JP2009525170A - 着火時間が短い触媒フィルタ - Google Patents

Abstract

本発明は、気相中に煤及び汚染粒状物質を含むガスの処理のための触媒フィルタであって、熱伝導度が０．３Ｗ／ｍ・Ｋよりも大きい接合セメントによって結合された複数の一体式ハニカムブロックを含む触媒フィルタに関し、このフィルタは、少なくとも該フィルタの中央部分に配置された一体式ブロック、好ましくは全ての該一体式ブロックが、放射方向に沿って、該ブロックの中央部分の全フィルタ作用面積よりも大きな全フィルタ作用面積を有する周縁部分を有することを特徴とする。

Description

本発明は、特に内燃機関でディーゼル燃料の燃焼によって生ずる煤を除去するためエンジン排気管路で用いられる、粒子フィルタの分野に関する。更に詳しくは、本発明は、触媒特性を付与する成分を組み込んだ粒子フィルタ、及び上記フィルタを製造する方法に関する。

内燃機関の排ガスに含まれる煤をフィルタ除去する構造体は、従来技術で周知である。これらの構造体は、通常、ハニカム構造を有し、フィルタ処理される排ガスを引き込む一方の側と、フィルタ処理された排ガスを放出する他方の側を有する。取込側と放出側の間に、構造体は一連の隣接する流路又は通路を含み、それらは互いに平行な軸線を有し、多孔質のフィルタ作用のある壁によって隔てられ、また上記通路はその一端又は他端が塞がれて、取込側に沿って入口通路の開口と境を接し、放出側に沿って出口通路の開口と境を接する。構造体の周縁部は、適切な気密性のために、通常被覆セメントで取り囲まれる。流路は、排ガスがハニカム本体を通過するときに入口流路の側壁を横切って出口流路に達するような順序で交互に塞がれる。こうして、粒状物質又は煤がフィルタ本体の多孔質の壁に付着し、蓄積する。フィルタ本体は、通常、多孔質セラミック材料から、例えばコーディエライト又は炭化ケイ素から、作られる。

公知のように、粒子フィルタは、使用中に一連のフィルタ処理（煤の蓄積）工程と再生（煤の除去）工程に付される。フィルタ処理工程の間は、エンジンから放出された煤粒子はフィルタ内に保持され付着する。再生工程の間は、煤微粒子はフィルタ内部で燃やされ、そのフィルタ特性が回復される。そのとき、多孔質の構造体は激しい熱機械的応力を受け、そしてそれは微小割れを生じさせる可能性があり、これが時間とともにユニットのフィルタ処理能力の深刻な低下を生じさせ、あるいは完全な失活を引き起こすこともある。このプロセスは、特に直径の大きな一体式フィルタで認められる。動作時の排気管路で、このような構造体の中央と周縁との熱勾配が一体品の寸法が大きくなるにつれ相応して大きくなることが実際に観測されている。

これらの問題を解決してフィルタの寿命を延ばすために、最近、複数の一体式ハニカムブロック又はエレメントを組み合わせたフィルタ構造体が提案された。エレメントは通常、以下の説明で接合セメントと呼ぶセラミック接着剤又はセメントを用いる接着によって接合される。このようなフィルタ構造体の例は、例えば、ヨーロッパ特許出願公開第８１６０６５号、同第１１４２６１９号、同第１４５５９２３号各明細書、国際公開第２００４／０９０２９４号そしてまた同第２００５／０６３４６２号各パンフレットに記載されている。組み立てられた構造体における応力をより良好に解放するためには、構造体のいろいろな部品（フィルタエレメント、被覆セメント、接合セメント）の熱膨張係数が実質的に似たものでなければならないことが知られている。従って、上記の部品は同じ材料、通常は炭化ケイ素ＳｉＣ又はコーディエライト、を基礎材料として製作されることが有利である。この選択はまた、フィルタの再生の際に熱分布を一様にすることにも役立つ。本明細書において、「同じ材料を基礎材料として」という表現は、その材料が、少なくとも２５重量％、好ましくは少なくとも４５重量％、最も好ましくは少なくとも７０重量％は、当該材料からなるということを意味する。しかし、本発明との関連において、フィルタのいろいろな部品に同じ基礎材料を用いるという選択を、唯一の有利な態様と見なしてはならず、特にいろいろな材料の組み合わせを含む、他の態様も、本発明の範囲に包含される。

