ES2259067T3 - Materiales de blindaje contra neutrones y contenedor para combustible irradiado. - Google Patents
Materiales de blindaje contra neutrones y contenedor para combustible irradiado.Info
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Abstract
Un material de blindaje contra neutrones que contiene una resina epoxídica como uno de sus componentes principales, que comprende un material endurecido que se prepara mezclando una resina base que contiene un compuesto que incluye dos o más grupos epoxídicos en la molécula como al menos un componente, con un endurecedor para la apertura de dichos anillos epoxídicos y la polimerización de los mismos a una temperatura mayor que la temperatura ambiente, en el que el material endurecido contiene un retardador del fuego que contiene dicha resina base.
Description
Materiales de blindaje contra neutrones y
contenedor para combustible irradiado.
El presente invento se refiere a un material de
blindaje contra los neutrones y más particularmente a un material
de blindaje contra neutrones que preferiblemente es aplicable a las
partes de blindaje contra la radiación tales como las vasijas de
reactores, instalaciones de tratamiento de materiales radiactivos
tales como una instalación de reelaboración de combustible nuclear,
una instalación para el almacenamiento de combustible irradiado, y
una instalación de acelerador, un contenedor para transportar
materiales radiactivos, y un contenedor para almacenar materiales
radiactivos.
Los conjuntos combustibles irradiados se extraen
de un reactor nuclear, se almacenan en piscinas refrigeradas por
agua en el emplazamiento de la central de energía nuclear durante un
período de tiempo prefijado para atenuar la dosis de radiación y la
energía calorífica, y luego se transportan a una instalación de
elaboración tal como una fábrica de reelaboración de combustible e
instalaciones similares. Recientemente, en países entre los que no
se incluye Japón, los conjuntos de combustible nuclear irradiado se
transportan a una instalación de almacenamiento centralizada
(instalación de almacenamiento en seco) y allí se almacenan. Para
transportar los conjuntos de combustible nuclear irradiado desde el
emplazamiento de la central de energía nuclear hasta esta clase de
instalación se usa una envuelta de almacenamiento radiactivo
denominada contenedor metálico.
Un contenedor metálico consiste en un casco
exterior que forma el recipiente, un casco interior que tiene unas
aletas capaces de transmitir calor fabricadas de placas metálicas de
elevada conductividad del calor tales como de cobre o de aluminio
espaciadas sobre la periferia exterior del casco interior, y una
canasta metálica colocada dentro del casco interior. El espacio
comprendido entre los cascos exterior e interior está relleno de
una resina endurecida que funciona como un material de blindaje
contra los neutrones. El casco interior, que tiene una abertura en
la parte superior, se ha hecho de acero semiduro y puede blindar la
radiación gamma. La canasta metálica tiene una pluralidad de celdas
cada una de las cuales está diseñada para almacenar una cantidad
de combustible irradiado. Una canasta metálica puede almacenar un
total de 30 a 70 conjuntos combustibles irradiados. La abertura del
casco interior se cierra con una tapa principal para impedir las
fugas de los materiales radiactivos, y una tapa secundaria que se
coloca sobre la tapa principal.
La resina que funciona como un material de
blindaje contra los neutrones, es un material que contiene una
elevada cantidad de átomos de hidrógeno, es decir, un material que
tiene un gran número de átomos de hidrógeno por unidad de volumen.
Entre diversas clases de compuestos de alto polímero, los
contenedores metálicos emplean usualmente resinas epoxídicas,
debido a que la relación entre la resistencia al calor y el número
de átomos de hidrógeno por unidad de volumen está bien equilibrada.
En este caso, la resina es una mezcla homogénea de una base de
resina epoxídica líquida, un endurecedor tipo amina, hidróxido de
aluminio que comunica a la resina resistencia a la inflamación, y
carburo de boro que funciona como un material absorbente de
neutrones. Esta resina líquida se vierte en el espacio rodeado por
el casco interior, el casco exterior y las aletas capaces de
transmitir calor, y se endurece in situ a la temperatura
ambiente.
Más adelante se describen unos materiales de
blindaje contra neutrones que usan resinas termoendurecibles tales
como una resina epoxídica que se aplican a otros elementos distintos
a los contenedores metálicos. La solicitud de patente japonesa,
publicación Nº Hei 06-14838 describe un material de
blindaje contra neutrones que se obtiene mezclando una resina
epoxídica multifuncional, una mezcla de poliaminas, y un compuesto
de imidazol y haciendo reaccionar a los mismos para endurecerse a
la temperatura ambiente. La solicitud de patente japonesa
publicación
Nº Hei 06-180388 describe un material de blindaje contra neutrones que se endurece a presión y se calienta con una resina fenólica como aglomerante.
Nº Hei 06-180388 describe un material de blindaje contra neutrones que se endurece a presión y se calienta con una resina fenólica como aglomerante.
Se ha discutido si el almacenamiento en seco de
combustible irradiado dentro y fuera del emplazamiento de una
central de energía nuclear se puede utilizar para el almacenamiento
a granel de los conjuntos combustibles irradiados contenidos en
las piscinas refrigeradas por agua. En el futuro, se dispondrá de
almacenamiento en seco para conjuntos combustibles irradiados que
ya no se vayan a almacenar en piscinas refrigeradas por agua, y
además para conjuntos combustibles de alto grado de quemado (45
Gwd/ton). Esta clase de conjuntos combustibles tienen gran potencia
calorífica debido a las desintegraciones radiactivas de los núclidos
y elementos transuránidos producidos en la fisión. Cuando aumenta
el número de los conjuntos de combustible irradiado a almacenar en
dichos contenedores metálicos, el material de blindaje contra
neutrones tendrá una carga térmica mayor, puesto que su
conductividad térmica es menor que la de los metales.
En el documento EP0628968 se describe un
material de blindaje contra neutrones en el que se usa una resina
epoxídica. Un material de blindaje contra neutrones, que emplea una
resina epoxídica, se describe también en los documentos JP 60233154
y JP 03025398. Similarmente, en cada uno de los documentos
US3133887, US3247131 y US2961415 se describe un material de
blindaje contra neutrones en el que se usa una resina epoxídica. En
el documento GB2163084 se describe un contenedor para combustible
nuclear irradiado en el que una resina epoxídica está colocada
entre las dos paredes del contenedor, actuando la resina epoxídica
como un material de blindaje absorbente de neutrones.
Preferiblemente, un objeto del presente invento
es proveer un material de blindaje contra neutrones que pueda estar
disponible a una temperatura más elevada.
En un aspecto, el presente invento proporciona
un material de blindaje contra neutrones con el material endurecido
preparado mezclando una base de resina que contiene un compuesto que
incluye dos o más grupos epoxídicos de la molécula como al menos un
componente con un endurecedor para abrir dichos anillos epoxídicos y
polimerizar los mismos a una temperatura mayor que la temperatura
ambiente.
Aún cuando el material de blindaje contra
neutrones se mantenga a 150ºC a 200ºC, su capacidad de blindaje
contra neutrones no disminuirá, porque el número de átomos de
hidrógeno por unidad de volumen del material de blindaje contra
neutrones tiene muy poca velocidad de reducción a dicha temperatura
elevada. El casco de almacenamiento de combustible irradiado que
emplea el material de blindaje contra neutrones del presente
invento puede almacenar más conjuntos de combustible irradiado que
se almacenan durante un corto período en una piscina refrigerada
por agua o conjuntos combustibles de alto grado de quemado.
En un aspecto, el presente invento proporciona
un material de blindaje contra neutrones con el material endurecido
preparado mezclando una resina base que contiene un compuesto que
incluye dos o más grupos epoxídicos de la molécula como al menos un
componente con un endurecedor para abrir dichos anillos epoxídicos y
polimerizar los mismos, en el que la temperatura de endurecimiento
es mayor que la temperatura ambiente.
Se han aclarado los problemas que se planteaban
en el almacenamiento de conjuntos de combustible irradiado que se
almacenan en contenedores metálicos en una piscina refrigerada por
agua o conjuntos de combustible de alto grado de quemado en
contenedores metálicos y se han considerado medidas para solucionar
dichos problemas. El resultado de dichas consideraciones se explica
con detalle más adelante.
