
べよう。
【００１５】図１において、有機発光装置１００は、そ
の上に光透過性陽極１０４が配置されている光透過性基
体１０２を有する。有機発光構造体１２０は、陽極１０
４と陰極１１０との間に形成される。有機発光構造体１
２０は、順に、有機正孔輸送層１２２、有機発光層１２
４、および有機電子輸送層１２６からなっている。電位
差（示していない）が、陽極１０４と陰極１１０間に、
陽極１０４が陰極１１０に対してより正の電位にあるよ
うに印加されるとき、陰極１１０は、界面１２８で電子
輸送層１２６中に電子を注入し、そしてその電子が電子
輸送層１２６および発光層１２４（これは、また電子を
輸送できる）を移動する。同時に、正孔が、陽極１０４
から正孔輸送層１２２に注入されて、正孔が正孔輸送層
１２２を横切って移行し、そして正孔輸送層１２２と発
光層１２４との間に形成される接合部１２３で、あるい
はその近くで電子と再結合する。このようにして、有機
発光装置１００は、陽極１０４が陰極１１０よりも正電
位にあるときは、順方向バイアス条件のダイオードを表
わす内部接合型発光装置として考察される。これらの条
件下で、正孔（正電荷のキャリヤー）の注入が陽極１０
４から正孔輸送層１２２中に起り、一方、電子は、陰極
１１０から電子輸送層１２６中に注入される。その注入
された正孔と電子は、互いに反対に荷電した電極に向っ
て移行して再結合し、正孔−電子再結合が接合部１２３
で起る。移行する電子がその伝導帯電位から価電子帯へ
と正孔を満たして落下すると、図１の装置１００に描か
れているように、エネルギーが光として解放され、観察
者によって見えるように、光透過性陽極１０４および基
体１０２を通して光１８０として発光する。陰極１１０
のクロスハッチングは、その陰極１１０が光学的に不透
明であることを示す。
の上に光透過性陽極１０４が配置されている光透過性基
体１０２を有する。有機発光構造体１２０は、陽極１０
４と陰極１１０との間に形成される。有機発光構造体１
２０は、順に、有機正孔輸送層１２２、有機発光層１２
４、および有機電子輸送層１２６からなっている。電位
差（示していない）が、陽極１０４と陰極１１０間に、
陽極１０４が陰極１１０に対してより正の電位にあるよ
うに印加されるとき、陰極１１０は、界面１２８で電子
輸送層１２６中に電子を注入し、そしてその電子が電子
輸送層１２６および発光層１２４（これは、また電子を
輸送できる）を移動する。同時に、正孔が、陽極１０４
から正孔輸送層１２２に注入されて、正孔が正孔輸送層
１２２を横切って移行し、そして正孔輸送層１２２と発
光層１２４との間に形成される接合部１２３で、あるい
はその近くで電子と再結合する。このようにして、有機
発光装置１００は、陽極１０４が陰極１１０よりも正電
位にあるときは、順方向バイアス条件のダイオードを表
わす内部接合型発光装置として考察される。これらの条
件下で、正孔（正電荷のキャリヤー）の注入が陽極１０
４から正孔輸送層１２２中に起り、一方、電子は、陰極
１１０から電子輸送層１２６中に注入される。その注入
された正孔と電子は、互いに反対に荷電した電極に向っ
て移行して再結合し、正孔−電子再結合が接合部１２３
で起る。移行する電子がその伝導帯電位から価電子帯へ
と正孔を満たして落下すると、図１の装置１００に描か
れているように、エネルギーが光として解放され、観察
者によって見えるように、光透過性陽極１０４および基
体１０２を通して光１８０として発光する。陰極１１０
のクロスハッチングは、その陰極１１０が光学的に不透
明であることを示す。
【００１６】図２について説明すると、先行技術の有機
発光装置２００は、陰極２１０が光透過性で、一方、導
電性で光学的に不透明な基体２０２が、また陽極電極と
して働くという点で、図１の装置１００と区別される。
有機発光構造体２２０およびその有機層２２２，２２
４、および２２６、並びに結合部２２３および界面２２
８は、図１のそれぞれの要素に相当する。発光した光２
８０は、接合部２２３の個所またはその近くで有機発光
層２２４中のその出所から陰極２１０を通って、外部の
観察者に透過される。
発光装置２００は、陰極２１０が光透過性で、一方、導
電性で光学的に不透明な基体２０２が、また陽極電極と
して働くという点で、図１の装置１００と区別される。
有機発光構造体２２０およびその有機層２２２，２２
４、および２２６、並びに結合部２２３および界面２２
８は、図１のそれぞれの要素に相当する。発光した光２
８０は、接合部２２３の個所またはその近くで有機発光
層２２４中のその出所から陰極２１０を通って、外部の
観察者に透過される。
【００１７】再度、図１の先行技術の装置に戻ると、光
透過性の基体１０２は、ガラス、石英またはプラスチッ
ク材料から作られてよい。陽極１０４は、好ましくは、
光透過性で導電性の金属酸化物、例えば、酸化インジウ
ム、酸化チタン、または最適には、酸化インジウム錫
（ＩＴＯ）の一つあるいはこれらの組合せから作られ
る。本明細書中で用いられるが、用語「光透過性」と
は、議論中の層または要素が、少なくともそれが受光す
る一波長で、かつ好ましくは１００mmの間隔にわたって
受光する光の５０％を超える光を透過することを意味す
る。有効な正孔注入電極として機能するために、陽極１
０４は、４．０eVを超える仕事関数を有していなければ
ならない。ＩＴＯは約４．７eVの仕事関数を有する。
透過性の基体１０２は、ガラス、石英またはプラスチッ
ク材料から作られてよい。陽極１０４は、好ましくは、
光透過性で導電性の金属酸化物、例えば、酸化インジウ
ム、酸化チタン、または最適には、酸化インジウム錫
（ＩＴＯ）の一つあるいはこれらの組合せから作られ
る。本明細書中で用いられるが、用語「光透過性」と
は、議論中の層または要素が、少なくともそれが受光す
る一波長で、かつ好ましくは１００mmの間隔にわたって
受光する光の５０％を超える光を透過することを意味す
る。有効な正孔注入電極として機能するために、陽極１
０４は、４．０eVを超える仕事関数を有していなければ
ならない。ＩＴＯは約４．７eVの仕事関数を有する。
【００１８】有機発光構造体１２０は、好ましくは、順
次、正孔輸送層１２２、発光層１２４および電子輸送層
１２６の蒸着によって構成される。Van Slyke 等の米国
特許第４，５３９，５０７号明細書（こゝで引用したこ
とにより本明細書中に含める）の教示によれば、正孔輸
送層１２２は、好ましくは少なくとも一つの芳香族第三
級アミンを含む。
次、正孔輸送層１２２、発光層１２４および電子輸送層
１２６の蒸着によって構成される。Van Slyke 等の米国
特許第４，５３９，５０７号明細書（こゝで引用したこ
とにより本明細書中に含める）の教示によれば、正孔輸
送層１２２は、好ましくは少なくとも一つの芳香族第三
級アミンを含む。
【００１９】選択される芳香族第三級アミンの好ましい
種類は、少なくとも２個の芳香族第三級アミン部分を含
むものである。このような化合物には、構造式（Ｉ）：
種類は、少なくとも２個の芳香族第三級アミン部分を含
むものである。このような化合物には、構造式（Ｉ）：
【化１】 により示されるものが含まれる。式中、Ｑ1 およびＱ2
は、独立して、芳香族第三級アミン部分であり、そして
Ｇは、結合基、例えば、アリーレン、シクロアルキレ
ン、またはアルキレン基であるか、あるいは炭素−炭素
結合であり、Ｑ1 およびＱ2 およびＧの少なくとも一つ
には、前述したような、縮合芳香族環の部分を含む。特
に好ましい形態では、Ｑ1 およびＱ2 のそれぞれには、
縮合芳香族環の部分、最も好ましくは、アミンの窒素原
子に結合した縮合ナフチルの部分が含まれる。Ｇがアリ
ーレン部分であるときは、それは好ましくは、フェニレ
ン、ビフェニレン、またはナフチレンの部分である。
は、独立して、芳香族第三級アミン部分であり、そして
Ｇは、結合基、例えば、アリーレン、シクロアルキレ
ン、またはアルキレン基であるか、あるいは炭素−炭素
結合であり、Ｑ1 およびＱ2 およびＧの少なくとも一つ
には、前述したような、縮合芳香族環の部分を含む。特
に好ましい形態では、Ｑ1 およびＱ2 のそれぞれには、
縮合芳香族環の部分、最も好ましくは、アミンの窒素原
子に結合した縮合ナフチルの部分が含まれる。Ｇがアリ
ーレン部分であるときは、それは好ましくは、フェニレ
ン、ビフェニレン、またはナフチレンの部分である。
【００２０】構造式（Ｉ）を満足し、かつ二個のトリア
リールアミン部分を含む、特に好ましい種類のトリアリ
ール−アミンは、次の構造式（II）を含むものである。
リールアミン部分を含む、特に好ましい種類のトリアリ
ール−アミンは、次の構造式（II）を含むものである。
【化２】 式中、Ｒ1 およびＲ2 は、それぞれ独立して、水素原
子、アリール基を表わすか、あるいは、アルキル基また
はＲ1 とＲ2 とが一緒になってシクロアルキル基を完結
する原子を表わし、そして、Ｒ3 およびＲ4 は、それぞ
れ独立して、構造式（III ）：
子、アリール基を表わすか、あるいは、アルキル基また
はＲ1 とＲ2 とが一緒になってシクロアルキル基を完結
する原子を表わし、そして、Ｒ3 およびＲ4 は、それぞ
れ独立して、構造式（III ）：
