EP2550664A1 - Gebinde zur lagerung von abfällen - Google Patents

Gebinde zur lagerung von abfällen

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Publication number
EP2550664A1
EP2550664A1 EP11711513A EP11711513A EP2550664A1 EP 2550664 A1 EP2550664 A1 EP 2550664A1 EP 11711513 A EP11711513 A EP 11711513A EP 11711513 A EP11711513 A EP 11711513A EP 2550664 A1 EP2550664 A1 EP 2550664A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
waste
container
matrix
glass
graphite
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
EP11711513A
Other languages
English (en)
French (fr)
Other versions
EP2550664B1 (de
Inventor
Milan Hrovat
Richard Seemann
Karl-Heinz Grosse
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
ALD Vacuum Technologies GmbH
Original Assignee
ALD Vacuum Technologies GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by ALD Vacuum Technologies GmbH filed Critical ALD Vacuum Technologies GmbH
Publication of EP2550664A1 publication Critical patent/EP2550664A1/de
Application granted granted Critical
Publication of EP2550664B1 publication Critical patent/EP2550664B1/de
Not-in-force legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

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Classifications

    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28—Treating solids
    • G21F9/34—Disposal of solid waste
    • G21F9/36—Disposal of solid waste by packaging; by baling
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F5/00—Transportable or portable shielded containers
    • G21F5/005—Containers for solid radioactive wastes, e.g. for ultimate disposal
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04—Treating liquids
    • G21F9/20—Disposal of liquid waste
    • G21F9/22—Disposal of liquid waste by storage in a tank or other container

Definitions

  • waste refers to any type of waste, preferably one that emits radioactive radiation or that contains fission and decay products.
  • This invention is particularly suitable for the disposal of high level waste (HLW) This includes, for example, waste generated during the reprocessing of spent fuel and, among other things, spent fuel that has not been reprocessed, is classified as HLW.
  • HLW high level waste
  • wastes are in liquid form after work-up and are usually converted by calcination into a solid form.
  • decay heat and half-life of the individual radionuclides differ from one another by several powers of ten.
  • the process for producing HLW-containing glass blocks is most advanced.
  • the originating from the reprocessing plant CPR is preferably melted in borosilicate glass and the glass blocks produced are placed in stainless steel containers and thus represent the waste package (Waste Package).
  • Container production have an expected corrosion resistance of about 10,000 years. Consequently, safe containment of radioactive waste beyond this period is not guaranteed. In addition, the removal of the decay heat from the known containers is difficult because of low thermal conductivity.
  • Fluidized bed plants associated with a high demand for carrier gases (up to 20 m 3 / h), followed by the difficult and complex conditioning of the particles. Added to this is the expensive disposal of the carrier gas.
  • the containers of the invention comprise a matrix and waste compartments embedded in the matrix.
  • the waste compartments preferably include waste containing composite pressed elements (e.g., bars) that are seamlessly enclosed by a metallic shell.
  • the waste compartments thus preferably have waste products in a metal shell.
  • the waste products may be mixed with a binder, which is preferably also glass.
  • the matrix comprises graphite and glass as an inorganic binder.
  • the waste products may in particular also be spent fuel assemblies.
  • wastes are usually mixtures of several products, but according to the invention this term also includes products which consist of only a single component.
  • the container is characterized by an inverse design.
  • the outside with a Enclosed steel containers are in the waste packages according to the invention, the waste compartments in the corrosion-resistant, moisture-impermeable
  • IGF matrix embedded (impermeable) graphite glass matrix
  • the requirement to both prevent corrosion and to avoid the diffusion of radionuclides is fulfilled separately in the containers according to the invention.
  • the IGG matrix is preferably as free of pores as possible and has a high density, which is close to the theoretical density, and is therefore impermeable to moisture and corrosion.
  • the inner metal cladding acts as a diffusion barrier.
  • Graphite is known to be a material that has a high corrosion stability and radiation stability. This has already been confirmed by natural graphite, which has been present in nature for millions of years in unaltered form.
  • the graphite content of the matrix is preferably 60 to 90 wt .-%. It is preferred that the graphite is natural graphite or synthetic graphite or a mixture of both components. It is particularly preferred that the graphite content in the matrix material according to the invention to 60 wt .-% to 100 wt .-% of natural graphite and 0 wt .-% to 40 wt .-% consists of synthetic graphite.
  • the synthetic graphite may also be referred to as graphitized Eiektrographitpulver.
  • the natural graphite has the advantage that it is inexpensive, the graphite grain, in contrast to synthetic graphite has no nanorises and moderate pressure to Moldings can be pressed with almost theoretical density.
  • the glass used as a binder in this invention is preferably borosilicate glass.
  • the advantage of Borosiükatgläsern is their high corrosion resistance.
  • Borosilicate glasses are very chemical and temperature resistant glasses. The good chemical resistance, for example to water and many chemicals is explained by the
  • Borosilicate glasses against sudden temperature fluctuations are the result of their low coefficient of thermal expansion of about 3.3x1 O.K "1.
