DE892860C - Halogensilberemulsionen fuer das Silber-Azofarbstoff-Ausbleichverfahren - Google Patents

Halogensilberemulsionen fuer das Silber-Azofarbstoff-Ausbleichverfahren

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DE892860C
DE892860C DEP51141A DEP0051141A DE892860C DE 892860 C DE892860 C DE 892860C DE P51141 A DEP51141 A DE P51141A DE P0051141 A DEP0051141 A DE P0051141A DE 892860 C DE892860 C DE 892860C
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DEP51141A
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Joseph Asher Sprung
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General Aniline and Film Corp
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    • G03PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
    • G03CPHOTOSENSITIVE MATERIALS FOR PHOTOGRAPHIC PURPOSES; PHOTOGRAPHIC PROCESSES, e.g. CINE, X-RAY, COLOUR, STEREO-PHOTOGRAPHIC PROCESSES; AUXILIARY PROCESSES IN PHOTOGRAPHY
    • G03C7/00Multicolour photographic processes or agents therefor; Regeneration of such processing agents; Photosensitive materials for multicolour processes
    • G03C7/28Silver dye bleach processes; Materials therefor; Preparing or processing such materials
    • G03C7/29Azo dyes therefor

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Description

Die Erfindung bezieht sich auf Halogensilberemulsionen, die diffus mit nicht diffundierenden Azofarbstoffen gefärbt und sehr gut für das Azofarbstoff-Bleichverfahren geeignet sind.
Die bei dem Silber-Azofarbstoff-Bleichverfaliren benutzten üblichen Mehrschichtenfilme werden hergestellt, indem den blau- bzw. grün- und rotempfindlichen Schichten gelbe bzw. blaurote und blaugrüne Azofarbstoffe einverleibt werden. Da die einverleibten Farbstoffe gewöhnlich Licht in demselben spektralen Teil absorbieren wie die sensibilisierten Emulsionen, ist die Empfindlichkeit des Films notwendigerweise geringer als beim gewöhnlichen Aufnahmefilm, der für die Erzeugung der gewünschten farbigen Bilder farblose Komponenten enthält.
Während der Herstellung und Verarbeitung von Silber-Azo-Ausbleichmaterial ist es wesentlich, daß die Farben aus ihren zugehörigen Schichten nicht auslaufen, da sonst verschlechterte Azofarbstoffbilder erhalten werden. Es hat sich daher als notwendig erwiesen, die Azofarbstoffe in den Emulsionen in einem nicht diffundierenden .Zustand zu verankern, was gewöhnlich dadurch erfolgt ist, daß saure Azofarbstoffe mit basischen Farbstoffen oder mit starken organischen Basen, wie Guanidin und Biguanidinen, gefällt worden sind. Obgleich diese Verfahren gut zur Verhinderung der Diffusion der Farbstoffe benutzt werden können, so ist doch beobachtet worden, daß diese basischen Stoffe stabile Silberkomplexsalze bilden und häufig die optisch sensibilisierenden Farbstoffe aus dem Halogen-
silber-Kristallgitter verdrängen. Hierdurch wird die Empfindlichkeit der erhaltenen Emulsion noch weiter verschlechtert, und der Film kann nur noch zur Herstellung von Farbkopien benutzt werden. Es wurde nun gefunden, daß die Herstellung und Verarbeitung von fotografischen Materialien nach dem Silber-AzorBleichverfahren wesentlich verbessert und die vorstehend genannten Nachteile vermieden werden können, wenn Azofarbstoffe ίο benutzt und dadurch diffusionsfest gemacht werden, daß in sie eine Substituentengruppe eingeschaltet wird, die eine aliphatische Kette von wenigstens 8 Kohlenstoffatomen enthält, wodurch die Verwendung von Farbstoffällmitteln unnötig ist. Die so substituierten Farbstoffe werden in Deckung mit dem Silberbild vollständig gebleicht, wenn sie einem geeigneten Bleichbad' ausgesetzt werden, wobei einer der abgespaltenen Teile des Farbstoffes aus der Emulsion heraus- und in das- Bleichbad hineindiffundiert, während der andere abgespaltene Teil des Farbstoffes, der farblos ist, in dem Film verbleibt, aber ohne den Ton des schließlichen Farbstoffbildes schädlich zu beeinflussen.
Es wurde weiter festgestellt, daß es zur Erreichung dieses Resultats wesentlich ist, daß die lange aliphatische Kette an den Diazoniumrest des Farbstoffes gebunden ist. Wenn sie an die Kupplungskomponente gebunden ist, dann ist es die Kupplungskomponente, die nach der Spaltung des Farbstoffes im Bleichbad in dem Film verbleibt. Dieser Teil des Farbstoffes hat, insbesondere bei Kupplungskomponenten aus der Klasse der sulfonierten Naphthole, beispielsweise H-säure-Derivate, mit langkettigen Acylaminögruppen, einen gelbliehen Ton und erteilt der Emulsion eine gelbe Farbe, durch die leicht eine fehlerhafte Farbverschiebung verursacht wird. Aus diesem Grunde bildet die Stellung der langen aliphatischen Kette ein entscheidendes Merkmal der Erfindung. Ein Gegenstand der Erfindung ist daher die Herstellung von fotografischen Emulsionen für das .Silber-Farbstoff-Bleichverfahren, wobei Azofarbstoffe benutzt werden, die durch das Vorhandensein einer langen aliphatischen, in den Diazoniumrest des Farbstoffes gebundenen Kette nicht aus den Emulsionen diffundieren.
Andere und weitere wichtige Merkmale der Erfindung gehen aus der nachstehenden Beschreibung noch hervor.
Die primären Amine, die erfindungsgemäß diazotiert werden, um die Azofarbstoffe zu erzeugen, können durch die folgende Strukturformel NH9
Z- -(K- R)._! — K — Alk
dargestellt werden, in der Z einen üblichen Substituenten, wie Alkyl, beispielsweise Methyl, Äthyl, Propyl, Butyl u. dgl., Alkoxy, wie Methoxy, Äthoxy u. dgl., Sulfo, Carboxy oder Halogen, wie Chlor oder Brom u. dgl., bedeutet, K eine homöopolare Bindung, wie Carbonamide eine Sulfonamid-, eine Carbamyl-, eine Sulfamyl- oder eine Ätherbindung 65 darstellt, Alk eine aliphatische Kette mit wenigstens Kohlenstoffatomen und R einen aromatischen Rest, wie Phenyl, Toluyl u. dgl., bedeutet und M=i oder 2 und p ebenfalls 1 oder 2 ist.