フィルタの熱機械的強度を高めるために、ヨーロッパ特許出願公開第１４１３３４４号明細書では、エレメントの中心部分よりも周縁部分のセルの壁厚が厚いため、中心部分の熱容量が周縁部分よりも大きくなっているエレメントが提案されている。この従来技術によれば、このような形態は再生工程の際に、すなわち、フィルタが６００℃に近い温度（ディーゼル燃料中に特定の添加物が存在するときは４５０℃）に加熱されるときに、フィルタの熱応力を減らすように働く。従ってこの従来技術によれば、ガスにアクセスできるフィルタ作用のある面積はエレメントの周縁で中央部分よりも小さくなる。

やはり再生工程の際に現れる熱機械的応力を小さくするために、国際公開第０２／０８１８７８号パンフレットには、異なるフィルタ作用面積を有する少なくとも二つの帯域を含む、固体煤粒子のためのフィルタブロックが記載されている。

前記のようなフィルタ又は多孔質の煤のフィルタ構造体は、主に、ディーゼル内燃機関の排ガスのための公害防止装置で大規模に用いられる。このタイプの用途では、エンジンの排気管路に前記のような粒子フィルタを導入することによって圧力が低下し、それがその性能を低下させる傾向があることも知られている。従って、フィルタは、そのような性能低下を避けるのに適合させなければならない。

煤の処理の問題に加え、放出される気相汚染物質（すなわち、主に一酸化炭素（ＣＯ）と燃焼しなかった炭化水素（ＨＣ）、更に窒素酸化物（ＮＯ_x）と硫黄酸化物（ＳＯ_x））をより無害なガス（水蒸気、二酸化炭素（ＣＯ₂）又は窒素ガス（Ｎ₂））に変えるのは、更なる触媒処理を必要とする。従って、今日の最先端のフィルタは追加の触媒成分を有する。従来用いられる方法によれば、触媒機能は、ハニカム構造体に、一般に白金族の貴金属を基礎材料とする、触媒又は触媒の前駆体を含む溶液を含浸させることによって得られる。

このような触媒フィルタは、フィルタで到達する温度が触媒の着火温度より高い場合に汚染ガスを処理するのにきわめて効果的である。この温度は通常、所定のガス圧力と流量条件で、触媒が５０体積％の汚染ガスＨＣとＣＯを転化させる温度と定義される。ガス圧力と流量条件によって、一般にこの温度は変化し、通常用いられる白金族の貴金属を基礎材料とする触媒を含むＳｉＣベースのフィルタでは約１００℃と約２４０℃の間にある。

触媒の温度が着火温度よりも低い場合には、転化速度はきわめて低く、今日のエンジンから放出される汚染ガスの大部分がコールドスタートの際に、より詳しく言えば車両を使用する最初の数分間に放出されることがそれで説明される。この時間は、最初に得られた近似では、低温のフィルタが、平均して且つこの体積全体にわたって、触媒の着火温度に実質的に到達するのに要する時間に相当する。本明細書との関連では、上記の時間は、前述した着火温度と類似して、着火時間と定義され、所定のフィルタ及び使用する触媒を特徴付けるものとなる。

通行車両の台数と関係するが、この時間の減少は、ごくわずかであっても、例えば約１秒であっても、気体汚染物質の放出をまさに実質的に減少させるのに役立ち、従って注目に値する技術の進歩を示すものであることは全く明らかである。

しかし、このような減少が、動作時のフィルタを特徴付けるその他の特性、すなわち先に明らかにしたように主として排気管路において生じる圧力の低下と熱機械的強度とを、実質的に悪化させるのを回避することが重要である。

