DE904451C - Verfahren zur Herstellung von Farbstoffen der Anthrachinonreihe - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Farbstoffen der Anthrachinonreihe

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DE904451C
DE904451C DEA3581A DEA0003581A DE904451C DE 904451 C DE904451 C DE 904451C DE A3581 A DEA3581 A DE A3581A DE A0003581 A DEA0003581 A DE A0003581A DE 904451 C DE904451 C DE 904451C
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Jean George Kern
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B1/00Dyes with anthracene nucleus not condensed with any other ring
    • C09B1/16Amino-anthraquinones
    • C09B1/20Preparation from starting materials already containing the anthracene nucleus
    • C09B1/206Dyes with amino groups substituted by heterocyclic radicals

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Description

  • Verfahren zur Herstellung von Farbstoffen der Anthrachinonreihe Die Erfindung betrifft die Gewinnung von neuen Anthrachinonfarbstoffen, und zwar in Form ihrer Säuren oder ihrer Salze.
  • Die Farbstoffe gemäß der Erfindung sind Abkömmlinge von i, 4-Diamino-Anthrachinonen, in denen die Aminogruppe in i-Stellung gegebenenfalls substituiert sein kann und ein Wasserstoffatom der q.-Aminogruppe durch einen heterocyclischen Diphenylenrest ersetzt ist. Dieser Rest wird gebildet durch zwei Benzolkerne, welche unmittelbar über je ein Kernkohlenstoffatom und darüber hinaus über je ein diesen genannten Kohlenstoffatomen benachbartes Kohlenstoffatom jedes Kernes unter Vermittlung eines anorganischen Atoms oder Radikals unter Ringschluß miteinander verkettet sind. Vorzugsweise enthalten die Farbstoffe eine Carbonsäure- oder Sulfonsäuregruppe in 2-Stellung des Anthrachinonkernes.
  • In der i-Stellung des Anthrachinonkernes der Farbstoffe können eines oder beide Wasserstoffatome der N H2 Gruppe in i-Stellung durch Alkyl, Aryl, Aralkyl-Hydroaryl, Cycloalkyl, Oxalkyl oder ein heterocyclisches Radikal substituiert sein.
  • Im heterocyclischen Diphenylenrest in der 4.-Stellung des Anthrachinonkernes können der eine oder beide der Benzolkerne des Diphenylenrestes weitere Substituenten aufweisen. Die Farbstoffe gemäß der Erfindung lassen sich durch die nachstehende allgemeine Strukturformel darstellen. Hierin bedeuten: R, Wasserstoff, Alkyl, Aralkyl, Oxalkyl, Cycloalkyl, Aryl, Hydroaryl oder ein heterocyclisches Radikal, RII Wasserstoff, Alkyl, Aralkyl, Oxalkyl, Cycloalkyl, Aryl, Hydroaryl oder ein heterocyclisches Radikal, X Halogen, eine Carbon- oder Sulfonsäuregruppe, Z eine Carbon- oder Sulfonsäuregruppe (von X oder Z kann auch eines Wasserstoff sein), Rill einen heterocyclischen Diphenylenrest entsprechend der nachstehenden allgemeinen Strukturformel oder ein hydriertes Derivat oder ein Alkyl-, Alkoxy-, Aryl-, Halogen- oder Sulfoderivat hiervon (Sulfo = z. B. Sulfonsäure, Sulfonsäureamid oder substituiertes Sulfonsäureamid, Y = O, S, N H, N-Alkyl oder SO" m Z oder 2. In Form des Natriumsalzes sind die Farbstoffe blaue bis grüne Körper, löslich in Wasser und dazu geeignet, Polyamidkunstfasern (USA.-Patentschriften 2071250, 2071253, 2130523, 2130948 und britische Patentschriften 461236,-461237, 474999 und 495790), tierische oder proteinhaltige Fasern, wie Wolle, Seide, Casein, oder Sojabohnenfasern aus sauren und neutralen Farbbädern gleichmäßig hell blau bis grün zu färben. Die neutralen Lösungen, insbesondere jene, welche Natriumsulfat oder ein ähnliches Salz enthalten, färben die durch die genannten Patentschriften charakterisierten Kunstfasern oder proteinhaltigen Fasern kräftig, gleichmäßig und haltbar blau bis grün.