El conjunto combustible irradiado que se
almacena durante un corto período de tiempo en una piscina
refrigerada por agua o el conjunto de combustible irradiado de
alto grado quemado generan una elevada energía calorífica debida a
las desintegraciones radiactivas de los productos de fisión y de los
elementos transuránidos. Se ha averiguado que la temperatura del
material de blindaje contra neutrones del contenedor metálico sube
hasta 150ºC a 200ºC cuando se almacenan muchos conjuntos
combustibles en un solo contenedor metálico.
Cuando se calienta, el material de blindaje
contra neutrones que tiene un compuesto de alto polímero y su
principal componente llegan a oxidarse y a deteriorarse por la
acción del calor y del oxígeno o se descomponen gradualmente por
los rayos radiactivos tales como los rayos gamma y los neutrones, y
pierden átomos de hidrógeno. Como resultado, el material de
blindaje contra neutrones pierde gradualmente su capacidad de
blindaje contra los neutrones. La velocidad de pérdida de átomos de
hidrógeno aumenta a medida que se hace más alta la temperatura.
Para el almacenamiento a largo plazo de conjuntos combustibles
irradiados que se almacenan por un período corto en una piscina
refrigerada por agua, y de los conjuntos combustibles irradiados de
alto grado de quemado, (a los que también se les denomina conjuntos
combustibles irradiados muy exotérmicos) que se van a almacenar a
una temperatura elevada densamente en un contenedor metálico, se
debe desarrollar un material de blindaje contra neutrones que
pierda átomos de hidrógeno muy despacio y por ello no pierda la
capacidad del blindaje contra neutrones durante un período de
tiempo predeterminado a temperatura elevada. Es posible suprimir la
dosis baja de radiación en la superficie del contenedor metálico si
la velocidad de pérdida de átomos de hidrógeno del material de
blindaje contra neutrones es inferior al ritmo de desintegración de
los núclidos emisores de neutrones del conjunto combustible
irradiado. A la vista de lo anterior, una de las medidas en el
almacenamiento con mucha densidad de conjuntos combustibles
irradiados muy exotérmicos es producir un material de blindaje
contra neutrones mediante el uso de un compuesto de alto polímero
que tenga un elevado número de átomos de hidrógeno por unidad de
volumen y que se resista a a perder átomos de hidrógeno en
condiciones de alta temperatura.
Se han realizado diversas consideraciones,
estudios e investigaciones para obtener materiales de blindaje
contra la radiación que pierdan lentamente átomos de hidrógeno a
150ºC - 200ºC y desarrollarlos principalmente usando resinas
epoxídicas, porque las resinas epoxídicas tienen buena resistencia
al calor, buenas propiedades de blindaje contra los neutrones y
buena estabilidad de los productos moldeados. El término "resina
epoxídica" en la presente memoria significa principalmente una
resina epoxídica denominada de 2 componentes del tipo de
endurecimiento. La resina epoxídica de dos componentes del tipo de
endurecimiento comprende una resina base epoxídica que tiene uno
o más grupos epoxídicos en la molécula y un agente de endurecimiento
que se usa para endurecer. Las resinas epoxídicas se clasifican en
tres tipos (tipo de endurecimiento a la temperatura ambiente, tipo
de endurecimiento a temperatura media, y tipo de endurecimiento a
alta temperatura), según las condiciones de endurecimiento. A los
tipos de endurecimiento a temperatura alta y media a veces se les
denomina resinas epoxídicas de endurecimiento por calor. Esta
clasificación depende de las combinaciones de la resina base y
endurecedor. Como un ejemplo aproximado, una resina epoxídica del
tipo bisfenol A se endurece mediante un endurecedor del tipo
poliamina alifática a la temperatura ambiente. Similarmente, la
resina epoxídica del tipo bisfenol A se endurece mediante
endurecedores del tipo poliamina alicíclica y amina poliamida a la
temperaturas ambiente y media respectivamente. Para endurecer las
resinas epoxídicas tipo bisfenol A a una temperatura elevada, se
usan endurecedores del tipo poliamina aromática y un anhídrido
ácido. Las resinas epoxídicas del tipo de endurecimiento a
temperatura media son las resinas epoxídicas cuya temperatura
primaria de endurecimiento está aproximadamente entre 40ºC y 80ºC,
y las resinas epoxídicas del tipo de endurecimiento a alta
temperatura son las resinas epoxídicas cuya temperatura primaria de
endurecimiento es de 80ºC o mayor.
En general, es un hecho bien conocido que el
producto final de resina endurecida puede tener una resistencia al
calor más elevada a medida que sube la temperatura de
endurecimiento. Dicho de otro modo, las resinas del tipo de
endurecimiento a alta temperatura son más resistentes al calor que
las resinas del tipo de endurecimiento a temperatura media.
Similarmente, las resinas del tipo de endurecimiento a temperatura
media son más resistentes al calor que las resinas del tipo de
endurecimiento a la temperatura ambiente, En este sentido, la
"resistencia al calor" se usa para determinar un límite de
alta temperatura admisible para la resina con respecto a la
resistencia mecánica, usando como el índice una temperatura de
transición al vidrio o una temperatura de distorsión por calor Por
el contrario, el índice de resistencia al calor específico para los
materiales de blindaje contra neutrones no es dicho índice que está
relacionado con la resistencia mecánica, sino uno que está
relacionado con la velocidad a la que se reduce el número de
átomos de hidrógeno por unidad de volumen y aproximadamente con la
velocidad a la que el peso se reduce por calor. Se endurecieron
resinas epoxídicas base en diversas condiciones y se evaluaron las
velocidades de las resinas (resistencia al calor) a las que el peso
se reduce por calor, considerando que las resinas se pueden aplicar
a materiales de blindaje contra neutrones. Como resultado, se
descubrió que las resinas que se endurecen a temperatura más alta
tienen velocidades más lentas de reducción de peso.
Como se muestra en la Figura 1, la resina
endurecida preparada mediante el endurecimiento de una resina
epoxídica del tipo bisfenol A con una amina aromática o un
anhídrido ácido a una temperatura alta tiene menores velocidades de
reducción de peso (a 200ºC) que la resina endurecida preparada
mediante el endurecimiento de una resina epoxídica del tipo
bisfenol A con un endurecedor de poliamina alifática o de
poliamida amina a la temperatura ambiente. Similarmente, la resina
endurecida preparada mediante el endurecimiento de una resina
epoxídica del tipo bisfenol A con una amina alicíclica a una
temperatura alta explícitamente tiene unas velocidades de reducción
de peso menores que la resina endurecida preparada mediante el
endurecimiento de una resina del tipo bisfenol A con una amina
alicíclica a la temperatura ambiente. Además, se endurecieron
resinas epoxídicas no del tipo bisfenol A (por ejemplo, resinas
epoxídicas de los tipos bisfenol F, fenol novolac, y glicidil
amina) con un anhídrido ácido a una temperatura alta y se averiguó
que sus velocidades de reducción de peso debidas al calor podían
ser extremadamente menores, como se muestra en la Figura 2.
Considerando los resultados de estos ensayos, se concluyó que las
resinas de los tipos de endurecimiento a media y alta temperatura se
pueden aplicar como materiales de blindaje contra neutrones para
usar en ambientes de alta temperatura.