本発明は、気相中の煤と汚染粒子を含むガスを処理するための触媒フィルタであって、短い着火時間を有する一方で、圧力低下と、それを排気管路で使用するのに適したものにする熱機械強度とを維持する触媒フィルタに関する。より明確に言えば、この触媒フィルタは、複数の一体式ハニカムブロックを熱伝導度が０．３Ｗ／ｍ・Ｋよりも大きい接合セメントで一緒に結合したものを含む。ブロックは、軸線が互いに平行で多孔質の壁によって隔てられている一連の隣接する通路又は流路を含み、通路はその一端又は他端が栓によって塞がれて、ガス取込側に沿って入口通路の開口と境を接し、ガス放出側に沿って出口通路の開口と境を接して、ガスが多孔質の壁を横断するようになっている。上記のフィルタは、少なくともフィルタの中央部分に配置された一体式ブロックが、好ましくは全ての一体式ブロックが、放射方向に沿って、周縁部分の全フィルタ作用面積がブロックの中央部分の全フィルタ作用面積よりも大きいということを特徴とする。明らかに、同等であるべき上記の周縁部分と中央部分は、同様の大きさ、すなわち同一の体積を有するが、その同じ体積内でのガスフィルタ作用面積が異なることで区別される。

本明細書に関連して言えば、一体式ブロックの中央部分又は周縁部分の全フィルタ作用面積とは、当該中央部分又は周縁部分を構成する体積エレメントに含まれて当該ブロックに入ってくるガスのフィルタ処理を可能にする壁の全面積を意味する。

好ましい態様によれば、上記エレメント及び接合セメントは同じセラミック材料を基礎材料とし、好ましくは炭化ケイ素ＳｉＣを基礎材料とする。

一般に、ブロック間の接合部の厚さは０．１ｍｍと６ｍｍの間、好ましくは０．１ｍｍと３ｍｍの間である。

接合セメントは、典型的には、熱伝導度が０．３Ｗ／ｍ・Ｋと２０Ｗ／ｍ・Ｋの間、好ましくは１Ｗ／ｍ・Ｋと５Ｗ／ｍ・Ｋの間にある。

本発明による触媒フィルタの特定の態様によれば、ブロックの周縁部分の流路の密度がブロックの中央部分の流路の密度より高い。この場合に好ましくは、ブロックの周縁部分の流路の壁の厚さはブロックの中央部分の流路の壁の厚さより薄い。

本発明による触媒フィルタの別の特定の態様によれば、ブロックの周縁部分の流路の開口面積はブロックの中央部分の流路の開口面積より大きい。

例えば、ブロックの中央部分に存在する流路は実質的に正方形断面を有し、ブロックの周縁部分の流路は波型であるのを特徴とする。

典型的には、本発明によれば、周縁部分のフィルタ作用面積の中央部分のフィルタ作用面積に対する比は１．１と５の間にある。

本発明による触媒フィルタにおけるブロックの中央から周縁に向かってのフィルタ作用面積の増大は、それぞれのフィルタ作用面積が異なる少なくとも二つの別個の、有利には同心の、帯域が存在することによるか、あるいはブロックの全断面にわたる上記面積の漸次的な増大のいずれかによって得ることができる。

本発明はまた、前述のような触媒フィルタを製造するのに適した流路を備えた一体式ブロックをセラミック材料の押出しによって形成するように構成された押出ダイに関する。

本発明は更に、熱伝導度が０．３Ｗ／ｍ・Ｋよりも大きい接合セメントによって一緒に結合された複数の一体式ハニカムブロックを含み、中央部分と周縁部分の間で、流路の形状寸法及び／又は密度、及び／又は流路の壁の厚さが、ガス転化反応の着火時間を短くするように調整される触媒フィルタを製造する方法に関する。