【化３】 （式中、Ｒ5 およびＲ6 は、独立して、アリール基から
選ばれるものであり、式（III ）のアミン窒素原子に結
合するアリール基の少なくとも一つが、前述したような
縮合芳香族環部分である。特に、好ましい形態では、Ｒ
5 およびＲ6 の少なくとも一つが、縮合芳香族環部分、
最適にはナフチル部分である。）で示されるような、ジ
アリール置換アミノ基で順次置換されているアリール基
を表わす。
選ばれるものであり、式（III ）のアミン窒素原子に結
合するアリール基の少なくとも一つが、前述したような
縮合芳香族環部分である。特に、好ましい形態では、Ｒ
5 およびＲ6 の少なくとも一つが、縮合芳香族環部分、
最適にはナフチル部分である。）で示されるような、ジ
アリール置換アミノ基で順次置換されているアリール基
を表わす。
【００２１】選択される芳香族第三級アミンのその他の
好ましい種類は、テトラアリールジアミンである。好ま
しいテトラアリールジアミンには、アリーレン基を介し
て結合される式（III ）で示されるような、二個のジア
リールアミノ基が含まれる。好ましいテトラアリールジ
アミンには、次の式（IV）で示されるものが含まれる。
好ましい種類は、テトラアリールジアミンである。好ま
しいテトラアリールジアミンには、アリーレン基を介し
て結合される式（III ）で示されるような、二個のジア
リールアミノ基が含まれる。好ましいテトラアリールジ
アミンには、次の式（IV）で示されるものが含まれる。
【化４】 式中、Ａｒ，Ａｒ1 ，Ａｒ2 およびＡｒ3 は、独立し
て、フェニル、ビフェニルおよびナフチル部分から選ば
れ、Ｌは、二価のナフチレン部分またはｄn であり、ｄ
は、フェニレン部分であり、ｎは、１〜４からの整数で
あり、そして少なくとも一つのＡｒ，Ａｒ1 ，Ａｒ2 お
よびＡｒ3 は、Ｌがｄn であるとき、ナフチル部分であ
る。
て、フェニル、ビフェニルおよびナフチル部分から選ば
れ、Ｌは、二価のナフチレン部分またはｄn であり、ｄ
は、フェニレン部分であり、ｎは、１〜４からの整数で
あり、そして少なくとも一つのＡｒ，Ａｒ1 ，Ａｒ2 お
よびＡｒ3 は、Ｌがｄn であるとき、ナフチル部分であ
る。
【００２２】前記構造式（Ｉ），（II），（III ）およ
び（IV）の種々のアルキル、アルキレン、アリール、お
よびアリーレン部分は、それぞれ順に置換されてよい。
典型的な置換基には、アルキル基、アルコキシ基、アリ
ール基、アリールオキシ基、および弗化物、塩化物およ
び臭化物のようなハロゲンが含まれる。種々のアルキル
およびアルキレン部分には、典型的に１〜６個の炭素原
子が含まれる。シクロアルキル部分には、３〜約１０個
の炭素原子が含まれてよいが、典型的には、５，６また
は７個の環炭素原子、例えば、シクロペンチル、シクロ
ヘキシルおよびシクロヘプチル環構造が含まれる。アリ
ールおよびアリーレン部分が縮合芳香族環部分でないと
きは、それらは、フェニルおよびフェニレン部分である
ことが好ましい。
び（IV）の種々のアルキル、アルキレン、アリール、お
よびアリーレン部分は、それぞれ順に置換されてよい。
典型的な置換基には、アルキル基、アルコキシ基、アリ
ール基、アリールオキシ基、および弗化物、塩化物およ
び臭化物のようなハロゲンが含まれる。種々のアルキル
およびアルキレン部分には、典型的に１〜６個の炭素原
子が含まれる。シクロアルキル部分には、３〜約１０個
の炭素原子が含まれてよいが、典型的には、５，６また
は７個の環炭素原子、例えば、シクロペンチル、シクロ
ヘキシルおよびシクロヘプチル環構造が含まれる。アリ
ールおよびアリーレン部分が縮合芳香族環部分でないと
きは、それらは、フェニルおよびフェニレン部分である
ことが好ましい。
【００２３】有機発光構造体１２０（２２０）の全体の
正孔輸送層は、上記の種類から選ばれる単一の芳香族第
三級アミンから形成されてもよいが、その選定された芳
香族アミンの組合わせを使用する方が利点をもたらすこ
とが認められ、また、前述したタイプの選定された芳香
族第三級アミンとVan Slyke 等の米国特許第４，７２
０，４３２号明細書により開示されるタイプの芳香族ア
ミン、即ち、縮合芳香族環部分を有しない芳香族第三級
アミンとの組合せを用いることができることも認められ
る。特に述べた相違はともかく、Van Slyke 等の米国特
許第４，７２０，４３２号明細書（こゝで引用したこと
により、これを本明細書中に含める）の教示は、一般
に、本発明の内部結合型有機ＥＬ装置により適用され
る。
正孔輸送層は、上記の種類から選ばれる単一の芳香族第
三級アミンから形成されてもよいが、その選定された芳
香族アミンの組合わせを使用する方が利点をもたらすこ
とが認められ、また、前述したタイプの選定された芳香
族第三級アミンとVan Slyke 等の米国特許第４，７２
０，４３２号明細書により開示されるタイプの芳香族ア
ミン、即ち、縮合芳香族環部分を有しない芳香族第三級
アミンとの組合せを用いることができることも認められ
る。特に述べた相違はともかく、Van Slyke 等の米国特
許第４，７２０，４３２号明細書（こゝで引用したこと
により、これを本明細書中に含める）の教示は、一般
に、本発明の内部結合型有機ＥＬ装置により適用され
る。
【００２４】有用な選定される（縮合芳香族環含有）芳
香族第三級アミンの実証例は、以下のものである。 ＡＴＡ−１ ４，４′−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）
−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−２ ４，４″−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）
−Ｎ−フェニルアミノ〕−ｐ−ターフェニル ＡＴＡ−３ ４，４′−ビス〔Ｎ−（２−ナフチル）
−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−４ ４，４′−ビス〔Ｎ−（３−アセトナフ
チル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−５ １，５−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−
Ｎ−フェニルアミノ〕ナフタレン ＡＴＡ−６ ４，４′−ビス〔Ｎ−（９−アントリ
ル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−７ ４，４″−ビス〔Ｎ−（１−アントリ
ル）−Ｎ−フェニルアミノ〕−ｐ−ターフェニル ＡＴＡ−８ ４，４′−ビス〔Ｎ−（２−フェナント
リル）−Ｎ−フェニル−アミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−９ ４，４′−ビス〔Ｎ−（８−フルオラン
テニル）−Ｎ−フェニル−アミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−１０ ４，４′−ビス〔Ｎ−（２−ピレニル）
−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−１１ ４，４′−ビス〔Ｎ−（２−ナフタセニ
ル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−１２ ４，４′−ビス〔Ｎ−（２−ペリレニ
ル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−１３ ４，４′−ビス〔Ｎ−（１−コロネニ
ル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−１４ ２，６−ビス（ジ−ｐ−トリルアミノ）
ナフタレン ＡＴＡ−１５ ２，６−ビス〔ジ−（１−ナフチル）ア
ミノ〕ナフタレン ＡＴＡ−１６ ２，６−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−
Ｎ−（２−ナフチル）−アミノ〕ナフタレン ＡＴＡ−１７ Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラ（２−ナフ
チル）−４，４″−ジ−アミノ−ｐ−ターフェニル ＡＴＡ−１８ ４，４′−ビス｛Ｎ−フェニル−Ｎ−
〔４−（１−ナフチル）−フェニル〕アミノ｝ビフェニ
ル ＡＴＡ−１９ ４，４′−ビス〔Ｎ−フェニル−Ｎ−
（２−ピレニル）アミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−２０ ２，６−ビス〔Ｎ，Ｎ−ジ（２−ナフチ
ル）アミン〕フルオレン ＡＴＡ−２１ １，５−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−
Ｎ−フェニルアミノ〕ナフタレン
香族第三級アミンの実証例は、以下のものである。 ＡＴＡ−１ ４，４′−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）