  • Common borosilicate glasses include Duran®, Pyrex®, llmabon®, Simax® Solidex® and Fiolax®
  • the inorganic binder in a proportion of up to 40% by weight in the matrix. More preferably, the inorganic binder is present in a proportion of 10 to 30 wt .-% and more preferably in a proportion of 15 to 25 wt .-% in the matrix.
  • the matrix is suitable for serving as a corrosion barrier over an ultralong period of time.
  • the matrix is essentially free of pores, namely has a density which is preferably in the range of> 99% of the
  • the waste products can basically have any conceivable shape.
  • the waste products are preferably cylindrical. This is particularly true when the container has the preferred shape of a hexagonal prism.
  • the containers preferably have one
  • Wrench size from 400 to 600 mm and a preferred height of 800 to 1200 mm.
  • 210 waste compartments in the form of rods can be arranged in a trigonate 8-row design.
  • a part of it (5-10%) can be covered with absorber rods.
  • absorber material B 4 C can be used as absorber material B 4 C.
  • the graphite powder is preferably used with a particle diameter of ⁇ 30 ⁇ .
  • the remaining components preferably have about the same grain size as the graphite powder.
  • a granulate is produced from the pressed powder.
  • the starting components in particular the two components graphite and glass powder, mixed together, then compacted and by subsequent crushing and sieving a granulate with a grain size of less than 3.14 mm and greater than 0.31 mm is made.
  • a handle-resistant basic body with recesses for receiving metal-coated waste such as waste-containing composite-pressed rods or columns, is first pre-pressed.
  • the pre-pressing takes place for example with a four-column press with three hydraulic drives.
  • the press die stands freely on the lower yoke of the press and is only positioned by a center impact.
  • a shaping rod part with a larger diameter which is placed on a thinner support rod.
  • Matrizenober the required filling space arises.
  • a pre-dosed granule portion is poured gleichmäOig, first precompressed with the upper punch and then together with unlocked lower punch with the upper punch pushed down so far that the Matrizenobercons again the same filling space. This process is repeated until the required length of the compact is reached. Since the pressure required for pushing is always below the pressing pressure, it is possible for the pre-pressed base body to be free of density over the entire length
  • both production steps, granule production and pre-pressing of the main body are carried out outside of hot cells (remote operation).
  • waste-containing CPR-compressed waste compartments takes place in hot cells.
  • metal sheaths preferably made of copper
  • a preferably homogeneous mixture of radioactive waste and glass as a binder. After closing the loaded casings, they are heated in an extruder and extruded into composite-pressed waste compartments.
  • the rods of the LWR have a length of up to 4800 mm, they are first pushed into copper tubes, then formed into spiral bodies and finally embedded in layers in the graphite-glass matrix.
  • the waste package according to the invention is based, for example, on the Dragon 18-pin BE design for high-temperature reactors.
  • the container is preferably a hexagonal prism with a key width of 500 mm and a height of 1000 mm.
  • IG irradiated graphite
  • the waste products are introduced in a mixture with glass in the metal shell.
  • the compaction of the waste products is preferably carried out by pressing.
  • Preferred compaction processes include, in addition to extrusion and the
  • the invention also relates to a waste compartment comprising a mixture of at least one waste product with glass in a metal shell.
  • this waste compartment has the properties of the waste compartments described above as part of the package.
  • Also according to the invention is the use of a container described above for storing radioactive waste.
  • the container is a prism made of IGG matrix, which contains in the inner area the copper-clad, composite-pressed waste compartments in the form of rods.
  • the starting components used were a nuclear pure natural graphite with a
  • the two components were mixed dry in a weight ratio of natural graphite to glass 5: 1 and pressed into briquettes with the compactor Bepex L 200/50 P from Hosokawa.
  • the briquette density was about 1.9 g / cm 3 .
  • a granule having a grain size of less than 3.14 mm and greater than 0.31 mm and having a bulk density of about 1 g / cm 3 was prepared.
  • the pre-pressing was carried out in several successive layers.
  • the shaped rods had a diameter larger by 0.2 mm than the support rods.
  • the pressing pressure was 40 MN / m 2 and the sliding pressure was less than 20 MN / m 2 in the entire compact structure.
  • the mold bars were removed from the top and the support bars pulled down.
  • the copper cylinders were loaded with a homogeneous mixture of CPR simulant in borosilicate powder. After sealing, the cylinders were heated to 1000 ° C in a strand press and extruded into composite pressed bars at a throat factor of 3. In this case, a density of about 90% of the theoretical density, based on the waste, was achieved in the bars.
  • fuel rod dummies (dummy fuel rods) were first pushed into tubular metal casings of copper at a gap width of about 1 mm. After sealing the tubes, they were processed by extrusion at 1000 ° C to composite-pressed, gap-free bars. Subsequently, the rods were formed into spiral bodies and, analogously to the production of the base bodies, embedded in layers into the graphite-glass granules. The final pressing of the waste packages is described in Example 1.

