DE623650C - - Google Patents

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Description

AUSGEGEBEN AM 2. JANUAR 1936
Zusatz zum Patent 605
Gegenstand des Patents 605 974 ist ein
Verfahren zur Herstellung von substituierten aromatischen Aminoverbindungen, welches darin, besteht, daß man Azofarbstoffe von der allgemeinen Formel:
= N-R
worin R den Rest einer beliebigen Kupplungskomponente bedeutet, X für Halogen steht und worin der Benzolkern noch weiter substituiert sein kann, bei erhöhter Temperatur und zweckmäßig unter Druck mit Verbindungen der allgemeinen Formel:
R1-O-Me
worin R1 Alkyl und Me ein Alkalimetall bedeutet, umsetzt und' die so erhaltenen Azofarbstoffe in an sich ■ bekannter Weise aufspaltet.
In weiterer Ausbildung dieses Verfahrens
wurde nun gefunden, daß man ebenfalls zu substituierten aromatischen Aminen gelangen kann, wenn man Azofarbstoffe von der allgemeinen Formel:
-N = N —R—OH
worin R für einen Rest der Benzol- oder Naphthalinreihe und die Hydroxylgruppe in" p-S teilung zur Azogruppe steht, X Halogen bedeutet und worin der Benzolkern noch weiter substituiert sein kann, bei erhöhter Temperatur und zweckmäßig unter Druck mit Verbindungen der allgemeinen Formel:
R1-SO2-Me
worin R1 Alkyl, Aryl oder Aralkyl und Me ein Alkalimetall bedeutet, umsetzt und die so erhaltenen Azofarbstoffe in an sich bekannter Weise aufspaltet. Zur Erleichterung der Umsetzung hat sich der Zusatz von Kupfer bisweilen als vorteilhaft erwiesen.
Beispiele
i. 32 Gewichtsteile des Dinatriumsalzes des Azofarbstoffes aus diazotierten! o-Chlor-
*) Von dem Patentsucher sind als die Erfinder angegeben worden:
Dr. Adolf Sieglits, Dr. Hermann Boedeker in Frankfurt a. M.-Höchst und Dr. Konrad Sienger in Frankfurt a. M.
G2S650
anilin und Salicylsäure werden mit 18 Gewichtsteilen'benzolsulfinsaürem Natrium in 1500 Gewichtsteilen Wasser unter Zusatz von 0,5 Gewichtsteilen Kupferpulver im Druck-S gefäß 4 Stunden auf 1550 erhitzt, wobei das Chloratom gegen den Rest der Benzolsulfinsäure ausgetauscht wird. Die Reaktionslösung wird filtriert und das Filtrat mit ver-0 dünnter Mineralsäure angesäuert. Dabei fällt das Reaktionsprodukt als brauner Niederschlag aus. Aus Alkohol umkr'istallisiert, bildet es braunrote Kristalle vom F. 258 bis 2600 unter Zersetzung. Das Reaktionsprodukt ist identisch mit dem durch Kuppeln von diazotierten! 2-Aminodiphenylsulfon mit Salicylsäure erhältlichen Azofarbstoff. .
Bei der Spaltung mit Zinnchlorür erhält
man daraus das 2-Aminodiphenylsulfon, welches glänzende Kristalle bildet, die, aus Alkohol umkristallisiert, bei 120 bis 121° schmelzen.
Den gleichen Farbstoff erhält man, wenn man im vorstehenden Beispiel von 34,3 Gewichtsteilen des Azofarbstoffes aus diazotiertem o-Bromanilin und Salicylsäure ausgeht. 2. 34 Gewichtsteile' des Dinatriumsalzes des Azofarbstoffes aus diazotiertem 3-Chlor-2-amino-i-methylbenzol und 3-Methyl-2-oxybenzol-i-carbonsäure werden mit 20 Gewichtsteilen toluol-p-sulfinsäuren! Natrium und 1500 Gewichtsteilen Wasser 5 'Stunden im Druckgefäß auf i6o° erhitzt. Das analog Beispiel 1 abgetrennte Umsetzungsprodukt wird aus Alkohol umkristallisiert und bildet gelbbraune Nadeln vom F. 208 bis 2100. Die Spaltung dieses Farbstoffes ergibt neben ·■ * j-Ammo^-oxy.-i-methyibenzol-s-carbonsäure das 2 - Amino -3,4'- dimethyl diphenylsulf on, welches in farblosen Nadeln vom F. 117 bis 118° kristallisiert.