  • Die Farbstoffe gemäß der Erfindung sind besonders wertvoll im Hinblick auf ihre Eignung, kräftige und gleichmäßige Färbungen auf den obenerwähnten Fasern zu erzeugen, wenn sie im neutralen, Natriumsulfat enthaltenden Bad angewendet werden. Daher lassen sich die Farbstoffe besonders zum Färben von gemischten Textilgeweben, z. B. solchen von Polyamidreyon oder Polyamidbaurnwolle, verwenden. Die neuen Farbstoffe können dabei gleichzeitig in einem einzigen Bad angewendet werden, welches Farbstoffe für Reyon oder Baumwolle oder andere Farbstoffe enthält, welche ausschließlich im neutralen oder leicht alkalischen Bad anwendbar sind. Werden die erfindungsgemäßen Farbstoffe im neutralen Farbbad angewendet, so sind sie dazu geeignet, gemeinsam Färbungen auf gemischten Textilstoffen zu erzeugen, die zusammengesetzt sind aus Polyamidfasern und tierischen oder proteinhaltigen Fasern.
  • In Form der Salze solcher Metalle, die nicht der ersten Gruppe des Periodischen Systems angehören, wie z. B: Barium, Zinn, Blei, Aluminium, Calcium, Strontium, Magnesium, Kupfer, Chrom oder Nickel, und die mit den erfindungsgemäß erhältlichen Farbstoffen Farblacke zu bilden vermögen, sind die Farbstoffe feste, in Wasser überhaupt nicht oder schwer lösliche Verbindungen, welche in Form wäßriger Dispersionen tierischen Fasern und Polyamidfasern, insbesondere letzteren, Färbungen verleihen, welche gewöhnlich heller und klarer sind als jene, welche mit den entsprechenden wasserlöslichen Farbstoffen erhalten werden. Von der Fülle der durch die Erfindung erfaßten Farbstoffe sind diejenigen besonders wertvoll; welche in der i -Stellung des Anthrachinonkernes eine - N H2 Grüppe, in der 2-Stellung des Anthrachinonkernes eine Sulfon= Oder Carbonsäuregruppe (freie Säure oder Salze), in der 4-Stellung des Anthrachinonkernes einen heterocyclischen Diphenylenaminrest (welcher zweckmäßig keine die Wasserlöslichkeit bedingende Gruppe aufweist) enthalten.
  • Der erfindungsgemäße Farbstoff wird dadurch hergestellt, daß man ein Mono- oder Diaminoderivat einer heterocyclischen Diphenylenverbindung kondensiert mit einer solchen Sulfon- Oder Carbonsäuregruppen enthaltenden Anthrachinonverbindung, die in Z-Stellung des Anthrachinonkernes eine gegebenenfalls substituierte Aminogruppe und in 4-Stellung des Anthrachinonkernes ein Halogenatom enthält. Die Kondensation wird in Gegenwart eines Kupferkondensationskatalysators vorgenommen.