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Gebinde zur Lagerung von radioaktivem Abfall, das zur ultralangen, sicheren Endlagerung geeignet ist, mit einer feuchtigkeitsundurchlässigen, korrosionsbeständigen Graphitmatrix und mit metallumhüllten Abfallprodukten, die in die Matrix eingebettet sind. Auch ein Verfahren zur Herstellung solcher Gebinde ist Teil der Erfindung.

Description

Gebinde zur Lagerung von Abfällen
Diese Erfindung betrifft ein Gebinde zur Lagerung von Abfall, das zur ultralangen, sicheren Endlagerung geeignet ist, mit einer feuchtigkeitsundurchlässigen,
korrosionsbeständigen Graphitmatrix und mit wenigstens einem Abfallkompartiment, das in die Matrix eingebettet ist. Es wird außerdem ein Verfahren zur Herstellung der Gebinde und ihre Verwendung beschrieben.
Die Bezeichnung„Abfall" bezieht sich auf jede Art Abfalls, vozugsweise auf solchen, der radioaktive Strahlung emittiert bzw. der Spalt- und Zerfallsprodukte enthält. Diese Erfindung ist insbesondere für die Endlagerung von hochradioaktivem Abfall, so genannten High Level Waste (HLW), geeignet. Das sind beispielsweise diejenigen Abfälle, die bei der Wiederaufarbeitung von abgebrannten Brennelementen anfallen. Außerdem werden unter anderem abgebrannte Brennelemente, die nicht aufgearbeitet werden, als HLW eingestuft.
Allein in Europa liegen zurzeit in Zwischenlagern etwa 8000 Kubikmeter HLW aus Wiederaufarbeitungsanlagen. Jedes Jahr kommen ca. 280 Kubikmeter hinzu. Alle zurzeit verfügbaren Werkstoffe und Verfahren zum Einschluss von derartigen HLW-Abfällen sind bisher nicht für eine dauerhafte Endlagemng geeignet.
Bei der Aufarbeitung von abgebrannten Brennelementen, z.B. eines Leichtwasser- Kernreaktors mit einer Leistung von 1000 MWe, fallen jährlich etwa 720 kg
hochradioaktive Abfälle an. Die Abfälle liegen nach der Aufarbeitung in flüssiger Form vor und werden üblicherweise durch Kalzinierung in eine feste Form überführt.
Ungünstigerweise unterscheiden sich Zerfallswärme und Halbwertzeit der einzelnen Radionuklide um mehrere 10er-Potenzen voneinander.
Zur Konditionierung und Lagerung von HLW wurde eine Reihe Verfahren mit dem Ziel entwickelt, die Anforderungen eines Endlagers zu erfüllen.
Um eine sichere Endlagerung von HLW über einen ultralangen Zeitraum zu
gewährleisten, werden an die Gebinde hohe Anforderungen bezüglich der
Korrosionsbeständigkeit des Behälters gestellt, damit trotz der radioaktiven Strahlung und Temperaturen oberhalb 100°C das Eindringen von Feuchtigkeit und die daraus entstehende Korrosion, bedingt durch die Radiolyse, weitgehend ausgeschlossen werden kann. Außerdem wird eine möglichst geringe Mobilität der Radionuklide durch
Diffusionsvorgänge gefordert.
Gegenwärtig ist das Verfahren zur Herstellung von HLW-haltigen Glas-Biöcken am weitesten entwickelt. Dabei wird der aus der Wiederaufarbeitungsanlage stammende HLW vorzugsweise in Borosilikatglas eingeschmolzen und die hergestellten Glas-Blöcke werden in Edelstahlbehälter eingebracht und stellen somit das Abfallgebinde (Waste Package) dar.
Die Verglasung von HLW-Blöcken wird bereits im Produktionsmaßstab beherrscht. Hierzu wurden unter anderem in Marcoule und La Hague, Frankreich, Produktionsanlagen gebaut, die seit 1970 in Betrieb sind.
Die äußeren Stahlbehälter stellen sowohl die Korrosionsschutzschicht als auch die Diffusionsbarriere für Radionuklide dar. Die Korrosionsbeständigkeit der Behälter hängt vor allem vom Behältertyp, vorhandener Feuchtigkeit und der damit verbundenen Radiolyse bei Temperaturen oberhalb 100°C ab.
Der Nachteil aller von außen mit einem Metallbehälter umschlossenen HLW-haltigen Komponenten besteht in einer begrenzten Korrosionsbeständigkeit des Metallbe hälters. Diese ist dadurch begründet, dass die heute verfügbaren Metallwerkstoffe zur
Behälterherstellung eine zu erwartende Korrosionsbeständigkeit von maximal etwa 10.000 Jahren haben. Folglich ist ein sicherer Einschluss der radioaktiven Abfälle über diesen Zeitraum hinaus nicht gewährleistet. Außerdem ist die Abfuhr der Zerfallswärme aus den bekannten Gebinden wegen niedriger Wärmeleitfähigkeit erschwert.