Según el resultado analítico de composiciones
elementales en dichas resinas epoxídicas endurecidas, se averiguó
que "los números de átomos de hidrógeno por unidad de volumen de
las resinas epoxídicas endurecidas en combinación con un anhídrido
ácido o una amina aromática a alta temperatura eran usualmente
menores que los de resina epoxídica endurecida a temperatura
ambiente". Asimismo en este caso, el material de blindaje contra
neutrones que constituye la resina epoxídica endurecida antes
citada puede tener una capacidad requerida de blindaje contra
neutrones mediante el aumento de su espesor. Sin embargo, se ha
averiguado que no es necesario aumentar el espesor del material de
blindaje contra neutrones (o aumentar el espesor justo un poco) si
se toman algunas medidas para aumentar su número de átomos de
hidrógeno por unidad de volumen. La primera medida para aumentar el
número de átomos de hidrógeno por unidad de volumen de las resinas
epoxídicas sin destruir su elevada resistencia al calor es
sustituir la resina base de bisfenol A por éter de glicidilo
alicíclico o un producto similar que contiene más átomos de
hidrógeno, y endurecer el mismo a una temperatura alta. Para
aumentar el número de átomos de hidrógeno por unidad de volumen
de las resinas epoxídicas endurecidas, la segunda medida es añadir
un hidruro metálico tal como el hidruro de titanio cuando las
resinas epoxídicas están combinadas con un anhídrido ácido o una
amina aromática como un endurecedor. En el caso de que se use como
endurecedor una amina alicíclica, el número de átomos de hidrógeno
por unidad de volumen de la resina epoxídica endurecida se puede
aumentar mucho más cuando se añade un hidruro metálico. La tercera
medida es sustituir parte del anhídrido ácido (cuando el anhídrido
ácido se utiliza como un endurecedor) por un endurecedor tipo amina
cuya cantidad con respecto a la resina base puede ser menor. Esto
aumenta el contenido tasa de endurecedor tipo amina en la resina
base que tiene un alto contenido de hidrógeno, y por consiguiente
aumenta el número de átomos de hidrógeno por unidad de volumen de
la resina endurecida. El presente invento contiene cualquiera de
las medidas antes mencionadas para aumentar los números de átomos de
hidrógeno por unidad de volumen de las resinas epoxídicas
endurecidas. Las resinas epoxídicas endurecible por calor apenas
pierden capacidad de blindaje contra neutrones durante un largo
período de tiempo, puesto que son muy resistentes al calor y lentas
en perder átomos de hidrógeno. En particular, las medidas primera,
segunda y tercera pueden suprimir el espesor del material de
blindaje contra neutrones cuyo número de átomos de hidrógeno por
unidad de volumen es pequeño.
Considerando la regla empírica de que las
resinas epoxídicas del tipo endurecibles por calor que son
superiores en resistencia al calor tienen un número menor de átomos
de hidrógeno por unidad de volumen, se ha asumido que la medida de
usar éter alicíclico glicidílico como la resina base podría reducir
la resistencia al calor de la resina. Sin embargo, los resultados
de las pruebas han demostrado que, cuando se sustituye total o
parcialmente la resina epoxídica normal de bisfenol A por un éter
alicíclico di-glicidílico, la velocidad de reducción
de espesor de la resina endurecida a 200ºC es extremadamente baja
si la resina se ha endurecido por calor mediante un anhídrido
ácido. A partir del resultado de esta prueba, se dio con una idea de
que se puede producir un material de blindaje contra neutrones muy
resistente al calor que tiene una excelente capacidad de blindaje
contra neutrones a partir de un éter di-glicidílico.
Es un hecho bien conocido que la adición de un hidruro metálico a
una resina epoxídica del tipo endurecible a la temperatura
ambiente para el blindaje contra los neutrones aumenta de un modo
efectivo el número de átomos de hidrógeno por unidad de volumen. Sin
embargo, cuando se añade un hidruro metálico a una resina epoxídica
del tipo endurecible por calor (no una resina epoxídica del tipo
que se endurece a la temperatura ambiente) para usarla como un
material de blindaje contra los neutrones, se plantea un problema
peculiar. En estas condiciones de endurecimiento por calor, el
hidruro metálico y un endurecedor tal como un anhídrido ácido
reaccionan muy rápidamente y el reactivo puede perder fácilmente
átomos de hidrógeno. Para solucionar este problema, se añadió un
hidruro metálico a la mezcla de resina epoxídica de endurecimiento
por calor y un endurecedor para endurecerla, y se evaluó la
reacción. Como resultado, se averiguó que "el hidruro metálico no
reacciona ni con el endurecedor ni con la resina base".
Considerando este resultado de la prueba, se dio con la idea de que
se puede aumentar el número de átomos de hidrógeno por unidad de
volumen de la resina epoxídica del tipo endurecible por calor
mediante la adición de un hidruro metálico a la resina
epoxídica.
A veces sucede que se añade un hidrato de un
óxido metálico como un retardador del fuego a la resina epoxídica
para comunicar resistencia a la inflamación a una resina epoxídica
que se va a usar como material de blindaje contra los neutrones.
Por ejemplo, un material de blindaje contra los neutrones usado en
un contenedor metálico es un ejemplo de un material de blindaje
contra los neutrones que incluye un retardador del fuego.
Usualmente, el aluminio hidratado comúnmente conocido como un
trihidrato de alúmina se añade a la resina epoxídica del tipo
endurecible a temperatura ambiente. Cuando las resinas endurecibles
por calor se aplican como materiales de blindaje contra los
neutrones, es peculiar que se deba extraer el agua del retardador
del fuego mientras la resina epoxídica se está calentando y
endureciendo. Sin embargo, esta deshidratación del retardador del
fuego reducirá el número de átomos de hidrógeno por unidad de
volumen del material de blindaje contra los neutrones, y por
consiguiente esto da lugar a una reducción en la capacidad de
blindaje contra los neutrones de la resina epoxídica. La resina
epoxídica se calienta a veces hasta alrededor de 200ºC mientras está
desarrollándose el endurecimiento porque se supone que el material
de blindaje contra los neutrones del presente invento se va a usar
principalmente bajo una condición de temperatura de 150ºC a 200ºC.
En otras palabras, es posible que cualquier retardador del fuego
que empiece a deshidratarse por debajo de los 200ºC no valga para
las resinas del tipo endurecible por calor. Por tanto, se debe
establecer una norma para seleccionar retardadores del fuego.
En general, es sabido que el trihidrato de
alúmina comienza la deshidratación aproximadamente a 200ºC. Se ha
evaluado que esta temperatura, mediante la calorimetría térmica
diferencial y el análisis gravimétrico, calienta comparativamente
despacio a un ritmo de unos pocos grados por minuto para la medida.
Sin embargo, tras una calorimetría térmica diferencial y un
análisis gravimétrico más minuciosos y exactos, se averiguó que el
trihidrato de alúmina ya comenzaba su deshidratación aproximadamente
a 170ºC a un ritmo significativo. Por tanto, en algunos casos, el
trihidrato de alúmina no se puede aplicar a las resinas epoxídicas
del tipo endurecible por calor. Similarmente, se ha sabido que el
hidróxido de magnesio empieza a deshidratarse aproximadamente a los
310ºC. Sin embargo, tras un análisis más minucioso y exacto, se
averiguó que el hidróxido de magnesio comenzaba su deshidratación
aproximadamente a 290ºC a un ritmo significativo. Esta temperatura
de iniciación de la deshidratación es totalmente más alta que la
máxima temperatura de endurecimiento (alrededor de 290ºC) de las
resinas epoxídicas endurecibles por calor, y el hidróxido de
magnesio apenas puede deshidratarse a la temperatura real de
endurecimiento. Para comprobarlo, se mantuvo hidróxido de magnesio a
200ºC durante 200 horas y se midió su velocidad de reducción de
peso. La velocidad de reducción de peso fue del 0,1% o menor.
Considerando lo anterior, se puede añadir cualquiera de un
trihidrato de alúmina e hidróxido de magnesio como un retardador
del fuego a una resina epoxídica del tipo endurecible por calor para
blindaje contra los neutrones que se haya endurecido a temperatura
media en combinación con un endurecedor de poliamina alicíclica o
de amina poliamida. Cuando la resina epoxídica se endurece mediante
un endurecedor de una amina aromática o de un anhídrido ácido a una
temperatura máxima de endurecimiento (aproximadamente 200ºC) un
retardador preferible del fuego es el hidróxido de magnesio. Esta
es la norma explícita del invento para seleccionar retardadores del
fuego. A propósito, el hidróxido de magnesio se deshidrata
vigorosamente a unos 350ºC. Algunas resinas epoxídicas endurecibles
a la temperatura ambiente se descomponen por el calor a temperaturas
inferiores. Sin embargo, el hidróxido de magnesio no puede
funcionar como un retardador del fuego para dichas resinas
epoxídicas si las resinas epoxídicas se van a calentar hasta
alrededor de 300ºC. Por el contrario, casi todas las resinas
epoxídicas del tipo endurecible por calor se descomponen
térmicamente a unos 350ºC. Por tanto, se puede decir que el
hidróxido de magnesio es el retardador del fuego más preferible para
las resinas epoxídicas del tipo endurecible por calor.
