FR2778598A1 - Structure en nid d'abeilles a cellules hexagonales et procede de fixation de celle-ci - Google Patents
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Abstract
Une structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales possédant une pluralité de passages formés par les cellules, dans laquelle la forme en coupe de chaque cellule est hexagonale et le rapport (C/ B) de la résistance moyenne à la rupture par compression selon l'axe C (C) par rapport à la résistance moyenne à la rupture par compression selon l'axe B (B) de la structure en nid d'abeilles est de 0, 9 ou plus; et un procédé de fixation de ladite structure. Cette structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales possède une résistance mécanique élevée, une bonne capacité de purification des gaz d'échappement des automobiles et une faible perte de charge et, par conséquent, peut être utilisée avantageusement en particulier comme support de catalyseur pour la purification du gaz d'échappement des automobiles.
Description
i
STRUCTURE EN NID D'ABEILLES A CELLULES HEXAGONALES ET
PROCÉDÉ DE FIXATION DE CELLE-CI
Contexte de l'invention 1. Domaine de l'invention La présente invention concerne une structure en nid d'abeilles avantageusement utilisée en particulier comme support de catalyseur pour la purification des gaz d'échappement des automobiles, ainsi qu'un procédé de fixation de la structure en nid d'abeilles. Plus particulièrement, la présente invention concerne une structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales présentant une résistance mécanique élevée, une bonne capacité de purification des gaz d'échappement et une faible perte de charge, ainsi qu'un procédé de fixation
de la structure en nid d'abeilles.
2. Description de la technique apparentée
Ces dernières années, la législation sur les gaz d'échappement a été renforcée dans divers pays en raison d'un mouvement accru de protection de l'environnement dans son ensemble, etc. A cet égard, des améliorations sur le moteur lui-même ont été réalisées pour réduire la quantité de substances toxiques [par exemple les hydrocarbures (HC), le monoxyde de carbone (CO) et les oxydes d'azote (NOx)] rejetée par les moteurs; de plus, des améliorations sur un catalyseur trois voies (les catalyseurs trois voies sont généralement constitués d'un courant principal de catalyseurs de purification des gaz d'échappement) se poursuivent. En raison de ces deux améliorations, la quantité de substances toxiques rejetée
a diminué sérieusement.
Par conséquent, la quantité globale de substances toxiques rejetée lors d'un fonctionnement normal a été réduite. Cependant, il faut tenir compte de la quantité de substances toxiques rejetée juste après le démarrage du moteur. Par exemple, 60 à 80% de la quantité totale de substances toxiques rejetée lors de cycles de fonctionnement complets sont rejetés dans les 140 secondes qui suivent le démarrage du moteur, les mesures étant effectuées selon FTP-75 (Cycles de fonctionnement régulé des Etats-Unis), et ce niveau est
considéré comme posant un problème.
Une des causes du résultat mesuré selon FTP-75 est que, juste après le démarrage du moteur, étant donné que la température du gaz d'échappement est faible et que le catalyseur utilisé n'est pas suffisamment activé, les substances toxiques dans les gaz d'échappement traversent le catalyseur sans être purifiées. Une autre raison est que, juste après le démarrage du moteur, la combustion dans le moteur n'est pas stabilisée et que le rapport A/F (rapport air-combustible) dans le gaz d'échappement (qui est un paramètre important pour déterminer la capacité de purification d'un catalyseur trois voies) c'est-à-dire la proportion d'oxygène dans le gaz d'échappement, présente
des fluctuations.
Les catalyseurs présentent la capacité de purification la plus élevée lorsque le rapport A/F est un rapport air-combustible théorique (stoechiométrique) de 14,7. Par conséquent, étant donné qu'il est préférable d'élever rapidement la température du catalyseur juste après le démarrage du moteur, on a essayé (1) de disposer un catalyseur dans une position plus proche du moteur o la température du gaz d'échappement est plus élevée, (2) de réduire la capacité calorifique d'une structure en nid d'abeilles (qui est un support de catalyseur), ou (3) d'augmenter la densité en cellules de la structure en nid d'abeilles afin (a) de permettre à la structure en nid d'abeilles d'absorber rapidement la chaleur du gaz d'échappement et (b) d'augmenter la surface de contact
entre le catalyseur et le gaz d'échappement.
De plus, au niveau des moteurs, des améliorations ont aussi été réalisées pour permettre au rapport A/F d'atteindre le rapport air- combustible théorique aussi rapidement que possible. Pendant ce temps, au niveau des catalyseurs, on a réalisé une minimisation de la variation du rapport A/F en ajoutant une substance stockant de l'oxygène (par exemple de l'oxyde de cérium ou de la zircone) à un métal noble (par exemple le platine, le rhodium ou le palladium) ayant une activité catalytique, pour permettre à la substance stockant de l'oxygène d'absorber ou de désorber l'oxygène présent
dans les gaz d'échappement.
Ces métaux nobles et ces substances stockant de l'oxygène sont présents à l'état dispersé dans les pores de la couche de y-alumine poreuse formée sur les surfaces des parois de séparation des cellules (nervures) de la
structure en nid d'abeilles.
Comme exemple spécifique des améliorations ci-
dessus, on peut citer une structure en nid d'abeilles décrite dans JP-A56-147637, dans laquelle chaque cellule a en coupe une forme triangulaire, rectangulaire ou hexagonale et chaque cellule possède un arrondi à chaque portion angulaire (coin). De plus, dans JP-A-62- 225250, il est décrit une structure en nid d'abeilles dans laquelle les cellules hexagonales ont une courbure de rayon R (rayon: 1 mm ou plus) à chaque coin. En outre, dans JP-A-7-39760, est décrite une structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales dans laquelle les limites supérieures et inférieures de densité apparente sont déterminées en ajustant l'épaisseur des nervures à une valeur de 0,05 à 0,150 mm et la porosité à une valeur de 0,65 à 0,95; et dans JP-A-8-193512, est décrite une structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales (épaisseur de nervure: 0,17 mm, densité de cellule: 62
cellules/cm2) disposée à proximité d'un moteur.