−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−２ ４，４″−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）
−Ｎ−フェニルアミノ〕−ｐ−ターフェニル ＡＴＡ−３ ４，４′−ビス〔Ｎ−（２−ナフチル）
−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−４ ４，４′−ビス〔Ｎ−（３−アセトナフ
チル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−５ １，５−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−
Ｎ−フェニルアミノ〕ナフタレン ＡＴＡ−６ ４，４′−ビス〔Ｎ−（９−アントリ
ル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−７ ４，４″−ビス〔Ｎ−（１−アントリ
ル）−Ｎ−フェニルアミノ〕−ｐ−ターフェニル ＡＴＡ−８ ４，４′−ビス〔Ｎ−（２−フェナント
リル）−Ｎ−フェニル−アミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−９ ４，４′−ビス〔Ｎ−（８−フルオラン
テニル）−Ｎ−フェニル−アミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−１０ ４，４′−ビス〔Ｎ−（２−ピレニル）
−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−１１ ４，４′−ビス〔Ｎ−（２−ナフタセニ
ル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−１２ ４，４′−ビス〔Ｎ−（２−ペリレニ
ル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−１３ ４，４′−ビス〔Ｎ−（１−コロネニ
ル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−１４ ２，６−ビス（ジ−ｐ−トリルアミノ）
ナフタレン ＡＴＡ−１５ ２，６−ビス〔ジ−（１−ナフチル）ア
ミノ〕ナフタレン ＡＴＡ−１６ ２，６−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−
Ｎ−（２−ナフチル）−アミノ〕ナフタレン ＡＴＡ−１７ Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラ（２−ナフ
チル）−４，４″−ジ−アミノ−ｐ−ターフェニル ＡＴＡ−１８ ４，４′−ビス｛Ｎ−フェニル−Ｎ−
〔４−（１−ナフチル）−フェニル〕アミノ｝ビフェニ
ル ＡＴＡ−１９ ４，４′−ビス〔Ｎ−フェニル−Ｎ−
（２−ピレニル）アミノ〕ビフェニル ＡＴＡ−２０ ２，６−ビス〔Ｎ，Ｎ−ジ（２−ナフチ
ル）アミン〕フルオレン ＡＴＡ−２１ １，５−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−
Ｎ−フェニルアミノ〕ナフタレン
【００２５】有機発光層１２４と有機電子輸送層１２６
の両者は、電子輸送特性を有し、かつ薄膜形成ができる
有機材料の蒸着によって構成される。よって、その発光
層１２４と電子輸送層１２６の両者は、有機電子輸送物
質の単独、またはこれと、後で詳細に記載される正孔−
電子の再結合に応答して発光することができる色素を更
に含む発光層との組合せから構成されてもよい。
の両者は、電子輸送特性を有し、かつ薄膜形成ができる
有機材料の蒸着によって構成される。よって、その発光
層１２４と電子輸送層１２６の両者は、有機電子輸送物
質の単独、またはこれと、後で詳細に記載される正孔−
電子の再結合に応答して発光することができる色素を更
に含む発光層との組合せから構成されてもよい。
【００２６】有機発光装置１００の電子輸送層と発光層
とを形成するのに使用される特に好ましい薄膜形成材料
は、オキシン自体（通常、８−キノリノールもしくは８
−ヒドロキシキノリンとも呼ばれる。）のキレートを含
む、金属キレート化オキシノイド化合物である。このよ
うな化合物は、高レベルの性能を示すと共に、容易に薄
膜の形態に作られる。意図しているオキシノイド化合物
の実証例は、以下の構造式（Ｖ）を満たすものである。
とを形成するのに使用される特に好ましい薄膜形成材料
は、オキシン自体（通常、８−キノリノールもしくは８
−ヒドロキシキノリンとも呼ばれる。）のキレートを含
む、金属キレート化オキシノイド化合物である。このよ
うな化合物は、高レベルの性能を示すと共に、容易に薄
膜の形態に作られる。意図しているオキシノイド化合物
の実証例は、以下の構造式（Ｖ）を満たすものである。
【化５】 式中、Ｍｅは、金属を表わし、ｎは、１〜３の整数であ
り、そして、Ｚは、独立して、それぞれの場合に、少な
くとも２個の縮合芳香族環を有する核を完結する原子を
表わす。
り、そして、Ｚは、独立して、それぞれの場合に、少な
くとも２個の縮合芳香族環を有する核を完結する原子を
表わす。
【００２７】前記から明らかなことは、金属が一価、二
価もしくは三価の金属であってよいことである。例え
ば、その金属は、リチウム、ナトリウムもしくはカリウ
ムのようなアルカリ金属；マグネシウムもしくはカルシ
ウムのようなアルカリ土類金属；または硼素もしくはア
ルミニウムのような土類金属であってよい。一般には、
有用なキレート金属であることが知られる一価、二価も
しくは三価の金属が使用される。
価もしくは三価の金属であってよいことである。例え
ば、その金属は、リチウム、ナトリウムもしくはカリウ
ムのようなアルカリ金属；マグネシウムもしくはカルシ
ウムのようなアルカリ土類金属；または硼素もしくはア
ルミニウムのような土類金属であってよい。一般には、
有用なキレート金属であることが知られる一価、二価も
しくは三価の金属が使用される。
【００２８】Ｚは、その一方にアゾール環もしくはアジ
ン環がある少なくとも２個の縮合芳香族環を含む複素環
核を完結する。脂肪族環および芳香族環の両者を含む付
加環は、必要な場合には、その２個の必須環と縮合して
いてもよい。性能の改良がない分子の嵩を付加すること
を避けるために、環原子の数は、好ましくは１８個以下
に維持される。
ン環がある少なくとも２個の縮合芳香族環を含む複素環
核を完結する。脂肪族環および芳香族環の両者を含む付
加環は、必要な場合には、その２個の必須環と縮合して
いてもよい。性能の改良がない分子の嵩を付加すること
を避けるために、環原子の数は、好ましくは１８個以下
に維持される。
【００２９】有用なキレート化オキシノイド化合物の実
証例は、以下のものである。 ＣＯ−１ トリスオキシンアルミニウム〔別名は、ト
リス（８−キノリノール）アルミニウム〕 ＣＯ−２ ビスオキシンマグネシウム〔別名は、ビス
（８−キノリノール）マグネシウム〕 ＣＯ−３ ビス〔ベンゾ｛ｆ｝−８−キノリノール〕
亜鉛 ＣＯ−４ トリス（５−メチルオキシン）アルミニウ
ム〔別名は、トリス（５−メチル−８−キノリノール）
アルミニウム〕 ＣＯ−５ トリスオキシンインジウム〔別名は、トリ
ス（８−キノリノール）インジウム〕 ＣＯ−６ オキシンリチウム〔別名は、８−キノリノ
ールリチウム〕 ＣＯ−７ トリス（５−クロロオキシン）ガリウム
〔別名は、トリス（５−クロロ−８−キノリノール）ガ
リウム〕 ＣＯ−８ ビス（５−クロロオキシン）カルシウム
〔別名は、ビス（５−クロロ−８−キノリノール）カル
シウム〕 ＣＯ−９ ポリ〔亜鉛（II）−ビス（８−ヒドロキシ
−５−キノリノール）メタン〕 ＣＯ−１０ エピンドリジオンジリチウム。
証例は、以下のものである。 ＣＯ−１ トリスオキシンアルミニウム〔別名は、ト
リス（８−キノリノール）アルミニウム〕 ＣＯ−２ ビスオキシンマグネシウム〔別名は、ビス
（８−キノリノール）マグネシウム〕 ＣＯ−３ ビス〔ベンゾ｛ｆ｝−８−キノリノール〕
亜鉛 ＣＯ−４ トリス（５−メチルオキシン）アルミニウ
ム〔別名は、トリス（５−メチル−８−キノリノール）
アルミニウム〕 ＣＯ−５ トリスオキシンインジウム〔別名は、トリ
ス（８−キノリノール）インジウム〕 ＣＯ−６ オキシンリチウム〔別名は、８−キノリノ
ールリチウム〕 ＣＯ−７ トリス（５−クロロオキシン）ガリウム
〔別名は、トリス（５−クロロ−８−キノリノール）ガ
リウム〕 ＣＯ−８ ビス（５−クロロオキシン）カルシウム
〔別名は、ビス（５−クロロ−８−キノリノール）カル
シウム〕 ＣＯ−９ ポリ〔亜鉛（II）−ビス（８−ヒドロキシ
−５−キノリノール）メタン〕 ＣＯ−１０ エピンドリジオンジリチウム。
【００３０】発光層１２４からの放射波長を変えるこ
と、そしてある場合には、有機発光装置の動作中の安定
度を、正孔−電子の再結合に応答して発光できる色素を
発光層１２４中に含めることによって増大させることが
可能である。本発明のために有用であるためには、その
色素は、それが分散しているホスト材料のそれよりも大
きくないバンドギャップを有し、ホスト材料のそれより
