DE69734754T2 - Alkalische Akkumulator und Separator dafür - Google Patents

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Description

  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf eine alkalische Speicherbatterie, insbesondere auf eine Verbesserung des darin verwendeten Separators.
  • In den letzten Jahren haben alkalische Speicherbatterien wie Nickel-Cadmium-Speicherbatterien und Nickel-Metallhydrid-Speicherbatterien als Energiequelle zum Betreiben von elektrischen Fahrzeugen Aufmerksamkeit auf sich gezogen, weil erwartet wird, dass diese Batterien eine hohe Ausgangsspannung, eine hohe Energiedichte und eine lange Zyklenlebensdauer besitzen. Daher steigt der Bedarf nach einer weiteren Verbesserung der Leistung derartiger alkalischer Speicherbatterien.
  • Als eine Gegenmaßnahme zum Verbessern der Leistung der alkalischen Speicherbatterien wird ein Separator zum Abtrennen einer positiven Elektrode von einer negativen Elektrode untersucht. Für die Separatoren in alkalischen Speicherbatterien wurde ein Vliesstoff verwendet, zusammengesetzt aus Fasern, hergestellt aus einem Olefinharz wie Polypropylen oder einem Amidharz. Der aus dem Amidharz hergestellte Separator zeigt eine hohe flüssigkeitsabsorbierende Eigenschaft, weil das Amidharz eine sehr hydrophile Eigenschaft besitzt. Allerdings hat das Amidharz eine geringe Alkali-Beständigkeit und Wärmebeständigkeit. Daher kann der aus dem Amidharz hergestellte Separator nicht über einen langen Zeitraum bei einer hohen Temperatur stabil bleiben, was anzunehmen ist in einem Fall, wenn die Batterie in einem elektrischen Fahrzeug verwendet wird.
  • Aus diesem Grund widmen sich die Untersuchungen hauptsächlich der Verbesserung des Separators, hergestellt aus dem Olefinharz, welches ausgezeichnet ist in der mechanischen Festigkeit, der Alkali-Beständigkeit und der Wärmebeständigkeit. Allerdings zeigt der Separator, der aus dem Olefinharz hergestellt ist, eine geringe flüssigkeitsabsorbierende Eigenschaft für einen Elektrolyt, weil das Olefinharz eine geringe hydrophile Eigenschaft besitzt. Daher wurden zahlreiche Verfahren zum Erhöhen der hydrophilen Eigenschaft und der flüssigkeitsabsorbierenden Eigenschaft des Separators vorgeschlagen, um somit die Lebensdauereigenschaften und die Entladungseigenschaften der Batterie zu verbessern.
  • Beispielsweise, gemäß der offengelegten japanischen Patentveröffentlichung Sho 62-115657 oder der offengelegten japanischen Patentveröffentlichung Sho 64-57568 wird die hydrophile Eigenschaft eines Separators, hergestellt aus einem Olefinharz, welches eine schlechte hydrophile Eigenschaft aufweist, durch eine Sulfonierungsbehandlung verbessert, in welcher der Separator in eine konzentrierte Sulfonsäure eingetaucht wird. Allerdings weist die Sulfonierungsbehandlung ein Problem des Verringerns einer mechanischen Festigkeit des Separators auf, weil die Behandlung zu einem Trennen der Kohlenstoff-Kohlenstoffbindungen im Harz führt.
  • Ferner schlägt die offengelegte japanische Patentveröffentlichung Hei. 7-130392 ein Verfahren vor zum Verbessern einer hydrophilen Eigenschaft eines Separators durch Anwenden eines oberflächenaktiven Stoffes, welcher Sulfongruppen enthält, bei dem Separator. Auch wenn alkalische Speicherbatterien, ausgestattet mit derartigen Separatoren, günstige Eigenschaften bei Raumtemperatur zeigen, können sie keine ausreichenden Lebensdauereigenschaften bei hoher Temperatur aufweisen, weil sich der oberflächenaktive Stoff allmählich von der Oberfläche des Separators löst.