Toutefois, la structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales décrite dans JP-A-56-147637 est censée éviter le décollement d'un excès de la couche formée (faite de y-alumine ou analogue) à chaque coin de chaque cellule et, en outre, d'obtenir un contact efficace entre le gaz d'échappement et le métal noble introduit dans la couche de y-alumine. De même, la structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales décrite dans JP-A-62-225250 est censée éviter le décollement de la couche formée en excès à chaque coin de chaque cellule, décollement qui se produit par suite d'un choc ou d'une variation thermique; toutefois, il n'y a pas d'indication, dans les exemples, sur l'épaisseur des nervures et sur la densité de cellule de la structure en nid d'abeilles à
cellules hexagonales.
Par ailleurs, l'invention de la structure en nid
d'abeilles à cellules hexagonales décrite dans JP-A-7-
39760 est censée réduire la perte de charge en augmentant la porosité et en élevant rapidement la température du catalyseur au démarrage du moteur grâce à la réduction de
la capacité calorifique du support. De plus, dans JP-A-8-
193512, on décrit que le fait de disposer une structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales (qui possède une meilleure résistance aux chocs thermiques qu'une structure en nid d'abeilles à cellules triangulaires ou rectangulaires) dans une position proche du moteur (o la température du gaz d'échappement est élevée), permet
d'améliorer la propriété de réchauffement du catalyseur.
Dans la littérature, il est aussi indiqué qu'une structure en nid d'abeilles à cellules triangulaires ou rectangulaires est préférée dans le cas d'un support de catalyseur à disposer dans une position éloignée du moteur, parce qu'une telle structure en nid d'abeilles, comparée à une structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales, possède une GSA élevée (surface spécifique géométrique) pour la même densité de cellule et, qu'à la fin du réchauffement, elle possède une capacité de
purification élevée des gaz d'échappement.
Ainsi, les améliorations antérieures des catalyseurs ont été réalisées en tenant compte de la capacité de purification des gaz d'échappement ou de la stabilité de la performance catalytique et n'ont pas tenu compte de la résistance mécanique de la structure en nid d'abeilles, etc. Les structures en nid d'abeilles classiques sont principalement constituées de trois types, à savoir celles à cellules triangulaires, à cellules rectangulaires et à cellules hexagonales. Parmi ces structures, le type à cellules rectangulaires, en particulier le type à cellules carrées, est le plus utilisé. Ceci est principalement dû au fait que le type à cellules carrées, comparé aux autres types, présente un bon équilibre entre la capacité de purification, la perte de charge et la résistance mécanique et au fait que la filière utilisée dans le moulage par extrusion de la structure en nid d'abeilles à cellules carrées est facile à effectuer. Ces trois types de structures en nid d'abeilles sont classés comme le montre le tableau 1, lorsqu'ils sont comparés dans des conditions d'épaisseur
de nervure identique et de densité de cellules identique.
Tableau 1
Forme de la Capacité de Perte Résistance Résistance Note cellule purification de mécanique aux chocs globale charge thermiques Triangulaire O X O A X Rectangulaire O O O O Hexagonale " A : excellent, O: bon, A: assez bon, X: mauvais Les structures en nid d'abeilles à cellules hexagonales possèdent une capacité de purification environ égale à celle des structures en nid d'abeilles à cellules carrées et ont une meilleure perte de charge que ces dernières; toutefois, les premières possèdent une faible rigidité et une faible résistance mécanique. Par conséquent, les structures en nid d'abeilles à cellules hexagonales n'ont pas trouvé d'application pratique comme support de catalyseur pour la purification des gaz d'échappement des automobiles et leurs applications pratiques se sont limitées aux appareils stationnaires ne nécessitant pas une grande résistance mécanique, tels
qu'un support de catalyseur de désodorisation.
Résumé de l'invention La présente invention a été réalisée au vu des problèmes mentionnés ci-dessus de la technique antérieure et a pour objet de proposer une structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales utilisable comme support de catalyseur de purification des gaz d'échappement des automobiles, par amélioration de la résistance mécanique de la structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales et, en outre, par développement d'un procédé amélioré pour fixer la structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales en un endroit o l'anisotropie de la distribution de la résistance
mécanique est utilisée.
La présente invention a pour objet une structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales possédant une pluralité de passages formés par les cellules, dans laquelle la forme en coupe de chaque cellule est hexagonale et le rapport (C/B) de la résistance moyenne à la rupture par compression selon l'axe C (C) par rapport à la résistance moyenne à la rupture par compression selon l'axe B (B) de la structure en nid d'abeilles est
de 0,9 ou plus.
La présente invention a également pour objet une structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales possédant une pluralité de passages formés par les cellules, dans laquelle la forme en coupe de chaque cellule est hexagonale et l'angle 0 de la paroi de
séparation de chaque cellule est tel que 30 < 0 < 45 .
Dans cette structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales, l'angle 0 de la paroi de séparation de
chaque cellule est de préférence tel que 35 < 0 < 40 .
La structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales de la présente invention est, de préférence, fabriquée à partir d'un matériau céramique choisi dans le groupe constitué par la cordiérite, l'alumine, la mullite, le nitrure de silicium, le carbure de silicium et la zircone, ou à partir d'un acier résistant à la chaleur. L'acier résistant à la chaleur est, de
préférence, un acier inoxydable.
La présente invention a également pour objet un procédé de fixation d'une structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales possédant une pluralité de passages formés par les cellules de forme hexagonale en coupe, procédé qui comprend la fixation de la structure à la périphérie principalement dans la direction de l'axe C lorsque l'angle de la paroi de séparation de chaque cellule est supérieur à 30 . De préférence, la structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales a une forme ovale en coupe perpendiculaire à la direction de chaque passage formé par les cellules et la direction de l'axe C de la structure est identique à la direction du petit axe
de la forme ovale.