も少ない負の還元電位を有していなければならない。Ta
ng等の米国特許第４，７６９，２９２号明細書（この開
示は、こゝで言及したことにより本明細書中に含める）
には、電子輸送ホスト材料中に分散される種々の種類の
ものから選択された色素を含む、内部結合型有機ＥＬ装
置が記載されている。
と、そしてある場合には、有機発光装置の動作中の安定
度を、正孔−電子の再結合に応答して発光できる色素を
発光層１２４中に含めることによって増大させることが
可能である。本発明のために有用であるためには、その
色素は、それが分散しているホスト材料のそれよりも大
きくないバンドギャップを有し、ホスト材料のそれより
も少ない負の還元電位を有していなければならない。Ta
ng等の米国特許第４，７６９，２９２号明細書（この開
示は、こゝで言及したことにより本明細書中に含める）
には、電子輸送ホスト材料中に分散される種々の種類の
ものから選択された色素を含む、内部結合型有機ＥＬ装
置が記載されている。
【００３１】有機発光構造体１２０（２２０）を形成す
る好ましい活性材料は、それぞれのフィルム形成材料で
あって、真空蒸着が可能である。非常に薄くて欠陥の無
い連続層は、真空蒸着によって形成することができる。
特に、５０オングストロームと同程度に薄い各層の厚さ
であれば、満足できるＥＬ装置の性能を実現して、存在
しうる。真空蒸着したフィルム形成性芳香族第三級アミ
ンを正孔輸送層（これは、順次、トリアリールアミン層
およびテトラアリールアミン層から成ってもよい）とし
て、そしてキレート化オキシノイド化合物を電子輸送層
１２６および発光層１２４として使用すると、それぞれ
の層厚は、約５０〜５０００オングストロームの範囲に
あることが考えられるが、層厚が１００〜２０００オン
グストロームの範囲にあることが好ましい。一般に、該
有機装置１００の全体の厚さは、少なくとも１０００オ
ングストロームであることが好ましい。
る好ましい活性材料は、それぞれのフィルム形成材料で
あって、真空蒸着が可能である。非常に薄くて欠陥の無
い連続層は、真空蒸着によって形成することができる。
特に、５０オングストロームと同程度に薄い各層の厚さ
であれば、満足できるＥＬ装置の性能を実現して、存在
しうる。真空蒸着したフィルム形成性芳香族第三級アミ
ンを正孔輸送層（これは、順次、トリアリールアミン層
およびテトラアリールアミン層から成ってもよい）とし
て、そしてキレート化オキシノイド化合物を電子輸送層
１２６および発光層１２４として使用すると、それぞれ
の層厚は、約５０〜５０００オングストロームの範囲に
あることが考えられるが、層厚が１００〜２０００オン
グストロームの範囲にあることが好ましい。一般に、該
有機装置１００の全体の厚さは、少なくとも１０００オ
ングストロームであることが好ましい。
【００３２】Tang等の米国特許第４，８８５，２１１号
明細書（その開示により、これを本明細書中に含める）
によると、好ましい陰極１１０は、仕事関数４．０eV未
満を有する金属とその他の金属の一種、好ましくは仕事
関数４．０eVを超えるものとの組合せから作製されるも
のである。高低仕事関数の金属は、非常に広い割合、そ
の他の金属、好ましくは陰極の残部を形成する高い仕事
関数の金属（例えば、４．０eVより大きい仕事関数をも
つ金属）に対して、１％未満から９９％の範囲で、用い
てよい。Tang等の米国特許第４，８８５，２１１号明細
書のＭｇ：Ａｇ陰極は、一つの好ましい陰極構成を形成
している。少なくとも０．０５（好ましくは少なくとも
０．１）％を構成要素とするマグネシウムと少なくとも
８０（好ましくは少なくとも９０）％を構成要素とする
アルミニウムを有するアルミニウムとマグネシウムの陰
極は、その他の好ましい陰極構成を形成する。アルミニ
ウムとマグネシウムの陰極は、Van Slyke 等の米国特許
第５，０５９，０６２号明細書（その開示は、それを引
用したことにより本明細書中に含める）の主題である。
明細書（その開示により、これを本明細書中に含める）
によると、好ましい陰極１１０は、仕事関数４．０eV未
満を有する金属とその他の金属の一種、好ましくは仕事
関数４．０eVを超えるものとの組合せから作製されるも
のである。高低仕事関数の金属は、非常に広い割合、そ
の他の金属、好ましくは陰極の残部を形成する高い仕事
関数の金属（例えば、４．０eVより大きい仕事関数をも
つ金属）に対して、１％未満から９９％の範囲で、用い
てよい。Tang等の米国特許第４，８８５，２１１号明細
書のＭｇ：Ａｇ陰極は、一つの好ましい陰極構成を形成
している。少なくとも０．０５（好ましくは少なくとも
０．１）％を構成要素とするマグネシウムと少なくとも
８０（好ましくは少なくとも９０）％を構成要素とする
アルミニウムを有するアルミニウムとマグネシウムの陰
極は、その他の好ましい陰極構成を形成する。アルミニ
ウムとマグネシウムの陰極は、Van Slyke 等の米国特許
第５，０５９，０６２号明細書（その開示は、それを引
用したことにより本明細書中に含める）の主題である。
【００３３】陰極１１０から界面１２８を通って電子輸
送層１２６に至る最大の電子注入効率は、低い仕事関数
の金属としてのアルカリ金属を含む陰極から得られる
が、アルカリ金属は、先行装置１００および２００の陰
極１１０（または陰極２１０）での便宜的な使用にとっ
て不安定過ぎるという理由で排除されてきた。
送層１２６に至る最大の電子注入効率は、低い仕事関数
の金属としてのアルカリ金属を含む陰極から得られる
が、アルカリ金属は、先行装置１００および２００の陰
極１１０（または陰極２１０）での便宜的な使用にとっ
て不安定過ぎるという理由で排除されてきた。
【００３４】陰極１１０および２１０用に利用できる低
仕事関数の金属選定（アルカリ金属を除く）の表、並び
に陰極および図２の陽極用に利用できる高仕事関数の金
属選定の表が、Tang等の米国特許第４，７６９，２９２
号明細書（その開示により、これを本明細書中に含め
る）に掲載されている。
仕事関数の金属選定（アルカリ金属を除く）の表、並び
に陰極および図２の陽極用に利用できる高仕事関数の金
属選定の表が、Tang等の米国特許第４，７６９，２９２
号明細書（その開示により、これを本明細書中に含め
る）に掲載されている。
【００３５】先に示されるように、陰極１１０および２
１０は、低（＜４．０eV）仕事関数の陰極材料の一方の
蒸着源と高（＞４．０eV）仕事関数の陰極材料の他の蒸
着源からの、慣用の共蒸着によって形成される。
１０は、低（＜４．０eV）仕事関数の陰極材料の一方の
蒸着源と高（＞４．０eV）仕事関数の陰極材料の他の蒸
着源からの、慣用の共蒸着によって形成される。
【００３６】図３について述べると、有機発光装置７０
０は、本発明によって作製される。光透過性基体７０
２、光透過性電極７０４および、順に、有機正孔輸送層
７２２、有機発光層７２４および有機電子輸送層７２６
からなる有機発光構造体７２０は、図１の先行装置のそ
れぞれ要素１０２，１０４，１２２，１２４，１２６お
よび１２０に相当する。同様に、接合部７２３および界
面７２８並びに放射光７８０は、図１の先行装置の接合
部１２３、界面１２８および放射光１８０に相当する。
したがって、有機発光装置７００、並びにその構造およ
び機能の上記相当する要素については、更に記載する必
要は全くない。
０は、本発明によって作製される。光透過性基体７０
２、光透過性電極７０４および、順に、有機正孔輸送層
７２２、有機発光層７２４および有機電子輸送層７２６
からなる有機発光構造体７２０は、図１の先行装置のそ
れぞれ要素１０２，１０４，１２２，１２４，１２６お
よび１２０に相当する。同様に、接合部７２３および界
面７２８並びに放射光７８０は、図１の先行装置の接合
部１２３、界面１２８および放射光１８０に相当する。
したがって、有機発光装置７００、並びにその構造およ
び機能の上記相当する要素については、更に記載する必
要は全くない。
【００３７】同じように、図４の有機発光装置８００
は、光学的に不透明な基体および陽極電極８０２、その
上に配置された有機発光構造体８２０（これは、順に、
有機正孔輸送層８２２、有機発光層８２４および有機電
子輸送層８２６からなる。）、接合部８２３および界面
８２８を有し、これらの要素のそれぞれは、図２の先行
装置のそれぞれの要素２０２，２２０，２２２，２２
４，２２６，２２３および２２８の構成および機能に相
当する構成および機能を有する。
は、光学的に不透明な基体および陽極電極８０２、その
上に配置された有機発光構造体８２０（これは、順に、
有機正孔輸送層８２２、有機発光層８２４および有機電
子輸送層８２６からなる。）、接合部８２３および界面
８２８を有し、これらの要素のそれぞれは、図２の先行
装置のそれぞれの要素２０２，２２０，２２２，２２
４，２２６，２２３および２２８の構成および機能に相
当する構成および機能を有する。
【００３８】電子輸送層７２６（８２６）の上には、
４．０eV未満の仕事関数を有する電子注入材料からなる
電子注入層７５０（８５０）が配置される。本発明の実
施では、電子注入層７５０（８５０）は、慣用の熱気相