本発明は、それぞれ図１から４までにより例示される、以下の本発明のいろいろな態様の説明を読むことによって更によく理解されよう。

図１と２は、従来技術による組み立てられたフィルタ１について説明するものである。このフィルタは、一体式ブロック２を、それ自体は公知の仕方で接合して得られる。一体式ブロック２自体は、例えば炭化ケイ素の、ゆるめのスラリーを押し出して、多孔質ハニカム構造を形成することにより得られる。

限定的に考えるべきではないが、一体式ブロックの形に押し出された多孔質構造体は、図１から４までにおいて直方体の形を有し、二つの実質的に正方形の上流側の面３と下流側の面４の間で長手方向の軸線に沿って延在し、これらの面において上記長手方向の軸線と平行な複数の真っ直ぐな隣接する流路が終端する。

押し出された多孔質構造体は、上流側の面３又は下流側の面４で上流側の栓及び下流側の栓５によって交互に塞がれて、それぞれ出口流路６と入口流路７を形成する。

それによって各流路６又は７は、入口流路と出口流路が側壁８を介して連通するようにして、側壁８、上流側か又は下流側に取り付けられた栓５、及び下流側の面の方又は上流側の面の方に向かってに交互に終端している開口を境界とする内部体積を画定する。

１６個の一体式ブロックが、例えばやはり炭化ケイ素を基礎材料とする、セラミック接合セメントを用いて合体されて、図１と２に示されるような組み立てられたフィルタ構造体又はフィルタにされる。それにより形成された組立体は、その後の機械加工によって、例えば丸い又は卵形の断面を有するようにし、被覆セメントで覆うことができる。

こうして、周知の方法で排気管路１１に挿入するのに適した組み立てられたフィルタが製造される。

動作時には、排ガスの流れＦは入口流路７を通ってフィルタ１に入り、次にこれらの流路のフィルタ作用のある側壁８を横切って出口流路６に達する。フィルタ内のガスの流れは図２に矢印９で示されている。

図３は、二つの別個の帯域を含む、本発明の第一の態様のブロックを示す。この態様によれば、一体式ブロックの実質的に正方形の断面を有する流路の密度は、中央部分と周縁部分とで変えることができる。

通常、一体式ブロック３０は、単位面積あたりの第一の流路密度によって特徴付けられる中央部分３１と、中央部分よりも高い単位面積あたりの第二の流路密度によって特徴付けられる周縁部分３２を含む。

典型的には、この態様によると、フィルタの流路密度は６と１８００ｃｐｓｉ（平方インチあたりの流路数）の間（あるいは１ｃｍ²あたり約１と約２８０の間）であり、好ましくは９０と４００ｃｐｓｉの間（あるいは１ｃｍ²あたり約１４と約６２の間）である。

例えば、この態様によると、二つの帯域の間のセル密度の比、すなわち周縁部分におけるセル密度の中央部分におけるセル密度に対する比は、１．１と５の間にある。

図４は、流路の形状寸法を中央部分と周縁部分とで変えることができる本発明の別の態様を示す。

ブロック４０は、通常、流路が実質的に正方形の断面を有する中央部分４１と、入口流路４３が国際公開第２００５／０１６４９１号パンフレットの教示に合致する形の断面を有する周縁部分４２を含む。この態様によると、周縁部分４２の壁エレメントが横断方向の断面において流路の水平又は垂直の列に沿って次々に続き、図４に示されるような波型又は正弦波形状を呈する。壁エレメントは、流路の幅にわたって半正弦波周期の波状を呈する。

この態様では、典型的に、中央部分と周縁部分の流路密度は同一であり、６と１８００ｃｐｓｉの間、好ましくは９０と４００ｃｐｓｉの間にある。

この態様では、図４のブロックの上流側で、周縁部分の面積の中央部分の面積に対する比は１．１と５の間にある。

本発明は、以下の例についての説明を読むと更によく理解されよう。これらの例は純粋に例示のために提示するものである。

例１（従来技術による）：
ヨーロッパ特許出願公開第１１４２６１９号明細書に記載の方法によって、図１と２に示したように炭化ケイ素の一体式ブロックを接合セメントによって接合した組立体を含むフィルタ構造体を製作した。