La présente invention a également pour objet un procédé de fixation d'une structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales possédant une pluralité de passages formés par les cellules de forme hexagonale en coupe, procédé qui comprend la fixation de la structure à la périphérie principalement dans la direction de l'axe B lorsque l'angle de la paroi de séparation de chaque cellule est de 30 ou inférieur. De préférence, la structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales a une forme ovale en coupe perpendiculaire à la direction de chaque passage formé par les cellules et la direction de l'axe B de la structure est identique à la direction du
petit axe de la forme ovale.
La structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales de la présente invention est utilisée comme support de catalyseur pour la purification de gaz d'échappement des automobiles, est fixée par le procédé de fixation mentionné ci-dessus, et est placée dans le
tuyau d'échappement d'une automobile.
Brève description des dessins
La figure 1 est un vue en coupe d'un mode de réalisation de la structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales de la présente invention dans un plan
perpendiculaire aux passages formés par les cellules.
La figure 2 est constituée de dessins représentant diverses formes de cellule de la structure en nid d'abeilles, les diamètres hydrauliques de ces cellules et les couches de catalyseur formées sur les parois de
séparation de ces cellules.
La figure 3 est une courbe représentant la relation entre la résistance à la rupture par compression selon l'axe B et la résistance à la rupture isostatique, obtenue dans les exemples et dans les exemples comparatifs. La figure 4 est une courbe représentant la relation entre la résistance à la rupture par compression selon l'axe C et la résistance à la rupture isostatique, obtenue dans les exemples et dans les exemples comparatifs. La figure 5 est une courbe représentant la relation entre (a) le rapport de la résistance à la rupture par compression selon l'axe C par rapport à la résistance à la rupture par compression selon l'axe B et (b) la résistance à la fracture isostatique, obtenue dans les
exemples et dans les exemples comparatifs.
Sur les figures 1 et 2, le numéro 1 désigne un nid d'abeilles à cellules hexagonales; le numéro 2 désigne une paroi de séparation d'une cellule; le numéro 3 désigne une cellule hexagonale; le numéro 4 désigne une cellule carrée; le numéro 5 désigne une cellule
triangulaire; le numéro 6 désigne une couche de y-
alumine formée par enduction; et le numéro 7 désigne un sommet.
Description des modes de réalisation préférés
Selon la structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales (appelée nid d'abeilles à cellules hexagonales par la suite) et selon le procédé de fixation de celle-ci, tous deux selon la présente invention, il est possible de fixer de façon stable un nid d'abeilles à cellules hexagonales ayant des résistances mécaniques améliorées. Par conséquent, lorsque le nid d'abeilles à cellules hexagonales est, en particulier, utilisé comme support de catalyseur pour la purification des gaz d'échappement des automobiles, une excellente stabilité, une grande capacité de purification et une faible perte de charge peuvent être obtenues. Des modes de réalisation de la présente invention
sont décrits ci-dessous.
Sur la figure 1, est représenté une vue en coupe d'un mode de réalisation du nid d'abeilles à cellules hexagonales de la présente invention. Un nid d'abeilles à cellules hexagonales 1 comporte des parois de séparation 2 séparant une pluralité de cellules (cellules de passage) 3, et chaque cellule 3 a en coupe une forme
hexagonale (la cellule 3 est une cellule hexagonale).
Ici, les paramètres de détermination de la forme de chaque cellule hexagonale 3 sont, comme le montre en particulier la vue partiellement grossie de la figure 1, l'angle 0 de la paroi de séparation, l'épaisseur de la paroi de séparation t et les longueurs des parois de séparation h et L. L'angle 0 de la paroi de séparation est l'angle formé par (1) un côté de la cellule hexagonale 3 coupant l'axe C du nid d'abeilles et (2) l'axe B du nid d'abeilles. Par conséquent, lorsque la cellule 3 a une coupe en forme d'hexagone régulier comme montré sur la figure 1, 0 est égal à 30 et le rapport des longueurs des côtés (h/L) de la paroi de séparation est égal à 1. Les définitions de l'axe B et de l'axe C
sont données par la suite.
Dans le nid d'abeilles à cellules hexagonales 1 de la présente invention, il n'est pas forcément nécessaire que la forme de la cellule soit un hexagone régulier. La forme de la cellule peut être une forme hexagonale telle qu'une pluralité d'hexagones puissent être empilés dans un état rapproché, à savoir la longueur h d'une paire de il côtés se faisant face peut être plus longue ou plus
courte que la longueur L des autres côtés.
Dans une telle cellule hexagonale 3, chaque sommet 7 fait un angle obtus comme montré sur la figure 2, et la couche de catalyseur à base d'y-alumine 6 (appelée "couche de revêtement 6" par la suite) formée sur chaque paroi de séparation 2 par enduction a une épaisseur uniforme, comparée à celle dans une cellule triangulaire ou dans une cellule rectangulaire 4; il en résulte que tout le catalyseur de purification peut efficacement entrer en contact avec un gaz d'échappement et que le catalyseur peut présenter une grande capacité de purification. En outre, dans la cellule hexagonale 3, étant donné que le diamètre hydraulique R est élevé, une
faible perte de charge est obtenue.
En outre, dans la cellule hexagonale, la couche de revêtement 6 peut être formée uniformément; il en résulte que la chaleur du gaz d'échappement traverse uniformément la couche de revêtement et atteint chaque paroi de séparation de la cellule 2; de ce fait, la température de la cellule hexagonale 1 s'élève rapidement et uniformément et une propriété de réchauffement améliorée est obtenue. En outre, étant donné que la couche de revêtement est en soi chauffée rapidement et uniformément, le composant catalytique présent dans la couche de revêtement 6 à l'état dispersé peut présenter une activité uniforme; de ce fait, la propriété de réchauffement du catalyseur est améliorée et une capacité
de purification plus élevée est obtenue.