Adicionalmente, si se permite un cierto grado de deshidratación en
el proceso del endurecimiento por calor o si se determina con
antelación el espesor del material de blindaje contra los neutrones
para compensar por la pérdida por deshidratación, se puede añadir
trihidrato de alúmina a las resinas epoxídicas endurecibles a alta
temperatura. También se ha averiguado que es posible añadir
retardadores del fuego del tipo de un compuesto de fósforo o de un
haluro (que se han utilizado ampliamente como retardadores del
fuego en campos generales de la industria) para resinas epoxídicas
endurecibles por calor que se vayan a usar como blindaje contra los
neutrones considerando las descripciones similares a las citadas
para el hidróxido de magnesio. Como se ha explicado anteriormente,
se puede clarificar una norma para seleccionar retardadores del
fuego disponibles para resinas epoxídicas a usar para materiales de
blindaje contra los neutrones a partir de los resultados de las
pruebas en retardadores del fuego.
Los materiales de blindaje contra los neutrones
hechos de materiales de alto polímero resistentes al calor pueden
contener un material absorbente de neutrones tal como un compuesto
de boro que tiene una gran sección eficaz de absorción de
neutrones. El ejemplo típico es el material de blindaje contra
neutrones usado en un contenedor metálico. Para este fin, se añade
carburo de boro a las resinas epoxídicas del tipo endurecible a la
temperatura ambiente. Cuando las resinas epoxídicas endurecibles
por calor se aplican como materiales de blindaje contra neutrones,
es peculiar que el componente absorbente de neutrones (por ejemplo
carburo de boro y nitruro de boro) podría reaccionar con
componentes de la resina epoxídica endurecible por calor tales
como la resina base, endurecedores tales como un anhídrido ácido, y
retardadores del fuego tales como hidróxido de magnesio a alta
temperatura. Experimentalmente se ha comprobado que el carburo de
boro y el nitruro de boro no reaccionan con componentes de la
resina epoxídica endurecible por calor tales como la resina base,
endurecedores tales como un anhídrido ácido, y retardadores del
fuego tales como hidróxido de magnesio a alta temperatura. A partir
de lo anteriormente expuesto, se dio con la idea de que se pueden
mejorar la capacidad de blindaje contra neutrones del material de
blindaje contra neutrones hecho de una resina epoxídica endurecible
por calor sin perder las características del material endurecido
mediante la adición a la resina epoxídica de un compuesto de boro
tal como el carburo de boro y el nitruro de boro como el material
absorbente de neutrones. Por una razón similar, se dispone también
de compuestos que no contienen boro tales como el óxido de gadolinio
y el óxido de samario como materiales absorbentes de
neutrones.
Como resulta aparente a partir de la
descripción anterior, el presente invento responde a una serie de
experimentos y evaluaciones profundas que aclaran que las resinas
epoxídicas endurecibles por calor se pueden aplicar como materiales
de blindaje contra neutrones.
La resina base es preferiblemente un miembro
seleccionado del grupo de un compuesto epoxídico del tipo bisfenol
A, un compuesto epoxídico del tipo novolak, un compuesto epoxídico
del tipo éter alicíclico glicidilo, diversos compuestos epoxídicos
del tipo éster glicidilo, un compuesto epoxídico del tipo glicidilo
amina, y un compuesto epoxídico del tipo bifenol o su mezcla.
El endurecedor es preferiblemente un miembro
seleccionado del grupo de endurecedores tipo amina tales como una
amina aromática, una amina alicíclica, y una amina poliamida, un
endurecedor tipo anhidrato ácido, y un promotor de endurecimiento
del tipo imidazol o su mezcla. Más adelante se explica la cantidad
de respectivos endurecedores para añadir a la resina base. Si la
relación de equivalentes entre los grupos epoxídicos contenidos en
la resina base y los átomos activos de hidrógeno del endurecedor no
está comprendida entre 0,7 y 1,3, el exceso de resina base o de
endurecedor podría quedarse en la resina endurecida. Como tanto la
resina base como el endurecedor tienen presiones de vapor, el
exceso de resina base o de endurecedor se evaporará cuando se
caliente. Esto causa una pérdida de átomos de hidrógeno en la resina
endurecida. Por tanto, la relación de equivalente entre los grupos
epoxídicos de la resina base y los átomos activos de hidrógeno del
endurecedor debería ser entre 0, 7 y 1,3 y preferiblemente
alrededor de 1,0 para conseguir que la resina endurecida tenga una
baja velocidad de reducción de peso debida al calor.
El retardador del fuego es preferiblemente un
miembro seleccionado del grupo que consiste en un hidróxido
metálico tal como hidróxido de magnesio, hidróxido de aluminio, e
hidróxido de calcio, hidratos de dicho óxido metálico, compuestos
fosfóricos inorgánicos tales como fosfato amónico, compuestos
fosfóricos orgánicos tales como éster fosfórico, y compuestos
halogenados tales como hexabromo benceno y tetra bromobisfenol A o
su mezcla. Como la resina endurecida contiene más retardador del
fuego, la resina endurecida puede ser más resistente al fuego, pero
por el contrario, la resina endurecida tiene un número menor de
átomos de hidrógeno por unidad de volumen y resulta más viscosa.
Para comunicar una elevada capacidad de blindaje contra neutrones,
una gran resistencia al fuego y una alta trabajabilidad a la resina
endurecida de una manera bien equilibrada, la proporción del
retardador del fuego debería estar entre el 30% y el 60% en
peso.
Los materiales absorbentes de neutrones son
preferiblemente isótopos que tienen una gran sección eficaz para la
absorción de neutrones térmicos y con más preferencia compuestos de
boro tales como carburo de boro y nitruro de boro, compuestos de
cadmio como el óxido de cadmio, compuestos de gadolinio como el
óxido de gadolinio, y compuestos de samario como el óxido de
samario. Sin embargo, en general estos compuestos son muy caros,
pudiéndose determinar la mínima proporción de adición a partir de la
capacidad de absorción de neutrones y la máxima proporción de
adición a la vista del coste del material de blindaje contra
neutrones. Por medio de una estimación del invento en cuanto a
coste y capacidad, la proporción preferible del material absorbente
de neutrones es entre el 0,1% y el 10% en peso para conseguir un
material de blindaje contra neutrones que tenga una proporción
equilibrada entre coste y capacidad del blindaje.
Los hidruros metálicos preferibles son el
hidruro de titanio, y la aleación preferible absorbente de hidrógeno
preferible es la aleación de magnesio y níquel.
El material de blindaje contra neutrones del
presente invento pierde difícilmente la capacidad de blindaje
contra neutrones aún cuando se exponga a una elevada temperatura de
150º a 200ºC, y su capacidad de blindaje contra neutrones se ha
mejorado en ese intervalo de temperaturas.
La Figura 1 ilustra unas velocidades
experimentales de reducción de peso por calor de resinas epoxídicas
del tipo bisfenol A endurecidas mediante diversos
endurecedores.
La Figura 2 ilustra unas velocidades
experimentales de reducción de peso por calor de diversas resinas
epoxídicas endurecidas mediante un endurecedor de un anhídrido
ácido.
La Figura 3 ilustra unas velocidades
experimentales de reducción de peso por calor de mezclas de resina
base de resina epoxídioca del tipo bisfenol A en varias
proporciones endurecida mediante endurecedores.
La Figura 4 ilustra la configuración de un
contenedor metálico que emplea el material de blindaje contra
neutrones de la Realización 1.
Realización
1
Entre las combinaciones de una resina epoxídica
del tipo bisfenol A y diversos endurecedores, el producto final de
resina preparado mediante el endurecimiento por calor de una resina
epoxídica del tipo bisfenol A en combinación con un anhídrido ácido
y una amina aromática o productos similares se caracteriza por una
baja velocidad de reducción de peso por calor, una excelente
resistencia al calor, y un bajo número de átomos de hidrógeno por
unidad de volumen, que se ha explicado ya con referencia a la Figura
1. La resina epoxídica del tipo éter alicíclico glicidilo se usa
como la resina base para aumentar el número de átomos de hidrógeno
por unidad de volumen sin reducir la resistencia al calor de la
misma. Se prepararon resinas base mezclando una resina epoxídica
tipo bisfenol A y una resina epoxídica del tipo de un éter
alicíclico di-glicidilo en varias proporciones,
endureciéndolas por calor mediante un anhídrido ácido o una amina
aromática, y se evaluaron sus velocidades de reducción de peso a
200ºC. La Figura 3 muestra el resultado de este experimento. En
este experimento, se usó una resina epoxídica del tipo bisfenol A
que tenía un equivalente epoxídico de 180 a 190 gramos/equivalente
y una viscosidad de aproximadamente 100 dPa.s a la temperatura
ambiente en cuanto a la resina epoxídica tipo bisfenol A, y una
resina epoxídica del tipo bisfenol A hidrogenado disponible
comercialmente que tenía un equivalente epoxídico de alrededor de
240 gramos/equivalente y una viscosidad de aproximadamente 35 dPa.s
a la temperatura ambiente como la resina epoxídica del tipo éter
alicíclico di-glicidilo. Además, se usó una mezcla
de metilciclopentadieno a la que se añadió anhídrido maleico y una
pequeña cantidad de imidazol como un endurecedor del tipo anhídrido
ácido, y metilen-dianilina como un endurecedor del
tipo de amina aromática.