更に詳しく言うと、最初に、正方形断面の１６個の一体式フィルタエレメントを、炭化ケイ素粉末、ポリエチレンタイプの細孔形成剤、及びメチルセルロースタイプの有機結合剤の初期混合物から押出成形する。

初期混合物に水を加え、続いて下記の表１に示す寸法特性の一体式ハニカム構造のダイを通して押し出すのに適した可塑性を有する一様なスラリーが得られるまで混合する。使用するダイは従来のように作られており、そのためダイの出口で得られる一体式ブロックのすべての流路は実質的に同じ寸法と形を有する。

次に、得られた未処理の一体品をマイクロ波によって、化学的に結合していない水の含有量を１重量％未満まで減らすのに十分な時間乾燥させる。次いで、一体品の各面の流路を周知の方法で、例えば国際公開第２００４／０６５０８８号パンフレットに記載されている方法で、交互に塞ぐ。

次に、一体式ブロックを約２２００℃の温度に達するまで２０℃／ｈの温度上昇で焼成し、この温度を５時間保持する。

次に、同じ混合物から得られるエレメントを、次の化学組成、すなわち、７２ｗｔ％ ＳｉＣ、１５ｗｔ％ Ａｌ₂Ｏ₃、１１ｗｔ％ ＳｉＯ₂、残りが不純物、主にＦｅ₂Ｏ₃とアルカリ金属及びアルカリ土類金属の酸化物からなるもの、を有するセメントを用いる結合によって接合する。二つの隣接するブロック間の接合部の平均厚さは約２ｍｍである。接合セメントの熱伝導度は周囲温度で約２．１Ｗ／ｍ・Ｋであり、測定された開放気孔率は約３８％である。

この組立体を、その後機械加工して円筒状の組み立てられたフィルタを形成する。

こうして製造したフィルタは、半径方向に沿って０．８４ｍ²／リットルという一様なフィルタ作用面積のフィルタブロックを有する。

汚染ガスの転化触媒を付着させるための従来の方法に従って、次いでフィルタに白金を含む触媒溶液を含浸させ、その後乾燥し、加熱する。化学分析により、全Ｐｔ濃度は４０ｇ／ｆｔ³（１ｇ／ｆｔ³＝０．０３５ｋｇ／ｍ³）であり、すなわち３．４６グラムがフィルタの各部分に一様に分布することが示される。

例２（従来技術による）：
例１で説明した製作方法を同様に繰り返すが、今回のダイの形態は、国際公開第２００５／０６３４６２号パンフレットの教示に従って、セルが波型の構造を有する一体式ブロックが得られるようになっている。

得られた一体式ブロックは全て同一であり、国際公開第２００５／０１６４９１号パンフレットで規定された規準により、波状非対称性因子が７％、入口流路の全体積の出口流路の全体積に対する比ｒが１．７２、フィルタブロックのフィルタ作用面積が０．９１ｍ²／リットル、そして水力直径が約１．８３ｍｍという特性を有する。これらのフィルタに、前述したのと同じ方法によりプラチナを含む触媒溶液を、同じ重量の白金をフィルタの各部分に一様に分布して付着させるように含浸させる。

これらのブロックを接合後に得られたフィルタの主な特性を表１に示す。

例３（本発明による）：
例１で説明した製作方法を同様に繰り返すが、今回は、図３に示すように、周縁における放射方向の単位面積あたりのセル密度がブロックの中央部分のセル密度より高い一体式ブロックを製造するようにダイを改造する。