Beispiele von primären Aminien, die erfindungs- 70 gemäß benutzt werden können, sind' die folgenden:
NH9
O · C14H2,
2-Tetradecoxyanilin,
2. 2-Octadecoxyanilin,
31 2-Dodecoxyanilin,
4. 2^Decoxyanilin,
NH,
0-C10H21
4-Decoxyanilin,
6. 4-Octoxyanilitt,
7. 4-Dodecoxyanilin,
8. 4-Tetradecoxyanilin,
9. 4-Octadecoxyanilin,
10. NH,
0 · C10H21
3-Decoxyanilin,
11. 3-Tetradecoxyanilin,
12. NH2
-0-C12H25
H 0,S-In
2-Dodecoxyanilin-s-sulfonsäure,
i<3'. 2-Decoxyanilin-5-sulfonsäure,
14. 2-Tetradecoxyanilin-5-sulfonsäure,
15. 2-Octadecoxyanilin-5-sulfonsäure,
NH2
SO3H
O · C10H21
4-Decoxyanilin-3-sulfonsäure,
892
17· 4~Tetradecoxyanilin-3-sulfonsäure, iS. 4-Octadecoxyanilin-3-sulfonsäure, 19. s-Tetradecoxyanilin-o-sulfonsäure,
20.
NH2
NHCOC7H15
4-Aminocaprylanilid (oder 4-Caprylamidoanilin),
21.
NH,
NHCOC9H19
4-tAmino-capranilidj
22. 4-Aminolauranilid,
23. 4-Aminomyristanilid,
24. 4-Aminostearanilid,
25·
NH,
N-COC13H27
CH,
4-Amino-N/-methylmyristanilid,
26.
NH-,
SOoH
NHCOC17H35 5-Stearamidoorthanilsäure,
27.
NH5,
V- SO3H
NHSO2C18H37 S-Octadecansulfonamidoorthanilsäure,
860
NH,
N-COOH
NHCOC11H23
5-Lauramidoanthranilsäure,
29. NH2
-NHCOC9H1
OCH3
3-Amino-6-methoxycapranilid,
30. NH2
CH3O -( \
1-NHSO2C12H25
S-Amino^-methoxydodecansulfonanilid,
31· NH2
NHCOC7H15
CH„
Sl-Amino-ö-methylcaprylanilid,
32. NH2
•CHa
NHSO2-C14H29
4-Amino-2-methyltetradecansulfonanilid,
NH2
HOSS
C Ho
NHCOC17H35
4-Methyl-5-stearamidometanilsäure,
34· NH2
CONHC10H21
4-Amino-N'-decylbenzamid,
35· 4~Amino-N'-dodecylbenzamid, 36. NH2
CONH-C12H25
3-Amino-N'-dodecylbenzamid,
37·
NH2
-CON-C8H17
C8H17 3-Amino-N', N'-dioctylbenzamid,
3:8. s-Amino-N'-methyl-N'-dodecylbenzamid, 39·
40.
SO2NHC12H25 N'-Dodecylsulfanilamid,
NH2
SO2-N^
C8H17 N'-N'-Dioctylsulfanilamid,
41. '_ NH2
-SO2NHC14H29 N'-Tetradecylmetanilamid,
NH2
42.
CH3O
SO2NHC10H21 4-Methoxy-N'-decylmetanilamid, 43.4-Methoxy-N'-decylmetanilamid,
44. 4-Methyl-N'-octylmetanilamid, 45· NH2-
,—NHSO2-^
>-NHCOCnH23 70
4-Lauramido-3'-aminobenzolsulfonanilid, 46. NH2
CH3O-,/X,
I J—NHSO2-/ V- OC12H25
4-Dodecoxy-3'-aminobenzolsulfon-p-anisidid,
47·
NH,
SO2-NHCOC7H15 N'-Caprylylsulfanilamid,
48. N'-Laurylsulfanilamid,
49. N'-Myristylsulfanilamid,
5>o. N'-Methyl-N'-laurylsulfanilamid,
OCoH1,
H, N
NH,
OC8H17
3, s'-Dioctoxybenzidin,
SO2NHC10H21 6- (p-Aminophenyl) -N'-decylmetanilamid,
SO2NHC8H17 NH2
SO2NHC8H17 U5
6, 6'-Bis-(N'-octylmetanilamid).
Viele der für die Herstellung von nicht diffundierenden Azofarbstoffen geeigneten primären Amine sind bekannte Verbindungen. In jedem Fall 120 können die Amine jedoch nach den folgernden Verfahren leicht hergestellt werden:
i. Ein aromatisches Nitroamin wird mit einem Acylchlorid in Gegenwart von Pyridin. zur Reaktion gebracht und die Nitrogruppe zu einer freien 125 Aminogruppe reduziert.
2. Ein Acetylaminoarylamin wird . mit einem Sulfonylchlorid in Gegenwart von Pyridin zur Reaktion gebracht und die Acetylgruppe hydrolysiert, so daß eine freie Aminogruppe erhalten wird. 3. Ein aromatisches Nitroacylchlorid wird mit einem langkettigen aliphatischen Amin zur Reaktion gebracht und die Nitrogruppe zu einer Aminogruppe reduziert.
4. Ein aromatisches Acetylaminsulfonylchlorid wird mit einem langkettigen aliphatischen Amin zur Reaktion gebracht und die Acetylgruppe zu einer freien Aminogruppe hydrolysiert.
5. Ein Acetylaminophenol wird mit einem Alkylbromid zur Reaktion gebracht und die Acetylgruppe zu einer freien Aminogruppe hydrolysiert. Falls gewünscht, 'kann das erhaltene Produkt auch mit starker Schwefelsäure sulfoniert werden, um eine Sulfonsäuregruppe einzuführen.
Aromatische Amine, die zur Verwendung bei der ersten Reaktion geeignet sind, sind ß.-Nitroanilin, 4-Nitroanilin, 4-Nitro-N-methylanilin, 3rNitro-6-methoxyanilin, 3-Nitro-4-äthoxyanilin, 2-Chlor-4 - nitroanilin, 3 - Nitro - 4 - chlor - 5 - methoxyanilin, 3 - Nitro - 5 - methylanilin, 2 - Methyl - 4 - nitroanilin, 6-Nitrometanilsäure, 2-Nitro-5-aminobenzoesäure, S-Nitro^-methylmetanilsäure.
Acrylchloride, die sich zur Verwendung in der ersten Reaktion eignen, sind Caprylsäurechlorid, Caprinsäurechlorid, Laurinsäurechlorid, Myristinsäurechlorid, Palmitinsäurechlorid, Stearinsäurechlorid, Octylsulfonylchlorid, Decylsulfonylchlorid, Dodecylsulfonylchlorid, Tetradecylsulfonylchlorid, Octadecylsulfonylchlorid u. dgl.
Aromatische Amine, die sich zur Verwendung in der zweiten Reaktion eignen, sind 4-Acetylaminoanilin, 3-Acetylaminoanilin u. dgl.
Die oben angegebenen Sulfonylchloride können mit diesen Aminen benutzt werden, um die Produkte der zweiten Reaktion herzustellen.