  • Ein bevorzugtes Herstellungsverfahren gemäß der Erfindung besteht darin, daß man eine heterocyclische Diphenylenverbindung entweder mit einem Alkälisalz von Z-Amino-4-bromanthrachinon-2-sulfonsäure oder einem Alkalisalz von Z-Amino-4-bromanthrachinon-2-carbonsäure umsetzt. Die Umsetzung erfolgt in einem wäßrigen Reaktionsmedium, welches ein säurebindendes Agens und einen Kupferkatalysator von bei derartigen Kondensationen üblicher Art enthält. Die Temperatur beträgt zwischen ungefähr 7o bis zu ungefähr Zoo', zweckmäßig zwischen 75 und 85'. Dabei werden etwa äquimolekulare Mengen der Anthrachinonverbindung und des Monoaminoderivats der heterocyclischen Diphenylenverbindung angewendet. Zweckmäßig ist das Aminoderivat der heterocyclischen Diphenylenverbindung in kleinem Überschuß vorhanden. Es können auch 2 Mol der Anthrachinonverbindung auf etwa i Mol eines Dian-iinoderivats der heterocyclischen Diphenylenverbindung angewendet werden. In diesem Falle kann die Anthrachinonverbindung im kleinen Überschuß vorhanden sein. Ein säurebindendes Agens, wie z. B. Natriumcarbonat oder Natriumazetat, und ein Kupferkondensationslzatalvsator, wie z. B. Kupferpulver, Salz von einwertigem oder zweiwertigem Kupfer, insbesondere Kupferchlorid, sind gegenwärtig. Das Reaktionsgemisch kann auch ein mit Wasser mischbares, organisches Lösungsmittel, wie Methyl- oder Äthylalkohol, Diäthylenglykol oder Dioxan, enthalten. Wird von einem Diaminoderivat der heterocyclischen Diphenylenverbindung ausgegangen, enthält das Reaktionsgemisch ein wasserlösliches Lösungsmittel, um damit eine Kondensation von mehr als i Mol der Anthrachinonverbindung mit jedem Mol des Diaminoderivats der heterocyclischen Diphenylenverbindung herbeizuführen. Ist die Kondensation beendet, so wird der erhaltene Farbstoff in Form der freien Säure durch Ansäuerung des Reaktionsgemisches gewonnen. Es wird filtriert. Der Farbstoff wird gereinigt durch Waschen mit verdünnter Säure oder heißer Salzlösung. Er kann auch dadurch gereinigt werden, daß man ihn wiederholt in Wasser und bzw. oder Alkohol oder anderen Lösungsmitteln löst und in Form des Natriumsalzes auskristallisieren läßt.
  • Für die Gewinnung von Farbstoffen in Form von Salzen derjenigen Metalle, die nicht der ersten Gruppe des Periodischen Systems angehören und Farblacke zu bilden vermögen, wird der Farbstoff in wäßriger Lösung mit einem wasserlöslichen Salz oder einer anderen Metallverbindung des betreffenden Metalls umgesetzt. Der dadurch sich absetzende Niederschlag wird durch Filtrieren gewonnen.
  • Die nachfolgenden Beispiele sollen Ausführungsformen des erfindungsgemäßen Verfahrens erläutern, wobei zu bemerken ist, daß die Erfindung keineswegs auf diese Ausführungsbeispiele beschränkt ist. Die einzelnen Merkmale der Ausführungsbeispiele lassen sich ohne weiteres abwandeln. In den Beispielen beziehen sich Teile und Prozente stets auf das Gewicht. Das angewendete Numerierungssystem zur Identifizierung der einzelnen Aminoderivate der heterocyclischen Diphenylenverbindungen entspricht den Angaben in -The Ring Index« (Patterson & Capell 19q.0). Beispiel i Eine Mischung aus 5 Teilen 2-Amino-dibenzofuran, 5 Teilen kalzinierter Soda, 0,5 Teilen Kupferchlorid und 25o Teilen Wasser wird auf 75 ° erhitzt, bis Homogenität eingetreten ist. io Teile i-amino-q.-bromanthrachinon-2-sulfonsaures Natrium werden im Verlauf von io bis 15 Minuten zugegeben. Die Mischung wird etwa 6 Stunden lang unter Rühren auf der Temperatur von 75 bis 85° gehalten, um die Kondensation zu vollenden. Während der ersten Stunden wird i Teil Kupferchlorid in fünf gleichen Portionen in gleichen Zeitabschnitten zugegeben. Die erhaltene Reaktionsmasse wird bis zur Färbung von Kongorotpapier mit Hilfe von Chlorwasserstoffsäure leicht sauer gemacht. Es wird filtriert. Der Filterkuchen wird mit verdünnter Chlorwasserstoffsäure gewaschen, bis das Filtrat farblos ist. Der Farbstoff wird weiterhin dadurch gereinigt, daß er in Wasser gelöst wird, um ihn aus der Lösung mit Hilfe von kalzinierter Soda und Salz in Form des Natriumsalzes zu isolieren.