フィルタに、先に説明したのと同じ方法により白金を含む触媒溶液を、同じ重量の白金をフィルタの各部分に均一に分布して付着させるように含浸させる。

この例によって得られた組み立てられたフィルタの主な特性を表１に示す。

例４（本発明による）：
例１で説明した製作方法を同様に繰り返すが、今回は、図４に示すように、流路の形状寸法が中央部分と周縁部分で異なる一体式ブロックを製造するためにダイを改造する。ダイは、流路が中央部分で正方形の形状を有し周縁部分で波型の形状を有するように構成され、その特性パラメータは例２で説明したものと同一である。

フィルタに、先に説明したのと同じ方法により白金を含む触媒溶液を、同じ重量の白金をフィルタの各部分に一様に分布して付着させるため含浸させる。

この例によって得られた組み立てられたフィルタの主な特性を表１に示す。

こうして得られた例１から４までのサンプルを三つの異なる試験によって評価した。

Ａ．着火時間の測定：
触媒フィルタの着火時間を測定するために用いたエンジン試験ベンチの装置の概略説明図を図５に示す。

装置は、ディーゼルタンク５１により供給される直接噴射の２．０Ｌディーゼルエンジンブロック５０を含む。シリンダーから出る排ガスはマニホールド５２で一緒にされ、並列に配置された二つの排気管路５４、５５で放出される。管路の一方又は他方を経由するガスの除去は制御弁５６を用いて管理される。排気管路５５は、分析しようとする触媒フィルタ５７を含む。フィルタの前面とマニホールドの末端の間の距離Ｄ１は約８０ｃｍである。管路５４、５５の出口に配置されたバタフライ弁５８、５９は、二つの管路のそれぞれの圧力低下を管理するために用いられる。装置はまた、フィルタの上流及び下流で温度（５３と６０）、圧力（６１）、及び汚染物ＨＣとＣＯの濃度（６２）を測定するための各種センサを含む。

上述のとおりの装置によってフィルタの着火時間を測定する試験を、例１から４までのフィルタについて次の手順で行った。まず、エンジンを、最大偏差約２％でエンジン速度が２２００ｒｐｍ、及び最大偏差２％でトルクが５０Ｎｍの特性で示される運転点で安定させる。管路５５を弁５６によって閉じて、排ガスは全て管路５４を通過する。管路５４の出口に配置されたバタフライ弁５８を、以下の条件を維持するための角度で部分的に開く。
・センサ５３で測定される温度の変動が±６℃
・センサ６１ａと６１ｂで測定される圧力の偏差が６０±１．８ｍｂａｒ（１ｂａｒ＝１０⁵Ｐａ）
・取込マニホールドの上流の流量計で測定されるガス流量の変動が１５０±４．５ｋｇ／ｈ

次に管路５５で同じ手順を行い、弁５６により管路５４を閉じ、排ガスは全て管路５５を通過する。

管路５５の出口に配置されたバタフライ弁５９を、先に説明したのと同じ条件を維持するための角度で部分的に開く。
・センサ６０で測定されるフィルタの両側の温度の変動及び偏差が±６℃
・センサ６１ａと６１ｃで測定される圧力の偏差が６０±１．８ｍｂａｒ
・取込マニホールドの上流の流量計で測定されるガス流量の変動が１５０±４．５ｋｇ／ｈ

それによって得られるエンジンパラメータの安定化後に、管路５５を閉鎖し、管路５４を開放してエンジンブロック５１から出る全ての排ガスが少なくとも１５分間通過するように、弁５６を制御する。

次に、管路５４を閉鎖し、管路５５を開放してエンジンブロック５１から出る全ての排ガスが通過するように、弁５６を制御する。

触媒着火期間の最初の時間Ｔ₀は、管路の変更と管路５５へのガスの進入に対応する時間であると考えられる。汚染物質のＨＣとＣＯの転化率の変動曲線を、センサ６２によって監視する。一つのセンサは、フィルタ入口における汚染物質の濃度を測定するためにフィルタの上流に配置される。図１にＡからＤまでの文字でその位置が示されている他の四つのセンサは、ガスの流れる方向においてフィルタの下流に配置される。ガスの体積の５０％を転化するのに要する時間に対応する触媒の着火時間を、このようにそれぞれのフィルタについて測定した。そのまま比較することができる、例１から４までのフィルタについて得られた結果を、表２に示す。