Ces dernières années, on a développé la formation d'une couche de catalyseur à structure à deux couches ou a plusieurs couches ce qui permet à chaque couche de catalyseur de contenir un composant catalytique différent, pour améliorer la performance catalytique et empêcher la détérioration du catalyseur. Dans une structure de catalyseur à deux couches ou à plusieurs couches, l'uniformité de l'épaisseur de chaque couche de catalyseur est censée affecter fortement l'activité du catalyseur. Une couche de catalyseur plus proche de la paroi de séparation 2, à savoir une couche de catalyseur inférieure, par rapport à une couche de catalyseur face au passage formé par les cellules traversé par un gaz d'échappement, à savoir une couche supérieure, est éloignée du gaz d'échappement; par conséquent, dans la couche de catalyseur inférieure l'élévation de la température est plus lente que pour la couche de catalyseur supérieure et met plus de temps à commencer à présenter une activité catalytique. L'effet avantageux de l'épaisseur uniforme de la couche de revêtement 6 dans un nid d'abeilles à cellules hexagonales s'exercera non seulement dans le cas d'un catalyseur trois voies, mais aussi dans le cas de divers autres catalyseurs, tels que ceux de types zéolite, métal et analogues. Par conséquent, le nid d'abeilles à cellules hexagonales est
également supérieur à cet égard.
Ci-après, une description est faite des propriétés
mécaniques du nid d'abeilles à cellules hexagonales 1. En général, les résistances mécaniques d'une structure en nid d'abeilles sont évaluées par la résistance à la rupture par compression dans la direction de l'axe et par la résistance isostatique. Ici, la résistance à la rupture par compression est une propriété mécanique nécessaire à la structure en nid d'abeille en tant qu'élément de structure mécanique, et la norme JASO M 505-87 (qui est une norme pour les automobiles délivrée par Society of Automobile Engineers of Japan) spécifie qu'une structure en nid d'abeilles à cellules carrées doit être testée en termes de résistance à la rupture par compression selon chaque axe, l'axe A, l'axe B et l'axe C. Pour un nid d'abeilles à cellules hexagonales, toutefois, la définition de chaque axe n'est pas donnée dans la norme JASO ci-dessus. Par conséquent, l'axe A, l'axe B et l'axe C du présent nid d'abeilles à cellules hexagonales 1 sont définis de la manière suivante. L'axe C est un axe formé par liaison d'une paire de sommets de la cellule hexagonale 3 situés dans le plan de la vue en coupe du nid d'abeilles à cellules hexagonales 1, se faisant vis- à-vis et tel que chaque cellule hexagonale 3 soit symétrique par rapport à cet axe. L'axe B est un axe tel que lorsque l'axe A est constitué par la direction du passage formé par les cellules 3, à savoir est une direction perpendiculaire à la coupe de la cellule 3, il soit perpendiculaire à la fois à l'axe A et à l'axe C. Lorsque l'axe A, l'axe B et l'axe C sont tels que définis ci-dessus, la résistance à la rupture par compression selon l'axe B du nid d'abeilles à cellules hexagonales 1 est la valeur obtenue lorsqu'un échantillon en forme de colonne de 25, 4 mm de diamètre et de 25,4 mm de longueur (dont l'extrémité est parallèle au plan A-C et dont la direction de la longueur est parallèle à l'axe B) est découpé à partir du nid d'abeilles à cellules hexagonales 1, puis comprimé dans la direction de l'axe B, et la charge à la rupture obtenue est divisée par la surface de compression; la résistance à la rupture par compression selon l'axe C est une valeur obtenue lorsqu'un échantillon en forme de colonne de 25,4 mm de diamètre et de 25,4 mm de longueur (dont l'extrémité est parallèle au plan A-B et dont la direction de la longueur est parallèle à l'axe C) est découpé à partir du nid d'abeilles à cellules hexagonales 1, puis comprimé dans la direction de l'axe C, et la charge à la rupture obtenue est divisée par la surface de compression; la résistance à la rupture par compression selon l'axe A est une valeur obtenue lorsqu'un échantillon en forme de colonne de 25,4 mm de diamètre et de 25,4 mm de longueur (dont l'extrémité est parallèle au plan B-C et dont la direction de la longueur est parallèle à l'axe A) est découpé à partir du nid d'abeilles à cellules hexagonales 1, puis comprimé dans la direction de l'axe A, et la charge à la rupture obtenue est divisée par la surface de
compression.
Un support de catalyseur pour la purification d'un gaz d'échappement d'une automobile est habituellement fixé par sa périphérie et est utilisé dans le tuyau d'échappement du moteur. Par conséquent, la résistance à la rupture isostatique du support est une propriété importante pour déterminer si le support possède une résistance mécanique suffisante et une stabilité suffisante pour résister à la pression de fixation. On évalue la résistance à la rupture isostatique en plaçant un support dans un récipient cylindrique fait de caoutchouc, en plaçant un couvercle fait d'aluminium sur celui-ci et en soumettant le support à une compression isotope dans de l'eau. Cet essai simule la charge de compression que subit un support de catalyseur lorsqu'il est fixé à un logement de convertisseur par la périphérie. La résistance à la rupture isostatique d'un support est indiquée par la pression appliquée pour
laquelle le support présente une rupture dans l'essai ci-
dessus, et est spécifiée dans la norme JASO M 505-87
délivrée par Society of Automobile Engineers of Japan.
En ce qui concerne les résistances à la rupture, il existe une corrélation évidente entre (a) le rapport (C/B) de la résistance à la rupture par compression selon l'axe C (C) à la résistance à la rupture par compression selon l'axe B (B) et (b) la résistance à la rupture isostatique, comme le montreront les exemples décrits par la suite. Le rapport des résistances à la rupture par compression (C/B) est de préférence de 0,9 ou plus, selon la résistance à la rupture isostatique. Le rapport de la résistance moyenne à la rupture par compression selon l'axe C à la résistance moyenne à la rupture par compression selon l'axe B augmente lorsque l'angle 0 de la paroi de séparation augmente, et la résistance à la rupture par compression selon l'axe C aussi bien que la résistance à la rupture isostatique augmentent. La résistance à la rupture isostatique tend, toutefois, à diminuer lorsque l'angle 0 de la paroi de séparation est trop élevé. Ainsi, l'équilibre entre la résistance à la rupture par compression selon l'axe C et la résistance à la rupture par compression selon l'axe B a une grande influence sur l'amélioration de la résistance à la rupture isostatique et, en augmentant l'angle O de la paroi de séparation au dessus de 30 (hexagone régulier), la résistance à la rupture par compression selon l'axe C aussi bien que la résistance à la rupture isostatique peuvent être améliorées. L'angle 0 de la paroi de séparation est de préférence tel que o<0<45 , mieux encore tel que 350<0<40 , en prenant en
considération la résistance à la rupture isostatique.