  • Das erhaltene Produkt besteht aus einem blauen kristallinen festen Stoff, welcher in kaltem Wasser schwer, jedoch in heißem Wasser leicht löslich ist. Er färbt Wolle, Seide und Polyamide aus sauren und neutralen Bädern und gibt helle blaue Färbungen von guter Farbstärke und guter Echtheit gegenüber Licht und beim Waschen. In Form der freien Sulfonsäure besitzt der Farbstoff die nachstehende Strukturformel: Beispiel 2 An Stelle des 2-Aminodibenzofurans gemäß Beispiel i werden 5 Teile 3-Amino-2-methoxydibenzofuran (britische Patentschrift ¢72 170) verwendet. Das Verfahren wird im übrigen in der gleichen Weise durchgeführt.
  • Das erhaltene Produkt ist ein Farbstoff von grünblauer Beschaffenheit, welcher Seide, Wolle und Polyamide aus sauren und neutralen Bädern kräftig, gleichmäßig und grün färbt. Die Färbung besitzt hervorragende Echtheit gegenüber Licht und gegenüber Waschen. Das Produkt besitzt in Form der freien Sulfonsäure die nachfolgende Strukturformel: Beispiel 3 Zu einer vorher auf 8o° erhitzten Mischung von 5 Teilen 3-Aminodibenzofuran, 175 Teilen Wasser und iio Teilen Diäthylen-Glykol werden 55 Teile io°/oiges wäßriges Natriumcarbonat, 0,5 Teile Kupferchlorür und io Teile i-amino-q.-bromanthrachinon-2-sulfonsaures Natrium gegeben. Das Reaktionsgemisch wird unter Rühren auf 8o bis 85° erhitzt, so lange, bis keine Farbänderung mehr zu beobachten ist (etwa 7 Stunden). Während der ersten Stunden wird i Teil Kupferchlorür in gleichen Zeitintervallen in fünf Portionen zugegeben. Nach dem Abkühlen wird das Reaktionsgemisch mit 30o Teilen Wasser verdünnt und mit Chlorwasserstoffsäure bis zur Färbung von Kongorotpapier angesäuert. Die erhaltene Ausfällung des gewünschten Farbstoffes wird bei etwa 8o° abfiltriert. Der Filterkuchen wird mit iooo Teilen i°/oiger Chlorwasserstoffsäure von 6o° vorgewaschen und mit heißem Wasser von 8o° nachgewaschen, bis ein farbloses Filtrat vorliegt. Der erhaltene Filterkuchen wird mit 50o Teilen Wasser gekocht. Die heiße :Mischung wird mit Brillantgelbpapier als Indikator leicht alkalisch gemacht unter Verwendung von wäßrigem Natriumcarbonat. Es wird gekühlt und mit Kochsalz schwach ausgesalzen, um den Farbstoff in Form des Natriumsalzes zu isolieren: Es wird filtriert, mit einer warmen wäßrigen Lösung, die = °i, Kochsalz und o,1 °/o Natriumcarbonat enthält, ausgewaschen, so lange, bis das Filtrat farblos ist, Sodann wird getrocknet. Das erhaltene Produkt besteht aus 1-arnino-4-(3'-dibenzofuran)-aminoanthrachinon-2-sulfonsaurern Natrium. Dieser Farbstoff besteht aus blauen Kristallen, welche dazu geeignet sind, Wolle, Seide und Polyamide aus neutralen Farbbädern zu färben, welche Natriumsulfat enthalten. Die Färbungen sind blau und besitzen genügend Farbstärke, Klarheit, Gleichmäßigkeit und Echtheit gegenüber Licht und gegenüber Waschen. Der Farbstoff besitzt in Form der freien Sulfonsäure die nachfolgende Strukturformel: Beispiel 4 Zu einer vorher auf 8ö° erhitzten Mischung von 6Teilen 3-Amino-dibenzofuran-8-sulfonsäurediäthylamid (britische Patentschrift q.09 o14), 175 Teilen Wasser und 11o Teilen Diäthylenglykol werden 55 Teile einer ro°/oigen wäßrigen Natriumcarbonatlösung,.0,5 Teile Kupferchlorür und 8 Teile r-amino-4-brom-anthrachinon-a-sulfonsaures Natrium zugegeben. Das Reaktionsgemisch wird in der im Beispiel 3 beschriebenen Weise verarbeitet.