Ｂ．圧力低下の測定：
本発明との関連において、圧力低下とは、フィルタの上流側と下流側との圧力差を意味する。圧力低下は、従来技術の方法により、周辺空気流の空気流量３００ｍ³／ｈについて測定した。例１から４までのフィルタについて得られた結果を表２に示す。

Ｃ．熱機械的強度の測定：
全出力（４０００ｒｐｍ）で作動する直接噴射の２．０Ｌのディーゼルエンジンの排気管路にフィルタを３０分間取り付けた、その後、取り外して、それらの初期重量を決定するため重量を測定した。次に、速度が３０００ｒｐｍでトルクが５０Ｎｍのエンジン試験ベンチに、５ｇ／リットル（フィルタ体積の）の煤付着量を得るため、いろいろな期間フィルタを取り付けた。

煤の付着したフィルタを再び管路に取り付けて、次のように規定される厳格な再生を行った。９５Ｎｍのトルクに対しエンジン速度１７００ｒｐｍで２分間安定化後、ポスト噴射流量１８ｍｍ³／ストロークについて７０°でポスト噴射を行った。煤の燃焼を開始後、もっと正確に言うと圧力低下が少なくとも４秒間減少したときに、煤の燃焼を加速するため、エンジン速度を５分間、４０Ｎｍのトルクに対し１０５０ｒｐｍに減らした。残りの煤を除去するため、フィルタを３０分間４０００ｒｐｍのエンジン速度にさらした。

再生されたフィルタを切断後に検査し、肉眼で見える割れの存在を調べた。この試験後に何も割れが見られなかった場合、フィルタは有効（すなわち、粒子フィルタとして使用するために許容される熱機械的強度を有する）と判定された。

例１から４までによって得られたフィルタについての主な分析及び評価データを表２に示す。

全てのフィルタは許容できる熱機械的性質を示した。

表２に示されているいろいろな結果の比較から、本発明に従って組み立てられた触媒フィルタについて測定された着火時間はフィルタの全ての部分で実質的に一様であることが示される。特に、ブロックの周縁で測定された着火時間と中央部分で測定されたそれとの差は、組み立てられたフィルタでのブロックの位置にかかわりなく１０秒未満であり、これは今まで観測されたことがなかった。

この前例のない性質は、本発明によるフィルタの実質的に非常に短い全着火時間に反映されており、またこのような装置で発生する圧力低下も実質的に悪化しない。

本出願人によって行われた試験は、低温のフィルタが汚染ガス種の許容できる転化を可能にする温度に達するのに要する時間として測定される、組み立てられた触媒フィルタの着火時間は、一体式フィルタブロックを接合するために用いる接合セメントで発生する熱損失の関数であることが示された。前述の例は、周囲温度におけるセメントの熱伝導度が０．３Ｗ／ｍ・Ｋよりも大きい場合、ブロックの周縁で汚染ガスにアクセスできるフィルタ作用面積の本発明による増加が、一体式エレメントにおける着火時間を一様にすることに役立ち、それによりフィルタの全着火時間を非常に大きく減少させるのに役立つことを示している。

もちろん、本発明は前述の態様に限定されるものでなく、そのほかの態様が可能である。特に、ブロックの中央からブロックの周縁へ向かってのフィルタ作用面積の増加は、本発明に従って、当業者に公知の任意の方法により調整することができる。例えば、流路の形状寸法、放射方向の流路密度、又は流路の壁の厚さからなる群に含まれる少なくとも一つのパラメータを漸進的に調整することによって、この増加を中央から周縁に向かって漸進的なものにすることができる。特に、一体式ブロックにおける着火時間の一様性をより良好にするのに役立つこれらのパラメータの二つ、又は三つ全部、を組み合わせて調整することが、本発明の範囲内に包含される。