Verfahren, welche die Beschichtung kleiner HLW-Partikel vorsehen, haben sich nicht durchsetzen können. Dies liegt an erschwerten Herstellungsbedingungen im
Heißzellenbetrieb bei der Beschichtung von gesinterten Abfallteilchen in
Wirbelbettanlagen, verbunden mit einem hohen Bedarf an Trägergasen (bis zu 20 m3/h), gefolgt von der schwierigen und aufwändigen Konditionierung der Teilchen. Hinzu kommt die teure Entsorgung des Trägergases.
In Deutschland ist vorgesehen, mit HLW beladene Gebinde in Salzgestein-Bohrungen oder Kavernen einzulagern und nach der Einlagerung mit Salzgruß oder Salzbeton zu verschließen. Dieses Konzept hat jedoch bis heute noch keine
Genehmigungszustimmung gefunden. Deshalb wird seit 2002 noch einmal eine
Evaluierung möglicher Endlagerstandorte in Deutschland durchgeführt.
Die Stahlbehälter gemäß dem Stand der Technik haben die Aufgabe, sowohl die
Korrosion des Stahlbehälters als auch die Diffusion der Radionuklide aus den HLW- haltigen Komponenten wie z.B. Glasblöcken zu unterbinden.
Da die Korrosionsbeständigkeit der äußeren Stahlbehälter nach heutigem Stand auf maximal 10.000 Jahre beschränkt ist, kann ein sicherer Einschluss der Radionuklide über diesen Zeitraum hinaus nicht gewährleistet werden.
Es ist daher die Aufgabe der Erfindung, Gebinde zur Lagerung von Abfällen bereit zu stellen, die eine sichere Endlagerung solcher Abfälle über ultralange Zeiträume ermöglichen und sich kostengünstig herstellen lassen.
Die Aufgabe wird durch die Gegenstände der Patentansprüche gelöst.
Die erfindungsgemäßen Gebinde umfassen eine Matrix und in die Matrix eingebettete Abfallkompartimente. Die Abfallkompartimente weisen vorzugsweise abfallhaltige, verbundgepresste Elemente (z.B. Stäbe) auf, die von einer metallischen Hülle übergangslos umschlossen sind. Die Abfallkompartimente weisen also vorzugsweise Abfallprodukte in einer Metallhülle auf. Die Abfallprodukte können mit einem Bindemittel gemischt sein, welches vorzugsweise ebenfalls Glas ist. Die Matrix umfasst Graphit und Glas als anorganisches Bindemittel.
Die Abfallprodukte können insbesondere auch abgebrannte Brennelemente sein.
Wenn in dieser Beschreibung„Abfallprodukte" erwähnt werden, so wird damit zum Ausdruck gebracht, dass es sich bei Abfällen üblicherweise um Mischungen mehrerer Produkte handelt. Allerdings umfasst dieser Begriff erfindungsgemäß auch Produkte, die nur aus einer einzigen Komponente bestehen.
Das Gebinde ist gekennzeichnet durch eine inverse Auslegung (Design). Im Gegensatz zu den bekannt gewordenen Gebinden mit Glasblöcken, die von außen mit einem Stahlbehälter umschlossen sind, werden bei den Abfallgebinden gemäß der Erfindung, die Abfallkompartimente in die korrosionsfeste, feuchtigkeitsundurchlässige
(impermeable) Graphit-Glas-Matrix (IGG Matrix) eingebettet. Dabei ist es wesentlich, dass die Funktion eines äußeren Stahlbehälters durch die Metallumhüllung der Abfallprodukte in den inneren Gebindebereich verlagert wird, deshalb„inverses Design".
Die Anforderung, sowohl Korrosion zu verhindern als auch die Diffusion der Radionuklide zu vermeiden, wird bei den Gebinden gemäß der Erfindung getrennt voneinander erfüllt. Dabei ist die IGG-Matrix vorzugsweise möglichst porenfrei und hat eine hohe Dichte, die nahe an der theoretischen Dichte ist, und ist somit feuchtigkeitsundurchlässig und korrosionsbeständig. Die innere Metallumhüllung wirkt als Diffusionsbarriere.
Bedingt durch die hohe Korrosionsbeständigkeit der IGG-Matrix einerseits und durch die intakte Metallumhüllung des eingebetteten Abfalls im inneren Bereich des Gebindes andererseits, wird jegliche Freisetzung von Radionukliden in die Biosphäre aus den endgelagerten Gebinden für einen ultralangen Zeitraum (mehr als 1 Million von Jahren) unterbunden.
Zum Einbinden von Abfällen wurde erfindungsgemäß eine impermeable und
korrosionsbeständige Graphitmatrix mit Glas als anorganischem Bindemittel, entwickelt.
Graphit ist bekanntermaßen ein Werkstoff, der eine hohe Korrosionsstabilität sowie Bestrahlungsstabilität aufweist. Dies ist schon durch den in der Natur seit Millionen von Jahren in unveränderter Form vorliegenden Naturgraphit bestätigt.
