DEC0010051MA - - Google Patents

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DEC0010051MA
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BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
Tag der Anmeldung: 4. Oktober 1954 Bekanntgemacht am 19. Juli 1956
DEUTSCHES PATENTAMT
Bekanntlich liefert die Reaktion des 4-Nitrosodiphenylamins mit Natriumsulfit in Gegenwart von überschüssigem Natriumhydroxyd die im Kern sulfonierte 4-Amino-diphenylamin-sulfonsäüre-(2) (deutsche Patentschrift 77536; Friedlaender, 4, S. 87). Bisher war noch nicht bekannt, daß die Reaktion auch Anlaß zur Entstehung eines anderen Produktes geben könne.
Es wurde nunmehr festgestellt, daß, wenn man das gleiche nitrosierte Derivat mit einem Salz der schwefligen Säure in Abwesenheit eines Ätzalkalis, behandelt, und zwar in einem Medium, das mindestens den einen der beiden Ausgangsrohstofte zum Teil auflösen kann,'gleichfalls ein sulfoniertes Derivat des 4-Amino-diphenyla.mins gebildet wird, wobei sich aber die Sulfpngruppe an der primären Aminogruppe befindet, d.h.,. die Reaktion hat die Umwandlung der Nitrosogruppe des Rohstoffes in die Sulfamidgruppe bewirkt. Ebenso wurde festgestellt, daß diese letztere -Reaktion allgemein ist und 'daß man auf diese Weise bei Verwendung von 4-Nitroso-diarylaminen die an der primären Aminogruppe der 4-Amino-diarylamine sulfonierten Derivate erhält. : , .
Unter den p-nitrosierten Diarylaminen, auf welche das vorliegende Verfahren Anwendung findet,' wären diejenigen anzuführen, welche sich von den symmetrischen oder den asymmetrischen
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Diarylaminen ableiten1,· insbesondere das 4-Nitrosodiphenylamin, das 4-Nitroso-3, 3'-dimethyl-diphenylamin, das 4-Nitroso-3-methoxy-diphenylamin
. . und das ^-Nitroso-^-methoxy-diphenylamin.
Die hierfür verwendbaren Salze der schwefligen Säure sind insbesondere die; in Wasser löslichen Salze dieser Säure, die Alkalisalze und die Salze der stickstoffhaltigen Basen.
Das Medium wird als frei von Alkalihydroxyd angesehen, wenn die Gesamtheit der Salze und sonstiger ionisierbarer Substanzen, welche dasselbe enthält, weniger Äquivalente an Alkalimetallen als Säureäquivalente enthält, wobei das anfängliche nitrosierte Derivat nicht als Säure gerechnet wird.
Verwendet man lediglich Alkalisalze der schwefligen Säure, dann verwendet man vorteilhafterweise ein Bisulfit, eventuell gemischt mit einem; Sulfit. Man kann auch eine Lösung verwenden, die außerdem ein anderes Alkalisalz'enthält, das beispielsweise dazu bestimmt ist, den. P11-WeTt des Mediums zu ändern, vorausgesetzt, daß kein Älkälihydröxyd eingeführt wird. Unter den verwendbaren Salzen der stickstoffhaltigen Basen kann man diejenigen des Ammoniaks, ferner die der aliphatischen -primären, sekundären oder tertiären Amine, wie Mono-, Di- und Trimethylamin, Diäthylamin, die aromatischen Amine, wie Anilin, die heterocyclischen Basen, wie Pyridin, dessen Homologe oder die technischen, diese Produkte enthaltenden Gemische. Man kann ferner ein Gemisch aus mehreren Salzen der schwefligen Säure, verwenden, beispielsweise das Gemisch eines Alkalisalzes mit einem Salz aus einer stickstoffhaltigen Base mit dieser Säure.
Man hat weiterhin festgestellt, daß in vielen Fällen der Wirkungsgrad bzw. die Ausbeute verbessert wurden, wenn man dem Reaktionsmedium stickstoffhaltige Verbindungen hinzusetzte. Unter diesen wären zu erwähnen die in dem vorhergehenden Abschnitt angeführten Basen sowie Amide, z. B. Formamid. Die salzbildenden stickstoffhaltigen Basen können sich in dem Reaktionsmedium teilweise im Zustande von Salzen der schwefligen Säure, teilweise im freien Zustande befinden. Man muß bei dieser Gelegenheit darauf hinweisen, daß die Anwesenheit dieser Basen im freien Zustande dem Medium keine Alkalinität verleiht. Man kann dabei nur eine1 der vorstehend erwähnten stickstoffhaltigen Verbindungen oder auch mehrere derselben verwenden.