Cuando se usa el endurecedor de amina aromática
para endurecer la resina epoxídica, la velocidad de reducción de
peso por calor se hace mayor, porque la resina epoxídica del tipo
bisfenol A hidrogenado ocupa más espacio en la resina base. Por
el contrario, cuando se usa un endurecedor del tipo de un anhídrido
ácido, la velocidad de reducción de peso por calor de la resina
endurecida es baja aunque la resina base esté constituida en su
totalidad por una resina epoxídica del tipo bisfenol A hidrogenado
(100%). Además, como el contenido de la resina epoxídica de
bisfenol A hidrogenado aumenta en la resina base, la resina
endurecida tiene un número mayor de átomos de hidrógeno por
unidad de volumen y mejor capacidad de blindaje contra neutrones.
Basándose en los anteriores conocimientos experimentales, esta
realización describe un material de blindaje contra neutrones que
comprende una resina endurecida preparada mediante el endurecimiento
con un anhídrido ácido de la resina epoxídica tipo bisfenol A
hidrogenado. El material de blindaje contra neutrones de esta
realización se ha preparado con la resina base, un endurecedor, y
un promotor de endurecimiento que ya se han descrito anteriormente.
El material de blindaje contra neutrones de esta realización se
prepara según el procedimiento que se describe a continuación.
Esta realización usa una resina epoxídica del
tipo bisfenol A hidrogenado cuyo equivalente epoxídico es
aproximadamente 240 gramos/equivalente como la resina base. Se
preparó una mezcla de 100 partes en peso de resina base, alrededor
de 65 partes en peso de endurecedor de un anhídrido ácido tal como
metilciclopentadieno al que se añadió anhídrido maleico, 0,1 a 2
partes en peso de 2-etil 4-metil
imidazol como un promotor de endurecimiento, 130 a 200 partes en
peso de hidróxido de magnesio cuyo tamaño medio de grano (de las
partículas primarias) era de 1 a 2 \mum como un retardador del
fuego, y aproximadamente 3 partes en peso de polvo de carburo de
boro cuyo tamaño medio de grano era de 100 \mum. Esta mezcla se
mezcló por completo a una temperatura constante de 70 a 100ºC y se
vertió en un troquel precalentado. Inicialmente, la mezcla se
calentó a aproximadamente 80 a 130ºC durante 2 a 4 horas para un
endurecimiento principal, luego a aproximadamente 140º a 170ºC para
un endurecimiento auxiliar, a unos 200ºC durante un corto período de
tiempo si hubiese sido necesario, y se enfrió dicha mezcla
gradualmente. Se usó esta resina endurecida como un material de
blindaje contra neutrones.
El material de blindaje contra neutrones de esta
realización no reduce la capacidad de blindaje contra neutrones
aunque el material de blindaje contra neutrones se exponga a una
temperatura elevada de 150 a 200ºC durante un largo período de
tiempo.
Con referencia a la Figura 4, se explica a
continuación un contenedor metálico que emplea material de blindaje
contra neutrones de esta realización. Un contenedor metálico 1
consiste en un casco exterior (casco exterior) que forma el
recipiente, un casco interior 2 que tiene unas aletas 4 conductoras
de calor de aluminio espaciadas sobre la periferia exterior del
casco interior 2 (casco interior), y una canasta metálica 6 parecida
a una parrilla colocada dentro del casco interior. El material 5
absorbente de neutrones preparado mediante esta realización se
rellena en el espacio comprendido entre el casco exterior 3 y el
casco interior 2 que está separado por las aletas 4 conductoras del
calor. El casco interior, que tiene una abertura en la parte
superior, se ha hecho de acero semiduro, y puede actuar como un
blindaje contra los rayos gamma. La canasta metálica 6 tiene una
pluralidad de celdas cada una de las cuales se ha diseñado para
almacenar un conjunto combustible irradiado. La abertura del casco
interior 2 está cerrada con una tapa primaria 7 para impedir las
fugas de los materiales radiactivos y con una tapa secundaria 8 que
está colocada por encima de la tapa primaria. El espacio interior
de la tapa primaria 7 se ha llenado también con el material 5
absorbente de neutrones. En el caso en que la canasta metálica 6
encerrada en el contenedor metálico 1 almacene 70 conjuntos
combustibles irradiados que se guardan durante un corto período en
una piscina refrigerada por agua o conjuntos combustibles de alto
grado de quemado, la temperatura del material 5 absorbente de
neutrones sube hasta 150 a 200ºC debido al calor emitido desde el
conjunto combustible. Sin embargo, en este caso, las capacidad de
blindaje contra neutrones del contenedor metálico 1 no disminuye,
porque el material 5 de blindaje contra neutrones conserva las
capacidad de absorción de los neutrones aún cuando se exponga a una
temperatura elevada de 150 a 200ºC durante un largo período de
tiempo. Como se ha explicado anteriormente, el contenedor metálico 1
puede almacenar 60 o más conjuntos combustibles irradiados que se
almacenan a corto plazo en una piscina refrigerada por agua o un
conjunto combustible de alto grado de quemado. El material de
blindaje contra neutrones de esta realización es también aplicable
para blindar las áreas de alta temperatura de 150 a 200ºC de las
instalaciones de tratamiento de materiales radiactivos tales como
vasijas de reactor, instalaciones de reelaboración de combustible
nuclear, instalaciones de almacenamiento de combustible irradiado,
e instalaciones de acelerador. Las realizaciones 2 a 5 son también
aplicables a dichas instalaciones de tratamiento de materiales
radiactivos.
La resina epoxídica base puede ser una resina
epoxídica del tipo bisfenol A hidrogenado sola o junto con una
resina epoxídica tipo bisfenol A. Adicionalmente, la resina
epoxídica a mezclar con la misma puede ser una resina epoxídica
del tipo bisfenol A, una resina epoxídica del tipo bisfenol F, o
una resina epoxídica del tipo novolak tal como una resina epoxídica
del tipo fenol novolak y una resina epoxídica del tipo cresol
novolak. La resina epoxídica del tipo de éter glicidilo se puede
sustituir por una resina epoxídica del tipo éster glicidilo, una
resina epoxídica del tipo glicidilo amina, una resina epoxídica del
tipo bifenilo, o una resina epoxídica del tipo naftaleno. Además,
la resina epoxídica del tipo bisfenol A hidrogenado se puede
sustituir por un compuesto epoxídico tal como un compuesto epoxídico
alicíclico que tenga más átomos de hidrógeno en la molécula. Se
puede seleccionar cualquier combinación de resina base y endurecedor
siempre que la resina base y el endurecedor sean aptos para el
endurecimiento por calor y la resina endurecida contenga átomos de
hidrógeno de 5 X 10^{22} átomos/cm^{3} o más.
A título explicativo, esta realización usa como
un endurecedor metilciclopentadieno al que se ha añadido anhídrido
maleico, pero puede sustituirse por cualquier endurecedor conocido
de un anhídrido ácido seleccionado del grupo de anhídrido ftálico,
anhídrido maleico, anhídrido metil nádico, anhídrido succínico,
anhídrido piromelítico, anhídrido cloréndico, y una modificación de
los mismos, o una mezcla de los mismos. Si es posible emplear
mucho tiempo para el endurecimiento, no es necesario añadir el
promotor de endurecimiento tal como el endurecedor del tipo
imidazol.