Der Graphitanteil an der Matrix liegt bevorzugt bei 60 bis 90 Gew.-%. Es ist bevorzugt, dass der Graphit Naturgraphit oder synthetischer Graphit oder eine Mischung aus beiden Komponenten ist. Es ist dabei besonders bevorzugt, dass der Graphitanteil in dem erfindungsgemäßen Matrixmaterial zu 60 Gew.-% bis 100 Gew.-% aus Naturgraphit und zu 0 Gew.-% bis 40 Gew.-% aus synthetischem Graphit besteht. Der synthetische Graphit kann auch als graphitiertes Eiektrographitpulver bezeichnet werden.
Der Naturgraphit hat den Vorteil, dass er preisgünstig ist, das Graphitkorn im Gegensatz zu synthetischem Graphit keine Nanorisse aufweist und sich bei mäßigem Druck zu Formkörpern mit nahezu theoretischer Dichte verpressen lässt.
Das in dieser Erfindung als Bindemittel verwendete Glas ist vorzugsweise Borosilikatglas. Der Vorteil von Borosiükatgläsern ist ihre hohe Korrosionsstabilität. Borosilikatgläser sind sehr Chemikalien- und temperaturbeständige Gläser. Die gute chemische Beständigkeit, beispielsweise gegenüber Wasser und vielen Chemikalien erklärt sich durch den
Borgehalt der Gläser. Die Temperaturbeständigkeit und Unempfindlichkeit der
Borosilikatgläser gegen plötzliche Temperaturschwankungen sind Folge ihres geringen Wärmeausdehnungskoeffizienten von etwa 3,3x1 O^ K"1. Gängige Borosilikatgläser sind beispielsweise Duran®, Pyrex®, llmabon®, Simax ® Solidex® und Fiolax®. Die
Bindemittel gemäß der vorliegenden Erfindung haben ferner den Vorteil, dass sie während der Wärmebehandlung keine gasförmigen Crack-Produkte bilden, die zur Porenbildung in der Matrix führen. Das bedeutet, dass die anorganischen Bindemittel keine Umsetzungsprozesse durchlaufen und dadurch keine Poren entstehen. Das verwendete anorganische Bindemittel weist den Vorteil auf, dass es Poren, die sich dennoch bilden können, verschließt, was zu der genannten hohen Dichte, der
Undurchlässigkeit für Feuchtigkeit und der hervorragenden Korrosionsbeständigkeit führt.
Es ist vorteilhaft, das anorganische Bindemittel in einem Anteil von bis zu 40 Gew.-% in der Matrix zu verwenden. Weiter bevorzugt liegt das anorganische Bindemittel in einem Anteil von 10 bis 30 Gew.-% und weiter bevorzugt in einem Anteil von 15 bis 25 Gew.-% in der Matrix vor.
Es hat sich gezeigt, dass eine derartig ausgestaltete Matrix geeignet ist, über einen ultralangen Zeitraum als Korrosionsbarriere zu dienen. Im Zusammenspiel mit der erfindungsgemäßen Ausgestaltung der Abfallkompartimente, werden die hervorragenden Eigenschaften der Gebinde erzielt. Insbesondere ist die Matrix im Wesentlichen porenfrei, nämlich weist sie eine Dichte auf, die vorzugsweise im Bereich von >99% der
theoretischen Dichte liegt. Es ist wichtig, dass die Graphitmatrix eine hohe Dichte aufweist, damit keine Feuchtigkeit in das Gebinde eindringen kann. Dies wird einerseits durch die Materialauswahl und andererseits durch den Herstellungsprozess gewährleistet.
Durch das Einbetten der Abfallprodukte in metallumhüllter Form in die IGG-Matrix wird die Abfuhr der Zerfallswärme der Radionuklide auf Grund der hohen Wärmeleitfähigkeit der IGG-Matrix deutlich verbessert.
Die Abfallprodukte können grundsätzlich jede denkbare Form haben. Um eine möglichst gute Ausnutzung des Gebindevolumens zu erzielen, sind die Abfallprodukte bevorzugt zylinderförmig. Dies ist besonders dann zutreffend, wenn das Gebinde die bevorzugte Form eines Sechskantprismas aufweist. Die Gebinde haben bevorzugt eine
Schlüsselweite von 400 bis 600 mm und eine bevorzugte Höhe von 800 bis 1200 mm.
In einem solchen hexagonalen Gebinde lassen sich in trigonater 8-Reihen-Auslegung 210 Abfallkompartimente in Form von Stäben anordnen. Zur Neutronenabsorption kann ein Teil davon (5-10%) mit Absorberstäben belegt werden. Als Absorberwerkstoff kann B4C eingesetzt werden.
Die IGG-Matrix ist herstellbar durch Mischen der Ausgangskomponenten in Pulverform. Das Presspulver wird vorzugsweise durch Mischen von Graphitpulver mit Glaspulver hergestellt. Das Presspulver kann Hilfsstoffe in Mengen von einigen Prozent, bezogen auf die Gesamtmenge, umfassen. Dies sind beispielsweise Presshilfsmittel, die Alkohole umfassen können.