Geeignete Nitroacylchloride zur Durchführung der dritten Reaktion sind 3-Nitrobenzoylchlorid, 4-Nitrobenzoylchlorid, 3-Nitrobenzolsulfonylchlorid, 3-Nitro-4-methoxybenzolsulfonylchlorid u. dgl.
Geeignete Amine zur Verwendung mit den genannten Acylchloriden sind N, N-Dioctylamin, Octylamin, Nonylamin, Decylamin, Dodecylamin, Tetradecylamin, Octadecylamin u. dgl.
Für die vierte Reaktion geeignete Sulfonylchloride sind 4-Acetylaminobenzolsulfonylchlorid
u. dgl. Die genannten Sulfonylohloride können mit den oben angeführten aliphatischen Aminen benutzt werden.
Zur Verwendung in der fünften Reaktion geeignete Acetylaminophenole sind 2-OxyacetaniIid, 4-Oxyaoetanilid, 3-Oxyacetanilid u. dgl.
Die Alkylbromide, mit denen die genannten Phenole zur Reaktion zu bringen sind, können aus der Gruppe des Octylbromids, Decylbromids, Undecylbromids, Dodecylbromids, Tetradecylbromids, ■ Octadecylbromids u. dgl. genommen werden.
Die Kupplungskomponenten, die gewöhnlich bei der Herstellung von Azofarbstoffen für die Verwendung in dem Silber-Farbstoff-Bleichverfahren benutzt werden, können auch mit den Diazoverbindungen aus den vorerwähnten primären Aminen benutzt werden, um die Farbstoffe der vorliegenden Erfindung zu erzeugen. Es wird natürlich keine Kupplungskomponente benutzt, die ein Radikal enthält, das die Diffusion des Farbstoffes aus einer fotografischen Emulsion verhindert, da derartige Kupplungskomponenten nach dem Spalten des Farbstoffes möglicherweise gefärbte Körper in der Emulsion hinterlassen.
Beispiele von !Kupplungskomponenten, die sich als sehr geeignet erwiesen haben, sind die Naphthole, wie ^--Naphthol, S-Amino-i-naphthol^, 6-disulfonsäure, 2-Naphtlhol-3/, 6-disulfonsäure, 2-Naphthol-6, 8-disulfonsäur.e, 8-Acetylamino-i-naphthol-3, 6-disulfonsäure, 8-Benzoylamino-1 -naphthol-3,6-disulfomsäure, 8-Benzolsulfonylamino-i-naphthol-3,6-disulfonsäure u. dgl., und die Pyrazolone, wie i-Phenyl-3-methylpyrazolon, i-Phenyl-3-carboxy - 5 - pyrazolon, 1 - (4' - SuIfophenyl) - 3 - carboxy-5 -pyrazolon, 1 - (3 '-S ulf ophenyl) -3 -carbäthoxy-5 -pyrazolon u. dgl.
Der Naphtholtypkuppler liefert im allgemeinen Purpurfarbstoffe. Andererseits werden gelbe Farbstoffe aus den Pyrazolonen erzeugt. Falls blaugrüne Farbstoffe hergestellt werden sollen, so ist es erforderlich, die obigen primären Amine in der Form go von Bis- oder Tris-Azofarbstoffen zu verwenden. Dies kann beispielsweise erreicht werden, indem eines der vorstehend erwähnten primären Amine diazotiert, dasselbe mit beispielsweise einem Naphthylamini gekuppelt, das erhaltene Produkt diazotiert und dieses dann mit einem Naphthol, wie einer der vorstehend erwähnten 8-Acylaminoi-naphthol-3, 6-disulfonsäuren gekuppelt wird. Beispiele geeigneter Naphthylamine sind i-Aminonaphthylamin-6-sulfonsäure, i-Amino-2-methoxynaphthylamin-6-sulfonsäure u. dgl.
Die wie oben hergestellten Azofarbstoffe werden in der für die Herstellung von Filmen für das Azofarbstoff-Bleichverfahren üblichen Weise benutzt, mit dem sehr wichtigen Unterschied jedoch, daß kein Fällmittel benötigt wird, um die Farbstoffe in ihren zugehörigen Emulsionen zu binden. Es ist somit nur notwendig, einen nicht diffundierenden Farbstoff, der m. geeigneter Weise empfindlich gemachten Emulsion einzuverleiben, die Emulsion zu vergießen und diese dann zu trocknen.
Das Verarbeiten des Films erfolgt ebenfalls in üblicher Weise und umfaßt die üblichen Stufen des Belichtens und Entwickeins der gefärbten Emulsionen und die Zerstörung der Farbstoffe an den Silberbildern mit einem Bleichbad. Bei der Bleichung geht die vom Farbstoff abgespaltene Kupplungskomponente in das Bleichbad, während das Amin mit der langen aliphatischen Kette in der Emulsion verbleibt. Da das Amin farblos und beständig ist, so hat es keinen schädlichen Einfluß auf den Film.
Die folgenden Beispiele, auf die die Erfindung jedoch nicht beschränkt ist, dienen zur Veranschaulichung der Erfindung.
Herstellung der primären diazotierbaren Amine. Beispiel ι
Eine Lösung von 66,4 g (ολ44 Mol) 2-Oxyacetanilid und 110,8 g (0,4 Mol) Tetradecylbromid in 600 ecm siedendem absolutem Alkohol wird mit einer Lösung von 10,2·g (o,44Mol) Natriummetall in 200 ecm absolutem Äthylalkohol versetzt und das Ganze 5 Stunden unter Rückflußkühlung erhitzt. Das abgeschiedene Natriumbromid wird durch Filtration entfernt und das. Filtrat in 21 Wasser eingegossen, das 10 ecm konz. Salzsäure enthält. Das ausfallende 2-Tetradecoxyacetanilid wird abfiltriert.
Das feuchte 2-Tetradecoxyacetanilid wird in 600 ecm abs. Äthylalkohol gelöst, mit einer Lösung von 100 g Kaliumhydroxyd in 100 ecm Wasser versetzt und das Ganze 15 Stunden unter Rückflußkühlung erhitzt. Die Lösung wirdi in 21 Wasser gegossen, das eine genügende Menge Salzsäure enthält, um das Hydrochlorid des hydrolysierten Produktes zu bilden. (pH etwa 2). Das sich abscheidende feste Produkt wird abfiltriert und in 500 ecm abs. Äthylalkohol wieder gelöst. Die alkoholische Lösung wird mit Knochenkohle behandelt und dann in 1000 ecm Wasser eingegossen, das loo'ccm Salzsäure enthält. Das 2-Tetradecoxyanilinhydrochlorid wird durch Filtration entfernt, mit Wasser gut gewaschen und an der Luft getrocknet. Der Schmelzpunkt des Produktes beträgt 131 bis 132° C.