蒸着によって好ましい０．１〜３．０nmの範囲の厚さに
蒸着された薄い界面電子注入層である。この厚さ範囲の
界面電子注入層は、電子輸送層と界面電子注入層７５０
（８５０）との間の界面７２８（８２８）で、電子輸送
層７２６（８２６）中に効果的な電子注入を与える。
４．０eV未満の仕事関数を有する電子注入材料からなる
電子注入層７５０（８５０）が配置される。本発明の実
施では、電子注入層７５０（８５０）は、慣用の熱気相
蒸着によって好ましい０．１〜３．０nmの範囲の厚さに
蒸着された薄い界面電子注入層である。この厚さ範囲の
界面電子注入層は、電子輸送層と界面電子注入層７５０
（８５０）との間の界面７２８（８２８）で、電子輸送
層７２６（８２６）中に効果的な電子注入を与える。
【００３９】好ましい電子注入材料は、周期律表のＩＡ
およびIIＡ群から選ばれる。かかる材料の例には、セシ
ウム、リチウム、カルシウムおよびマンガンがある。
およびIIＡ群から選ばれる。かかる材料の例には、セシ
ウム、リチウム、カルシウムおよびマンガンがある。
【００４０】陰極緩衝層７３０（８３０）は、高エネル
ギー蒸着、例えばスパッター蒸着または電子ビーム蒸着
による陰極７１０（８１０）の蒸着時での損傷から電子
注入層および有機発光構造体７２０（８２０）を保護す
るために電子注入層７５０（８５０）上に形成される。
ギー蒸着、例えばスパッター蒸着または電子ビーム蒸着
による陰極７１０（８１０）の蒸着時での損傷から電子
注入層および有機発光構造体７２０（８２０）を保護す
るために電子注入層７５０（８５０）上に形成される。
【００４１】保護層として有用な有機陰極緩衝層７３０
（８３０）は、慣用の熱蒸着によって５〜１００nmの範
囲の好ましい厚さで、ポルフィリン化合物から形成され
てよい。ポルフィリン化合物は、ポルフィリン自体を含
むポルフィリン構造由来の、またはそれを含む、天然ま
たは合成のいかなる化合物であってもよい。Adler の米
国特許第３，９３５，０３１号明細書またはTangの米国
特許第４，３５６，４２９号明細書（これらの開示によ
って、これを本明細書中に含める）によって開示される
ポルフィリン化合物のいずれもが使用できる。
（８３０）は、慣用の熱蒸着によって５〜１００nmの範
囲の好ましい厚さで、ポルフィリン化合物から形成され
てよい。ポルフィリン化合物は、ポルフィリン自体を含
むポルフィリン構造由来の、またはそれを含む、天然ま
たは合成のいかなる化合物であってもよい。Adler の米
国特許第３，９３５，０３１号明細書またはTangの米国
特許第４，３５６，４２９号明細書（これらの開示によ
って、これを本明細書中に含める）によって開示される
ポルフィリン化合物のいずれもが使用できる。
【００４２】好ましいポルフィリン化合物は、次の構造
式（VI）の化合物である。
式（VI）の化合物である。
【化６】 式中、Ｑは、−Ｎ＝または−Ｃ（Ｒ）＝であり、Ｍは、
金属、金属酸化物または金属ハロゲン化物であり、Ｒ
は、水素、アルキル、アラルキル、アリールまたはアル
カリールであり、そして、Ｔ1 およびＴ2 は、水素また
は例えば、一緒になってアルキルまたはハロゲンのよう
な置換基を含む不飽和６員環を完結してもよい。好まし
い６員環は、炭素、硫黄および窒素環原子から形成され
るものである。好ましいアルキル部分には、１〜６個の
炭素原子が含まれるが、フェニルは、好ましいアリール
部分を構成する。
金属、金属酸化物または金属ハロゲン化物であり、Ｒ
は、水素、アルキル、アラルキル、アリールまたはアル
カリールであり、そして、Ｔ1 およびＴ2 は、水素また
は例えば、一緒になってアルキルまたはハロゲンのよう
な置換基を含む不飽和６員環を完結してもよい。好まし
い６員環は、炭素、硫黄および窒素環原子から形成され
るものである。好ましいアルキル部分には、１〜６個の
炭素原子が含まれるが、フェニルは、好ましいアリール
部分を構成する。
【００４３】その他の好ましい形態では、このポルフィ
リン化合物が、以下の式（VII ）に示されるように、金
属原子に代えて二個の水素が置換していることによっ
て、構造式（VI）のものと相違している。
リン化合物が、以下の式（VII ）に示されるように、金
属原子に代えて二個の水素が置換していることによっ
て、構造式（VI）のものと相違している。
【化７】
【００４４】有用なポルフィリン化合物の非常に好まし
い例は、金属を含まないフタロシアニンおよび金属含有
フタロシアニンである。一般のポルフィリン化合物およ
び特定のフタロシアニンには何らかの金属が含まれる
が、その金属は、好ましくは二価以上の正の原子価を有
する。実証的に好ましい金属は、コバルト、マグネシウ
ム、亜鉛、パラジウム、ニッケルであり、そして特に好
ましい金属は、銅、鉛および白金である。
い例は、金属を含まないフタロシアニンおよび金属含有
フタロシアニンである。一般のポルフィリン化合物およ
び特定のフタロシアニンには何らかの金属が含まれる
が、その金属は、好ましくは二価以上の正の原子価を有
する。実証的に好ましい金属は、コバルト、マグネシウ
ム、亜鉛、パラジウム、ニッケルであり、そして特に好
ましい金属は、銅、鉛および白金である。
【００４５】有用なポルフィリン化合物の実証例は、以
下のものである。 ＰＣ−１ ポルフィリン ＰＣ−２ １，１０，１５，２０−テトラフェニル−
２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフィン銅（II） ＰＣ−３ １，１０，１５，２０−テトラフェニル−
２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフィン亜鉛（II） ＰＣ−４ ５，１０，１５，２０−テトラキス（ペン
タフルオロフェニル）−２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフィン ＰＣ−５ 珪素フタロシアニン酸化物 ＰＣ−６ アルミニウムフタロシアニン塩化物 ＰＣ−７ フタロシアニン（金属不含） ＰＣ−８ ジリチウムフタロシアニン ＰＣ−９ 銅テトラメチルフタロシアニン ＰＣ−１０ 銅フタロシアニン ＰＣ−１１ クロムフタロシアニン弗化物 ＰＣ−１２ 亜鉛フタロシアニン ＰＣ−１３ 鉛フタロシアニン ＰＣ−１４ チタンフタロシアニン酸化物 ＰＣ−１５ マグネシウムフタロシアニン ＰＣ−１６ 銅オクタメチルフタロシアニン
下のものである。 ＰＣ−１ ポルフィリン ＰＣ−２ １，１０，１５，２０−テトラフェニル−
２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフィン銅（II） ＰＣ−３ １，１０，１５，２０−テトラフェニル−
２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフィン亜鉛（II） ＰＣ−４ ５，１０，１５，２０−テトラキス（ペン
タフルオロフェニル）−２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフィン ＰＣ−５ 珪素フタロシアニン酸化物 ＰＣ−６ アルミニウムフタロシアニン塩化物 ＰＣ−７ フタロシアニン（金属不含） ＰＣ−８ ジリチウムフタロシアニン ＰＣ−９ 銅テトラメチルフタロシアニン ＰＣ−１０ 銅フタロシアニン ＰＣ−１１ クロムフタロシアニン弗化物 ＰＣ−１２ 亜鉛フタロシアニン ＰＣ−１３ 鉛フタロシアニン ＰＣ−１４ チタンフタロシアニン酸化物 ＰＣ−１５ マグネシウムフタロシアニン ＰＣ−１６ 銅オクタメチルフタロシアニン
【００４６】フタロシアニン、特に金属含有フタロシア
ニン、および特定的には銅フタロシアニンからなる陰極
緩衝層は、約２５０nmの緩衝層の厚さ、つまり、好まし
い緩衝層の厚さの５〜１００nmの範囲よりかなり大きい
厚さでさえも、実質的に光透過性である。
ニン、および特定的には銅フタロシアニンからなる陰極
緩衝層は、約２５０nmの緩衝層の厚さ、つまり、好まし
い緩衝層の厚さの５〜１００nmの範囲よりかなり大きい
厚さでさえも、実質的に光透過性である。
【００４７】陰極７１０は、光学的に不透明であって、
発光装置の保管および操作時に、化学的および機械的に
安定であるいかなる金属または金属合金から形成されて
もよい。陰極８１０は、好ましくは、スパッター蒸着ま
たは電子ビーム蒸着によって、例えば、ＩＴＯのような
電導性金属酸化物から形成される。
発光装置の保管および操作時に、化学的および機械的に
安定であるいかなる金属または金属合金から形成されて
もよい。陰極８１０は、好ましくは、スパッター蒸着ま
たは電子ビーム蒸着によって、例えば、ＩＴＯのような
電導性金属酸化物から形成される。
【００４８】陰極７１０（８１０）に関して正の電位に
ある陽極７０４（８０２）を有する有機発光装置７００
（８００）の操作時に、電子が陰極から陰極緩衝層７３
０（８３０）中に注入されて、それによって導通され、
また、電子を、電子注入層７５０（８５０）から界面７
２８（８２８）を通して有機電子輸送層７２６（８２
６）中に与える。
ある陽極７０４（８０２）を有する有機発光装置７００
（８００）の操作時に、電子が陰極から陰極緩衝層７３