Das Graphitpulver wird bevorzugt mit einem Korndurchmesser von <30μιη eingesetzt. Die übrigen Komponenten haben vorzugsweise etwa die gleiche Korngröße wie das Graphitpulver.
Vorzugsweise wird aus dem Presspulver ein Granulat hergestellt. Zur Granulatherstellung werden die Ausgangskomponenten, insbesondere die beiden Komponenten Graphit- und Glas-Pulver, miteinander gemischt, dann kompaktiert und durch anschließendes Brechen und Sieben wird ein Granulat mit einer Korngröße von kleiner als 3,14 mm und größer als 0,31 mm angefertigt.
Aus dem Granulat wird zunächst ein hantierfester Grundkörper mit Ausnehmungen zur Aufnahme von metallumhüllten Abfällen, wie abfallhaltigen verbundgepressten Stäben oder Säulen vorgepresst. Das Vorpressen erfolgt beispielsweise mit einer Vier-Säulen- Presse mit drei hydraulischen Antrieben. Die Pressmatrize steht frei auf dem Unterjoch der Presse und wird lediglich durch einen Zentriera schlag positioniert.
Zur Herstellung von Ausnehmungen dienen erfindungsgemäß bevorzugt Formstäbe, die sich aus zwei Teilen zusammensetzen:
Ein formgebender Stabteil mit einem größeren Durchmesser, der auf einem dünneren Trägerstab steckt.
Zunächst wird ein Unterstempel soweit hoch gefahren, dass bis zu einer
Matrizenoberkannte der erforderliche Füllraum entsteht. Eine vordosierte Granulatportion wird gleichmäOig eingefüllt, mit dem Oberstempel zunächst vorverdichtet und dann zusammen bei entriegeltem Unterstempel mit dem Oberstempel soweit nach unten geschoben, dass bis zur Matrizenoberkannte wieder der gleiche Füllraum entsteht. Dieser Vorgang wird so oft wiederholt, bis die erforderliche Länge des Presslings erreicht wird. Da der erforderliche Druck zum Schieben stets unter dem Pressdruck liegt, ist es möglich, den vorgepressten Grundkörper über die gesamte Länge dichtegradientenfrei
herzustellen. Das ist eine wichtige Voraussetzung, um eine Verbiegung der
Abfallkompartimente beim Fertigpressen zu vermeiden.
Erfindungsgemäß erfolgen beide Fertigungsschritte, Granulatherstellung und Vorpressen der Grundkörper außerhalb von heißen Zellen (remote Operation).
Die Herstellung der abfallhaltigen HLW-verbundgepressten Abfallkompartimente erfolgt in heißen Zellen. Hierzu werden Metallhüllen (vorzugsweise aus Kupfer) mit einem vorzugsweise homogenen Gemisch aus radioaktivem Abfall und Glas als Bindemittel beladen. Nach Verschließen der beladenen Hüllen werden diese in einer Strangpresse erhitzt und zu verbundgepressten Abfallkompartimenten extrudiert.
Ein solches modifiziertes Verfahren ist außerdem zur Herstellung von Abfallgebinden mit abgebrannten und unaufgearbeiteten Brennstäben aus beispielsweise LWR und SWR (Leichtwasser- und Schwerwasser-Reaktoren) geeignet.
Da die Stäbe der LWR eine Länge von bis zu 4800 mm aufweisen, werden diese zunächst in Kupferrohre geschoben, dann zu spiralförmigen Körpern geformt und abschließend schichtweise in die Graphit-Glas-Matrix eingebettet.
Schließlich eignet sich das modifizierte Verfahren auch zur sicheren Entsorgung von bestrahltem und mit Radioisotopen kontaminiertem Graphit aus graphitmoderierten Kernkraftwerken, wie z.B. Magnox oder AGR aus UK, UNGG aus Frankreich und RBMK aus Russland.
Das erfindungsgemäße Abfallgebinde wird beispielsweise an das Dragon-18-Pin-BE- Design für Hochtemperaturreaktoren angelehnt. Das Gebinde ist vorzugsweise ein hexagonales Prisma mit einer Schlüsselweite von 500 mm und einer Höhe von 1000 mm. Um die Temperatur beim Fertig-Heißpressen der Abfallgebinde herabzusetzen um somit Werkzeuge aus herkömmlichen Stahl verwenden zu können sowie den Presszyklus zu verkürzen (Aufheizen und Abkühlen), wird erfindungsgemäß bevorzugt ein
niedrigschmelzendes Borosilikat-Glas als Bindemittel und für die Metallhüllen (Zylinder) anstelle von Kupfer vorzugsweise eine Aluminium-Magnesium-Legierung insbesondere AlMgl eingesetzt. Da die Zerfallswärme (decay heat) gegenüber hochradioaktiven Abfällen vernachlässigbar klein ist, wird der Durchmesser der Ausnehmungen für die mit bestrahltem Graphit (irradiated graphit, IG) beladenen Zylinder auf 80 mm Durchmesser erhöht. Damit lässt sich in das vorgeschlagene Abfallgebinde etwa 120 kg von bestrahltem Graphit einbetten.