3. 28,3 Gewichtsteile des Kaliumsalzes des Azofarbstoffes aus diazotiertem 2,4-Dichloranilin und Phenol werden mit 23 Gewichtsteilen p-chlorbenzolsulfinsaurem Natrium und 1400 Gewichtsteilen Wasser im Druckgefäß 6 Stunden auf i6o° erhitzt. Beim Ansäuern ■ der Reaktionslösung erhält man einen Farbstoff, welcher bei der Spaltung 2-Amino-5,4'-dichlordiphenylsulfon liefert. Die Base kristallisiert aus Alkohol in Blättchen, die bei 138 bis 1400 schmelzen.
Ersetzt man im vorstehenden Beispiel das
2, 4-Dichloranilin durch 2, 5-Dichloranilin, so gewinnt man in analoger Weise das 2-Amino-4, 4'-dichlordiphen3dsulfon, welches nach dem Umkristallisieren aus Alkohol Blättchen vom : F. 125° bildet.
Verwendet man in gleicher Weise, wie im
vorstehenden Beispiel angegeben, eine Lösung
ffo von 31 Gewichtsteilen des Nätriumsalzes des Azofarbstoffes aus diazotiertem 3, 5-Dichlör-2-amino-ι-methylbenzol und Phenol in r 500 Gewichtsteilen Wasser und erhitzt diese Lösung mit 21 Gewichtsteilen p-chlorbenzolsulfinsauremNatrium und 1 Gewichtsteil Kupferpulver 6 Stunden im Druckgefäß auf 1500, trennt den erhaltenen Farbstoff in üblicher Weise ab und spaltet ihn auf, so erhält man das 3-Methyl-5,4'-dichlor-2-aminodiphenylsulfon, welches aus Alkohol in schönen Kristallen vom F. 127 bis 1280 erhalten wird.
4. 30 Gewichtsteile des Natriumsalzes des Azofarbstoffes aus diazotiertem 2, 6-Dichloranilin und o-Kresol werden mit 23 Gewichtsteilen methansulfinsaurem Natrium und 1500. Gewichtsteilen Wasser 6 Stunden im Druckgefäß auf 1550 erhitzt. Bei der Aufarbeitung entsprechend den Angaben der vorhergehenden Beispiele gelangt man zu einem Disulfon der folgenden Formel:
SO0-CH,
SO2-CH3
Die Base kristallisiert aus verdünntem Alkohol in Blättchen, die bei 155 bis 1570 schmelzen. Die Analyse ergab folgende Werte: 038,54, H 4,50, N 5,81, S 25,20. Die berechneten Werte sind: 038,51, H 4,44, N 5,02, S 25,73.
5. 32,6 Gewichtsteile des Kaliumsalzes des Azofarbstoffes aus diazotiertem 3-Chlor-4 - amino -1 - methoxybenzol und α - Naphthol werden mit 13 Gewichtsteilen äthansulfinsaurem Natrium, 400 Gewichtsteilen Wasser und too Gewichtsteilen Alkohol im Druckgefäß 5 Stunden auf 1700 erhitzt. Der wie üblich aufgearbeitete Azofarbstoff liefert bei der Spaltung ^-Amino-s-methoxyphenyläthylsulfon.
Verwendet man an Stelle des «-Naphthols beispielsweise die i-Naphthol-7-sulfonsäure, so erhält man einen Farbstoff, aus dem bei der Spaltung ebenfalls das 2-Amino-S-methoxyphenyläthylsulfon erhalten wird.
6· 33)5 Gewichtsteile des Dinatriumsalzes des Azofarbstoffes aus diazotiertem 3-Chlor-2-amino-1-methylbenzol und Salicylsäure werden mit 18 Gewichtsteilen benzolsulfinsaurem Natrium und 1400 Gewichtsteilen Wasser im Druckgefäß in Gegenwart von etwas Kupferpulver während 4 Stunden auf i6o° erhitzt. Aus der Reaktionslösung wird nach Filtrieren und Ausfällen mit verdünnter Säure ein brauner Farbstoff abgeschieden, welcher, aus Alkohol umkristallisiert, braune Kristalle vom F. 229° liefert.
Wird dieses Produkt mit Zinnchlorür gespalten, so erhält man das 3-Methyl-2-arnino-
diphenylsulfoii in schwach gefärbten Kristallen vom F..116 bis 1170.
7. 33,5 Gewichtsteile des Dinatriumsalzes des Azofarbstoffe aus diazotiertem 3-Chlor-
S 2-amino-i-methylbenzol und Salicylsäure werden mit 18 Gewichtsteilen benzolsulfmsaurem Natrium in 500 Gewichtsteilen Amylalkohol bei Anwesenheit von 0,5 Gewichtsteilen Kupferpulver im Ölbad 4*/2 Stunden auf 1400
erhitzt. Nach Vertreiben des Amylalkohols mittels Wasserdampf wird der Rückstand, \vie im Beispiel 6 angegeben, aufgearbeitet. Nach der Spaltung des durch Lösen in verdünnter Natronlauge und Wiederausfällen mit verdünnter Mineralsäure gereinigten Rohproduktes wird das in Beispiel 6 beschriebene 3-Methyl-2-aminodiphenylsulfon vom F. 116 bis 117° erhalten.