０（８３０）中に注入されて、それによって導通され、
また、電子を、電子注入層７５０（８５０）から界面７
２８（８２８）を通して有機電子輸送層７２６（８２
６）中に与える。
【００４９】図５について説明すると、こゝには、有機
発光装置８００（これは、図５中では単に説明の目的で
示している）上に陰極を蒸着させるのに有用なスパッタ
ー蒸着装置１０の概略図が示されている。該装置１０
は、基板１２に真空封止（図示していない）を形成する
室１１を有している。ポンプ導管１３は、基板１２を通
して伸びていて、コントロールバルブ１４を介してポン
プ１５に接続している。室１１の上部に示されるガス導
管１６は、スパッターガス１７、例えばアルゴンガスま
たはキセノンガスの調整流を室中に導入する。スパッタ
ーガス１７は、支持板１９に形成されたガス流のディス
トリビュータ１８を通して流れ、そこで、スパッターガ
ス１７の流速が、ガス導管１６を通って室に入るガス流
速およびポンプ導管１３を経てポンプ１５によって室か
ら排出されるガス流速を含む、数個の因子によって決定
される。図４の装置８００が、その基板８０２の所で支
持板１９に対して固定されている状態が、概略的に図示
されている。ＤＣ電力の供給またはＲＦ電力の供給のい
ずれでもよいスパッター電力供給２６は、リード２３に
よって、フィードスルー２５を通して支持板１９に接続
され、また、スパッター電力供給２６は、リード２２を
介して、フィードスルー２４を通してターゲットＴを支
持しているターゲットバッキング板２０に接続されてい
る。周知なように、ターゲットＴおよびターゲットバッ
キング板２０は、シールド２１によって遮蔽されるが、
この点は、スパッター蒸着装置の分野での当業者によっ
て、暗い空間シールドとも呼ばれている。
発光装置８００（これは、図５中では単に説明の目的で
示している）上に陰極を蒸着させるのに有用なスパッタ
ー蒸着装置１０の概略図が示されている。該装置１０
は、基板１２に真空封止（図示していない）を形成する
室１１を有している。ポンプ導管１３は、基板１２を通
して伸びていて、コントロールバルブ１４を介してポン
プ１５に接続している。室１１の上部に示されるガス導
管１６は、スパッターガス１７、例えばアルゴンガスま
たはキセノンガスの調整流を室中に導入する。スパッタ
ーガス１７は、支持板１９に形成されたガス流のディス
トリビュータ１８を通して流れ、そこで、スパッターガ
ス１７の流速が、ガス導管１６を通って室に入るガス流
速およびポンプ導管１３を経てポンプ１５によって室か
ら排出されるガス流速を含む、数個の因子によって決定
される。図４の装置８００が、その基板８０２の所で支
持板１９に対して固定されている状態が、概略的に図示
されている。ＤＣ電力の供給またはＲＦ電力の供給のい
ずれでもよいスパッター電力供給２６は、リード２３に
よって、フィードスルー２５を通して支持板１９に接続
され、また、スパッター電力供給２６は、リード２２を
介して、フィードスルー２４を通してターゲットＴを支
持しているターゲットバッキング板２０に接続されてい
る。周知なように、ターゲットＴおよびターゲットバッ
キング板２０は、シールド２１によって遮蔽されるが、
この点は、スパッター蒸着装置の分野での当業者によっ
て、暗い空間シールドとも呼ばれている。
【００５０】曲がった太字の矢印３７に示されるよう
に、スパッターガス１７のイオンがターゲットＴに衝撃
を与え、ターゲットのエネルギー電子または分子をスパ
ッタさせる。その原子または分子４０は、組成的にター
ゲットＴの組成に相当し、そして、これらが高エネルギ
ーのスパッター蒸着による陰極の形成時に、陰極８１０
の上面が点線で図示されるように、陰極緩衝層８３０を
覆うように陰極８１０を形成する。
に、スパッターガス１７のイオンがターゲットＴに衝撃
を与え、ターゲットのエネルギー電子または分子をスパ
ッタさせる。その原子または分子４０は、組成的にター
ゲットＴの組成に相当し、そして、これらが高エネルギ
ーのスパッター蒸着による陰極の形成時に、陰極８１０
の上面が点線で図示されるように、陰極緩衝層８３０を
覆うように陰極８１０を形成する。
【００５１】スパッター蒸着のターゲットＴまたは電子
ビーム蒸着のターゲット（図示していない）は、当業者
によって複合ターゲットとして配合されて、構成され
る。複合ターゲットは、４．０eVを超える仕事関数を有
する少なくとも二種から選択される陰極材料を含む合金
ターゲットであってよい。例えば、アルミニウムと珪
素、またはクロムとニッケルの合金ターゲットは、容易
に作れる。光透過性層が形成される複合ターゲットに
は、インジウム−錫の酸化物（ＩＴＯ）、アルミニウム
−またはインジウム−ドープ酸化亜鉛、およびカドミウ
ム−錫の酸化物が含まれる。
ビーム蒸着のターゲット（図示していない）は、当業者
によって複合ターゲットとして配合されて、構成され
る。複合ターゲットは、４．０eVを超える仕事関数を有
する少なくとも二種から選択される陰極材料を含む合金
ターゲットであってよい。例えば、アルミニウムと珪
素、またはクロムとニッケルの合金ターゲットは、容易
に作れる。光透過性層が形成される複合ターゲットに
は、インジウム−錫の酸化物（ＩＴＯ）、アルミニウム
−またはインジウム−ドープ酸化亜鉛、およびカドミウ
ム−錫の酸化物が含まれる。
【００５２】
【実施例】以下の実施例は、本発明を更に理解するため
に提示される。簡潔の目的で、材料およびそれから形成
される層は、以下に示されるように略される。 ＩＴＯ ：インジウム−錫の酸化物（陽極） ＣｕＰｃ：銅フタロシアニン（陰極緩衝層；陰極上に配
置された正孔注入層） ＮＰＢ ：４，４′−ビス−〔Ｎ−（１−ナフチル）−
Ｎ−フェニルアミノ〕−ビフェニル（正孔輸送層） Ａｌｑ ：トリス（８−キノリノラト−Ｎ１，０８）−
アルミニウム（電子輸送層：結合発光層および電子輸送
層として機能する） ＭｇＡｇ：１０：１の体積比のマグネシウム：銀（陰
極） Ａｇ ：銀（陰極） Ａｌ ：アルミニウム（陰極） Ｌｉ ：リチウム（陰極緩衝層上に配置された電子注
入層）
に提示される。簡潔の目的で、材料およびそれから形成
される層は、以下に示されるように略される。 ＩＴＯ ：インジウム−錫の酸化物（陽極） ＣｕＰｃ：銅フタロシアニン（陰極緩衝層；陰極上に配
置された正孔注入層） ＮＰＢ ：４，４′−ビス−〔Ｎ−（１−ナフチル）−
Ｎ−フェニルアミノ〕−ビフェニル（正孔輸送層） Ａｌｑ ：トリス（８−キノリノラト−Ｎ１，０８）−
アルミニウム（電子輸送層：結合発光層および電子輸送
層として機能する） ＭｇＡｇ：１０：１の体積比のマグネシウム：銀（陰
極） Ａｇ ：銀（陰極） Ａｌ ：アルミニウム（陰極） Ｌｉ ：リチウム（陰極緩衝層上に配置された電子注
入層）
【００５３】Ｉ．有機発光構造体の作製 有機発光構造体は、以下のようにして構成した。 ａ）ＩＴＯ被覆ガラスの光透過性陽極を、市販の洗浄剤
で超音波洗浄し、脱イオン水ですすぎ、トルエン蒸気で
脱脂して、強酸化剤により接触させた； ｂ）１５nm厚のＣｕＰｃ正孔注入層を、慣用の熱蒸着に
より陽極上に蒸着させた； ｃ）６５nm厚のＮＰＢ正孔輸送層を、慣用の熱蒸着によ
りＣｕＰｃ層上に蒸着させた； ｄ）７５nm厚のＡｌｑ電子輸送層および発光層を、慣用
の熱蒸着によりＮＰＢ層上に蒸着させた。 上記の構造体は、以下の実施例のそれぞれに対する基本
構成として役立ち、これは、ＩＴＯ／ＣｕＰｃ（１５）
／ＮＰＢ（６５）／Ａｌｑ（７５）のように略した形態
で示す。
で超音波洗浄し、脱イオン水ですすぎ、トルエン蒸気で
脱脂して、強酸化剤により接触させた； ｂ）１５nm厚のＣｕＰｃ正孔注入層を、慣用の熱蒸着に
より陽極上に蒸着させた； ｃ）６５nm厚のＮＰＢ正孔輸送層を、慣用の熱蒸着によ
りＣｕＰｃ層上に蒸着させた； ｄ）７５nm厚のＡｌｑ電子輸送層および発光層を、慣用
の熱蒸着によりＮＰＢ層上に蒸着させた。 上記の構造体は、以下の実施例のそれぞれに対する基本
構成として役立ち、これは、ＩＴＯ／ＣｕＰｃ（１５）
／ＮＰＢ（６５）／Ａｌｑ（７５）のように略した形態
で示す。
【００５４】実施例Ａ 有機発光装置を次のようにして作製した。ＭｇＡｇ陰極
を、先行技術の陰極を与えるように、約２００nmの厚さ
に、２種のスパッター源（Ｍｇ；Ａｇ）から慣用の熱共
蒸着によって、基本構成のＡｌｑ（７５）層上に蒸着し
た。
を、先行技術の陰極を与えるように、約２００nmの厚さ
に、２種のスパッター源（Ｍｇ；Ａｇ）から慣用の熱共
蒸着によって、基本構成のＡｌｑ（７５）層上に蒸着し
た。
【００５５】実施例Ｂ 有機発光装置を次のようにして作製した。ＣｕＰｃ陰極
緩衝層を、１５nmの厚さに、慣用の熱蒸着によって基本
構成のＡｌｑ（７５）層上に蒸着した。ＭｇＡｇ陰極
を、実施例Ａの蒸着によってＣｕＰｃ陰極緩衝層上に蒸
着した。
緩衝層を、１５nmの厚さに、慣用の熱蒸着によって基本
構成のＡｌｑ（７５）層上に蒸着した。ＭｇＡｇ陰極
を、実施例Ａの蒸着によってＣｕＰｃ陰極緩衝層上に蒸
着した。
【００５６】実施例Ｃ 有機発光装置を次のようにして作製した。１nm（１０オ
ングストローム）厚のＭｇＡｇ層を、基本構成のＡｌｑ