Aunque esta realización usa hidróxido de
magnesio como un retardador del fuego, no es necesario añadir un
retardador del fuego si el material de blindaje contra neutrones se
aplica a lo que no requiera resistencia a la inflamación. Para
preparar un material de blindaje contra neutrones que no necesite la
reducción en el número de átomos de hidrógeno por unidad de volumen
durante el endurecimiento por calor, se puede usar hidróxido de
aluminio en lugar de hidróxido de magnesio. Como retardador del
fuego se pueden usar hidróxido de calcio, hidro granate y productos
similares. En la descripción anterior, la cantidad de hidróxido de
magnesio a añadir se determina de acuerdo con la viscosidad, el
tiempo de mezcla, y el efecto de la resistencia a la inflamación
suponiendo que la mezcla de resina se mezcla aproximadamente a 80ºC.
Sin embargo, a no ser que la viscosidad de la mezcla exceda de un
máximo de 200 gramos/eq.s, se puede cambiar la cantidad de hidróxido
de magnesio a añadir de acuerdo con la viscosidad y la temperatura
de la mezcla. Similarmente, es posible también determinar la
cantidad de hidróxido de magnesio a añadir desde un punto de vista
en que la viscosidad sea de 200 gramos/eq.s o menos durante al
menos una hora o más. Adicionalmente, es posible determinar la
cantidad de un retardador del fuego a añadir desde un punto de
vista en que el índice de oxígeno de la resina endurecida exceda de
20.
Se pueden añadir al material absorbente de
neutrones cualesquiera otros compuestos de boro distintos del
nitruro de boro y del carburo de boro. Además, se puede omitir el
material absorbente de neutrones para algunas aplicaciones
especiales. Los compuestos de boro se pueden sustituir por óxido de
cadmio, óxido de gadolinio, y óxido de samario.
Realización
2
Esta realización usa, como un material de
blindaje contra neutrones, una resina epoxídica endurecible por
calor preparada mediante el endurecimiento por una mezcla de
endurecedores de un anhídrido ácido y una amina de una resina
epoxídica del tipo de éter alicíclico di-glicidilo
como la resina base.
Esta realización, lo mismo que la Realización
1, usa una resina epoxídica del tipo bisfenol A hidrogenado como la
resina epoxídica del tipo de éter alicíclico
di-glicidilo. El metilciclopentadieno al que se ha
añadido anhídrido maleico se usa como un endurecedor de un
anhídrido ácido lo mismo que en la Realización 1. Esta realización
usa una mezcla de poliamina alicíclica y metilciclopentadieno a la
que se han añadido anhídrido maleico como un endurecedor y un
compuesto de imidazol como el promotor de endurecimiento. Lo mismo
que en la Realización 1, esta realización usa hidróxido de
magnesio como el retardador del fuego y carburo de boro como el
material absorbente de neutrones.
Cuando se usa un anhídrido ácido como un
endurecedor único, la relación entre el anhídrido ácido y la resina
base se determina mediante una relación estequiométrica entre el
equivalente de la resina epoxídica base y el equivalente del
anhídrido ácido. El contenido de átomos de hidrógeno en el anhídrido
ácido es comparativamente pequeño. Por tanto, se asume que el
anhídrido ácido, cuando se usa como el endurecedor único, funciona
para diluir los átomos de hidrógeno en la resina base. De acuerdo
con ello, esta realización disminuye la cantidad de anhídrido ácido
a añadir a la resina base y añade un endurecedor del tipo amina para
compensar por ello. La cantidad del endurecedor tipo amina
necesaria para endurecer una cantidad predeterminada de la resina
base está comprendida generalmente entre la mitad y un tercio de
la cantidad del endurecedor del tipo anhídrido ácido necesaria para
endurecer la resina base. Por tanto, se puede aumentar la relación
de la resina base con respecto a la resina total mediante la
sustitución de una parte del endurecedor del tipo anhídrido ácido
por el endurecedor del tipo amina. Esto puede aumentar también el
número de átomos de hidrógeno por unidad de volumen en la resina
endurecida. Esta realización describe un ejemplo de relación de
composición en el que reaccionan alrededor del 30% de la totalidad
de los grupos de resina epoxídica de la resina base con el
endurecedor del tipo amina y el resto con el endurecedor del tipo
anhídrido ácido. La relación de composición es de 100 partes en
peso de resina epoxídica del tipo bisfenol A hidrogenado como la
resina base, 45 partes en peso de anhídrido ácido como parte del
endurecedor, aproximadamente 8 partes en peso de poliamina
alicíclica, aproximadamente 150 partes en peso de hidróxido de
magnesio como el retardador del fuego, y unas 3 partes en peso de
carburo de boro como el material absorbente de neutrones. Esta
mezcla se mezcló totalmente a unos 80ºC y se vertió en un troquel.
La mezcla se calentó y endureció de la misma manera que con la
Realización 1. Se usó esta resina endurecida como material de
blindaje contra neutrones.
El material de blindaje contra neutrones de esta
realización que se ha preparado según se ha explicado anteriormente
no pierde la capacidad de blindaje contra neutrones aún cuando se
exponga a una elevada temperatura de 150º a 200ºC durante un largo
período de tiempo. El material de blindaje contra neutrones de esta
realización puede tener un número de átomos de hidrógeno por unidad
de volumen mayor que el de la Realización 1. El contenedor metálico
que emplea el material de blindaje contra neutrones de esta
realización usa el material absorbente 5 de neutrones (Figura 4)
del material de blindaje contra neutrones de esta realización. El
contenedor metálico 1 que emplea el material de blindaje contra
neutrones de esta realización puede almacenar alrededor de 60 o más
conjuntos combustibles irradiados que se almacenan a corto plazo en
una piscina refrigerada por agua o conjuntos combustibles de alto
grado de quemado.
En esta realización, lo mismo que en el material
1 de blindaje contra neutrones, se pueden sustituir la resina base,
el anhídrido, el retardador del fuego, y el material de blindaje
contra neutrones por los otros materiales. Se puede usar cualquier
compuesto conocido públicamente de poliamina alicíclica como un
endurecedor, siempre que se pueda usar para endurecer por
calor.
Realización
3
Esta realización usa, como un material de
blindaje contra neutrones, una resina epoxídica endurecible por
calor preparada mediante el endurecimiento de una resina base por un
anhídrido ácido o producto similar y la adición a la misma de
titanio hidrogenado.
Esta realización usa una resina epoxídica del
tipo de bisfenol A como la resina base y un anhídrido ácido como un
endurecedor. Para completar la reacción de endurecimiento en un
tiempo de aproximadamente un día, se añade a la mezcla de resina
un promotor de endurecimiento tal como imidazol. Además, a esta
mezcla se añaden hidróxido de magnesio como el retardador del
fuego, carburo de boro como el material absorbente de neutrones, y
titanio halogenado. Sus proporciones en peso en la mezcla son de
aproximadamente un 30% de hidróxido de magnesio, alrededor de un
3% o menos de carburo de boro, un 20% a un 30% de titanio
halogenado, y el resto de resina epoxídica del tipo bisfenol A.
Esta mezcla se mezcló totalmente a 80ºC y se vertió en un troquel.
Esta mezcla se calentó y endureció de la misma manera que en la
Realización 1. Se usó esta resina endurecida como un material de
blindaje contra neutrones.
La resina base puede ser una resina epoxídica
del tipo de bisfenol A, una modificación de la misma, y diversas
resinas epoxídicas tipo novolak tales como una resina epoxídica del
tipo éter glicidilo, una resina epoxídica del tipo éster glicidilo,
una resina epoxídica del tipo amina glicidilo, y una resina
epoxídica del tipo bifenol o su mezcla con resina epoxídica de
éter alicíclico di-glicidilo. Además de un anhídrido
ácido, el endurecedor puede ser cualquier clase de endurecedor del
tipo amina públicamente conocido para resinas endurecibles por
calor.
El retardador del fuego y el material absorbente
de neutrones se pueden sustituir lo mismo que en la Realización 1.
El titanio hidrogenado se puede sustituir por una aleación
absorbente de hidrógeno tal como una aleación de magnesio y
níquel.