  • JP 04036954 offenbart einen Separator, hergestellt aus einem Gemisch von zwei Gruppen von Polypropylenfasern, einer mit einem mittleren Faserdurchmesser unter 5 μm, und die andere mit einem mittleren Faserdurchmesser oberhalb von 5 μm.
  • Zwischenzeitlich wird ein weiteres Mittel zum Verbessern der Entladungseigenschaften einer alkalischen Speicherbatterie untersucht, um einen Separator dünner zu machen. Die verringerte Dicke des Separators beeinflusst herabgesetzte elektrische und physikalische Widerstände zwischen einer positiven Elektrode und einer negativen Elektrode, und beeinflusst auch einen erhöhten Anteil eines Raums, besetzt durch die Elektroden, die an einer elektrochemischen Reaktion der Batterie teilnehmen. Allerdings, im Falle des Dünnermachens des Separators durch einfaches Verringern einer Menge oder der Stücke von Fasern pro Flächeneinheit (das sogenannte „METSUKE"), wird die flüssigkeitsabsorbierende Eigenschaft des Separators für einen Elektrolyt verringert, und die Kapazität der Batterie wird auch verringert. Zusätzlich, weil die mechanische Festigkeit des Separators verringert wird, ist wahrscheinlich, dass der Separator zum Zeitpunkt des Zusammenbauens der Batterie beschädigt wird. Kurzschließen zwischen den Elektroden tritt auch leicht nach dem Zusammenbau auf. In einem Fall des Verringerns eines Durchmessers der Faser, während die Stücke der Fasern bei der der konventionellen beibehalten werden, ist es möglich, die Dicke des Separators zu verringern, während die flüssigkeitsabsorbierende Eigenschaft für den Elektrolyt und die Kurzschluss-Resistenz beibehalten wird. Allerdings steigt die Gefahr des Verringerns der mechanischen Festigkeit und des Beschädigens des Separators.
  • Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, die obenstehenden Probleme zu lösen, und eine alkalische Speicherbatterie bereitzustellen, die in der Zuverlässigkeit und der Leistung bei einer hohen Temperatur ausgezeichnet ist. Die alkalische Speicherbatterie wird durch Anwenden eines Separators realisiert, der eine ausreichende mechanische Festigkeit hat, der nicht beschädigt wird beim Zusammenfügen oder bei Betrieb und in dauerhafter Weise eine ausgezeichnete Elektrolyt-absorbierende Eigenschaft bei einer hohen Temperatur von 40°C oder höher aufweist.
  • Eine alkalische Speicherbatterie der vorliegenden Erfindung umfasst: eine Elektrodengruppe, aufgebaut aus positiven Elektroden und negativen Elektroden, die abwechselnd gestapelt sind, und dazwischen eingefügten Separatoren; und ein Batteriegehäuse, das die Elektrodengruppe unterbringt, wobei die Separatoren hergestellt sind aus Vliesstoff eines Olefinharzes mit Fasern mit Durchmessern in einem Bereich von 3 bis 10 μm als Hauptbestandteil, und weiteren Fasern mit Durchmessern in einem Bereich von 20 bis 40 μm, enthalten zu 1/200 bis 1/10 der gesamten Fasern.
  • Es wird bevorzugt, dass die Separatoren Sulfongruppen haben, die auf ihren Oberflächen eingeführt sind.
  • Es wird auch bevorzugt, dass das Olefinharz Polypropylen ist.
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung ist es möglich, einen Separator bereitzustellen, der in dauerhafter Weise eine hohe Elektroden-absorbierende Eigenschaft zeigt, sogar bei einer hohen Temperatur, und eine ausgezeichnete mechanische Festigkeit besitzt. Durch Anwendung des Separators wird es möglich, eine alkalische Speicherbatterie bereitzustellen, die eine ausgezeichnete Zykluslebensdauer bei einer hohen Temperatur hat.
  • Während die neuen Merkmale der Erfindung insbesondere in den beigefügten Ansprüchen dargelegt werden, wird die Erfindung sowohl bezüglich des Aufbaus, als auch bezüglich des Inhalts zusammen mit anderen Objekten und deren Merkmalen anhand der folgenden ausführlichen Beschreibung, in Zusammenhang mit den Zeichnungen, besser verstanden.