（７５）層上に蒸着した。ＣｕＰｃ陰極緩衝層を、１５
nmの厚さに、慣用の熱蒸着によって薄いＭｇＡｇ層上に
蒸着し、次いで、ＭｇＡｇ陰極を、実施例Ａの蒸着によ
って約２００nmの厚さに、ＣｕＰｃ層上に蒸着した。
ングストローム）厚のＭｇＡｇ層を、基本構成のＡｌｑ
（７５）層上に蒸着した。ＣｕＰｃ陰極緩衝層を、１５
nmの厚さに、慣用の熱蒸着によって薄いＭｇＡｇ層上に
蒸着し、次いで、ＭｇＡｇ陰極を、実施例Ａの蒸着によ
って約２００nmの厚さに、ＣｕＰｃ層上に蒸着した。
【００５７】実施例Ｄ 有機発光装置を次のようにして作製した。２nm（２０オ
ングストローム）厚のＭｇＡｇ層を、基本構成のＡｌｑ
（７５）層上に蒸着した。ＣｕＰｃ陰極緩衝層を、１５
nmの厚さに、慣用の熱蒸着によって薄いＭｇＡｇ層上に
蒸着し、次いで、ＭｇＡｇ陰極を、実施例Ａの蒸着によ
って約２００nmの厚さに、ＣｕＰｃ層上に蒸着した。
ングストローム）厚のＭｇＡｇ層を、基本構成のＡｌｑ
（７５）層上に蒸着した。ＣｕＰｃ陰極緩衝層を、１５
nmの厚さに、慣用の熱蒸着によって薄いＭｇＡｇ層上に
蒸着し、次いで、ＭｇＡｇ陰極を、実施例Ａの蒸着によ
って約２００nmの厚さに、ＣｕＰｃ層上に蒸着した。
【００５８】実施例Ｅ 有機発光装置を次のようにして作製した。２nm（２０オ
ングストローム）厚のＭｇＡｇ層を、基本構成のＡｌｑ
（７５）層上に蒸着した。ＣｕＰｃ陰極緩衝層を、１５
nmの厚さに、慣用の熱蒸着によって薄いＭｇＡｇ層上に
蒸着し、次いで、Ａｇ陰極を、熱蒸着によって約３０nm
の厚さに、ＣｕＰｃ層上に蒸着した。
ングストローム）厚のＭｇＡｇ層を、基本構成のＡｌｑ
（７５）層上に蒸着した。ＣｕＰｃ陰極緩衝層を、１５
nmの厚さに、慣用の熱蒸着によって薄いＭｇＡｇ層上に
蒸着し、次いで、Ａｇ陰極を、熱蒸着によって約３０nm
の厚さに、ＣｕＰｃ層上に蒸着した。
【００５９】実施例Ｆ 有機発光装置を次のようにして作製した。０．２nm（２
オングストローム）厚のＬｉ層を、基本構成のＡｌｑ
（７５）層上に蒸着した。ＣｕＰｃ陰極緩衝層を、１５
nmの厚さに、慣用の熱蒸着によって薄いＭｇＡｇ層上に
蒸着し、次いで、ＭｇＡｇ陰極を、実施例Ａの蒸着によ
って約２０００nmの厚さに、ＣｕＰｃ層上に蒸着した。
オングストローム）厚のＬｉ層を、基本構成のＡｌｑ
（７５）層上に蒸着した。ＣｕＰｃ陰極緩衝層を、１５
nmの厚さに、慣用の熱蒸着によって薄いＭｇＡｇ層上に
蒸着し、次いで、ＭｇＡｇ陰極を、実施例Ａの蒸着によ
って約２０００nmの厚さに、ＣｕＰｃ層上に蒸着した。
【００６０】それぞれの装置を、陽極が陰極に対して正
となるように、陽極と陰極間に駆動電圧を印加すること
によって試験した。図６および８に示したように、電流
−駆動電圧の関係を測定し、また、図７および９に示し
たように、エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）光の出力
と駆動電流（所定の駆動電圧下での）の間の関係を測定
した。
となるように、陽極と陰極間に駆動電圧を印加すること
によって試験した。図６および８に示したように、電流
−駆動電圧の関係を測定し、また、図７および９に示し
たように、エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）光の出力
と駆動電流（所定の駆動電圧下での）の間の関係を測定
した。
【００６１】図６および７を一緒に観ると、実施例Ｂの
ＡｌｑとＭｇＡｇ間に介在するＣｕＰｃ層は、基本構成
のＡｌｑ（７５）層上に直接配置したＭｇＡｇ陰極をも
つ実施例Ａの先行技術に比して、電流−駆動電圧の関係
が極度に低下することが明らかである。実施例Ｂの装置
のＥＬ出力は、ほとんど無視できるのに対して、実施例
Ａの装置は、約２．５×10Ｗ／Ａの効率をもつ強いエレ
クトロルミネッセンスを示したことは、更に驚くべきこ
とである。この二つの装置の間の顕著な差異は、ＣｕＰ
ｃとＡｌｑ間には電子注入のバリアがあり、そのため電
子と正孔は、ＣｕＰｃ−Ａｌｑ界面近傍のＣｕＰｃで再
結合し、それによって非常に弱いエレクトロルミネッセ
ンスが生ずることを明瞭に示している。
ＡｌｑとＭｇＡｇ間に介在するＣｕＰｃ層は、基本構成
のＡｌｑ（７５）層上に直接配置したＭｇＡｇ陰極をも
つ実施例Ａの先行技術に比して、電流−駆動電圧の関係
が極度に低下することが明らかである。実施例Ｂの装置
のＥＬ出力は、ほとんど無視できるのに対して、実施例
Ａの装置は、約２．５×10Ｗ／Ａの効率をもつ強いエレ
クトロルミネッセンスを示したことは、更に驚くべきこ
とである。この二つの装置の間の顕著な差異は、ＣｕＰ
ｃとＡｌｑ間には電子注入のバリアがあり、そのため電
子と正孔は、ＣｕＰｃ−Ａｌｑ界面近傍のＣｕＰｃで再
結合し、それによって非常に弱いエレクトロルミネッセ
ンスが生ずることを明瞭に示している。
【００６２】１〜２nm厚のＭｇＡｇをＣｕＰｃ上に蒸着
するときは、図６および７の陰極としてＭｇＡｇまたは
Ａｇを有する装置は、ＭｇとＡｇとの間の仕事関数にお
ける顕著な差異とは無関係に、実施例Ａの先行技術に比
して、ほとんど同一の電気的、光学的特性を示してい
る。Ａｌｑ−ＣｕＰｃ界面でのＭｇの存在は、実質的に
電子注入のバリア性を低下させた。結果として、ＮＴＢ
−Ａｌｑ界面でのＡｌｑ中で電子と正孔が再結合する
と、それによって強いエレクトロルミネッセンスが発生
する。また、Ａｌｑ−ＣｕＰｃ界面でＣｕＰｃ層と薄い
ＭｇＡｇ層との再結合があると、効率的な陰極を形成す
るために高い仕事関数の金属を利用することが可能とな
るということを、実施例Ｃ，ＤおよびＥから気ずくこと
も重要である。Ａｇの仕事関数（４．７４eV）は、かな
りＭｇのそれ（３．６６eV）よりも高い。
するときは、図６および７の陰極としてＭｇＡｇまたは
Ａｇを有する装置は、ＭｇとＡｇとの間の仕事関数にお
ける顕著な差異とは無関係に、実施例Ａの先行技術に比
して、ほとんど同一の電気的、光学的特性を示してい
る。Ａｌｑ−ＣｕＰｃ界面でのＭｇの存在は、実質的に
電子注入のバリア性を低下させた。結果として、ＮＴＢ
−Ａｌｑ界面でのＡｌｑ中で電子と正孔が再結合する
と、それによって強いエレクトロルミネッセンスが発生
する。また、Ａｌｑ−ＣｕＰｃ界面でＣｕＰｃ層と薄い
ＭｇＡｇ層との再結合があると、効率的な陰極を形成す
るために高い仕事関数の金属を利用することが可能とな
るということを、実施例Ｃ，ＤおよびＥから気ずくこと
も重要である。Ａｇの仕事関数（４．７４eV）は、かな
りＭｇのそれ（３．６６eV）よりも高い。
【００６３】図８および９は、ＡｌｑとＣｕＰｃ間に介
在する薄いＬｉ層をもつ実施例Ｆの装置の電気的、光学
的特性を示している。その結果は、実施例Ａの先行技術
とほとんど同じであり、Ａｌｑ−ＣｕＰｃ界面にＬｉ層
の無い実施例Ｆの装置よりもはるかに良好である。
在する薄いＬｉ層をもつ実施例Ｆの装置の電気的、光学
的特性を示している。その結果は、実施例Ａの先行技術
とほとんど同じであり、Ａｌｑ−ＣｕＰｃ界面にＬｉ層
の無い実施例Ｆの装置よりもはるかに良好である。
【００６４】Ａｌｑ上にＣｕＰｃ層が存在すると、充分
に装置を放射損傷から保護し、したがって、陰極の作製
に当って電子ビーム蒸着やスパッター蒸着が利用でき
る。共有のHungおよびMadathilの「有機発光構造体のた
めのドーパント層から形成された電子注入層」と称す
る、１９９８年７月２８日出願の米国特許出願番号第０
９／１２３，６０２号（この開示により、これを本明細
書中に含める）の明細書を参照されたい。
に装置を放射損傷から保護し、したがって、陰極の作製
に当って電子ビーム蒸着やスパッター蒸着が利用でき
る。共有のHungおよびMadathilの「有機発光構造体のた
めのドーパント層から形成された電子注入層」と称す
る、１９９８年７月２８日出願の米国特許出願番号第０
９／１２３，６０２号（この開示により、これを本明細
書中に含める）の明細書を参照されたい。
【００６５】
【発明の効果】陰極の高エネルギー蒸着、例えば、スパ
ッター蒸着は、有機層への陰極の付着力を高める。ま
た、スパッター蒸着は、多くの横方向に間隔をとって並
ぶ陽極と多くの交差する横方向に間隔をとって並ぶ陰極
とによって形成される発光画素の配列を有する有機発光
装置に存在しうる下層の位相特徴に応じた陰極を与え
る。
ッター蒸着は、有機層への陰極の付着力を高める。ま
た、スパッター蒸着は、多くの横方向に間隔をとって並
ぶ陽極と多くの交差する横方向に間隔をとって並ぶ陰極
とによって形成される発光画素の配列を有する有機発光
装置に存在しうる下層の位相特徴に応じた陰極を与え
る。
【００６６】スパッター蒸着または電子ビーム蒸着のよ
うな、高エネルギー蒸着によれば、通常の熱蒸着では容
易に蒸着できない陰極材料からの陰極の蒸着が可能とな
る。
うな、高エネルギー蒸着によれば、通常の熱蒸着では容
易に蒸着できない陰極材料からの陰極の蒸着が可能とな
る。
【００６７】本発明では、有機発光構造体上に形成され
る有機陰極緩衝層が安定であり、陰極の高エネルギー蒸
着時での損傷からその発光構造体を保護する。陰極緩衝
層上の低仕事関数の層は、陰極緩衝層と発光構造体との