  • Das erhaltene Reaktionsprodukt ist r-amino-4-(3'-dibenzofuran-8'-sulfonsäurediäthylamid)-aminoanthrachinon-2-sülfonsaures Natrium. Es besteht aus blauen Kristallen, welche Wolle, Seide, Superpolyamide aus neutralen Farbbädern gleichmäßig blau mit guter Farbstärke und guter Echtheit gegenüber Licht und gegenüber Waschen färben. Der Farbstoff besitzt in Form der freien Sulfonsäure die nachstehende Strukturformel Beispiel s Das Verfahren nach Beispiel 3 wird an Stelle von 3-Aminödibenzofuran mit 5 Teilen 3-Aminocarbazol durchgeführt. Das erhaltene Reaktionsprodukt besteht aus grünblauen Kristallen, welche Wolle, Seide und Polyamide aus sauren und neutralen Bädern kräftigblau färben bei guter Gleichmäßigkeit und guten Echtheitseigenschaften. Der Farbstoff besitzt in Form der freien Sulfonsäure die nachfolgende Strukturformel: Beispiel 6 5 Teile 3, 6-Diaminocarbazol werden bei 50° in 85 Teilen Diäthylenglykol gelöst. Zur Lösung werden 2o Teile Harnstoff, 125 Teile einer ro°/oigen wäßrigen Sodalösung, 0,5 Teile Kupferchlorür und r25 Teile Wasser gegeben. Das Gemisch wird bis zum Eintreten der Homogenität gerührt. 27,5 Teile 88°/Qigen 1-an-#üno-4-bromanthrachinon-2-sulfonsauren Natriums werden zugegeben. Es wird unter Rühren auf 75° erhitzt, bis nach etwa 5 Stunden völlige Kondensation eingetreten ist. Während der ersten 4 Stunden der genannten Zeit werden 2,5 Teile Kupferchlorür in Portionen zugegeben. Das erhaltene Reaktionsprodukt wird mit 3oo Teilen Wasser verdünnt, mit Chlorwasserstoffsäure bis zum Umschlag auf Kongorotpapier angesäuert, auf 8o° erhitzt und bei dieser Temperatur filtriert. Der Filterkuchen wird zweimal mit 5oo Teilen r%iger Chlorwasserstoffsäure (6o°) gewaschen, daran anschließend mit heißem Wasser (8o°), bis das Filtrat im wesentlichen farblos ist. Der Filterkuchen wird in 15oo Teilen Wasser suspendiert. Es wird gekocht, auf 8o° abgekühlt und wäBriges Natriumcarbonat zugegeben, bis Brillantgelbpapier Alkalität anzeigt. Hierauf läßt man die Mischung langsam auf Zimmertemperatur abkühlen. Während der Abkühlung gibt man eine kleine Menge von Kochsalz zu, um die Kristallisation zu fördern. Die erhaltenen Farbstoffkristalle werden abgefiltert, mit r%iger Natriumchloridlösung leicht gewaschen, bis das Filtrat farblos ist. Es wird getrocknet. Der so gewonnene Farbstoff besteht aus blaugrünen Kristallen. Er färbt Wolle, Seide und Polyamide aus sauren und neutralen Farbbädern bläulichgrün. Die Färbung geht mehr ins Blaue als die des Farbstoffes nach Beispiel 5. Die übrigen Eigenschaften sind die gleichen. Der Farbstoff besitzt in Form der freien Sulfonsäure die nachstehende Strukturformel: Beispiel 7 An Stelle von 3, 6-Diaminocarbazol, gemäß Beispiel 5, werden 6 Teile 2, 7-Diamino-3, 6-dimethylcarbazol verwendet. Das `'erfahren wird im Sinne des Beispiels 5 durchgeführt.