  • KURZBESCHREIBUNG DER ZEICHNUNG
  • 1 ist ein Diagramm, das Veränderungen der Kapazität mit Ladungs-/Entladungs-Zyklen einer alkalischen Speicherbatterie des Beispiels der vorliegenden Erfindung zeigt.
  • AUSFÜHRLICHE BESCHREIBUNG DES BEVORZUGTEN BEISPIELS
  • In den folgenden Absätzen wird ein bevorzugtes Beispiel der vorliegenden Erfindung mit Bezug auf die Zeichnung ausführlich beschrieben.
  • Im folgenden Beispiel wurde Polypropylen als ein Beispiel eines Olefinharzes für das Material des Separators verwendet.
  • BEISPIEL
  • Eine Polypropylenfaser, zusammengesetzt aus dünneren Fasern von 3 bis 10 μm im Durchmesser, und einer weiteren Faser, hergestellt aus dem gleichen Polypropylen und zusammengesetzt aus dickeren Fasern von 20 bis 40 μm im Durchmesser, wurden bei den jeweiligen Verhältnissen gegenseitig gemischt, um Separatoren aus Vliesstoff zu erhalten, die eine Dicke von etwa 210 μm und ein Gewicht von 70 bis 80 g/m2 besitzen. Die dünneren Fasern, die hier verwendet wurden, waren durch Aufteilen der dickeren Fasern in mehrere dünnere Fasern hergestellt worden.
  • Die jeweiligen Eigenschaften der hergestellten Separatoren wurden untersucht. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 gezeigt. Tabelle 1
    Figure 00060001
  • Wie in Tabelle 1 gezeigt, zeigt der allein aus dünneren Fasern hergestellte Separator eine hohe Elektrolyt-absorbierende Rate. Dies ist auf die Tatsache zurückzuführen, dass der Separator unter Verwendung der dünneren Fasern mit einem Elektrolyt bei einer größeren Oberfläche in Kontakt kommen kann, und diesen in einfacher Weise tragen kann, weil der Separator eine größere spezifische Oberfläche und kleinere Lücken zwischen den Fasern besitzt. Allerdings besitzt der allein aus der dünneren Faser bestehende Separator eine geringe Festigkeit von etwa 1/5mal derjenigen des Separators, der allein aus den dickeren Fasern besteht. Er birgt daher eine hohe Gefahr des Zerstörtwerdens zum Zeitpunkt des Zusammenfügens einer Batterie, oder während des Betriebs nach dem Zusammenfügen. Der allein aus den dickeren Fasern bestehende Separator, dagegen, besitzt eine geringe Elektrolyt-absorbierende Rate, weil er eine geringere spezifische Oberfläche und größere Lücken zwischen den Fasern besitzt.
  • Im Gegensatz dazu zeigt der Separator, der ein Stück der dickeren Faser pro 200 Stücke enthält, eine größere Zugfestigkeit, während die Elektrolyt-absorbierende Rate beibehalten wird, um im Wesentlichen derjenigen zu gleichen, bei der der Separator allein aus den dünneren Fasern besteht. Durch diese Verbesserung in der Festigkeit ist es möglich geworden, in hohem Maße das Auftreten der Rate der Beschädigung insbesondere beim Zusammenfügen zu verringern.
  • Ferner kann der Separator, der ein Stück der dickeren Fasern pro 10 Stücke enthält, die Elektrolytabsorbierende Rate verbessern, während die Festigkeit beibehalten wird, um im Wesentlichen gleich derjenigen zu sein, bei der der Separator allein aus den dickeren Fasern besteht.
  • Daher wird es möglich, einen Separator für eine alkalische Speicherbatterie zu erhalten, welcher eine ausreichende mechanische Festigkeit und eine hohe Elektrolyt-absorbierende Eigenschaft bei einer hohen Temperatur besitzt, durch Bewerkstelligen, dass der Separator aus dem Vliesstoff hauptsächlich aus Olefinharz-Fasern besteht, die einen Durchmesser von 3 bis 10 μm aufweisen, und dass er weitere Olefinharz-Fasern eines Durchmessers von 20 bis 40 μm bei 1/200 bis 1/10 enthält.