El material de blindaje contra neutrones de esta
realización, que se ha preparado como se ha descrito anteriormente,
no pierde la capacidad de blindaje contra neutrones aún cuando se
exponga a una temperatura elevada de 150º a 200ºC durante un largo
período de tiempo. El material de blindaje contra neutrones de esta
realización puede tener un número de átomos de hidrógeno por unidad
de volumen mayor que el de la Realización 1. En otras palabras,
esta realización puede proveer un material de blindaje contra
neutrones que no pierde la capacidad de blindaje contra neutrones
aún cuando se exponga a una temperatura elevada durante un largo
tiempo. Además, como esta realización usa un hidruro metálico para
aumentar el número de átomos de hidrógeno por unidad de volumen del
material de blindaje contra neutrones, el material de blindaje
contra neutrones puede tener una excelente resistencia al calor y
una excelente capacidad de blindaje contra neutrones. El contenedor
metálico que emplea el material de blindaje contra neutrones de
esta realización usa el material 5 absorbente de neutrones (de la
Figura 4) del material de blindaje contra neutrones de esta
realización. El contenedor metálico 1 que emplea el material de
blindaje contra neutrones de esta realización puede almacenar
aproximadamente 60 o más conjuntos combustibles irradiados que se
almacenan a corto plazo en una piscina refrigerada por agua o
conjuntos combustibles de alto grado de quemado.
Realización
4
Como se ve en la Figura 3, para el uso de un
endurecedor del tipo amina aromática, cuando el contenido de resina
epoxídica del tipo bisfenol A hidrogenado aumenta en la resina base
(que es una mezcla de resina epoxídica del tipo bisfenol A y de
resina epoxídica del tipo bisfenol A hidrogenado), aumenta el número
de átomos de hidrógeno por unidad de volumen de la resina
endurecida, pero la velocidad de reducción de peso por calor se
hace mayor. Sin embargo, en tanto que el porcentaje de la resina
epoxídica del tipo bisfenol A hidrogenado sea hasta un 50% en peso
de la resina base total, la resina endurecida se encuentra
totalmente disponible bajo una condición de elevada temperatura de
150ºC o mayor. Esta realización explica un ejemplo de usar, como un
material de blindaje contra neutrones, una resina epoxídica
endurecible por calor preparada mediante el endurecimiento por un
endurecedor de amina aromática de una mezcla de resina epoxídica del
tipo bisfenol A y de una resina epoxídica del tipo bisfenol A
hidrogenado como la resina base.
Esta realización usa los mismos materiales que
los utilizados para las pruebas de la Figura 3. Los materiales son
una resina epoxídica del tipo bisfenol A que tiene un equivalente
epoxídico de aproximadamente 180 a 190 gramos/equivalente y una
resina epoxídica del tipo bisfenol A hidrogenado que tiene un
equivalente epoxídico de alrededor de 240 gramos/equivalente como
la resina base, y un compuesto de metilen di-anilina
como el endurecedor de amina aromática.
La resina base de esta realización era una
mezcla de 50 partes en peso de resina epoxídica del tipo bisfenol A
y 50 partes en peso de resina epoxídica del tipo bisfenol A
hidrogenado. A esta resina base se añadieron alrededor de 30 partes
en peso de una amina aromática, 100 a 160 partes en peso de
hidróxido de magnesio como un retardador del fuego, y
aproximadamente 3 partes en peso de carburo de boro. Esta mezcla se
mezcló totalmente a una temperatura constante en el intervalo de
70º a 100ºC y se vertió la mezcla líquida homogénea en un troquel.
La mezcla contenida en el troquel se calentó a
80-120º durante alrededor de 2 horas para un
endurecimiento principal, luego se calentó a 120º-180º durante
aproximadamente 4 a 12 horas para un endurecimiento auxiliar, se
habría calentado a alrededor de 200ºC durante un tiempo
comparativamente corto si hubiese sido necesario, y después se
enfrió. Se usó esta resina endurecida como un material de blindaje
contra neutrones.
El material de blindaje contra neutrones, que
se ha preparado según se ha explicado anteriormente, no pierde
capacidad de blindaje contra neutrones aún cuando se exponga a una
temperatura elevada de 150º a 200ºC durante un largo período de
tiempo. El contenedor metálico que emplea el material de blindaje
contra neutrones de esta realización usa el material absorbente 5
de neutrones (de la Figura 4) del material de blindaje contra
neutrones de esta realización. El contenedor metálico 1 que emplea
el material de blindaje contra neutrones de esta realización puede
almacenar aproximadamente 60 o más conjuntos combustibles irradiados
que se almacenan a corto plazo en una piscina refrigerada por agua
o conjuntos combustibles de alto grado de quemado.
Las resinas epoxídicas que se van a combinar con
la resina epoxídica tipo bisfenol A hidrogenado como resina base
pueden ser una resina epoxídica del tipo bisfenol A y otras resinas
epoxídicas tales como la resina epoxídica tipo novolak relacionadas
en la Realización 1. La resina epoxídica tipo bisfenol A hidrogenado
se puede sustituir por cualquier compuesto epoxídico tal como la
resina epoxídica alicíclica que contiene una gran cantidad de
átomos de hidrógeno en la molécula. Las resinas base y los
endurecedores se pueden determinar desde un punto de vista de que
el número de átomos de hidrógeno por unidad de volumen de la resina
endurecida sea de 5 X 10^{22} átomos/cm^{3}.
Se puede usar cualquier compuesto de poliamina
alicíclica públicamente conocido como un endurecedor siempre que se
pueda usar para endurecimiento por calor. Además, el retardador del
fuego y el material absorbente de neutrones se pueden sustituir por
otras sustancias lo mismo que en la Realización 1.
Realización
5
Esta realización describe un material de
blindaje contra neutrones preparado mediante el endurecimiento por
un endurecedor único de poliamina alicíclica de una resina
epoxídica del tipo bisfenol A. La mezcla de resina epoxídica
contenía 100 partes en peso de resina epoxídica tipo bisfenol A
como la resina base, alrededor de 30 partes en peso de poliamina
alicíclica, 150 a 200 partes en peso de trihidrato de alúmina, y 3
partes en peso de polvo de carburo de boro. Esta mezcla se mezcló
totalmente a la temperatura ambiente para hacerla uniforme. Esta
mezcla líquida de resinas se vertió en un troquel, se dejó a la
temperatura ambiente durante un día o más tiempo o preferiblemente
durante alrededor de 7 días para un endurecimiento principal, se
calentó a 180º a 200ºC para un endurecimiento auxiliar, se calentó
a 180º a 200ºC durante un tiempo comparativamente corto para su
endurecimiento final, y luego se enfrió. También es posible
aumentar gradualmente la temperatura de endurecimiento principal
desde unos 40ºC hasta unos 90ºC y proceder al endurecimiento
auxiliar bajo la condición anteriormente citada.
La resina endurecida antes mencionada se colocó
fuera del casco interior del contenedor metálico.
El material de blindaje contra neutrones de esta
realización, que se ha preparado según se ha explicado
anteriormente, no pierde su capacidad de blindaje contra neutrones
aún cuando se exponga a una temperatura elevada de 150º a 200ºC
durante un período largo de tiempo. El contenedor metálico que
emplea el material de blindaje contra neutrones de esta realización
usa el material 5 absorbente de neutrones (de la Figura 4) del
material de blindaje contra neutrones de esta realización. El
contenedor metálico 1 que emplea el material de blindaje contra
neutrones de esta realización puede aumentar el número de conjuntos
combustibles irradiados que se almacenan a corto plazo en una
piscina refrigerada por agua o de los conjuntos combustibles de
alto grado de quemado. En resumen, esta realización puede proveer
un material de blindaje contra neutrones cuya capacidad de blindaje
no disminuye cuando se expone a una temperatura elevada durante un
largo período de tiempo. El endurecimiento principal de la mezcla a
la temperatura ambiente puede disminuir la carga térmica en la
aplicación. Además, esta realización permite un endurecimiento
auxiliar en la ejecución de una prueba de transmisión de calor.
La resina base se puede sustituir por cualquiera
de entre una resina epoxídica del tipo éter glicidilo, una resina
epoxídica del tipo éster glicidilo, una resina epoxídica del tipo
glicidilo amina, y una resina epoxídica del tipo bifenilo. Para
mejorar la manipulación, la resina epoxídica del tipo bisfenol se
puede hacer menos viscosa mediante la reducción del grado de
reticulación, mediante un agente apropiado de dilución, o mediante
un tipo modificado para reducir la viscosidad. Es posible obtener un
número elevado de átomos de hidrógeno por unidad de volumen
mediante el uso de un compuesto epoxídico rico en hidrógeno tal como
una resina epoxídica del tipo éter di-glicidilo
sola o en combinación con varias resinas epoxídicas tales como una
resina epoxídica tipo bisfenol A. En cualquier caso, la resina
epoxídica se puede endurecer por calor para transformarla en un
material de blindaje contra neutrones cuya capacidad de blindaje
contra los neutrones no disminuya durante un período largo de
tiempo.