  • Das erhaltene Produkt in Form des Dinatriumsalzes ist ein blauer Farbstoff, welcher Wolle, Seide und Polyamide aus sauren und neutralen Farbbädern blaugrün färbt. Der Farbstoff besitzt in Form der freien Sulfonsäure die folgende Formel: Beispiel 8 Eine Mischung von 4o Teilen i-Amino-4-bromanthrachinon-2-carbonsäure, 37 Teilen 3-Aminodibenzofuran, 3o Teilen kalzinierter Soda, 4 Teilen Kupfersulfat, 2 Teilen Kupferchlorür und Soo Teilen Wasser werden auf go bis g5° erhitzt, bis sich etwa nach i Stunde der Schaum setzt. Sodann wird etwa 4 Stunden lang am Rückfiußkühler behandelt, um die Kondensation zu vollenden. Nach Abkühlen auf Zimmertemperatur wird filtriert. Der Filterkuchen wird mit kalter, 5°/oiger Natriumchloridlösung gewaschen und sodann in eine Mischung von iooo Teilen Wasser und 175 Teilen Salzsäure von 20° Be eingerührt. Es wird auf go bis g5° erhitzt und bei dieser Temperatur etwa i Stunde gerührt. Es wird heiß filtriert. Der Filterkuchen wird mit heißem Wasser säurefrei gewaschen. Der aus rohem Farbstoff bestehende, so erhaltene Filterkuchen wird in 3ooo Teilen heißen Wassers aufgeschlämmt. Es wird mit kalzinierter Soda bis zum Ansprechen von Brillantgelbpapier alkalisch gemacht. Die Masse wird bei 85° abfiltriert. Der Kuchen wird mit heißem Wasser so lange gewaschen, bis das Filtrat farblos ist. Die kombinierten Filtrate werden auf Zimmertemperatur abgekühlt. Mit Kochsalz wird der Farbstoff ausgesalzen. Er wird durch Filtrieren und Waschen mit kaltem Wasser gewonnen. Das erhaltene Produkt ist das Natriumsalz der i-Amino-4-(3'-dibenzofuran)-aminoanthrachinon-2-carbonsäure. Der so erhaltene Farbstoff besteht aus blauen Kristallen, welche zwar etwas weniger löslich in heißem und kaltem Wasser sind als der nach Beispiel 3 erhaltene, aber aus dem neutralen Farbbad beim Färben erheblich besser aufziehen als der nach Beispiel 3 gewonnene Farbstoff. Er färbt Polyamide aus neutralen blau. Die blaue Farbe besitzt erhebliche Farbstärke, Gleichförmigkeit und gute Echtheitseigenschaften. Der Farbton ist etwas heller als die Färbungen, die mit dem entsprechenden Sulfonsäurefarbstoff nach Beispiel 3 erhalten werden. In Form der freien Carbonsäure weist der Farbstoff die nachstehende Strukturformel auf Wie bereits erwähnt, erschöpft sich die Erfindung nicht in den oben wiedergegebenen Beispielen. Diese Beispiele lassen sich im Rahmen der Erfindung variieren.
  • So lassen sich an Stelle der i-Amino-4-bromanthtachinon-2-sulfonsäure und der i-Amino-4-bromanthrachinon-2-carbonsäure gemäß den obigen Beispielen andere Anthrachinonsulfon- und -carbönsäuren oder Mischungen hiervon verwenden, welche in i-Stellung eine gegebenenfalls substituierte Aminogruppe und in 4-Stellung ein Halogenatom aufweisen. Solche Stoffe sind folgende i-Amino-4-chloranthrachinon-2-carbonsäure, i-Amino-4-chloranthrachinon-2-sulfonsäure, i-Methylamino-4-bromanthrachinon-2-sulfonsäure, i-Methylamino-4-bromanthrachinon-2-carbonsäure, i-Dimethylamino-4-bromanthrachinon-2-sulfonsäure, i-Äthylamino-4-bromanthrachinon-2-sulfonsäure, i-Benzylamino-4-bromanthrachinon-2-sulfonsäure, i-Phenylamino-4-bromanthrachinon-2-sulfonsäure, i-Cyclohexylamino-4-bromanthrachinon-2-sulfonsäure, i-Furfurylamino-4-brornanthrachinon-2-sulfonsäure, i-(2'-Dibenzofuranamino)-4-bromanthrachinon-2-sulfonsäure, i-Oxäthylamino-4-bromanthrachinon-2-sulfonsäure, i-Amino-4-bromanthrachinon-2, 5-disulfonsäure, i-Amino-4-bromanthrachinön-2, 6-disulfonsäure, i-Amino-4-bromanthrachinon-2, 7-disulfonsäure, i-Amino-4-bromanthrachinon-2, 8-disulfonsäure, i-Amino-2, 4-dibromanthrachinon-5-(oder 6-, 7- oder 8-)-sulfonsäure. Anthrachinonsulfonsäuren und -carbonsäuren dieser Art sind beschrieben in der britischen Patentschrift 399 528 und in den USA.-Patentschriften 2 o97 672, 2 176 437, 2A21 928 und .2 412 790.