  • Ein Vliesstoff, der 10 Stücke der dickeren Fasern pro 100 Stücke enthält, wurde einer Sulfonierungsbehandlung des Eintauchens in konzentrierte Schwefelsäure unterzogen, neutralisiert und danach mit Wasser gewaschen, um einen Separator für eine alkalische Speicherbatterie zu erhalten.
  • Durch Anwenden der somit erhaltenen Separatoren wurde eine Nickel-Metallhydrid-Speicherbatterie in der folgenden Weise aufgebaut.
  • Eine positive Elektrode wurde wie folgt hergestellt. Zuerst wurde eine Paste, die ein aktives Material aus Nickelhydroxidpulver und Cobaltoxidpulver als Hauptbestandteile enthält, hergestellt. Danach wurde eine geschäumte Nickelplatte als Hülse mit der somit hergestellten Paste gefüllt, getrocknet, gepresst und danach zu einer festgelegten Größe geschnitten, um auf diese Weise eine positive Elektrode herzustellen.
  • Eine negative Elektrode wurde wie folgt hergestellt. Zuerst wurde ein Wasserstoffspeicher-Legierungspulver mit einer Zusammensetzung von MmNi3,7Al0,3Mn0,4Co0,6 (Mm: Mischmetall) zu einer Paste mit Styrol-Butadien-Kautschuk und einer wässrigen Lösung von Carboxymethylcellulose geknetet. Danach wurde diese Paste auf eine gelochte Metallschicht aufgebracht, getrocknet und gepresst. Danach wurde die gelochte Metallschicht zu einer festgelegten Größe geschnitten, um somit eine negative Elektrode herzustellen.
  • Die somit erhaltenen positiven Elektroden und negativen Elektroden wurden abwechselnd mit den dazwischen eingefügten Separatoren gestapelt, um eine Elektrodengruppe herzustellen. Die Elektrodengruppe wurde dann in einem Batteriegehäuse untergebracht, um somit eine verschlossene Nickel-Metallhydrid-Speicherbatterie mit einer Nominal-Batteriekapazität von 100 Ah zu erhalten.
  • Vergleichsbeispiel 1
  • Ein Vliesstoff, bestehend allein aus dickeren Fasern, wurde einer ähnlichen Sulfonierungsbehandlung unterzogen, um somit einen Separator zu erhalten. Durch Anwenden der somit erhaltenen Separatoren wurde eine weitere verschlossene Nickel-Metallhydrid-Speicherbatterie, ähnlich der des Beispiels, zusammengefügt.
  • Vergleichsbeispiel 2
  • Noch eine weitere verschlossene Nickel-Metallhydrid-Speicherbatterie, ähnlich der des Beispiels, wurde durch Anwenden der Separatoren des gleichen Vliesstoffes wie in Vergleichsbeispiel 1 zusammengefügt, behandelt mit einem Sulfonat-basierenden oberflächenaktiven Stoff und einem nicht-ionischen oberflächenaktiven Stoff anstelle der Sulfonierungsbehandlung.
  • Eine Untersuchung wurde durchgeführt bezüglich der Ladungs-/Entladungs-Eigenschaften der verschlossenen Nickel-Metallhydrid-Speicherbatterien des Beispiels und der Vergleichsbeispiele, die oben erhalten wurden. Messungen wurden durchgeführt durch Wiederholen eines Zyklus des Aufladens bei einem Strom von 0,3 CmA bis zu einer Ladungstiefe von 90% bei einer Außentemperatur von 45°C, und des Entladens bei einem Strom von 0,3 CmA, bis die abschließende Spannung auf 1 Volt fiel. Die Ergebnisse sind in 1 gezeigt.