Die Erfindung umfasst das Verfahren zur Herstellung eines Gebindes zur Lagerung von Abfallprodukten mit den Schritten:
- Einfüllen der Abfall rodukte in eine Metallhülle,
- Verdichten der Abfallprodukte,
- Zusammenfügen eines oder mehrerer umhüllter Abfallprodukte mit einer Mischung aus Graphit und Glas, bevorzugt in Form eines Grundkörpers, zu einem Pressling und
- Finales Pressen des Presslings zu dem Gebinde.
Bevorzugt werden in diesem Verfahren die Abfallprodukte in einer Mischung mit Glas in die Metallhülle eingefüllt.
Das Verdichten der Abfallprodukte erfolgt vorzugsweise durch Pressen. Bevorzugte Verdichtungsverfahren schließen neben dem Strangpressen und dem
heißisostatischen Pressen (HIP) auch das Schmieden ein. Die Erfindung betrifft auch ein Abfallkompartiment, umfassend eine Mischung von wenigstens einem Abfallprodukt mit Glas in einer Metallhülle. Dieses Abfallkompartiment hat im übrigen die Eigenschaften der oben als Teil des Gebindes beschriebenen Abfallkompartimente.
Erfindungsgemäß ist auch die Verwendung eines oben beschriebenen Gebindes zur Lagerung radioaktiven Abfalls.
Folgende Beispiele sollen die Erfindung von Abfallgebinden und ihre Herstellung näher erläutern, ohne die Erfindung dabei einzuschränken.
Beispiel 1
Auslegung und Herstellung eines Abfallgebindes mit HLW.
Das Gebinde ist ein Prisma aus IGG Matrix, das im inneren Bereich die mit Kupfer umhüllten, verbundgepressten Abfallkompartimente in Form von Stäben enthält.
Als Ausgangskomponenten dienten ein nuklearreines Naturgraphit mit einem
Korndurchmesser von weniger als 30pm der Firma Kropfmühl und ein Borosilikatglas der gleichen Korngröße mit einem Schmelzpunkt von etwa 10OOX der Firma Schott.
Die beiden Komponenten wurden im Gewichtsverhältnis Naturgraphit zu Glas 5:1 trocken gemischt und mit dem Kompaktor Bepex L 200/50 P der Firma Hosokawa zu Briketts verpresst. Die Brikettdichte betrug etwa 1 ,9 g/cm3. Durch anschließendes Brechen und Sieben wurde ein Granulat mit einer Korngröße von kleiner als 3,14 mm und größer als 0,31 mm und mit einer Schüttdichte von etwa 1 g/cm3 angefertigt.
Zur Herstellung des Grundkörpers mit Ausnehmungen für die Aufnahme der Stäbe erfolgte das Vorpressen in mehreren aufeinanderfolgenden Schichten. Dabei hatten die Formstäbe einen um 0,2 mm größeren Durchmesser als die Trägerstäbe. Der Pressdruck betrug 40 MN/m2 und der Schiebedruck betrug bei dem gesamten Presslingsaufbau weniger als 20 MN/m2.
Nach dem Aufbau wurden die Formstäbe von oben abgenommen und die Trägerstäbe nach unten abgezogen. Zur Herstellung von verbundgepressten, abfallhaltigen Stäben wurden die Kupferzylinder mit einem homogenen Gemisch aus HLW-Simulat in Borsilikatpulver beladen. Nach dem Verschließen wurden die Zylinder in einer Strang-Presse auf 1000°C erhitzt und zu verbundgepressten Stäben bei einem Verengungsfaktor von 3 extrudiert. Dabei wurde in den Stäben eine Dichte von etwa 90% der theoretischen Dichte, bezogen auf den Abfall, erzielt.
Nach dem Assemblieren des Grundkörpers mit den verbundgepressten Abfallstäben wurde er auf 1000°C erhitzt und fertiggepresst. Das Fertigpressen ist ein dynamisches Pressen; Dabei wurde der Pressling unter Volllast wechselweise mit dem Ober- und Unterstempel in der Matrize bewegt. Nach dem Abkühlen auf 200°C wurde der Pressling aus dem Werkzeug ausgestoßen.
Beispiel 2
Herstellung der Abfallgebinde mit abgebrannten und unaufgearbeiteten Brennstäben
Zur Herstellung der Gebinde wurden zunächst Brennstab-Attrappen (Dummy Brennstäbe) in rohrförmige Metallhüllen aus Kupfer bei einer Spaltweite von etwa 1 mm geschoben. Nach dem Verschließen der Rohre wurden diese durch Extrudieren bei 1000°C zu verbundgepressten, spaltfreien Stäben verarbeitet. Anschließend wurden die Stäbe zu spiralförmigen Körpern geformt und analog der Herstellung der Grundkörper schichtweise in das Graphit-Glas-Granulat eingebettet. Das Fertigpressen der Abfallgebinde ist in Beispiel 1 beschrieben.