  • Weiterhin lassen sich an Stelle der Aminoderivate der heterocyclischen Diphenylenverbindungen der obigen Beispiele andere Aminoderivate heterocye lischer Diphenylenverbindungen verwenden, z. B. folgende: 3-Amino-2-äthoxydibenzofuran, 2-Amino-2-methoxy-7-methyldibenzofuran, 3-Amino-2, 7-dimethoxydibenzofuran, 3-Amino-2-methoxy-7-chlordibenzofuran, i-Aminodibenzofuran, 4-Aminodibenzofuran, 3-Amino-q.-methoxydibenzofuran, 2, 7-Diamino-3, 6-dimethoxydibenzofuran, 4-Amino-6, 7, 8, 9-tetrahydrodibenzofuran, 2-Aminocarbazol-7-sulfonsäure, 3-Amino-N Äthyl-Carbazol, 2-Aminodibenzothiophen, 3-Aminodibenzothiophan-5-Dioxyd folgender Formel: 2-Aminocarbazol-7-sulfonsäure-N-methylanihd folgender Formel i - Aminocarbazol - 3, 6, 8 - trisulfonsäurehexääthyltriamid folgender Formel: Verbindungen der angegebenen Art sind beschrieben in den britischen Patentschriften 409 014 und 472 17o sowie im »Journal of the American Chemical Söciety«, Bd. 61 (i939), S. 955, 1369 und 3155 und »Journal of Organic Chemistryx, Bd. 3 (x938), S. i23.
  • Die Kondensation wird vorzugsweise bei Temperaturen von etwa 7o bis etwa ioo°, insbesondere aber von 75 bis 85° durchgeführt. Das schließt nicht aus, daß man auch andere Temperaturen anwenden kann, z. B. zwischen 6o und i15°.
  • Die Farbstoffe gemäß der Erfindung können angewendet werden in Verbindung mit Verdünnungsmitteln und Zusatzstoffen, wie Dextrin, Zucker, Natriumchlorid, Natriumhexametaphosphat, Dispersionsmitteln, z. B. höheren Alkylarylsulfonaten, Diarylmethansulfonaten. Die Farbstoffe können in Pulverform in den Handel gebracht werden und in, dieser Form die erwähnten Stoffe enthalten. Die Natriumsalze derjenigen erfindungsgemäßen Farbstoffe, welche im Molekül nur eine die Wasserlöslichkeit bedingende Gruppe enthalten, nämlich eine Carbon- oder eine Sulfonsäuregruppe, sind zum Färben von Polyamiden aus neutralen Bädern geeignet. Sie sind jedoch schwer löslich im kalten Wasser und nur sehr mäßig löslich in heißem Wasser und heißen Farbbädern. Ihre Löslichkeit oder Dispergierbarkeit in kaltem und heißem Wasser kann zur Erleichterung des Färbens erhöht werden, wenn man kleine Mengen (i bis 5 0, 1, oder mehr, in bezug auf das Gewicht des Farbstoffes) eines Dispersionsmittels, z. B. Formaldehydkondensationsprodukte der Naphthalinsulfonsäuren oder ein von Kerosenen abgeleitetes Gemisch von alkylbenzolsulfonsauren Natriumsalzen, diesen Farbstoffen zusetzt. ° -

Claims (9)

  1. PATENTANSPRÜCHE: i. Verfahren zur Herstellung von Farbstoffen der Anthrachinonreihe, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Mono- oder Diaminoderivat solcher heterocyclischer Diphenylenverbindungen, die durch zwei Benzölkerne gebildet werden, welche unmittelbar über je ein Kernkohlenstoffatom und darüber hinaus über je ein diesen genannten Kohlenstoffatomen benachbartes Kohlenstoffatom jedes Kernes unter Vermittlung eines anorganischen Atoms oder Radikals unter Ringschluß miteinander verkettet sind, mit solchen Sulfon- oder Carbonsäuregruppen enthaltenden Anthrachinonverbindungen umsetzt, welche in i-Stellung des Anthrachinonkernes eine gegebenenfalls substituierte Aminogruppe und in 4-Stellung des Anthrachinonkernes ein Halogenatom aufweisen.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch i, gekennzeichnet durch die Verwendung einer Anthrachinon-2-sulfonsäure oder einer Anthrachinon-2-carbonsäure bzw. Salzen hiervon.