8. Man erhitzt 32 Gewichtsteile des Dinatriumsalzes des Azofarbstoffes aus diazotiertem o-Chloranilin und Salicylsäure mit 12 Gewichtsteilen methansulfinsaurem Natrium und o,S Gewichtsteilen Kupferpulver in 300 Gewichtsteilen Amylalkohol auf 1400.
Die Aufarbeitung erfolgt, wie in Beispiel 7 beschrieben. Das rotbraune Reaktionsprodukt bildet, aus Alkohol umkr,istallisiert, schöne braune Kristalle, die bei 243 bis 245 ° schmelzen.
Bei der Spaltung mit Zinnchlorür wird das aus Wasser umkristallisierbare o-Aminophenylmethylsulfon gewonnen. Es bildet farblose Nadeln vom F. 88 bis 890; die Acetylverbindung schmilzt bei 139 bis 1400. Das gleiche Amin war schon von Zincke und Siebert (Ber. 48 [1915], S. 1248)· und M. Claasz (Ber. 45 [1912], S. 1026) auf anderen Wegen erhalten worden.
9. 33,5 Gewichtsteile des Dinatriumsalzes des Azofarbstoffes aus diazotiertem 3-Chlor-2 - amino -1 - methylbenzol und Salicylsäure werden im Druckgefäß mit 13 Gewichtsteilen äthansulfinsaurem Natrium und 1400 Gewichtsteilen Wasser bei Gegenwart von 0,5 Gewichtsteilen Kupferpulver auf 1450 erhitzt. Aus der filtrierten, tiefbraunen Reaktionsflüssigkeit wird das Umsetzungsprodukt ausgefällt und ohne weitere Reinigung mit Zinnchlorür gespalten. Aus der stark also kaiisch gemachten Spaltflüssigkeit erhält man die Base durch Ausschütteln mit Benzol. Das 3-Methyl-2-aminophenyläthylsulfon wird als gelbliches öl vom Kp15 2000 erhalten.
10. 20 Gewichtsteile des Natriumsalzes der p-Toluolsulfinsäure werden mit 34 Gewichtsteilen des Dinatriumsalzes des Azofarbstoffes aus diazotiertem 3-Chlor-2-amino-i-methylbenzol und 3-Methyl-2-oxy-i-benzoesäure in 400 Gewichtsteilen Nitrobenzol unter Zusatz von 0,5 Gewichtsteilen Kupferpulver 2 Stunden unter gutem Rühren zum Sieden erhitzt. Das durch Wasserdampfdestillation vom Lösungsmittel befreite Kondensationsprodukt wird, wie im Beispiel r angegeben, aufgear- · beitet. Durch Spaltung mit Zinnchlorür gewinnt man das gleiche Amin, wie man es nach Beispiel 2 erhält.
ΙΓ· 33,5 Gewichtsteile des Dinatriumsalzes des Azofarbstoffes aus diazotiertem 3-Chlor-2-amino-1-methylbenzol und Salicylsäure werden in 1400 Gewichtsteilen Wasser mit 20 Gewichtsteilen des Natriumsalzes der Benzylsulfmsäure (beispielsweise erhältlich nach den Angaben in Ber. 39 [1906], S. 3314) und ι Gewichtsteil Kupferpulver im Druckgefäß 8 Stunden auf 140 bis 1450 erhitzt, wobei das Chloratom gegen den Rest der Benzylsulfinsäure ausgetauscht wird. Das Kondensationsprodukt wird mit Zinnchlorür gespalten und die erhaltene Base, das 3-Methyl-2-aminophenylbenzylsulfon, durch Übersättigen mit Natronlauge abgeschieden. Das Sulfon bildet, aus Benzol umkristallisiert, fast farblose Blättchen, die bei 159 bis i6o° schmelzen.
Verfährt man wie in den Beispielen 7 und 8 und führt die Umsetzung in amylalkoholischer Lösung durch, so erhält man das gleiche Amin vom F. 159 bis i6o°.

Claims (1)

  1. 90 Patentanspruch :
    Verfahren zur Herstellung von substituierten aromatischen Aminoverbindungen gemäß Patent 605 974, dadurch gekennzeichnet, daß man Azofarbstoffe von der allgemeinen Formel:
    N^N-R-OH,
    worin R für einen Rest der Benzol- oder Naphthalinreihe und die Hydroxylgruppe in p-Stellung zur Azpgruppe steht, X Halogen bedeutet und worin der Benzolkern noch weiter substituiert sein kann, bei erhöhter Temperatur und zweckmäßig unter Druck mit Verbindungen der allgemeinen Formel:
    R1-SO2-Me
    worin R1 Alkyl, Aryl oder Aralkyl und Me ein Alkalimetall bedeutet, umsetzt und die so erhaltenen Azofarbstoffe in an sich bekannter Weise aufspaltet.
DENDAT623650D Active DE623650C (de)

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