10 g des Hydrochloride werden in 25 ecm
. warmen Äthylalkohol gelöst, mit Knochenkohle behandelt und filtriert. Das Filtrat wird in 80 ecm Wasser eingegossen, das 10 ecm einer 4of/oigen Natriumhydroxydlösung enthält. Das
ausgefällte Produkt wird mit Äther extrahiert, der Extrakt über Dierite getrocknet und der Äther durch Destillation, entfernt. Es werden so 7 g 2*-Tetradecoxyanilin mit dem Schmelzpunkt 40 bis 42° C erhalten.
Das Verfahren ist dasselbe wie vorstehend, mit dem Unterschied, daß das Tetradecylbromid durch Octadecylbromid ersetzt wird. Das erhaltene Produkt ist 2-Octadecoxyanilin.
Das Verfahren ist dasselbe wie oben, mit dem Unterschied, daß das Tetradecylbromid durch Dodecylbromid ersetzt wird. Das erhaltene Produkt ist 2-Dodecoxyanilin.
Das Verfahren ist dasselbe wie oben, mit dem Unterschied, daß das Tetradecylbromid durch Decylbromid ersetzt wird. Das erhaltene Produkt ist 2-Decoxyanilin.
., Beispiel 2
Zu einem [Gemisch von 25 g 4-Oxyacetanilid und 32 g Decylbromid in 300 ecm abs. Äthylalkohol wird eine Lösung von 3,9 g Natriummetall in 90 ecm abs. Äthylalkohol zugesetzt. Die Lösung So wird 4 Stunden unter Rückfluß erhitzt und das ausgefallene Natriumbromid durch Filtration entfernt. Das Filtrat wird in 11 Wasser eingegossen, das 5 ecm konz. Salzsäure enthält. Das 4-Dbdecoxyacetanilid wird durch Filtration abgetrennt, mit Wasser gewaschen, mit 5%igem Natriumhydroxyd digeriert und wieder mit Wasser gewaschen.
Das feuchte 4-Decoxyacetanilid wird in 3ooccm abs. Äthylalkohol gelöst, mit 100 g 50°/oiger Kaliumhydroxydlösung behandelt und das Ganze 8 Stunden unter Rückflußküfalung erhitzt. Die Lösung wird in rl Wasser eingegossen, das 150 ecm 6-N-Schwefelsäure enthält. Das> sich abscheidende feste Produkt wird abfiltriert und mit verdünnter Schwefelsäure und schließlich mit Wasser gewaschen.
Das so erhaltene 4-Decoxyanilinsulfat wird in 100 ecm warmem Isopropylalkohol gelöst, mit Knochenkohle behandelt und filtriert. Das Filtrat wird in 300 ecm Wasser eingegossen, das 300 ecm 40°/oige Natriumhydroxydlösung enthält. Der abgeschiedene Stoff wird mit Äther extrahiert und der Äther durch Destillation entfernt. Das Produkt, das bei 48 bis 50° C schmilzt, ist 4-Decoxyanilin.
Das Verfahren ist dasselbe wie oben, mit dem Unterschied, daß das Decylbromid durch Octylbromid· ersetzt wird. Das erhaltene Produkt ist 4-Octoxyanilin.
Das Verfahren ist dasselbe wie oben, mit dem Unterschied, daß das Decylbromid durch Dodecylbromid ersetzt wird, wodurch 4-Dodecoxyanilin erhalten wird.
Das Verfahren "ist dasselbe wie oben, mit dem Unterschied, daß das Decylbromid durch Tetradecylbromid ersetzt und 4-Tetradecoxyanilin erhalten wird.
Das Verfahren ist dasselbe wie oben, ausgenommen, daß das Decylbromid durch Octadecylbromid ersetzt wird, so daß 4-Octadecoxyanilin erhalten wird.
Beispiel 3
Das· Verfahren entspricht der ersten. Arbeitsweise des Beispiels 2, ausgenommen, daß das 4-Oxyacetanilid durch 3-Oxyacetanilid ersetzt wird. Das erhaltene Produkt ist 3-Decoxyanilin.
Das Verfahren entspricht der ersten Herstellunigsweise des Beispiels 1 mit dem Unterschied., daß 2-Oxyacetanilid durch 3-Oxyacetanilid ersetzt wird. Das erhaltene Produkt ist 3-Tetradecoxyanilin.
Beispiel· 4
Zu einem gekühlten Gemisch von 38 g wie oben hergestellten 2-Dodecoxyanilin in 80 ecm konz. Schwefelsäure werden 6occm 25°/oiges Oleum zugesetzt und das Ganze 12 Minuten auf 60 bis 650 C erhitzt. Durch einen Lösliehkeitsversuch mit Natriumbicarbonatlösung wird die beendete Sulfonierung angezeigt. Das Reaktionsgemisch wird abgekühlt und auf Ejs gegossen. Das weiße feste Produkt wird abfiltriert, mit Wasser gewaschen. und noch feucht 10 Miniuten mit 1000 ecm Isopropanol erhitzt. Die Suspension, wird abgekühlt und das heiße Material durch Filtration abgeschieden
£92
und in einem Ofen bei 500 C getrocknet. Das erhaltene Produkt ist 2-Dodecoxyanilin-S-sulfonsäure (4-Dodecoxymetanilsäure).
Das Verfahren ist dasselbe wie oben, ausgenommen, daß das Dodecoxyanilin durch Decoxyanilin ersetzt wird, so daß 2-DeCOXVaHiHn-S-S1UIfOnsäure erhalten wird.
Das Verfahren ist dasselbe wie oben, ausgenommen, daß das 2-Dodecoxyanilin durch 2-Tetradecoxyanilin ersetzt wird, so daß 2-Tetradecoxyaniliin-5-sulfonsäure erhalten wird.
Das Verfahren ist dasselbe wie oben, außer daß das 2-Dodecoxy- durch 2-Octadecoxyanilin ersetzt wird, so daß 2-Octadecoxyanilin-5-sulfonsäure erhalten wird.
Beispiel 5
30 g feingepulvertes 4-Decoxyanilin werden unter Rühren einem Gemisch aus 150 g konz. Schwefelsäure und 150 g 20°/oigem Oleum bei 05° C zugesetzt. Nachdem das Reaktionsgemisch <i Stunde bei 25° C durchgerührt worden ist, wird die Temperatur auf 50 bis 55° C erhöht und auf dieser Temperatur 10 Minuten gehalten. Die gekühlte Lösung wird auf Eiswasser gegossen, und der sich abscheidende Niederschlag wird abfiltriert und mit Wasser gewaschen. Das nasse Produkt wird dreimal mit Äthylalkohol in Mengen von 100 ecm digeriert und schließlich in einem Ofen bei 5°° C getrocknet. Das Produkt ist 4JDecoxyanilin-3-sulf onsäure (6-Decoxymetanilsäure).