El retardador del fuego y el material absorbente
de neutrones de esta realización se pueden cambiar lo mismo que en
la Realización 1.
Claims (16)
1. Un material de blindaje contra neutrones que
contiene una resina epoxídica como uno de sus componentes
principales, que comprende un material endurecido que se prepara
mezclando una resina base que contiene un compuesto que incluye dos
o más grupos epoxídicos en la molécula como al menos un componente,
con un endurecedor para la apertura de dichos anillos epoxídicos y
la polimerización de los mismos a una temperatura mayor que la
temperatura ambiente,
en el que el material endurecido contiene un
retardador del fuego que contiene dicha resina base.
2. Un material de blindaje contra neutrones que
contiene una resina epoxídica como uno de sus componentes
principales, que comprende un material endurecido que se prepara
mezclando una resina base que contiene un compuesto que incluye dos
o más grupos epoxídicos en la molécula como al menos un componente
con un endurecedor para la apertura de dichos anillos epoxídicos y
la polimerización de los mismos, en el que la temperatura de
endurecimiento es mayor que la temperatura ambiente,
en el que el material endurecido contiene un
retardador del fuego que contiene dicha resina base.
3. Un material de blindaje contra neutrones de
acuerdo con las reivindicaciones 1 ó 2, en el que dicho retardador
del fuego es un miembro seleccionado del grupo que consiste en un
hidróxido metálico tal como el hidróxido de magnesio, el hidróxido
de aluminio, y el hidróxido de calcio, hidratos de dicho óxido
metálico, compuestos fosfóricos inorgánicos tales como fosfato de
amonio, compuestos fosfóricos orgánicos tales como éster fosfórico,
y compuestos halogenados tales
como hexabromo benceno y tetrabromo bisfenol A.
como hexabromo benceno y tetrabromo bisfenol A.
4. Un material de blindaje contra neutrones de
acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, en el que
dicho retardador del fuego, si es un hidróxido metálico o un hidrato
de dicho óxido metálico, se añade a dicha resina base en una
proporción del 30% al 60% en peso de dicha resina base.
5. Un material de blindaje contra neutrones
de acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, en el que
dicho retardador del fuego se mezcla de tal manera que el índice de
oxígeno de dicho material endurecido después del calentamiento
podría exceder de 20.
6. Un material de blindaje contra neutrones de
acuerdo con cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, en el que el
tamaño medio de grano del hidróxido de magnesio es de 0,5 a 5 \mum
cuando el hidróxido de magnesio se usa como dicho retardador del
fuego.
7. Un material de blindaje contra neutrones de
acuerdo con la Reivindicación 1,
en el que dicha resina base es un miembro
seleccionado del grupo de un compuesto epoxídico de bisfenol A, un
compuesto epoxídico de novolak, un compuesto epoxídico del tipo éter
alicílico glicidilo, diversos compuestos epoxídicos del tipo éster
glicidilo, un compuesto epoxídico del tipo glicidilo amina, y un
compuesto epoxídico del tipo bifenol o su mezcla, y dicho
endurecedor es un miembro seleccionado del grupo de un endurecedor
del tipo amina tal como una amina aromática, una amina alicíclica,
y una amina poliamida, un endurecedor del tipo anhidrato ácido, y
un promotor de endurecimiento del tipo imidazol o su mezcla, y
en el que dicha resina base y dicho endurecedor
se mezclan de tal manera que la relación de equivalentes del grupo
de hidrógeno activo contenido en dicho endurecedor tipo amina y del
grupo epoxídico contenido en dicha resina base podría ser de 0,7 a
1,3 cuando el endurecedor del tipo amina se usa como dicho
endurecedor, o la relación de equivalentes del total de grupos de
hidrógeno activo y de anhídrido ácido y del grupo epoxídico
contenido en dicha resina base podría ser de 0,7 a 1,3 cuando el
endurecedor del tipo amina se mezcla con el anhídrido
ácido.
ácido.
8. Un material de blindaje contra neutrones de
acuerdo con la Reivindicación 2,
en el que dicha resina base es un miembro
seleccionado del grupo de un compuesto epoxídico de bisfenol A, un
compuesto epoxídico de novolak, un compuesto epoxídico del tipo éter
alicílico glicidilo, diversos compuestos epoxídicos del tipo éster
glicidilo, un compuesto epoxídico del tipo glicidilo amina, y un
compuesto epoxídico del tipo bifenol o su mezcla, y dicho
endurecedor es un miembro seleccionado del grupo de un endurecedor
del tipo amina tal como una amina aromática, una amina alicíclica,
y una amina poliamida, un endurecedor del tipo anhidrato ácido, y
un promotor de endurecimiento del tipo imidazol o su mezcla, y
en el que dicha resina base y dicho endurecedor
se mezclan de tal manera que la relación de equivalentes del grupo
de hidrógeno activo contenido en dicho endurecedor tipo amina y del
grupo epoxídico contenido en dicha resina base podría ser de 0,7 a
1,3 cuando el endurecedor del tipo amina se usa como dicho
endurecedor, o la relación de equivalentes del total de grupos de
hidrógeno activo y de anhídrido ácido y del grupo epoxídico
contenido en dicha resina base podría ser de 0,7 a 1,3 cuando el
endurecedor del tipo amina se mezcla con el anhídrido ácido.
9. Un material de blindaje contra neutrones de
acuerdo con la Reivindicación 1,
en el que los componentes del material de
blindaje contra neutrones se mezclan de tal manera que la viscosidad
de la mezcla líquida de dicha resina base y dichos aditivos podría
no exceder de 200 dPa.s inmediatamente después de la adición de los
mismos a 30º a 100ºC.
10. Un material de blindaje contra neutrones de
acuerdo con la reivindicación 2,
en el que los componentes del material de
blindaje contra neutrones se mezclan de tal manera que la viscosidad
de la mezcla líquida de dicha resina base y dichos aditivos podría
no exceder de 200 dPa.s inmediatamente después de la adición de los
mismos a 30º a 100ºC.
11. Un material de blindaje contra neutrones de
acuerdo con la reivindicación 1,
en el que los componentes del material de
blindaje contra neutrones se mezclan de tal manera que la viscosidad
de la mezcla líquida de dicha resina base y dichos aditivos podría
no exceder de 200 dPa.s a 30º a 100ºC durante al menos una
hora.
12. Un material de blindaje contra neutrones de
acuerdo con la reivindicación 2,
en el que los componentes del material de
blindaje contra neutrones se mezclan de tal manera que la viscosidad
de la mezcla líquida de dicha resina base y dichos aditivos podría
no exceder de 200 dPa.s a 30º a 100ºC durante al menos una
hora.
13. Un material de blindaje contra neutrones
de acuerdo con la Reivindicación 1,
que comprende dicho material endurecido que se
obtiene mediante la reacción de dicha resina base con dichos
aditivos a 30º a 100ºC como el endurecimiento de primer orden y
luego mediante la reacción de los mismos a 130ºC a 180ºC como el
endurecimiento de segundo orden.
14. Un material de blindaje contra neutrones de
acuerdo con la Reivindicación 2,
que comprende dicho material endurecido que se
obtiene mediante la reacción de dicha resina base con dichos
aditivos a 30º a 100ºC como el endurecimiento de primer orden y
luego mediante la reacción de los mismos a 130ºC a 180ºC como el
endurecimiento de segundo orden.
15. Un material de blindaje contra neutrones
de acuerdo con la Reivindicación 1,
que comprende dicho material endurecido que se
obtiene mediante la reacción de dicha resina base con dichos
aditivos a la temperatura ambiente como el endurecimiento de primer
orden y luego mediante la reacción de los mismos a 60ºC a 180ºC
como el endurecimiento de segundo orden.
16. Un material de blindaje contra neutrones
de acuerdo con la Reivindicación 2,
que comprende dicho material endurecido que se
obtiene mediante la reacción de dicha resina base con dichos
aditivos a la temperatura ambiente como el endurecimiento de primer
orden y luego mediante la reacción de los mismos a 60ºC a 180ºC
como el endurecimiento de segundo orden.
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