従来技術によって組み立てられたフィルタの上流側の概略図である。 金属ハウジングに入れられた図１のフィルタのＸ−Ｘ’に沿った断面を示す図である。 本発明の第一の態様による、上流のガス入口側のまわりの一体式ブロックの斜視図である。 本発明の第二の態様による、上流のガス入口側に沿った一体式ブロックの斜視図である。 触媒フィルタの着火時間を測定するために用いる装置を示す概略説明図である。

Claims (13)

1. 気相中に煤及び汚染粒状物質を含むガスの処理のための触媒フィルタであり、熱伝導度が０．３Ｗ／ｍ・Ｋよりも大きい接合セメントによって結合された複数の一体式ハニカムブロックを含み、前記ブロックは軸線が互いに対し平行で多孔質の壁によって隔てられた一連の隣接する通路又は流路を含み、前記通路は、ガスが前記多孔質の壁を横断するように、その一端又は他端を栓で塞がれて、ガス取込側に沿って入口通路の開口と境を接し、ガス放出側に沿って出口通路の開口と境を接している触媒フィルタであって、少なくとも該フィルタの中央部分に配置された前記一体式ブロック、好ましくは全ての前記一体式ブロックが、放射方向に沿って、前記ブロックの中央部分の全フィルタ作用面積よりも大きな全フィルタ作用面積を有する周縁部分を有することを特徴とする触媒フィルタ。
2. 当該エレメント及び前記接合セメントが同じセラミック材料を基礎材料とする、好ましくは炭化ケイ素ＳｉＣを基礎材料とする、請求項１に記載の触媒フィルタ。
3. 前記ブロック間の接合部の厚さが０．１ｍｍと６ｍｍの間、好ましくは０．１ｍｍと３ｍｍの間である、請求項１又は２に記載の触媒フィルタ。
4. 前記接合セメントが０．３Ｗ／ｍ・Ｋと２０Ｗ／ｍ・Ｋの間、好ましくは１Ｗ／ｍ・Ｋと５Ｗ／ｍ・Ｋの間の熱伝導度を有する、請求項１から３までの１項に記載の触媒フィルタ。
5. 前記ブロックの周縁部分の流路の密度が該ブロックの中央部分の流路の密度より高い、請求項１から４までの１項に記載の触媒フィルタ。
6. 前記ブロックの周縁部分の流路の壁の厚さが該ブロックの中央部分の流路の壁の厚さよりも薄い、請求項５に記載の触媒フィルタ。
7. 前記ブロックの周縁部分の流路の開口面積が該ブロックの中央部分の流路の開口面積よりも大きい、請求項１から４までの１項に記載の触媒フィルタ。
8. 前記ブロックの中央部分に存在する流路が実質的に正方形の断面を有し、該ブロックの周縁部分の流路の特徴が波型の形状であることである、請求項７に記載の触媒フィルタ。
9. 少なくとも二つの別個の、有利には同心の、帯域を含み、それぞれのフィルタ作用面積が異なる、請求項１から８までの１項に記載の触媒フィルタ。
10. 周縁部分の面積の中央部分の面積に対する比が１．１と５の間にある、請求項１から９までの１項に記載の触媒フィルタ。
11. 前記フィルタ作用面積が前記ブロックの中央から周縁へ向かって漸次的に増加する、請求項１から１０までの１項に記載の触媒フィルタ。
12. 請求項１から１１までの１項に記載の触媒フィルタを製造するのに適した流路を備えた一体式ブロックをセラミック材料の押出によって形成するような形状に作られた押出ダイ。
13. 熱伝導度が０．３Ｗ／ｍ・Ｋよりも大きい接合セメントによって結合された複数の一体式ハニカムブロックを含む、請求項１から１１までの１項に記載の触媒フィルタを製造するための方法であって、前記流路の形状寸法及び／又はその密度、及び／又は該流路の壁の厚さを、ガス転化反応の着火時間を短縮するよう前記中央部分と前記周縁部分の間で調整する、触媒フィルタ製造方法。

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