Das Verfahren ist dasselbe wie oben mit dem Unterschied, daß das 4-Decoxyanilin durch 4-Tetradecoxyanilin ersetzt wird.
Das Verfahren ist dasselbe wie oben mit dem Unterschied, daß das 4-Decoxyanilm durch 4-Octadecoxyanilin ersetzt wird.
Beispiel 6
Eine ,Suspension von 18,6 g 3-Tetradecoxyanilin in 93 ecm konz. Schwefelsäure wird 10 Minuten auf einem Dampfbad erhitzt. Das Gemisch wird auf Eis gegossen, und das ausfallende feste Produkt wird
CH3
CH,
durch Filtration abgetrennt und mit Wasser gewaschen. Das nasse Produkt wird dreimal mit je 100 ecm siedendem Äthylalkohol digeriert und schließlich in einem Ofen bei 500 C getrocknet. Das erhaltene Produkt ist 3-Tetradecoxyanilin-6-sulfonsäure (4-Tetradeeoxyorthanilsäure).
Beispiel 7
4-Nitroanilin wurde mit Laurinsäurechlorid in Pyridin erhitzt, um das 4-Nitroanilin in 4-Nitrolauranilid umzusetzen. Das 4-Nkrolauranilid wird dann mit Eisen und Essigsäure in Äthylalkohol nach dem Verfahren von Roth und Burkhardt (Ber. 73, S. 701 [11900]) reduziert. Das erhaltene Produkt ist 4-Aminolauranilid.
Beispiel 8
p-Toluolsulfonylchlorid wird nach dem Verfahren von Reverdin und Crepieux (Ber. 34, S. 2995 [1901]) zu 3,5 Dinkro-p-toluolsulfonsäure nitriert. Eine der Nitrogruppen wird selektiv mit Ammoniumsulfid nach dem Verfahren von iMarckwald (Ann. 274, ,S- 350 [1893]) reduziert. Die erhaltene 4-Metihy]-5-nitrometanilsäure wird mittels Stearoylchlorid in Pyridin zu 3-Stearamido-5-nitro-p-toluolsulfonsäure umgesetzt. Die verbleibende Nitrogruppe wird dann mit Eisen und Essigsäure reduziert, so daß 4-'Methyl-5-stearamidometanilsäure erhalten wird. Die Reaktion verläuft wie folgt:
CH3
3-Acetamidobenzolsulfonsäure wird nach dem Verfahren von Eger (Ber. 21, S. 2581 [1888]) nitriert, um 6-Nitrometanileäure herzustellen. Die 6-Nitrometanilsäure wird dann mit Stearoylchlorid in Pyridin erhitzt und die Nitrogruppe des erhaltenen Produktes mit Eisenspänen in Essigsäure reduziert. Das erhaltene Produkt ist 5-Stearamidoorthanilsäure. go
Beispiel 9
-NO3 NO,
:-NH,
SOoCl
CH,
NO,—/ -NHCOC17H
SO3H SO3H
CH3
H2N-/ x — NHCOC17H36
SO3H
Beispiel 10
3-Nitro-benzoylchlorid wird mit Dodecylamin und Natriumbicarbonat in ätherischer Lösung be-SO3H
handelt, und das erhaltene 3-Nitro-N-dodecylbenziamid (Schmp. 83° C) wird mit Eisen und Essigsäure in Äthylalkohohl reduziert, so· daß
3-Amino-N-dodecylbenzamid (Schmp. 570 C) erhalten wird.
Beispiel ix
p-AcetamidobenzoLsulfonylchlorid wird durch Reaktion mit Dodecylamin zu p-Acetamidobenzol-N-dodecylsulfonamid umgesetzt. Die Acetylgruppe wird durch alkalische Hydrolyse nach dem Verfahren von Crossley, Northey und HuItquist, JACS. 62, S. 532 (190), entfernt, so daß p-Aminobenzol-N-dodecylsulfonamid !erhalten wird.
Herstellung von nicht diffundierenden
Azofarbstoffen
Beispiel 12
Eine Suspension von 3,5 g 2-Dodeeoxyanilinhydrochlorid in 2,5 ecm konz. ,Salzsäure und 20 ecm Wasser wird mit 0,9 g Natriumnitrit in 5 ecm Wasser diazotiert. Es werden weitere 60 ecm Wasser zugesetzt, um das Diazoniumsalz vollständig zu lösen. Die Lösung wird 1V2 Stunden in einem Eisbade durchgerührt und die überschüssige salpetrige Säure mit Sulfaminsäure zerstört.
Die Lösung des Diazoniumsalzes wird bei 50C langsam einer Lösung von 5,6 g 8-Benzoylaminoi-naphthol-3, 6-disulfonsäure und 6 g Natriumcarbonat in 35 ecm Wasser zugesetzt und das Ganze 2 Stunden durchgerührt. Nachdem das Gemisch mit Salzsäure angesäuert und mit gesättigter Natriumchloridlösung behandelt worden ist, wird der ausgefällte Azofarbstoff durch Filtration abgeschieden. Der Farbstoff wird gereinigt, indem er aus seiner wäßrigen·Lösung von neuem ausgefällt wird. Das getrocknete Material wird von dem Natriumchlorid durch Extraktion mit Dimethylformamid getrennt. Nach dem Entfernen des Lösungsmittels im Vakuum wird der Farbstoff mehrmals mit Aceton digeriert und schließlich an der Luft getrocknet. Der Farbstoff hat die folgende Formel:
COCRH,
NH OH
Na 0,S-I
Ein ähnlicher Farbstoff wird erhalten, indem in dem obigen Verfahren das 2-Dodecoxyanilinhydrochilorid durch 2-Tetradecoxyanilinhydrochlorid ersetzt wird.
Beispiel 13
Das Verfahren ist dasselbe wie im Beispiel 12, ausgenommen, daß als Kupplungskomponente S-Acetylarnino-i-naphthol-S.o-disulfonsäurebenutzt wird.
Ein ähnlicher Farbstoff wird mit dieser Kupplungskomponente und der Diazo verbindung von 2-Tetradecoxyanilin erhalten.
Beispiel 14
Das Verfahren ist dasselbe wie im Beispiel 12 mit dem Unterschied, daß als Kupplungskomponente 8-Benzolsulfonylamino-i-naphthol-3, 6-disulfonsäure benutzt wird. Der erhaltene Farbstoff hat die folgende Formel:
SO5,
NH OH
-N = N-
Na 0,S-
.— SO3Na
H25C12O
Ähnliche Farbstoffe werden aus der genannten Kupplungskomponente und diazotiertem 2-Decoxyanilin und diazotiertem 2-Tetradecoxyanilin erhalten.