Zur Charakterisierung der IGG-Matrix wurden aus den Test-Gebinden parallel (axial) und senkrecht (radial) zur Pressrichtung Proben entnommen und auf physikalische und chemische Eigenschaften untersucht. Die Ergebnisse sind in der nachstehenden Tabelle zusammengestellt:
Dichte (g/cm3)
2,23 (99% der th. Dichte)
Druckfestigkeit (MN/m2)
radial 70
axial 52 Biegefestigkeit
radial 35
axial 26
lineare thermische Ausdehnung (20 - 500°C (μηΊ/m K))
radial 9,2
axial 14,8
Wärmeleitfähigkeit (W/cm K)
radial 0,8
axial 0,4 . .
Die Korrosionsuntersuchungen in quinärer Karnalitlauge bei 95°C (Zusammensetzung in Gew.-%: Mg Cl2 26,5, KCl 7,7 Mg S04 1 ,5, NaCI gesättigt, Rest H20) ergaben einen Korrosionswert von 1 ,1 x 10'4 g/mz d. Unter dieser Annahme ist durch die
Flächenkorrosion nach etwa einer Million von Jahren eine Eindringstiefe von weniger als 1 ,2 cm zu erwarten.
Beispiel 3
Abfallgebinde zur Entsorgung von bestrahltem und kontaminiertem Graphit (irradiated graphite, IG)
Analog dem Beispiel 1 wurde aus dem Graphit-Glas-Granulat der Grundkörper mit 19 Ausnehmungen von 81 mm Durchmesser hergestellt. Anschließend wurden die
Hohlzylinder aus AlMgl-Legierung mit homogenem Gemisch aus Glas und IG-Graphit beladen. Nach dem Beladen wurden die Zylinder verschlossen und durch Extrudieren bei 500°C zu Säulen mit einem Durchmesser von 80 mm hergestellt. Dabei wurde eine Dichte in den Säulen, bezogen auf den IG-Graphit in der Matrix, von 1 ,75 g/cm3 erzielt. Nach dem Assemblieren des Grundkörpers wurde er analog dem Beispiel 1 fertiggepresst.
Abgesehen von einem um etwa den Faktor zwei höheren Korrosionswert von 2,3 g/m2d, stimmen alle Werte mit den Werten für die IGG-Matrix aus Beispiel 1 überein.

Claims

Ansprüche
1. Gebinde, umfassend eine Matrix, dadurch gekennzeichnet, dass in diese Matrix Abfallkompartimente eingebettet sind und die Matrix Graphit und ein anorganisches Bindemittel umfasst, wobei das Bindemittel Glas ist.
2. Gebinde nach Anspruch 1 , wobei der Graphitanteil an der Matrix 60 bis 90 Gew.- % beträgt.
3. Gebinde nach Anspruch 1 oder 2, wobei das anorganische Bindemittel einen Schmelzpunkt oder Erweichungspunkt von weniger als 1500°C aufweist.
4. Gebinde nach wenigstens einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei die Abfallkompartimente Abfallprodukte in einer Metallhülle umfassen.
5. Gebinde nach Anspruch 4, wobei die Abfallkompartimente die Abfallprodukte in einer Mischung mit einem Bindemittel umfassen, welches vorzugsweise Glas ist.
6. Gebinde nach wenigstens einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Bindemittel Borosilikatglas ist.
7. Gebinde nach wenigstens einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das anorganische Bindemittel in einem Anteil von bis zu 40 Gew.-%.-% in der Matrix vorhanden ist.
8. Verfahren zur Herstellung eines Gebindes zur Lagerung von Abfallprodukten mit den Schritten:
- Einfüllen der Abfallprodukte in eine Metallhülle,,
- Verdichten der Abfallprodukte,
- Zusammenfügen eines oder mehrerer umhüllter Abfallprodukte mit einer Mischung aus Graphit und Glas, bevorzugt in Form eines Grundkörpers, zu einem Pressling und - Finales Pressen des Presslings zu dem Gebinde.
9. Verfahren nach Anspruch 8, wobei die Abfallprodukte in einer Mischung mit Glas in die Metallhülle eingefüllt werden.
10. Verfahren nach Anspruch 8 oder 9, wobei der Grundkörper schichtweise vorge- presst wird.
1 1 . Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 8 bis 10, wobei der Grundkörper so ausgestaltet wird, dass dieser Ausnehmungen zur Aufnahme der metallumhüllten Abfallprodukte aufweist.
12. Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 8 bis 11 , wobei durch das Vorpressen des Grundkörpers eine Dichte von 60 bis 80% der theoretischen Dichte erreicht wird.
13. Verfahren nach wenigstens einem der Ansprüche 8 bis 12, wobei das Verdichten durch Strangpressen, heißisostatisches Pressen oder Schmieden erfolgt.
14. Abfallkompartiment, umfassend eine Mischung von wenigstens einem Abfallprodukt mit Glas in einer Metallhülle.
15. Verwendung eines Gebindes nach einem der Ansprüche 1 bis 7 zur Lagerung radioaktiven Abfalls.
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