間の界面に電子注入界面層を与え、これによって装置性
能が向上する。
る有機陰極緩衝層が安定であり、陰極の高エネルギー蒸
着時での損傷からその発光構造体を保護する。陰極緩衝
層上の低仕事関数の層は、陰極緩衝層と発光構造体との
間の界面に電子注入界面層を与え、これによって装置性
能が向上する。
【００６８】陰極緩衝層の下層での陰極緩衝層とドーパ
ント層との組合せによって、高エネルギー蒸着を用いて
陰極を形成すること、および高仕事関数の金属または金
属酸化物を使用して陰極を形成することができるように
なり、これによって、装置構成における望ましい製作選
定が可能となる。
ント層との組合せによって、高エネルギー蒸着を用いて
陰極を形成すること、および高仕事関数の金属または金
属酸化物を使用して陰極を形成することができるように
なり、これによって、装置構成における望ましい製作選
定が可能となる。
【００６９】本発明は、その一定の好ましい実施態様に
ついて特に言及して詳しく述べてきたが、その変形およ
び変更も、本発明の技術的思想および技術的範囲に入る
ことが理解されよう。
ついて特に言及して詳しく述べてきたが、その変形およ
び変更も、本発明の技術的思想および技術的範囲に入る
ことが理解されよう。
【図１】光が陽極および支持体を通って放射され、慣用
の熱蒸着によって不透明な陰極材料組成物から形成され
た陰極を有する、先行技術の有機発光装置を示す略線図
である。
の熱蒸着によって不透明な陰極材料組成物から形成され
た陰極を有する、先行技術の有機発光装置を示す略線図
である。
【図２】光が、慣用の熱蒸着によって光透明性陰極材料
組成物から形成された陰極を通って放射される、先行技
術の有機発光装置を示す略線図である。
組成物から形成された陰極を通って放射される、先行技
術の有機発光装置を示す略線図である。
【図３】光が陽極および支持体を通って放射され、高エ
ネルギー蒸着によって有機陰極緩衝層上に形成された陰
極を有し、界面電子注入層が、発光構造体の電子輸送層
と陰極緩衝層との間の界面に配置される、本発明による
有機発光装置の略線図である。
ネルギー蒸着によって有機陰極緩衝層上に形成された陰
極を有し、界面電子注入層が、発光構造体の電子輸送層
と陰極緩衝層との間の界面に配置される、本発明による
有機発光装置の略線図である。
【図４】光が陰極を通って放射され、高エネルギー蒸着
によって有機陰極緩衝層上に形成された陰極を有し、界
面電子注入層が、発光体の電子輸送層と陰極緩衝層との
間の界面に配置される、本発明による有機発光装置の略
線図である。
によって有機陰極緩衝層上に形成された陰極を有し、界
面電子注入層が、発光体の電子輸送層と陰極緩衝層との
間の界面に配置される、本発明による有機発光装置の略
線図である。
【図５】本発明による有機発光装置の陰極を、有機陰極
緩衝層上に高エネルギー蒸着を施すのに有用なスパッタ
ー蒸着装置の略線図である。
緩衝層上に高エネルギー蒸着を施すのに有用なスパッタ
ー蒸着装置の略線図である。
【図６】有機陰極緩衝層の有無、Ｍｇ界面層の有無、お
よび異なる陰極層の使用に伴う有機発光装置の電流−電
圧関係を示すグラフである。
よび異なる陰極層の使用に伴う有機発光装置の電流−電
圧関係を示すグラフである。
【図７】図６の装置のエレクトロルミネッセンス光の出
力と駆動電流間の関係を示すグラフである。
力と駆動電流間の関係を示すグラフである。
【図８】有機陰極緩衝層の有無、およびＬｉ界面層の有
無に伴う有機発光装置の電流−電圧関係を示すグラフで
ある。
無に伴う有機発光装置の電流−電圧関係を示すグラフで
ある。
【図９】図８の装置のエレクトロルミネッセンス光の出
力と駆動電流間の関係を示すグラフである。
力と駆動電流間の関係を示すグラフである。
１０…スパッター蒸着装置 １１…室 １２…基板 １３…ポンプ導管 １４…コントロールバルブ １５…ポンプ １６…ガス導管 １７…スパッターガス １８…ガス流ディストリビュータ １９…支持板 ２０…ターゲットバッキング板 ２１…シールド ２２…リード ２３…リード ２４…フィードスルー ２５…フィードスルー ２６…スパッター電力供給 ３７…ガスイオン Ｔ…スパッターターゲット １００…有機発光装置（先行技術） １０２…光透過性基体 １０４…光透過性陽極 １１０…光学的不透明陰極 １２０…有機発光構造体 １２２…正孔輸送層 １２３…接合部 １２４…発光層 １２６…電子輸送層 １２８…界面 １８０…放射光 ２００…有機発光装置（先行技術） ２０２…光学的不透明基体、陽極 ２１０…光透過性陰極 ２２０…有機発光構造体 ２２２…正孔輸送層 ２２３…接合部 ２２４…発光層 ２２６…電子輸送層 ２２８…界面 ２８０…放射光 ７００…有機発光構造体 ７０２…光透過性基体 ７０４…光透過性陽極 ７１０…光学的不透明陰極 ７２０…有機発光構造体 ７２２…正孔輸送層 ７２３…接合部 ７２４…発光層 ７２６…電子輸送層 ７２８…界面 ７３０…有機陰極緩衝層 ７５０…電子注入層 ７８０…放射光 ８００…有機発光装置 ８０２…光学的不透明基体、陽極 ８１０…光透過性陰極 ８２０…有機発光構造体 ８２２…正孔輸送層 ８２３…接合部 ８２４…発光層 ８２６…電子輸送層 ８２８…界面 ８３０…有機陰極緩衝層 ８５０…電子注入層 ８８０…放射光
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 プラナブ ケー．レイチャウドハリ アメリカ合衆国，ニューヨーク 14612, ロチェスター，ジェイ ビー レーン 147
Claims (3)
- 【請求項１】 ａ）基体、 ｂ）基体上に配置された陽極、 ｃ）陽極上に配置された有機発光構造体、 ｄ）有機発光構造体上に配置され、かつ陰極の高エネル
ギー蒸着を許容するように選択された材料からなる陰極
緩衝層、 ｅ）陰極緩衝層上に配置された陰極、および ｆ）有機発光構造体と陰極緩衝層との間に電子注入材料
が配備された界面層を含む、有機発光装置。 - 【請求項２】 前記有機発光構造体が、 （ｉ）陽極上に形成された有機正孔輸送層、 （ii）有機正孔輸送層上に形成された有機発光層、およ
び （iii ）有機発光層上に形成された有機電子輸送層から
なる、請求項１に記載の有機発光装置。 - 【請求項３】 以下の段階： ａ）基体を供給すること、 ｂ）基体上に陽極を配置すること、 ｃ）陽極上に有機発光構造体を形成すること、 ｄ）有機発光構造体上に電子注入材料が配備された界面
層を形成すること、 ｅ）界面層上に陰極緩衝層を供給すること、および ｆ）陰極緩衝層上に陰極を形成することを含んでなる、
有機発光装置の製造方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US09/123,601 US6172459B1 (en) | 1998-07-28 | 1998-07-28 | Electron-injecting layer providing a modified interface between an organic light-emitting structure and a cathode buffer layer |
| US09/123601 | 1998-07-28 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000058266A true JP2000058266A (ja) | 2000-02-25 |
| JP2000058266A5 JP2000058266A5 (ja) | 2006-07-20 |
Family
ID=22409655
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP21331299A Withdrawn JP2000058266A (ja) | 1998-07-28 | 1999-07-28 | 有機発光構造体と陰極緩衝層との間に改質界面を与える電子注入層 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US6172459B1 (ja) |
| EP (1) | EP0977286B1 (ja) |
| JP (1) | JP2000058266A (ja) |
| DE (1) | DE69933414D1 (ja) |
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002531467A (ja) * | 1998-12-02 | 2002-09-24 | サウス バンク ユニバーシティー エンタープライジズ リミテッド | エレクトロルミネセンスキノレート |
| JP2002280184A (ja) * | 2001-03-16 | 2002-09-27 | Nippon Seiki Co Ltd | 有機電界発光素子 |
| JP2004247309A (ja) * | 2003-02-14 | 2004-09-02 | Eastman Kodak Co | 有機発光デバイス |
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