Beispiel 15
Das Verfahren ist dasselbe wie im Beispiel 12, ausgenommen, daß als Kupplungskomponente i-(4'-Sulf ophenyl) -3 -carboxy-5-pyrazolon benutzt wird. Der erhaltene Farbstoff hat die folgende Formel:
HOOC —C C-N = N-^
C-OH
X25 ^12 v
SO3Na
Ähnliche Farbstoffe werden erhalten, wenn das vorerwähnte Pyrazolon mit diazotiertem 2-Decoxyanilin und diazotiertem 2-Tetradecoxyanilin gekuppelt wird.
Beispiel a6
Eine Lösung von 4,4 g 2-Octadecoxyanilin-5-sulfonsäure und ro ecm 2-N-Natriumcarbonatlösung in loo ecm Wasser wird mit einer Lösung von 0,75 g Natriumnitrit in xo ecm Wasser behandelt und das Ganze bei 5'0 C langsam einer gut durchgerührten Lösung von 4 cem konz. Salzsäure in 50 ecm Wasser zugesetzt. Das Gemisch wird ι ,Stunde durchgerührt und die überschüssige salpetrige Säure dann mit Sulfaminsäure zerstört. Die Suspension des Diazoniumsalzes wird bei 50 C langsam einer Lösung von 5,6 g 8-Benzoylaminoi-naphthol-3, 6-disulfonsäure, 7 g Natriumcarbonat und 30 ecm Wasser zugesetzt und das Ganze 5 Stunden durchgerührt. Nachdem das Gemisch
mit Salzsäure angesäuert und mit i5%iger wäßriger Natriumchloridlösung versetzt worden ist, wird der ausgefällte Farbstoff abfiltriert. Der Farbstoff wird durch Umfallen aus wäßriger Lösung gereinigt. Das getrocknete Material wird von dem Natriumchlorid durch Extraktion mit Dimethylformamid getrennt. Nach dem Entfernen des Lösungsmittels im Vakuum wird- der Rückstand mehrmals mit Aceton digeriert und sehließlieh an der Luft getrocknet.
Der Farbstoff hat die folgende Formel:
COC6H6
NH OH
SOoNa
NaO3S-I
Ähnliche Farbstoffe werden aus derselben Kupplungskomponente und diazotierter 2-Decoxyanilina5 5-sulfonsäure bzw. 2-Dodecoxyanilin-5-sulfonsäure und 2-Tetradecoxyanilin-5-sulfonsäure erhalten.
Beispiel 17
2-Octadecoxyanilin-5-.sulfonsäure wird wie oben diazotiertund mit i-(3'-Sulfophenyl)-3-carbäthoxy-
COC6H5
5-pyrazolon gekuppelt. Das erhaltene Produkt hat die folgende Formel: S O3 Na
C2H5OOC-C — C-N = N
Il Il
N C-OH
\N/
OC18H37
SOoNa
Beispiel 18
Eine Suspension von 2,9 g 4-Lauramidoanilin, hergestellt wie oben, in 2,5 ecm 'Salzsäure und 30 ecm Wasser wird bei 0,5° C mit einer Lösung von 0,7 g Natriumnitrit in 5 ecm Wasser behandelt. Das Ganze wird langsam einer durchgerührten Lösung von 4,6 g 8-Benzoylamino-i-naphthol-3,6-disulfonsäure und 6 gNatriumcarbonat in40 ecm Wasser zugesetzt. Nach i2Stündigem Rühren wird das Produkt durch Zusatz von Salzsäure und Salz ausgefällt. Der Farbstoff wird von neuem in Wasser gelöst und mit Salz ausgefällt. Er wird dann aus dem trockenen festen Produkt mit Dimethylformamid extrahiert, das Lösungsmittel im Vakuum entfernt und der Rückstand mit Aceton digeriert, um alle Spuren des Dimethylformamids zu entfernen. Der erhaltene Farbstoff, der die folgende Formel besitzt,
NH OH
NaOoS-
-N = N-
-SOoNa
-NHCOC11H0,
liefert eine blaurote wäßrige Lösung.
Beispiel 19
4-Lauramidoanilin wird im Beispiel 18 diazotiert und mit 3,1 g i-(3'-Sulfophenyl)-3-carbäthoxy-5-pyrazolon gekuppelt, das in 75 ecm Wasser, das 6 g Natriumcarbonat enthält, gelöst worden ist.
C2H5OOC
Das Reaktionsgemisch wird 12 Stunden durchgerührt, und das Produkt wird nach dem Ansäuern mit Salz ausgefällt. Letzteres wird durch Extraktion des Farbstoffes mit Dimethylformamid entfernt. Nach dem Entfernen des Lösungsmittels im Vakuum und Auslaugen mit Aceton wird ein lebhaftgelber Farbstoff der folgenden Formel erhalten:
-C — N = N-( V-NH-COC11H23
N C-OH
-SO3Na
Beispiel 20
Zu einer Lösung von 4,6 g ,Stearamidoorthanilsäure, 1,1 g Natriumcarbonat und 10 ecm Äthanol in 50 ecm Wasser werden 0,77 g Natriumnitrit, gelöst in 5 ecm Wasser, zugesetzt und das Ganze langsam einem durchgerührten Gemisch aus 6 ecm konz. Salzsäure 8 ecm Wasser und 30 g Eis zugegeben. Nachdem in der Kälte <i Stunde gerührt worden ist, wird die überschüssige salpetrige Säure mit Sulfaminsäure zerstört und die Diazosuspension
portionsweise einer durchgerührten Lösung (bei 5 bis io°C) vonsgS-B'enzolsulfonylamino-i-naphthol-3, 6-disulfonsäure in 50 ecm Wasser, das 10 g Natriumcarbonat enthält, zugesetzt. Das Reaktionsgemisch wird bei Zimmertemperatur 16 Stunden gerührt, worauf der Farbstoff durch Ansäuern und Zusatz yon Salz ausgefällt wird. Der Farbstoff wird durch Lösen in Wasser und Umfallen mit Salz ge-
SO2C6H5
NH OH
NaO3S
•|—N = N
L-
Beispiel 21
Die wie im vorausgehenden Beispiel aus 4,6 g 5-Stearamidoorthanilsäure erhaltene Suspension der Diazoniumverbindung wird mit 2,8 g i-(3'-Sulfophenyl)-3-carbäthoxy-5-pyrazolon, das in 140 ecm Wasser, das ,10 g Natriumcarbonat entr hält, gelöst worden ist, gekuppelt. Das Produkt wird nach iSstündigem Durchrühren durch An-
C2H5OO-C-C C-N = N
Il Il
N C-OH
\N/ reinigt. Das beigemischte Salz wird durch Exträkj tion des Farbstoffes mit Dimethylformamid entlernt. Nach dem Entfernen des Lösungsmittels unter vermindertem Druck und sorgfältigem Auswasehen mit. Aceton wird der Farbstoff als dunkelroter fester ,Stoff erhalten, der eine blaurote wäßrige Lösung bildet. Der genannte Farbstoff hat die folgende Formel:
NHCOC17H35
SO3Na SOoNa
säuern und Zusatz von Salz abgeschieden. Es wird in warmem Wasser gelöst, durch Salz wieder gefällt und durch Zentrifugieren abgeschieden. Nach dem Trocknen wird der Farbstoff aus dem Gemisch von Farbstoff und Salz durch Verwendung von Dimethylformamid extrahiert. Durch Abdestillation des Lösungsmittels und Digerieren des Rückstandes mit Aceton hinterbleibt ein lebhafter gelber Farbstoff der folgenden Formel:
;-NHC OC17Hx,
17 -"-ss
S 0,Na
J-SOoNa
Beispiel 22
Eine Lösung von 4,7 g 4-Methyl-5-stearamidometanilsäure, 0,4 g Natriumhydroxyd, 0,77 g Natriumnitrit und 10 ecm Äthanol in 50 ecm Wasser wird einem kalten, gut durchgerührten Gemisch von konz. Salzsäure, 8 ecm Wasser und genügend Eis, um die Temperatur auf ο bis 8° C zu erhalten, zugesetzt. Nach 2Stündigem Rühren und Zerstören der überschüssigen salpetrigen Säure mit ,Sulfaminsäure wird die Diazosuspension unter Rühren portionsweise einer kalten Lösung von 4,6 g 8-Benzylamino-i-naphthol-3, 6-disulfonsäure in 15 ecm Pyridin und 25 ecm konz. Ammoniak zugesetzt. Nach 24Stündigem Rühren bei Zimmertemperatur wird das Reaktionsgemisch mit Salzsäure angesäuert und mit 50 ecm einer 30°/eigen Salzlösung versetzt, um den Farbstoff auszufällen. Der abfiltrierte Farbstoff wird in 400 ecm warmem 'Wasser von neuem gelöst und mit 50 g Salz ausgesalzen. Nach dem Trocknen bei 550C wird der Farbstoff mit Dimethylformamid extrahiert, das Lösungsmittel im Vakuum entfernt und der Rückstand mit Aceton sorgfältig ausgewaschen. Es wird ein blauroter Farbstoff der folgenden Formel erhalten:
COC6H5
NH OH
' V x— N = N
S 0,Na
NaO,S—;
J-S 0,Na
I i
NHCOC17H35
CH3
Beispiel 23
Das aus 4,7 g 4-Methyl-s-'Stearamidometanilsäure hergestellte Diazoniumsalz (s. voriges Beispiel) wird mit 2,8 g i-(3'-Sulfophenyl)-3-carbäthoxy-5-pyrazolon in einer Lösung von 7 g Natriumcarbonat in 140 ecm Wasser gekuppelt. Nach iSstündigem Rühren bei Zimmertemperatur wird der Farbstoff ausgesalzen und durch Filtration abgeschieden. Durch Lösen in Wasser mit anschließender Ansäuerung und Zusatz von Salz wird ein reiner Farbstoff erhalten, der nur durch Salz verunreinigt ist. Letzteres wird durch Extraktion des Farbstoffes mit Dimethylformamid entfernt. Das
Lösungsmittel wird im Vakuum entfernt und der Rückstand mit Aceton gut ausgewaschen. Wäßrige Lösungen des Farbstoffes sind lebhaftgelb; der Farbstoff hat die folgende Formel:
SO3Na
C2H5OOC-C C-N = N-
N C-OH \N/ NHCOC17H35
CH,
Beispiel 24
Zu einem kalten gerührten Gemisch von 3 g S-Amino-N-dodecyrbenzamid, 3 ecm konz. Salzsäure und 7 ecm Wasser wird eine Lösung von 0,7 g Natriumnitrit in 5 ecm Wasser zugesetzt. Das so hergestellte Diazoniumsalz wird anteilsweise unter Rühren einer kalten Lösung von 5 g 8-Benzolsulfonylamino-a-naphthol~3, 6-disulfonsäure ' in 40 ecm. Wasser, das 6 g Natriumcarbonat enthält, zugesetzt. Nach i2Stündigem Rühren bei Zimmertemperatur wird der Farbstoff mit Salz ausgefällt, in Wasser gelöst, die Lösung angesäuert und der Farbstoff vollständig ausgesalzen. Nach dem Trocknen im Ofen wird der Farbstoff mitDimethylformamid extrahiert, das Lösungsmittel durch Vakuumdestillation entfernt und der Rückstand sorgfältig mit Aceton gewaschen. Der so erhaltene Farbstoff liefert eine blaurot gefärbte wäßrige Lösung, und er hat die folgende Formel:
SO2C6H5
NH OH
COC19H
12 -"-25
Na 0,S-.
■_N = N—<
-SO8Na
Beispiel 25
Diazotiertes 3-Amino-N-dodecylbenzamid (Herstellung siehe vorhergehendes Beispiel) wird mit einer kalten gerührten Lösung von 3,1 g i-(3'-Sulfophenyl)-3-carbäthoxy-5-pyrazolon in 75 ecm Wasser, das 6 g Natriumcarbonat enthält, gekuppelt. Nach I2stündigem Rühren wird das Reaktionsgemisch mit Salzsäure angesäuert und die Aus-
COC6H5 fällung des Farbstoffes durch Zusatz von Salz vervollständigt. Der Farbstoff besitzt nach dem Reinigen und Beseitigen des Salzes (Dimethylformamidverfahren) eine lebhafte gelbe Farbe und hat die folgende Formel:
COC12H25
CoH=OOC- C — C-N = N-
N C-OH
'— S O, Na
Beispiel 26
Eine Lösung von s^gp-Aminobenzol-N-dodecylsulfonamid in 10 ecm Äthylalkohol und 2,5 ecm Salzsäure wird in der Kälte mit 0,7 g Natriumnitrit, das in 5 ecm Wasser gelöst ist, versetzt. Das Ganze wird anteilsweise bei 0 bis 50C einer gerührten Lösung von 4,6 g 8-Benzoylaminoi-naphthol-3,6-disulfonsäure und 6 g Natriumcarbonat in 40 ecm Wasser zugesetzt. Nach iostündigem Rühren wird das Reaktionsgemisch mit Salzsäure angesäuert und die Ausfällung des Produktes durch Zusatz von festem Salz vervollständigt. Der Farbstoff wird von neuem in Wasser gelöst und mit Salz ausgefällt. Nach dem Trocknen im Ofen; wird der Farbstoff in Dimethylformamid no aufgenommen und das Lösungsmittel im Vakuum entfernt. Nach dem Waschen des Rückstandes mit Aceton hinterbleibt ein lebhaft blauroter Farbstoff, der die folgende Formel besitzt:
NH OH
NaO, S—
s— N = N- ' SOoNHC1nH
10xi2l
J—SO,Na
Beispiel 27
Vio Mol diazotiertes p-Aminobenzol-N-dodecylsulfonamid, hergestellt wie im vorausgehenden Beispiel, wird in der Kälte mit 3,1 g i-(3'-Sulfophenyl)-3-carbäthoxy-5-pyrazolon, das in 75 ecm Wasser, das 6 g Natriumcarbonat enthält, gelöst ist,
gekuppelt. Nachi2stündigemRührenwird der Farbstoff ausgesalzen und aus wäßriger Lösung durch Fällung mit Salz gereinigt. Durch Extraktion mit Dimethylformamid wird das Produkt vorn Salz befreit, und durch Vakuumdestillation des Lösungsmittels hinterbleibt ein gelber Farbstoff der folgenden Formel:
C2 K=OOC — C-—C-N = N-
N C-OH
SOoNa SO2NHC10H21
Beispiel 28 Teil a. Eine Lösung von 13,5 g (0,038 Mol) 2-Dodecoxyanilin-5-sulfonsäure in 40 ecm 2-N-Natriumhydroxyd und 60 ecm Wasser wird mit 2,7 g Natriumnitrit versetzt und das Ganze langsam bei ο bis 50C einer gut durchgerührten Lösung von 15 ecm konz. Salzsäure in 15 ecm Wasser zugesetzt.
