DE679388C - Verfahren zur Herstellung von Cumarin-3-carbonsaeurealkylamiden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Cumarin-3-carbonsaeurealkylamiden

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DE679388C
DE679388C DEM133887D DEM0133887D DE679388C DE 679388 C DE679388 C DE 679388C DE M133887 D DEM133887 D DE M133887D DE M0133887 D DEM0133887 D DE M0133887D DE 679388 C DE679388 C DE 679388C
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DE
Germany
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coumarin
carboxylic acid
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Expired
Application number
DEM133887D
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English (en)
Inventor
Dr Otto Dalmer
Dr Fritz V Werder
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Merck KGaA
Original Assignee
E Merck AG
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Publication date
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D311/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only hetero atom, condensed with other rings
    • C07D311/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only hetero atom, condensed with other rings ortho- or peri-condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D311/04Benzo[b]pyrans, not hydrogenated in the carbocyclic ring
    • C07D311/06Benzo[b]pyrans, not hydrogenated in the carbocyclic ring with oxygen or sulfur atoms directly attached in position 2
    • C07D311/08Benzo[b]pyrans, not hydrogenated in the carbocyclic ring with oxygen or sulfur atoms directly attached in position 2 not hydrogenated in the hetero ring
    • C07D311/12Benzo[b]pyrans, not hydrogenated in the carbocyclic ring with oxygen or sulfur atoms directly attached in position 2 not hydrogenated in the hetero ring substituted in position 3 and unsubstituted in position 7

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pyrane Compounds (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung von Cumarin-3-carbonsäurealkylamiden Es wurde gefunden, daß die mit niederen aliphatischen Isohl.enwasserstoffr@esten ain Stickstoff zweifach substituierten Amide der Cumarin-3-carbons:äure hervorragende Sedativa sind. Die genannten Substanzen zeichnen sich durch besonders geringe narkotisch; Eigensc'haften und große therapeutisch,- Breite (geringe Giftigkeit) aus.
  • Beispielsweise beträgt die sedativ wirksame Dosis beim Cumarin-3-carb,ons.äurediäthylam:id bei peroraler Verabreichung für die Maus 0,075 mg/,-" die tödliche Dosis 2,5 bis 5,o mg/g. Ein eingehender VerglIeich mit dem bekannten sedativ wirkenden Dim-.thylaminophenazon hat gezeigt, daß unter gleich;n Biedingungen erst mit etwa o,25 mg/;g Dimethylaminophenazon eine sedative Wirkung an der Maus erzielt werden kann, während die tödliche Dosis bei etwa i,o mg%g liegt. Die Wirkung des Cumarin-3-carbons:äuredimethylamids und des Cumarin-3-carbonsäuremethylpropylamids ist der des Diäthylamids sehr ähnlich.
  • Diese günstigen therapeutischen Eigenschaften der bisher nicht bekannten dialkylsubstituierten Amide der Cumarin-3-carbonsäur e stellen einen sehr überraschenden Befund dar, da die bekannten monoal'kylierte,n bzw. aryl,alkylsubstituierten Amide der genannten Säure eine therapeutisch verwer tbare sedative Wirkung nicht erkennen lassen.
  • Die Dialkylamide der Cumarin-3-carbonsüure (Alkyl bedeutet niederes Alkyl, insbesondere also Methyl und Äthyl) kann man leichanalog den zur Herstellung von Amid3n der Cumarincarbonsäure bekannten Methoden gewinnen. In der Hauptsache kommt entweder die Überführung der Cumarincarbonsäure nach den hierfür üblichen Vzrfahren in die gewünschten Amide in Betracht oder man synthetisiert den sauerstoffh,altig#?n Ring der Cumarincarbons,äure analog der Inoevena.gh sehen Synthese mit solchen Verbindungen, die bereits die am Stickstoff disubstitui2rte Säureamidgruppe vorgebildet enthalten. Man wird also vorzugsweise entweder Cumarin: 3-carbons:äurechlorid nach den üblichen Verfahren zur Herstellung von Sä.ureamidcn mit niederen Dialkylaminen umsetzen oder Salicylaldehy d mit N-tetraalkyliert,em M,alonamid (Alkyl bedeutet niederes Alkyl) erwärmen. Bei der Durchführung der letztgenannten Reaktion wurde gefunden, daß es nicht notwendig ist, die schwierig in reiner Form zugänglichen N-tetra,alkylierten Malonsäureamide zu benutzen, sondern daß die Synthese auch glatt mit den bei der Herstellung der genannten Amideerhaltenen Rohprodukten gelingt. Bei der Kondensation ist die Gegenwart von basischen Katalysatoren (wie Piper, idin), die bei der als Vorbild dienenden Knoevenagelachen Synthese anwesend sein, müssen, äuffallenderweise überflüssig. Beispiele i. Aus einer wässerigen Lösung von 15,8 Gewichtsteilen Dimiethylatninhydrochlorid wird durch Umsetzung mit 21 Gewichtsteilen Ätznatron die Base in Freiheit gesetzt und in 5o Volumteilen gekühltem trockenem Benzol aufgefangen. Eine Lösung von 2o,8 Gewichtsteilen Cumarin-3-carbons.äurechlorid in. 80o Volümteilen trockenem Benzol wird in die finit Eiswasser ,gekühlte benzölische Dim-ethylaminlösung langsam eingetragen. Nach zweistündigem Aufbewahren bei Raumtemperatur wird die Mischung .am Rückfluß je i Stunde in einem Bad von 30, 40 und 5o° belassen und schließlich 3 Stunden zum Sieden erhitzt. D.4s Lösungsmittel wird im Vakuum abdestilhert, der Rückstand zweimal aus 50%igem Alkohol umkristallisiert. Es werden -so i g Gewichtsteile Cumarin - 3 - carbonsäuredimethylamid in farblosen Nadeln vom Schmelzpunkt 144 bis 145° erhalten.