Dans la présente invention, le nid d'abeilles à cellules hexagonales 1 est de préférence fabriqué à partir d'un matériau céramique choisi dans le groupe formé par la cordiérite, l'alumine, la mullite, le nitrure de silicium, le carbure de silicium et la zircone, ou à partir d'un acier résistant à la chaleur, en particulier un acier inoxydable. Etant donné que les propriétés mécaniques du nid d'abeilles à cellules hexagonales 1 sont censées provenir des propriétés géométriques de la cellule hexagonale 3, l'angle 0 de la paroi de séparation préféré, le rapport des résistances à la rupture par compression (C/B) préféré, etc. peuvent être considérés comme étant des paramètres universels des résistances mécaniques, indépendants du procédé ou du matériau utilisés pour la production du nid d'abeilles à cellules hexagonales, bien que les résistances mécaniques en elles-mêmes puissent différer selon le matériau
utilisé.
Le nid d'abeilles à cellules hexagonales de la présente invention présente une faible perte de charge et de meilleures propriétés mécaniques et, lorsqu'une couche de revêtement a été formée sur celui-ci, il présente une excellente capacité de purification d'un gaz d'échappement; par conséquent, il peut être avantageusement utilisé comme support de catalyseur pour la purification des gaz d'échappement des automobiles. Le nid d'abeilles à cellules hexagonales de la présente invention peut aussi être utilisé pour d'autres applications o la structure en nid d'abeilles doit être fixée par une force externe appropriée, telles qu'un support de catalyseur pour la purification de divers gaz d'échappement, un filtre pour l'élimination de fines particules de divers gaz d'échappement, unsupport de catalyseur pour diverses réactions chimiques, et analogues.
Ensuite, une description est faite du procédé de
fixation du présent nid d'abeilles à cellules hexagonales. Lorsque le présent nid d'abeilles à cellules hexagonales est utilisé comme support de catalyseur pour la purification des gaz d'échappement, le nid d'abeilles est fixé à un logement par sa périphérie et est utilisé comme convertisseur. Lorsque l'angle 0 de la paroi de séparation du nid d'abeilles est supérieur à 30 , la résistance à la rupture par compression selon l'axe C du nid d'abeilles est supérieure à la résistance à la rupture par compression selon l'axe B et, par conséquent, le nid d'abeilles à cellules hexagonales est de préférence fixé à la périphérie principalement dans la direction de l'axe C. Par conséquent, lorsque le nid d'abeilles à cellules hexagonales a une forme ovale dans son plan B-C perpendiculaire à la direction de passage de la cellule hexagonale, la direction de l'axe C du nid d'abeilles à cellules hexagonales peut être identique à la direction du petit axe de l'ovale et le nid d'abeilles à cellules hexagonales est fixé dans la direction de l'axe C, de ce fait le nid d'abeilles peut être fixé de facon stable et résistante et présente une grande fiabilité. Lorsque l'angle 0 de la paroi de séparation des cellules du nid d'abeilles est de 30 ou moins, la résistance à la rupture par compression selon l'axe B du nid d'abeilles est supérieure à la résistance à la rupture par compression selon l'axe C, comme le montreront les exemples décrits par la suite et, par conséquent, le nid d'abeilles à cellules hexagonales est, de préférence, fixé à la périphérie principalement dans la direction de l'axe B. Par conséquent, lorsque le nid d'abeilles à cellules hexagonales a une forme ovale dans son plan B-C, la direction de l'axe B du nid d'abeilles à cellules hexagonales peut être identique à la direction du petit axe de l'ovale et le nid d'abeilles à cellules hexagonales est fixé dans la direction de l'axe B, de ce fait le nid d'abeilles peut être fixé de façon stable et résistante. Dans un cas quelconque de fixation ci-dessus selon l'axe C et selon l'axe B, la forme du nid d'abeilles à cellules hexagonales dans son plan B-C n'est pas limitée à un ovale et peut être aussi toute forme parmi un cercle, un rectangle et un polygone. Quelle que soit la forme du nid d'abeilles à cellules hexagonales, la direction de fixation peut être déterminée en fonction de la forme (l'angle 0 de la paroi de séparation) de chaque
cellule hexagonale constituant le nid d'abeilles.
La présente invention est décrite dans la suite plus
en détail à l'aide d'exemples.
Une matière première malaxée constituée de talc, de kaolin, d'alumine, etc., est soumise à un moulage par extrusion, suivi d'un séchage et d'une cuisson, pour produire divers nids d'abeilles à cellules hexagonales
faits de cordiérite. Les nids d'abeilles sont testés.
Dans le tableau 2 sont présentés divers paramètres
déterminant les formes de ces nids d'abeilles hexagonaux.
Dans le tableau 2, "densité de cellule: 600 cpsi"
signifie que 600 cellules sont présentes par pouce carré.