Die Lösung des Diazoniumsalzes wird V2 Stunde durchgerührt und die überschüssige salpetrige Säure mit Sulfaminsäure zerstört.
Teil b. Eine Suspension von 10 g (0,04 Mol) ι - Amino - 2 - äthoxynaphthalin - 6 - sulf onsäure in 50 ecm Wksser wird mit Natrnimcarbonatlösung versetzt, bis eine alkalische Reaktion erhalten worden ist. Es werden dann 45 g Natriumacetat zugesetzt und das Gemisch mit Essigsäure angesäuert, bis es auf Lackmus sauer reagiert.
Teil c. Teil b wird bei 50 C dem Teil a zugesetzt, worauf man die Kupplungsreaiktion sich bei ο bis 5° C während 3,6 -Stunden vollziehen läßt. Das Reaktionsgemisch wird mit Salzsäure gegen Kongorot angesäuert und der sich abscheidende Nieder- schlag durch Filtration abgetrennt.
Teil d. Eine Suspension aus der Azoverbindung von Teil c und So ecm kalten Wassers wird mit
2-N-Natriumcarbonat versetzt, bis eine alkalische Lösung erhalten wird. Es werden dann 3,4 g Natriumnitrit zugesetzt und das Ganze langsam einer gut durchgerührten Lösung von 20 ecm konz. Salzsäure und ng Natriumchlorid in no ecm Wasser zugesetzt.. Während des Zusatzes, der über einen Zeitraum von 30 'Minuten durchgeführt wird, werden auch 80 g Natriumchlorid zugegeben.. Nach dem Durchrühren des Gemisches über 2 Stunden bei 5 bis io° C wird der sich abscheidende braune go feste Stoff abfiltriert und mit einer 5%>igen Natriumchloridlösung gewaschen.
Teil e. Das Diazoniumsalz vom Teil d wird bei 5 bis io° C unter gutem Durchrühren einer Lösung von 17,5 g S-Benzoylamino-i-naphthol-s, 6-disulfonsäure in 50 ecm 20,0/oigem Ammoniak allmählich zugesetzt. Der Farbstoff wird durch Umfallen aus seiner wäßrigen Lösung mit Salzsäure gereinigt. Das getrocknete Material· wird vom Natriumchlorid durch Extraktion mit Dimethylformamid getrennt. Nach dem Entfernen des Lösungsmittels im Vakuum wird der Farbstoff mit Aceton digeriert und an der Luft getrocknet. Er löst sich in Wasser mit grünlichblauer Farbe und hat die folgende Formel:
OC12H25
-N = N-
SO3Na
SOoNa OH NHCOCoH.
SO.Na
Beispiel 29
5 ecm einer 2°/oigen wäßrigen Lösung des durch Kupplung von diazotierter a-Dodecoxyanilin-5-sulfonsäure mit 8-Benzoylamino-i-naphthol-3, 6-disulfonsäure erhaltenen Farbstoffes werden zu 25 g einer isensibilisierten Bromsilberemulsion zugesetzt und das Gemisch auf eine Filmunterlage aufgegossen,. getrocknet, belichtet und nach dem Silber-Farbstoff-Bleichverfahren verarbeitet, wobei als Bleichbad eine Mischung benutzt wird, die die folgenden Stoffe enthält:
Kaliumiodid 10 g>
Natriumhypophosphit Sg
Chinolm 50 g
Schwefelsäure 75 ecm
Wasser 1000 ecm.
Es hinterbleibt ein lebhaftblaurotes Farbstoffbild, und der Film hat keine gelbe Schattierung oder
S92
Färbung, wie es der Fall ist, wenn Kupplungskomponenten benutzt werden, die eine nicht diffundierende Gruppe enthalten.
Beispiel 30
Das Verfahren ist dasselbe wie im Beispiel 29, ausgenommen, daß der Farbstoff benutzt wird, der durch Diazotieren von 2-Decoxyanilin und Kupplung des Diazoniumsalzes mit i-(4'-Sulfophenyl)-3-carboxy-5"pyrazolon erhalten wird. Nach dem Verarbeiten des Films verbleibt ein lebhaftgelbes Farbstoffbild.
An Stelle der in -den vorausgehenden Beispielen angeführten Farbstoffe kann auch irgendeiner der anderen, oben besonders beschriebenen Farbstoffe benutzt werden.

Claims (5)

  1. Patentansprüche:
    i. Halogensilberemulsion zur Verwendung bei dem Silber-Azofarbstoff-Bleichverfahren, dadurch gekennzeichnet, daß sie einen diffusionsfesten Azofarbstoff enthält, dessen Diazoniumrest sich von einem primären aromatischen Amin ableitet und das als Substituents ein Radikal mit einer langen aliphatischen Kette trägt, das an ein Kernkohlenstoffatom des genannten aromatischen Amins durch eine homöopolare Bindung, z. B. eine Äther-, Carbonamide Carbamyl-, Sulfonamid- oder Sulfamylbindung, gebunden ist.
  2. 2. Halogensilberemulsion mit diffusionsfestem Azofarbstoff nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Azofarbstoff als Kupplungskomponente ein Naphthol enthält.
  3. 3. Halogensilberemulsion mit diffusionsfestem Azofarbstoff nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Azofarbstoff als Kupplungskomponente eine Acylaminonaphtholpolysulfonsäure enthält.
  4. 4. Halogensilberemulsion mit diffusionsfestem Azofarbstoff nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Azofarbstoff alis Kupplungskomponente ein i-Phenyl-5-pyrazolon enthält.
  5. 5. Halogensilberemulsion mit diffusionsfestem Azofarbstoff nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die homöopolare Bindung eine Ätherbindung ist.
    O 5462 10.53
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