  • 2. In eine gekühlte Lösung von i 5o Gewichtsteilen Diäthylamin in goo Volumteilen trockenem. Benzol wird eine lauwarme Lösung von 2o8,5 Gewichtsteilen Cünmari;n-3-carbonsäurec''hlorid in 5ooo Voll-unteilen Benzol langsam eingetragen. Die Mischung wird 4 Stunden am, Rückfluß zum Sieden erhitzt. Anschließend wird :das Benzol im Vakuum abdestilliert, der Rückstand ,mehrfach mit trockenem Äth.-r extrahiert. Ungelöst bleiben 98,2 Gewichtsteile Diäthylaminhydrochlorid, die nach Ver-. arbeitung ,auf die freie Base bei einem neuen Ansatz Verwendung finden. Die vreinigten Ätherauszüge werden auf ein kleines Volumen eingedampft. Das in Nadeln ausgeschiedznc Diäthylamid der Cumarin-3-carbonsäure wird abgesaugt, mit wenig Äther gewaschen, mit i5oo Teilen kalten Wassers verrührt, abgesaugt und mit 75o Teilen Wasser au-,g.-waschen. Das Produkt wird bei 4o° im Vakuum getrocknet. Ausbeute: 235 Gewichtsteile. Schmelzpunkt 77°:.
  • 3 33 Gewichtsteile Cumarin-3-carbonsäurecliloi-id und i9 Gewichtsteile Methyläthylamin werden in benzolischer Lösung analog den Angaben des Beispiels 2 umgesetzt und verarbeitet. Das aus der Ätherlösung auskristallisierte Rohprodukt wird aus 40%igem Alkohol umkristallisiert und so in farblosen Nadeln vom Schmelzpunkt i08 bis i09° gewonnen. Die Ausbeute an reine Cumarin-3-carbons.äuremethyläthylamid beträgt 31 Gewichtsteile. Analog der beschriebenen Umsetzung kann das Cumarin - 3 - @carbons.äuremethylpropyl.amid aus Cumarincarbonsäiire-Chlorid und Methylpropylamin hergestellt wirden. Ausbeute: 83% der Theorie. Fp. iog bis i 10°.
  • 4. 37 Teile Malonsäurebisdimethylamid (dargestellt durch Umsetzung von Malonester mit wässeriger Dimethylaminlösung) und 29 Teile Salicylaldehydwerden in einem Ölbad auf 145° erhitzt. Bei dieser Temperatur tritt bunter Aufsieden lebhafte Reaktion ein. Die Temperatur wird nach Abklingen der Reaktion noch kurze Zeit auf 15o° gehalten; dann wird erkalten gelassen. Das kristallisierend-- Realztions-produkt wird mit wenig Alkohol bedeckt und später durchgeknetet. Schließlich wird das Rohprodukt .abgesaugt, mit wenig gekühltem Alkohol gewaschen und durch Umkristallisieren aus 5o %igem Alkohol ger:c-inigt. Das Cumarin-3-carbons,äuredimefhylamid fällt in langen farblosen Nadeln vom Schmelzpunkt 144 bis 1q.5° an. Ausbeute: ä6 Teile.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH: Verfahren zur Herstellung von Cum.arin-3-carbonsäurealkylamiden, dadurchgekennzeichnet, daß man entweder Cumarin-3-carbonsäurechl,orid mit niederen Dialkyläminen umsetzt, oder daß man Salicylaldehyd mit ,am Stickstoff ,durch niedere aliphatische Reste tetraalkyli:rtem Malonamid erwärmt,
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