Tableau 2
Nid Epaisseur Densité Taille du nid Résistance moyenne à laRésistance moyenne d'abeilles à de paroi de de Porosité d'abeille rupture par compression à la rupture cellules séparation cellule (%) [dia. (mm) x (MPa) isostatique hexagonales (mm) (cpsi) longueur (mm)]Axe A Axe B Axe C (MPa) Exemple 1 0,15 460 77,5 0125 x 150 31,1 0,52 0,48 5,6 Exemple 2 0, 15 400 78,9 0125 x 150 29,6 0,47 0,60 6,5 Exemple 3 0,10 600 82,6 0110 x 150 24,3 0,33 0,40 6,0 Exemple 4 0,10 500 84,0 0110 x 150 21,6 0,29 0,28 4,0 Exemple 5 0,10 400 85,7 0125 x 150 20,3 0,24 0,24 4,5 Exemple 6 0,10 400 85,7 070 x 100 22,1 0,28 0,32 4,9 Exemple 7 0,10 400 85,7 060 x 90 22,4 0,28 0,33 7,0 Exemple 8 0, 08 400 88,6 0105 x 110 15,7 0,19 0,15 3,3 Exemple 0,10 500 84,0 0110 x 150 23,6 0,35 0,29 0,7 comparatif 1 Exemple 0,10 400 85,7 0125 x 150 17, 5 0,25 0,21 0,5 comparatif 2 Exemple 0,10 400 85,7 0105 x 110 17,7 0,25 0,22 2,3 2, comparatif 3(3 CD Exemple 0,10 400 85,7 0105 X 110 20,0 0,25 0,19 2,5 25 xO01 comparatif 4 Exemple 0,08 900 83,2 050 x 100 28,5 0,49 0,35 1,4 comparatif 5 Exemple 0,08 600 86,2 0125 X 150 19,6 0,21 0,15 0,7 comparatif 6 Exemple 0,08 400 88,6 0125 X 150 15,4 0,19 0,13 0,3 comparatif 7 Exemple 0,06 600 89,5 050 X 100 14,7 0,12 0,10 0,7 comparatif 8 Exemple 0,06 900 87,2 050 X 100 18,0 0,35 0,26 0,8 comparatif 9 Co cn OD Co Les structures en nid d'abeilles utilisées comme support de catalyseur pour la purification du gaz d'échappement des automobiles doivent posséder une capacité de chargement en catalyseur, c'est-à-dire une capacité de formation d'une couche de revêtement et doivent, en outre, être meilleures au niveau des trois propriétés fondamentales que doivent posséder une telle structure, à savoir la résistance à la rupture par compression, la résistance à la rupture isostatique et la résistance aux chocs thermiques. Par conséquent, on a testé la résistance à la rupture par compression, la résistance à la rupture isostatique et la résistance aux chocs thermiques de chacun des nids d'abeilles à cellules hexagonales produits ci-dessus sur 5 ou 10 échantillons, et on détermine une moyenne de 5 ou 10 mesures pour chaque article étudié. Les résultats sont présentés dans
le tableau 2.
Ici, on réalise l'essai de résistance à la rupture par compression pour chaque axe, l'axe A, l'axe B et l'axe C, définis précédemment pour le nid d'abeilles à cellules hexagonales de la présente invention selon la
description faite pour les structures en nid d'abeilles à
cellules carrées de la norme JASO M 505-87 publiée par Society of Automobile Engineers of Japan. La résistance à la rupture par compression selon l'axe B du nid d'abeilles à cellules hexagonales est une valeur obtenue lorsqu'un échantillon en forme de colonne de 25,4 mm de diamètre et de 25,4 mm de longueur (dont l'extrémité est parallèle au plan A-C et dont la direction de la longueur est parallèle à l'axe B) est découpé à partir du nid d'abeilles à cellules hexagonales, l'échantillon est comprimé, dans la direction de l'axe B, et la charge à la rupture est divisée par la surface de compression. La résistance à la rupture par compression selon l'axe A et la résistance à la rupture par compression selon l'axe C
peuvent être obtenues de manière similaire.
On réalise l'essai de résistance à la rupture isostatique selon la norme JASO M 505-87 publiée par la Society of Automobile Engineers of Japan. L'essai de résistance aux chocs thermiques est fondamentalement spécifié dans la norme JASO M 505-87 et est réalisé de la manière suivante. On place une structure en nid d'abeilles à la température ambiante dans un four
électrique maintenu à une température prédéterminée au-
dessus de la température ambiante pendant 20 minutes; puis on ressort la structure en nid d'abeilles sur une brique réfractaire; et on observe l'aspect de la structure en nid d'abeilles (pour vérifier la formation de fissures) et on tapote légèrement sa périphérie avec une tige métallique. Lorsqu'on n'observe aucune fissure et que le son est un son métallique et n'est pas un son sourd, le résultat est "réussi". Ensuite, on élève la température à l'intérieur du four électrique à des intervalles de 50 C et on répète le même mode opératoire jusqu'à ce qu'un "échec" soit atteint. Par conséquent, lorsqu'un "échec" est atteint à une température égale à (la température ambiante + 950VC), la résistance aux chocs thermiques de la structure en nid d'abeilles
étudiée est indiquée par la "différence à 900 C".
Ensuite, une description est faite des résultats
d'essai. D'abord, la filière du moulage par extrusion utilisée pour la production ci-dessus des nids d'abeilles à cellules hexagonales possède une fente (pour le moulage du nid d'abeilles) qui est un hexagone parfaitement régulier et qui a été usinée avec une précision de moins
de 0,5 en termes d'angle.
Dans chaque nid d'abeilles à cellules hexagonales réellement produit, il existe toutefois des portions déformées causées par un très faible affaissement des cellules dans la direction de l'axe C. On pense que cela a lieu parce que, lorsqu'une matière première traverse la fente de la filière, une structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales est produite et la structure en nid d'abeilles produite est supportée par un gabarit à la périphérie, la périphérie et les parois de séparation des cellules à proximité de celle-ci, dans la structure en nid d'abeilles, sont déformées par le propre poids de la
structure en nid d'abeilles.
On pense que les portions déformées ci-dessus sont aussi causées lorsqu'un autre matériau céramique (par exemple l'alumine, la mullite, le nitrure de silicium, le carbure de silicium ou la zircone) ou un matériau métallique fritté (par exemple l'acier inoxydable résistant à la chaleur) est soumis au moulage par extrusion. C'est-à- dire que l'on pense que, lorsqu'un matériau obtenu par mélange et malaxage d'une poudre de matière première, d'eau et d'un liant est soumis à un moulage par extrusion, le nid d'abeilles à cellules hexagonales résultant présente une déformation de la
paroi de séparation indépendamment du matériau utilisé.