  • Wie in 1 gezeigt, zeigt die Batterie des Beispiels eine ausgezeichnete Zyklus-Eigenschaft, weil die spezifische Oberfläche des Separators groß ist, und eine Menge des absorbierten Elektrolyts ist dementsprechend groß, verglichen mit der Batterie des Vergleichsbeispiels 1, welche die Separatoren verwendet, erhalten durch Unterziehen des Vliesstoffes, bestehend allein aus den dickeren Fasern, der Sulfonierungsbehandlung. Ferner, im Vergleich mit der Batterie des Vergleichsbeispiels 2, welche die Separatoren verwendet, erhalten durch Unterziehen des Vliesstoffes, bestehend allein aus dickeren Fasern, der Behandlung mit den oberflächenaktiven Stoffen, wird die Zyklus-Eigenschaft in hohem Maße verbessert. Dies ist auf die Tatsache zurückzuführen, dass der in der Batterie des Beispiels verwendete Separator eine dauerhafte hydrophile Eigenschaft zeigt, sogar bei einer hohen Temperatur, wegen seiner großen spezifischen Oberfläche und der beibehaltenen Elektrolyt-absorbierenden Eigenschaft, wohingegen in der Batterie des Vergleichsbeispiels 2 sich die auf die Oberfläche der Separatoren aufgebrachten oberflächenaktiven Stoffe von den Separatoren lösten und die hydrophile Eigenschaft der Separatoren dementsprechend abnahm.
  • Wie obenstehend beschrieben, kann ein Vliesstoff, der eine ausreichende mechanische Festigkeit und eine große spezifische Oberfläche besitzt, erhalten werden durch Verwenden von Fasern mit geringem Faserdurchmesser als Hauptbestandteil, und Vermischen mit Fasern mit großem Faserdurchmesser. Durch Unterziehen des Vliesstoffes einer Sulfonierungsbehandlung wird ein Separator mit einer hohen Elektrolyt-absorbierenden Eigenschaft erhalten. Ferner, weil eine ausreichende Elektrolyt-absorbierende Eigenschaft erhalten wird, selbst wenn der Grad der Sulfonierungsbehandlung kleiner gemacht wird, verglichen mit dem konventionellen Separator, ist es möglich, eine durch die Sulfonierungsbehandlung verursachte Verringerung der mechanischen Festigkeit zu unterdrücken.
  • Der Separator, der dickere Fasern und dünnere Fasern umfasst, kann erhalten werden durch Mischen der vorher hergestellten dickeren Fasern mit dünneren Fasern, wie in den obenstehenden Beispielen. Zusätzlich kann ein ähnlicher Separator auch durch ein bekanntes Verfahren erhalten werden, beispielsweise ein Verfahren, das ein Auftrennen der dickeren Fasern in mehrere dünnere Fasern durch Ausströmen eines Hochdruck-Wasserstrahls auf einen Vliesstoff, der allein aus dickeren Fasern hergestellt worden ist, einbezieht.
  • Auch wenn die vorliegende Erfindung anhand der gegenwärtig bevorzugten Ausführungsformen beschrieben wurde, sollte verstanden werden, dass eine derartige Offenbarung nicht als einschränkend aufgefasst werden soll. Zahlreiche Veränderungen und Modifikationen werden dem Fachmann, an den die vorliegende Erfindung gerichtet ist, zweifelsfrei ersichtlich sein, nachdem dieser die obige Offenbarung gelesen hat.

Claims (3)

  1. Alkalische Speicherbatterie mit: einer Elektrodengruppe, aufgebaut aus positiven Elektroden und negativen Elektroden, die abwechselnd gestapelt sind, und dazwischen eingefügten Separatoren; und einem Batteriegehäuse, das die Elektrodengruppe unterbringt, wobei jeder Separator hergestellt ist aus Vliesstoff aus einem Olefinharz mit Fasern mit Durchmessern in einem Bereich von 3 bis 10 μm als Hauptbestandteil, und anderen Fasern mit Duchmessern in einem Bereich von 20 bis 40 μm, enthalten zu 1/200 bis 1/10 bezogen auf die gesamten Fasern.
  2. Alkalische Speicherbatterie nach Anspruch 1, wobei die Separatoren Sulfongruppen haben, die auf ihren Oberflächen eingeführt sind.
  3. Alkalische Speicherbatterie nach Anspruch 1 oder 2, wobei das Olefinharz Polypropylen ist.
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