Außer den vorstehenden Produkten kann man auch organische Lösungsmittel, wie Methylalkohol, Äthylalkohol, Propylalkohol und Butylalkohol, hinzusetzen; man kann sogar als Reaktionsmedium einzig und allein einen Alkohol verwenden.
Die erhaltenen Sulfamidsäuren sind wertvolle Materialien für die Farbstoffindustrie oder für die Färberei von Geweben, insbesondere für das Aufbringen von Oxydationsfarben auf der Faser; eine gewisse Anzahl derselben ist nett.
In der deutschen Patentschrift 894 245 ist geT zeigt, daß man 4-Amino-diphenylamin-N4-sulfqni säure durch Reduktion von p-Nitro-diphenylamin mittels Sulfit erhalten kann; da die Reduktion bei 1300 stattfindet, muß unter Druck gearbeitet wer-. den. Das erfindungsgemäße Verfahren, das nicht Nitro - diarylamine, sondern" Nitroso-diarylamine verwendet, benötigt keinerlei Arbeiten unter Druck. Die Reduktion mittels Salzen der schwefligen Säure findet tatsächlich schon bei Temperaturen unterhalb ioo° statt. Zu diesem bemerkenswerten Vorteil kommt noch, hiiizu, daß. entsprechend, dem erfindungsgemäßen Verfahren die höchsten Ausbeuten an N-sulfonierten Derivaten erzielbar sind.
In den nachfolgenden Beispielen sind die angegebenen Teile Gewichtsteile, sofern nichts Gegenteiliges angegeben wurde.
B e is pie 1 ι
Beispiel 2
Man gibt 100 Teile 4-Nitroso-diphenylamin in ein auf 8o° erhitztes und gerührtes Gemisch aus 142 Teilen Ammoniumsulfit, gelöst in 1000 Teilen Walser und 1500 Raumteilen Äthylalkohol. Dieses Gemisch hält man. ,während .2 Stunden bei der gleichen Temperatur; dann führt man 110 Teile kristallwasserfreies Natriumcarbonat ein und destilliert dann den Alkohol und einen Teil des Wassers ab. In die auf 1000 Raumteile gebrachte Lösung führt man 100 Teile Natriumchlorid ein und filtriert bei 15 bis 200 den gebildeten Niederschlag ab; letzterer besteht aus dem Natriumsalz der 4-Amino-diphenylamin-N4-sülfonsäure.
' Man erhält ein analoges Resultat, wenn man die Ammoniumsulfitlösung durch eine ähnliche Lösung, welche die äquimolekulare Menge Diäthylaminsulfit enthält, ersetzt.
Man erhitzt ein Gemisch aus 605 Raumteilen einer 429 g Natriumbisulfit auf den Liter enthaltenden Lösung, 300 Raumteilen einer 200 g Ammoniak im Liter enthaltenden Lösung und 730 Teilen Pyridin unter Rühren auf. 8o° und, fügt dann 200 Teile 4-Nitroso-diphenylamin hinzu. Nach iV2Stündigem Rühren bei vorstehender Temperatur führt man 75 Teile Natriumcarbonat ein und destilliert dann das Pyridin ab. Man verdünnt auf 1000 Raumteile und salzt mit 200 Teilen Natriumchlorid aus. Das ausgefällte Natrium-4-aminodiphenylamin-N4-sulfonat wird abfiltriert.
Setzt man in derselben Weise 4-Nitroso~3, 3'-dimethyl-diphenylamin um, dann erhält man das Natrium-4-amino-3, 3'-dimethyl-diphenylamin-N4-sulfonat, welches nach Auskristallisieren in Wasser und Alkohol hellgraublaue Plättchen bildet. Durch verdünnte Salzsäure bei Siedetemperatur hydrolysiert , und acetyliert, bilden dieselben 4-Acetylamino-3, 3'-dimethyl-diphenylamin mit einem Schmelzpunkt von 1470.
4-Nitroso-3-methoxy-diphenylamm liefert analog das Natrium-4-amino-3-methoxy-diphenylamin-N4-sulfonat. Das aus einem Gemisch von Wasser und Alkohol umkristallisierte Produkt besteht aus leicht bläulichen Blättchen. Bei Hydrolyse des
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erhaltenen Produkts und Acetylierung der gebildeten Base erhält man das ^Acetylamino-ß-methoxydiphenylamin mit einem Schmelzpunkt von 1720. Analog entsteht aus mit dem 4-Nitroso-4'-methoxy-diphenylamin das Natrium-4-amino-4'-methoxy-N4-sulfonat. Nach Auskristallisieren in Alkohol bildet es leicht bläuliche Blättchen. Nach Desulfonierung und Acetylieren erhält man 4-Acetylamino-4'-methoxy-diphenylamin mit einem Schmelzpunkt von 1420.