Un nid d'abeilles à cellules hexagonales régulier possède théoriquement une rigidité isotrope. Par conséquent, on pense que la résistance à la rupture par compression selon l'axe B et la résistance à la rupture par compression selon l'axe C de chaque structure en nid
d'abeilles à cellules hexagonales produite sont égales.
Toutefois le résultat est que, dans plus de la moitié des échantillons de nid d'abeilles testés, la résistance à la rupture par compression selon l'axe C est inférieure à la résistance à la rupture par compression selon l'axe B. Par ailleurs, une observation des échantillons de nid d'abeilles après l'essai de résistance à la rupture isostatique indique que, dans chacun des échantillons ayant une résistance à la rupture isostatique relativement faible, plusieurs cellules sont affaissées et déformées dans la direction de l'axe C. Par conséquent, on considère que l'affaissement et la déformation d'une cellule dans la direction de l'axe C affectent la résistance à la rupture par compression selon l'axe C. Dans l'essai de résistance à la rupture isostatique d'un nid d'abeilles à cellules hexagonales, on applique une pression à la périphérie du nid d'abeilles; par conséquent, on conclut facilement que la résistance à la rupture isostatique du nid d'abeilles a une relation importante à la fois avec la résistance à la rupture par compression selon l'axe B et avec la résistance à la
rupture par compression selon l'axe C du nid d'abeilles.
D'après les résultats d'essai ci-dessus, on considère que, dans des nids d'abeilles à cellules hexagonales, la déformation et la rupture tendent à apparaître en raison de la charge appliquée dans la direction de l'axe C plutôt qu'en raison de la charge appliquée dans la direction de l'axe B. Par conséquent, on a fait des recherches en utilisant les résultats d'essai du tableau 2, sur la relation entre la résistance à la rupture par compression selon l'axe B, la résistance à la rupture par compression
selon l'axe C et la résistance à la rupture isostatique.
Il en résulte, comme le montrent les figures 3 à 5, qu'il n'existe pas de relation évidente entre la résistance à la rupture par compression selon l'axe B et la résistance à la rupture isostatique; il existe une relation réelle (bien que non évidente) entre la résistance à la rupture par compression selon l'axe C et la résistance à la rupture isostatique; et il existe une relation réelle et évidente entre (a) le rapport de la résistance à la rupture par compression selon l'axe C par rapport à la résistance à la rupture par compression selon l'axe B et
(b) la résistance à la rupture isostatique.
Les supports de catalyseurs pour la purification des gaz d'échappement des automobiles possèdent, en général, une structure qui est fixée à la périphérie; par conséquent, la pression de fixation appliquée à celle-ci est fixée à 0,5 MPa, de préférence à 1,0 MPa comme niveau garanti minimal. A cet égard, le niveau moyen de la résistance à la rupture isostatique nécessaire pour un support de catalyseur pour la purification des gaz d'échappement des automobiles est de 3,0 MPa ou plus, de façon souhaitable de 4,0 MPa ou plus. Par conséquent, d'après les résultats de l'essai ci-dessus (voir la figure 5), la limite inférieure du rapport des résistances à la rupture par compression (C/B) lorsque la résistance à la rupture isostatique dépasse 3 MPa, doit être de 0,9; et une valeur de C/B de 0,9 ou plus est préférée en prenant en considération les résistances
mécaniques du nid d'abeilles à cellules hexagonales.
Bien que les résultats de l'essai de résistance aux chocs thermiques ne soient pas présentés dans le tableau 2, toutes les structures en nid d'abeilles étudiées de diverses formes de cellule donnent des différences de 850 à 900 C et il n'y a pas de différence significative entre les échantillons. La température des gaz d'échappement s'élève d'année en année et l'exigence concernant la résistance aux chocs thermiques de la structure en nid d'abeilles devient de plus en plus sévère. Dans ces circonstances, la résistance aux chocs thermiques actuellement nécessaire pour une utilisation pratique est une différence d'au moins 750 C, de façon souhaitable une différence d'au moins 800 C. On confirme que les nids d'abeilles à cellules hexagonales étudiés satisfont au niveau de résistance aux chocs thermiques ci-dessus
nécessaire pour des besoins pratiques.
D'après les résultats de l'essai ci-dessus, on apprend que la résistance à la rupture par compression selon l'axe B, la résistance à la rupture par compression selon l'axe C et la résistance à la rupture isostatique du nid d'abeilles à cellules hexagonales proviennent d'une raison géométrique de la forme hexagonale des cellules et que ces propriétés sont des paramètres universels de résistances mécaniques, indépendants du procédé et du matériau utilisés pour la production du nid d'abeilles à cellules hexagonales. Par conséquent, on a mené des recherches sur l'effet de la forme des cellules sur les résistances mécaniques de la structure en nid d'abeilles. C'est-à-dire que l'on a produit, par moulage par extrusion, divers nids d'abeilles à cellules hexagonales en cordiérite qui possèdent la même épaisseur de paroi de séparation, la même densité de cellule et la même taille, mais qui possèdent divers angles 0 de la paroi de séparation de la cellule hexagonale, aussi bien supérieurs qu'inférieurs à 30 (hexagone régulier) (par conséquent, les cellules hexagonales dans chaque nid d'abeilles ont une forme déformée dans la direction de l'axe C); on teste (a) la résistance moyenne à la rupture par compression selon l'axe C et la résistance moyenne à la rupture par compression selon l'axe B et (b) la résistance à la rupture isostatique de chaque nid d'abeilles de la même manière que ci-dessus. Les
résultats sont présentés dans le tableau 3.