  3. 3. Verfahren nach Ansprüchen i und 2, gekennzeichnet durch die Verwendung eines Mono-oder Diaminoderivates von heterocyclischen Diphenylenverbindungen der allgemeinen Zusammensetzung worin V = 0, S, N H, N-Alkyl oder SO, bedeuten, und einer Anthrachinonverbindung der nachstehenden Struktur: worin RI Wasserstoff, Alkyl, Aralkyl, Oxalkyl, Cycloalkyl, Aryl, Hydroaryl oder ein heterocyclisches Radikal, RII Wasserstoff, Alkyl, Aralkyl, Oxalkyl, Cycloalkyl, Aryl, Hydroaryl oder ein heterocyclisches Radikal, X eine Carbon- oder Sulfonsäuregruppe, frei oder als Salz, Z eine Carbon- oder Sulfonsäuregruppe, frei oder als Salz, bedeuten und von X oder Z eines von beiden auch Wasserstoff sein kann.
  4. 4. Verfahren nach Ansprüchen i bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man als Halogenanthrachinonverbindung i-Amino-q.-bromanthrachinon-2-sulfonsäure oder i-Amino-q.-bromanthrachinon-2-carbonsäure bzw. die Alkalisalze dieser Säuren verwendet.
  5. 5. Verfahren nach Ansprüchen i bis q., dadurch gekennzeichnet, daß das Aminoderivat der heterocyclischen Diphenylenverbindung frei ist von die Wasserlöslichkeit bedingenden Gruppen.
  6. 6. Verfahren nach Ansprüchen i bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Aminoderivat der heterocyclischen Diphenylenverbindung im heterocyclischen Kern ein Sauerstoffatom enthält.
  7. 7. Verfahren nach Ansprüchen i bis 6, dadurch gekennzeichnet, @laß man als Aminoderivat der heterocyclischen Diphenylenverbindung ein Aminodibenzofuran verwendet. B.
  8. Verfahren nach Ansprüchen i bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß man als Aminoderivat der heterocyclischen Diphenylenverbindung 3-Aminodibenzofuran verwendet.
  9. 9. Verfahren nach Ansprüchen i bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß man das Aminoderivat der heterocyclischen Diphenylenverbindung mit den Alkalisalzen entweder von i-Amino-q.-bromanthrachinon-2-sulfonsäure oder i-Amino-q.-bromanthrachinon-2-carbonsäure in wäßriger Reaktionsmischung bei einer Temperatur von ungefähr 7o bis ungefähr ioo°, zweckmäßig Temperaturen von 75 bis 85°, umsetzt, und zwar in Gegenwart von säurebindenden Stoffen und einem Kupferkondensationskatalysator. io. Verfahren nach Ansprüchen i bis g, dadurch gekennzeichnet, daß man den Farbstoff in wäßriger Lösung mit einem wasserlöslichen Salz oder anderen Verbindungen eines solchen Metalls umsetzt, welches nicht der ersten Gruppe des Periodischen Systems angehört und mit dem Farbstoff wasserunlösliche Farblacke zu bilden vermag.
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