Beispiel 3
Zu einem siedenden Gemisch aus 100 Teilen 5o°/oigem Äthylalkohol und 80 Raumteilen einer Lösung, welche auf den Liter 520 g Natriumbisulfit enthält, setzt man 20 Teile 4-Nitroso-diphenylamin hinzu und läßt das Gemisch 20 Minuten kochen. Man destilliert den Alkohol ab, filtriert warm und bringt das Gemisch mit Wasser auf 200 Raumteile, worauf man 20 Teile Natriumchlorid hinzusetzt. Beim Filtrieren bei 15 bis 200 erhält man einen kristallinen Niederschlag von Natrium-4-amino-diphenylamin-N4-sulfonat.
Beispiel4
Man erhitzt ein Gemisch aus 66 Raumteilen einer Lösung mit einem Gehalt von 370 g Ammoniumsulfit je Liter, 14 Teilen Wasser und 73 Teilen Pyridin auf 8o° und fügt dann im Verlauf von 10 Minuten 20 Teile 4-Nitroso-diphenylamin hinzu. Nach nochmaligem Erhitzen auf die Dauer von ι Stunde bei der gleichen Temperatur behandelt man das Gemisch wie in den vorhergehenden Beispielen. Man erhält auf diese Weise einen Niederschlag von Natrium-4-amino-diphenylamin-N4-sulfonat.
Die gleiche Substanz kann man erhalten, wenn man auf ähnliche Weise vorgeht, aber dabei das Pyridin durch das gleiche Volumen Formamid ersetzt.
Beispiels
In ein auf Siedetemperatur erhitztes und gerührtes Gemisch aus 16,8 Teilen mit 1 Molekül Wasser kristallisiertem Ammonsulfit, in 5° Teilen absolutem Äthanol suspendiert, führt man allmählich - 10 Teile 4-Nitroso-diphenylamin ein. Man kocht bis zum Verschwinden der gelben Färbung des nitrosierten Derivats, fügt dann 10,6 Teile kristallwasserfreies Natriumcarbonat sowie 1 ooTeile Wasser hinzu und destilliert das organische Lösungsmittel ab. Man verdünnt die erhaltene Lösung auf Raumteile, salzt mit 10 Teilen Natriumchlorid aus und filtriert den Niederschlag des Natriumsalzes der 4-Amino-diphenylamin-N4-sulfonsäure bei 15 bis 20° ab.
Ersetzt man den absoluten Alkohol durch eine gleiche Menge des azeotropen Gemisches aus Wasser und Äthylalkohol, dann erhält man ein ähnliches Ergebnis.

Claims (6)

PATENTANSPRÜCHE:
1. Verfahren zur Herstellung von 4-Aminodiarylamin-N4-sulfonsäuren, dadurch gekennzeichnet, daß . man 4-Nitroso-diarylamine auf ein Salz der schwefligen Säure in Abwesenheit von Alkalihydroxyd in einem Medium einwirken läßt, welches den einen der beiden Ausgangsrohstoffe wenigstens teilweise auflöst.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Salz der schwefligen Säure mit einem Alkalimetall oder mit einer stickstoffhaltigen Base oder aber ein Gemisch aus zwei oder mehreren dieser Salze verwendet.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man die Reaktion in Gegenwart von Wasser und einer stickstoffhaltigen Base durchführt. . ■ .
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man die Reaktion in Gegenwart von Wasser und eines Lösungsmittels, das teilweise oder gänzlich mit Wasser mischbar ist, durchführt.
5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß man die Reaktion in einem Alkohol durchführt. .
6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man als Ausgangsverbindung in den Phenylkernen substituiertes oder nicht substituiertes 4-Nitroso-diphenylamin verwendet.
In Betracht gezogene Druckschriften:
Karrer, Lehrbuch der organischen Chemie, 10. Auflage (1948), S. 446;
Beilstein, Handbuch der. organischen Chemie, 4. Auflage, Hauptwerk, Bd. 12, S. 579, Zeile 6;
deutsche Patentschriften Nr. JJ 536, 894 245, 65236;
Friedländer, Bd. 4, S. 87. ioo
© 609 550/494 7.56

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