Tableau 3
Nid Epaisseur Densité Taille du nid Angle de Rapport de la résistance Résistance d'abeilles à de paroi de d'abeilles paroi de moyenne à la rupture par moyenne à la cellules de cellule [dia (mm) x séparation compression selon l'axe C par rupture hexagonales séparation (cpsi) longueur (mm] ( ) rapport à la résistance moyenne isostatique (mm) à la rupture par compression (MPa) selon l'axe B Exemple 9 30 0,87 2, 6 Exemple 10 33 1,01 3,7 Exemple 11 36 1, 25 5,2 Exemple 12 39 1, 35 4,8 Exemple 13 0,10 400 0125 x 150 42 1,43 2,9 Exemple 24 0, 69 0,4 comparatif 10 Exemple 27 0,81 0,7 comparatif 11 Exemple 45 1, 53 1,8 comparatif 12 bO On COD Lorsque l'angle 8 de la paroi de séparation augmente, le rapport de la résistance moyenne à la rupture par compression selon l'axe C par rapport à la résistance moyenne à la rupture par compression selon l'axe B augmente et la résistance à la rupture par compression selon l'axe C aussi bien que la résistance à la rupture isostatique augmentent; toutefois, lorsque l'angle 0 de la paroi de séparation est trop élevé, la
résistance à la rupture isostatique tend à diminuer.
D'après ce résultat, un équilibre entre la résistance à la rupture par compression selon l'axe C et la résistance à la rupture par compression selon l'axe B est important pour obtenir une résistance à la rupture isostatique élevée, et un angle 0 de la paroi de séparation supérieur à 30 (hexagone régulier) peut accroître la résistance à la rupture par compression selon l'axe C et la résistance à la rupture isostatique. D'après les résultats de cet essai, l'angle 0 de la paroi de séparation est de préférence tel que 300<0<45 , mieux encore tel que 350<0<40 , en prenant en considération la résistance à la
rupture isostatique.
Lorsque l'angle O de la paroi de séparation est supérieur à 30 , la résistance à la rupture par compression selon l'axe C est supérieure à la résistance à la rupture par compression selon l'axe B; par conséquent, lorsqu'une structure en nid d'abeilles est fixée à la périphérie, la fixation est de préférence réalisée principalement dans la direction de l'axe C. Lorsqu'un nid d'abeilles à cellules hexagonales a, par exemple, une forme ovale dans son plan B-C, on préfère que l'axe C soit identique à la direction du petit axe de l'ovale et que la force appliquée pour la fixation soit reçue principalement dans la direction de l'axe C. Lorsque l'angle 0 de la paroi de séparation est de (hexagone régulier) ou moins, la résistance à la rupture par compression selon l'axe B est supérieure à la résistance à la rupture par compression selon l'axe C; par conséquent, on conclut facilement que la fixation de la structure en nid d'abeilles est faite dans la direction de l'axe B et que la structure en nid
d'abeilles résultante a une meilleure fiabilité.
Comme décrit ci-dessus, la structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales de la présente invention possède des résistances mécaniques améliorées et, lorsqu'elle est utilisée comme support de catalyseur pour la purification des gaz d'échappement des automobiles, elle présente une excellente stabilité, une capacité de purification élevée et une faible perte de charge. En outre, en employant le présent procédé de fixation du nid d'abeilles à cellules hexagonales selon l'anisotropie des résistances mécaniques et selon l'angle de la paroi de séparation, tous deux déterminés par la forme de la cellule, il est possible de fixer un nid d'abeilles à cellules hexagonales de façon stable et résistante, et le nid d'abeilles fixé peut présenter une
meilleure fiabilité en tant que support de catalyseur.
Claims (11)
1. Structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales possédant une pluralité de passages formés par les cellules, caractérisée en ce que la forme en coupe de chaque cellule est hexagonale et que le rapport (C/B) de la résistance moyenne à la rupture par compression selon l'axe C (C) par rapport à la résistance moyenne à la rupture par compression selon l'axe B (B) de
la structure en nid d'abeilles, est de 0,9 ou plus.
2. Structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales possédant une pluralité de passages formés par les cellules, caractérisée en ce que la forme en coupe de chaque cellule est hexagonale et l'angle 0 de la paroi de séparation de chaque cellule est tel que
< 0 < 45 .
3. Structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales selon la revendication 2, caractérisée en ce que l'angle 0 de la paroi de séparation de chaque cellule
est tel que 35 < 0 < 40 .
4. Structure en nid d'abeilles à cellules
hexagonales selon l'une des revendications 1 à 3,
caractérisée en ce qu'elle est fabriquée à partir d'un matériau céramique choisi dans le groupe formé par la cordiérite, l'alumine, la mullite, le nitrure de silicium, le carbure de silicium et la zircone, ou à
partir d'un acier résistant à la chaleur.
5. Structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales selon la revendication 4, caractérisée en ce que l'acier résistant à la chaleur est un acier inoxydable.
6. Structure en nid d'abeilles à cellules
hexagonales selon l'une des revendications 1 à 5,
caractérisée en ce qu'elle est utilisée comme support de catalyseur pour la purification des gaz d'échappement des automobiles.
7. Procédé de fixation d'une structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales possédant une pluralité de passages formés par les cellules de forme hexagonale en coupe dans un logement, caractérisé en ce qu'il comprend la fixation de la structure à la périphérie principalement dans la direction de l'axe C lorsque l'angle de la paroi de séparation de chaque cellule est
supérieur à 30 .
8. Procédé de fixation d'une structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales selon la revendication 7, caractérisé en ce que la structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales a une forme ovale en coupe perpendiculaire à la direction de chaque passage formé par les cellules et la direction de l'axe C de la structure est identique à la direction du petit axe de la
forme ovale.
9. Procédé de fixation d'une structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales possédant une pluralité de passages formés par les cellules de forme hexagonale en coupe, caractérisé en ce qu'il comprend la fixation de la structure à la périphérie principalement dans la direction de l'axe B lorsque l'angle de la paroi de
séparation de chaque cellule est de 30 ou inférieur.
10. Procédé de fixation d'une structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales selon la revendication 9, caractérisé en ce que la structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales a une forme ovale en coupe perpendiculaire à la direction de chaque passage formé par les cellules et la direction de l'axe B de la structure est identique à la direction du petit axe de la
forme ovale.
11. Procédé de fixation d'une structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales dans un logement selon
l'une des revendications 7 à 10, caractérisé en ce que la
fixation est réalisée de façon à utiliser la structure en nid d'abeilles à cellules hexagonales comme support de catalyseur pour la purification de gaz d'échappement des automobiles.
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